ULTRAFAST COHERENT SPECTROSCOPY OF

ULTRAFAST COHERENT SPECTROSCOPY
OF SEMICONDUCTOR MlCROCAVlTlES
THÈSE No 1950 (1999)
PRÉSENTÉE AU DÉPARTEMENTDE PHYSIQUE
POUR L'OBTENTION DU GRADE DE DOCTEUR ÈS SCIENCES
PAR
Francesco QUOCHI
Laurea in Fisica, Universiîà degli Studi di Pisa, Italie
de nationalité italienne
acceptée sur proposition du jury:
Dr J.-L Staehli, directeur de thèse
Dr G. Bongiovanni, rapporteur
Prof. M. Chergui, rapporteur
Prof. M. Colocci, rapporteur
Dr D. Hulin, rapporteur
Prof. A. Quattropani, rapporteur
Lausanne, EPFL
1999
Contents
Version Abrégée
3
Abstract
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1 Introduction
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Coherent Spectroscopy of Semiconductors
2.1 Bloch Equations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.1 Optical Bloch Equations for two-level systems . . . . . . . .
2.1.2 Bloch equations for serriiconductors . . . . . . . . . . . . . .
2.2 Wave Mixing Phenomena . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.1 Coherent piimpprobc cxperirrients . . . . . . . . . . . . . .
2.2.2 Four-wave niixing experirrients . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3 Propagation Effects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.1 Light propagation in a linear mcdiiim:
transfer-matrix method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.2 Ligkit propagatiori in a rion-linear mediiim . . . . . . . . . .
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3 Samples and
Experimental Met hods
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3.1 Samples
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3.2 Experiniental setup
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4 Low-Excitation Regime:
Linear and Four-Wave Mixing Spectroscopy
4.1 Experimental results or1 the III-V
rriicrocavity . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.1 Transmission experinierits . . . . . . .
4.1.2 Foiir-wave mixirig cxperirrierits . . . . .
4.2 Theoretical rriodel . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3 Results or1 the II-VI mi(:rocavity . . . . . . . .
4.4 Coriclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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5 Coherent Effects
in the High-Excitation Regi'me
5.1 Experirrierital R.esults . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.1.1 Probe transmission measurcments AC Stark splitting . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.1.2 Probe Reflection measurcrnents - Cohcrerit gain . . . . . . .
5.1.3 Punip-probe temporal dynamics .
Transient Rabi flops . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.1.4 Probe t,rarismissiori nieasurements .
Iricoherent regime . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2 Tlieoretical Models arid
Corriparison with Experiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2.1 Atornic and excitonic h4ollow response
in t.hc steady-state limit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2.2 Dynamical Maxwell-Bloch approach . . . . . . . . . . . . . .
5.2.3 Hartrec-Fock seniicoriductor Bloch eqiiatioris:
riumerical soliit.ioris . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.3 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6 Conclusions
6.1 Sunirnary of the resiilts . . . .
6.1.1 Low-excitation regime
6.1.2 High-excitation regime
6.2 Out.look . . . . . . . . . . . .
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Acknowledgments
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Bibliography
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Version Abrégée
Ce travail présente la dyriarriique cohérente des excitoris et photons dans des niicrocavités semicondiictrices qiii coritienrient des puits qiiaritiques, pendant et aprbs
excitatiori par des impulsions laser ultra-coiirtes. Tant que l'excitatiori cst faible,
les échant,illons se distinguent par un couplage fort entre la résonnance excitoniqiie
fondamentale et le rriode de cavité: Ceci signifie que l'ériergie oscille entre lcs modes
cxcitonique et photoriique (oscillations de Rabi) et qu'une séparation de Rabi se
produit dans le domaine spectral eritrc les rnodes mixtes exciton-cavité, appelés
polaritons de cavit,é. Le but de ce travail est de compreridre: (i) l'iritluerice et des
effets polaritoniqiies et du désordre d'interface sur la réponse cohérente des microcavités dans le régime de faible excitation; (ii) la dynamique intra-cavité cohérente
des excitations électroniques a forte excitation, dans le régime de satiiration optique des excitons.
Expérimeritalernerit,, la dyriamique de polarisation est étudiée par spectroscopie
sous-picoseconde (résoliition temporelle de 100 fs). Des mesures de transmission
et de réflectiori à uric irnpulsion, ainsi que des mesures dc rriélange à quatre ondes
et de pompc-sondc dégériérés sont présentées, dans les domairies spectral et terriporel, en fonction du désaccord entrc le mode excitonique et celiii de la cavite, tie
l'intensité des inipulsioris ct du retard cntre celles-ci. Les résultats expérirnentaux
sont comparés avec les solutioris riuniériques des équations do Maxwcll-Bloch polir
un criscmble de systèmes à deux et à ciriq riivt:aux avec: des temps de relaxation
philnoménologiques. La comparaison avec: les solutions numériques des équatioris
de Bloch pour semiconducteurs est 6galernerit montrée.
Qualitativement l'accord entre les résiiltats expérimentaux et la théorie est
excellerit. Lcs résiiltats importants, expérirrientaux et tliéoriqiies, sont les siiivants:
1. La dynamiqiie linéaire et cohérerite des polaritons de caviti, n'est qiie faiblerrierit,
affectke par lc dbsordrc: Tant que la largeiir inhomogène dc l'cxciton cst infbricurc
a l'ériergie de Rabi, le dksordrc ri'irifliierice la forrrie de raie des polaritons que
d'iine façon quantitative et seule la vitesse de déclin des polaritons aiigmentc.
II. Coritrairement a la dyriamique linéaire, la dyriarriique transitoire de mélange
iquatre orides déperid sensiblement di1 rapport eritre la séparatiori de R.abi et
la largeur irihornogèrie de l'oxciton, m6me si ce rapport est beaucoup plus grarid
qiie iiri. A t r k grands rapports, la popiilation excitonique oscille forterrierit à
la fréqiience de Rabi et la réponse de mélange à quatre orides est sirnilaire à la
réponse linéaire: elle se caractérise par uri txmps dc déclin qiii est ail dessous
de la picoseconde, et par de fortes oscillations dc Rabi. .4u contraire, quand le
rapport, est relativement faible: la populatiori excitoriique se cornporte de f q o n
différente de la polarisation linéaire et montre seulement de faibles battemerits de
Rabi. La réponse de niélange à quatre ondes tend à celle des excitons dans les
puits quantiques nus, filtrée par la microcavité.
III. Eri ce qiii corici:rne le régime de forte éxcitation, nous étiidions une configuration en double ri,soririanco, c'est-à-dire les irripulsions de pornpe et de sonde sont
spectralemerit centrées A l'énergie et du mode excitonique et du mode de cavité.
Du au fait que la largeur dcs impulsions dc pompe intenses est réduite à l'intkrieur
de la cavité, la populatiori des puits qiiaritiques subit des osc-:illatiorisde Rabi transitoires. Par conséqiient, des structures latérales de Stark dynamiques apparaissent
dans les spectres optiques des irnpulsions de soride à de retards ponipe-solide trits
courts. La fréquence d'oscillatiori de Rabi et la séparatiori spectrale dynamique des
striictures laterales augmentent corrime la racine carrée de l'iriten~it~é
de ponipe.
Les modulations cohérentes et à baride étroite d'absorptiori/gain qui apparaissent,
dans la réporise des puits quantiques ailx impulsions de sonde (en régime de saturatiori des excitoris) sont amplifikes par l'effet filtre de la microcavité. L'aniplificatiori
résonnante produit des pics de gain géants. Les modulations de gain apparaissent
pour des retards avoisinant zéro a l'échelle ultra-rapide des irripulsions incidentes.
En outre, en intégrant sur tout le spectre des impulsions, 1'011 trouve un gain
cohérent net,. Celà démontre qu'on est face à un trarisfer net d'énergie des impulsions de pompe à celles de sonde. -4 notre connaissance, c'est pour la première
fois qu'une evidence de l'eflet Stark dynamique résonnant est rapyortie, et que du
gain cohérent net a été observé dans u n semiconducteur.
Abstract
This thcsis deals with the coherent exciton-photon dyriarnics iri somicondiict,or microcavities containing quantuni wells, during and after excitation with ultrashort
laser piilses. As long as the clxcitation is weak, the investigated samples feature
strorig-coupling betweeri the fundanierital excitonic resonance and tlie cavit,y niode:
This nieans tkiat the energy oscillates betweeri tlie exciton and the photon modes
(Rabi oscillations), arid a Rabi splitting occiirs in the spectral domairi between
the mixed exciton-cavity modes, namely the cavity polaritons. The goal of this
work is to uriderstand: (i) The irifluerice of both the polaritonic effects and tlie
qiiantuni well interface disorder or1 tlie coherent response of microcavities in the
weak-excitation regirne; (ii) The intracavity coherent dynamics of elcctronic excitations a t high excitation levels, in the regime of optical saturatiori of excitons.
Experimeritally, the polarisation dynamics is studied by means of sub- picosecorid spectroscopy (100-fs time resoliition). Single-pulse liriear trarisniissiori arid reflection, two-pulse dcgenerate foiir-wax mixing and pumpprobe measiirements are
reported in both the spectral and temporal domains, as a fiiriction of exciton-cavity
detiining, piilse intensity and interpiilse time d c l y . The experinierital results are
compared to numerical solutions of the Maxwell-Bloch equations for an ensenible
of two-lcvel and five-level systcrns with phenomenological relaxation times. Coniparaison to full numerical solutions of the semicondiict,or Bloch equations is also
skiown.
The qiialitative agreement between exporirrient arid tlieory is excellent. The
relevant achievcments (both expcrirrientally arid theorctically) arc the following:
1. The linear coherent dvrianiics of cavity polaritons is affected only weakly by the
disorder: -4s long as the excitori inhomogeneoiis broadenirig is smaller than the
R.abi energy, disorder does not change qiialitatively the liriesliape of polaritons,
yielding orily ari iricrease of the polaritori decay rate.
II. Unlike the liriear dynarnics, tlie transient four-wave mixing dynamics dcpcnds
serisitively or1 the Rabi splittirig to tlie excitori irihorriogerieous broadcning ratio,
even if this ratio is considerably larger than one. .4t very liigh ratios, the exciton population strongly oscillates a t the R.abi frequcricy and the the foiir-wave
rriixirig resporise features a sub-picosecorid tirrie decay arid dccp Rabi oscillations,
arialogoiisly to thc linear rcsporise. In contrast, a t relatively low ratios, the exci-
ton popiilatiori beliaves differently from the liriear polarisation and undergoes orily
weak Rabi beats. The four-wave mixirig responso tends to tliat of bare quantiim
well oxcitons filtered by tlie microcavity.
III. As far as thc high-excitation regirne is concerned, we arialyse a doubly resonant configiiration: i.e., the pump and probe pulses are spectrally centered a t the
energy of bot11 the exciton and the cavity rriodes. Owing to the spectral riarrowing
undergone by the saturating pump piilses inside the cavity, trarisient R.abi flops
are induced in the popiilatiori of tlie embedded qiiaritiim wells, and this causes
cliaracteristic dynamical Stark sidewings to appear in the optical spectra of the
weak probe pulse a t short punip-probe time delays. Both the Rabi flopping frequency and the dynaniical splittirig between the sidewings increase as tlic square
root of tlie input purrip intensity. The cohererit and narrow-barid absorptionlgairi
modulations occuring in the optical rosponse of thc quanturri wells t o the probe
pulses (in the exciton saturation regime) are arnplified by the filteririg effect of
microcavity. Rcsonant aniplificatioii leads t,o giarit colierent gain spikes. The gain
modulations occur close to zero delay or1 a time scale comparable t,o the length of
the incident pulses. Moreover, net coherent gairi results after spectral integratiori
over the whole probe spectrum. This derri~nstrat~es
tliat a net (coherent) energy
transfer occiirs from the pump to the probe pulses. To oilr knowledge, we report
the fifirst evidence for the resonant AC Stark egf-ct and for net coherent gain in
semiconductors.