Mesures et simulations en métrologie de la mesure d`activité

Transcription

RAPPORT CEA-R-6383 – Marie-Noëlle AMIOT
«MESURES ET SIMULATIONS EN MÉTROLOGIE DE LA MESURE D’ACTIVITÉ PAR SCINTILLATION LIQUIDE ET
CHAMBRE D’IONISATION PRESSURISÉE»
Résumé - Les travaux de recherche « Mesures et simulation en métrologie de la mesure d’activité par scintillation
liquide et chambre d’ionisation pressurisée » ont été présentés pour en vue d’obtenir l’habilitation à diriger des
recherches. Le fil d’Ariane des deux thématiques, mesures par scintillation liquide et chambre d’ionisation
pressurisée, réside dans l’amélioration des techniques de mesure de radioactivité de radionucléides. La métrologie de
la radioactivité intervient dans de nombreux domaines, de la recherche à l’industrie incluant l’environnement et la
santé, qui sont des sujets de préoccupation constante pour la population mondiale ces dernières années. A cette
grande variété d’applications répond un grand nombre de radionucléides de schémas de désintégrations très divers
sous des formes physiques également très variées. Les travaux présentés réalisés au sein du Laboratoire National
Henri Becquerel ont pour objectif, d’une part d’assurer la traçabilité des étalonnages d’appareils de mesure de
radioactivité et d’autre part, d’améliorer les méthodes de mesure d’activité dans le cadre de projets de recherche et
développement. L’amélioration des méthodes primaires et secondaires pour l’étalonnage consiste à parfaire
l’exactitude des mesures notamment par une meilleure connaissance des paramètres influençant les rendements de
détection. Il s’agit également de maîtriser le calcul de leurs incertitudes et si possible de les diminuer. Les travaux de
développement de mesure d’activité primaire par scintillation liquide présentés concernent principalement l’étude de
la réponse de scintillateurs aux électrons monoénergétiques de basse énergie ainsi que la mesure de leurs coefficients
d’absorption linéique à l’aide du rayonnement synchrotron. Les travaux de recherche sur les chambres d’ionisation
pressurisées ont consisté en l’étude expérimentale et par simulation à l’aide de code Monte-Carlo, de leur réponse
afin de déterminer par calcul les coefficients d’étalonnage de radionucléides émetteurs de photons et d’électrons. Par
ailleurs, la conception d’un nouveau type de chambre d’ionisation à pression variable et maîtrisée, est présentée. Ce
nouveau projet a été développé pour garantir la précision de la mesure de l’activité injectée au patient dans le cadre
d’examens de diagnostic et de radiothérapie interne.
Mots clés : scintillation liquide, chambre d’ionisation, Simulation Monte-Carlo
2014 – Commissariat à l’Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives – France
RAPPORT CEA-R-6383 – Marie-Noëlle AMIOT
« ACTIVITY MEASUREMENTS OF RADIOACTIVE SOLUTIONS BY LIQUID SCINTILLATION COUNTING AND
PRESSURIZED IONIZATION CHAMBERS AND MONTE CARLO SIMULATIONS OF SOURCE-DETECTOR SYSTEMS FOR
METROLOGY »
Abstract - The research works "Activity measurements of radioactive solutions by liquid scintillation and
pressurized ionization chambers and Monte Carlo simulations of source-detector systems " was presented for the
graduation: “Habilitation à diriger des recherches”. The common thread of both themes liquid scintillation counting
and pressurized ionization chambers lies in the improvement of the techniques of radionuclide activity measurement.
Metrology of ionization radiation intervenes in numerous domains, in the research, in the industry including the
environment and the health, which are subjects of constant concern for the world population these last years. In this
big variety of applications answers a large number of radionuclides of diverse disintegration scheme and under
varied physical forms. The presented works realized within the National Laboratory Henri Becquerel have for
objective to assure detector calibration traceability and to improve the methods of activity measurements within the
framework of research projects and development. The improvement of the primary and secondary activity
measurement methods consists in perfecting the accuracy of the measurements in particular by a better knowledge of
the parameters influencing the detector yield. The works of development dealing with liquid scintillation counting
concern mainly the study of the response of liquid scintillators to low energy electrons as well as their linear
absorption coefficients using synchrotron radiation. The research works on pressurized ionization chambers consist
of the study of their response to photons and electrons by experimental measurements compared to the simulation of
the source-detector system using Monte Carlo codes. Besides, the design of a new type of ionization chamber with
variable pressure is presented. This new project was developed to guarantee the precision of the amount of activity
injected into the patient within the framework of diagnosis examination and internal radiotherapy.
Keywords: liquid scintillation, ionization chamber, Monte Carlo Simulation
2014 – Commissariat à l’Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives – France
- Rapport CEA-R-6383 -
CEA Saclay
Direction de la Recherche Technologique
Laboratoire d’Intégration des Systèmes et des Technologies
Département Métrologie, Instrumentation et Information
Laboratoire National Henri Becquerel
MESURES ET SIMULATIONS EN MÉTROLOGIE DE LA MESURE D’ACTIVITÉ
PAR SCINTILLATION LIQUIDE ET CHAMBRE D’IONISATION PRESSURISÉE
par
Marie-Noëlle AMIOT
- Novembre 2014 -
MÉMOIRE
Présenté
Devant l’UNIVERSITÉ PARIS-SUD
Spécialité : PHYSIQUE
en vue d’obtenir :
L’HABILITATION À DIRIGER DES RECHERCHES
par
Marie-Noëlle Amiot
MESURES ET SIMULATIONS EN
MÉTROLOGIE DE LA MESURE D’ACTIVITÉ
PAR SCINTILLATION LIQUIDE ET CHAMBRE
D’IONISATION PRESSURISÉE
Soutenue le 21 novembre 2013 devant la commission d’examen :
Pr. F. Bochud
Pr. L. Makovicka
Pr. A.-M. Nourreddine
Pr. T. Suomijärvi
Dr. I. Gardin
Dr. G. Ratel
IRA, Lausanne, Suisse
Université de Franche-Comté
Université de Strasbourg
Université de Paris-Sud
HDR, C. H. Becquerel, Rouen
B. I. P. M., Sèvres
Rapporteur
Rapporteur
Rapporteur
Examinateur
Examinateur
Examinateur
CURRICULUM VITAE DÉTAILLÉ
1.
POSTE ACTUEL .............................................................................................. 7
2.
DIPLOMES UNIVERSITAIRES ................................................................................ 7
3.
PARCOURS.................................................................................................... 7
4.
ACTIVITES D’ENSEIGNEMENTS ............................................................................ 7
5.
ACTIVITES LIEES A L’ADMINISTRATION .................................................................. 8
6.
ACTIVITES LIEES A LA RECHERCHE ....................................................................... 8
7.
ENCADREMENT .............................................................................................. 9
8.
SYNTHESE DES TRAVAUX ................................................................................ 10
9.
LISTE DE PUBLICATIONS ................................................................................. 16
TABLE DES ABRÉVIATIONS
RÉSUME DE LA THÈSE
MÉMOIRE DE RECHERCHE
Introduction
1 CONTEXTE .......................................................................... 31
1.1 HISTORIQUE DE LA MÉTROLOGIE ..................................................... 31
1.1.1 La mÉtrologie du XVIII Ème ET XIXÈme siècle ..................................... 31
1.1.2 La mÉtrologie au XXÈme siecle .................................................... 31
1.1.3 La mÉtrologie au XXIÈme siÈcle ................................................... 32
1.2 ORGANISATION DE LA METROLOGIE.................................................. 33
1.2.1 La mÉtrologie au niveau international ......................................... 33
1.2.2 La mÉtrologie au niveau europÉen .............................................. 34
1.3 LA MÉTROLOGIE POUR LES RAYONNEMENTS IONISANTS .......................... 36
1.3.1 La mÉtrologie des rayonnements ionisants au niveau international ....... 36
1.3.2 La mÉtrologie des rayonnements ionisants au niveau europÉen ............ 38
1.3.3 La métrologie française pour les rayonnements ionisants ................... 38
2 MESURES PRIMAIRES ET ETUDES PAR SCINTILLATION LIQUIDE ........... 43
2
2.1 BREF HISTORIQUE SUR LA DÉTECTION DES RAYONNEMENTS IONISANTS ........ 43
2.2 INTRODUCTION GÉNÉRALE SUR LA SCINTILLATION LIQUIDE ...................... 43
2.2.1 Principe de fonctionnement des scintillateurs liquides ...................... 44
2.2.2 Vocabulaire international de mÉtrologie ....................................... 44
2.2.3 Description gÉnÉrale des mÉthodes de rÉfÉrence ............................ 45
2.3 DESCRIPTION DES SCINTILLATEURS LIQUIDES....................................... 46
2.3.1 Composition des scintillateurs liquides ......................................... 46
2.3.2 Principe gÉnÉral d’Émission de lumiÈre des scintillateurs liquides ........ 47
2.3.3 Diminution du rendement lumineux des scintillateurs liquides (Quenching)
....................................................................................................... 47
2.4 LA MÉTHODE RCTD ..................................................................... 50
2.4.1 Le dispositif expÉrimental : ...................................................... 50
2.4.2 Description de la mÉthode RCTD : .............................................. 52
2.5 LA MÉTHODE CIEMAT/NIST ............................................................ 64
2.5.1 Le dispositif expÉrimental : ...................................................... 64
2.5.2 Calcul des rendements de dÉtection du traceur et du radionuclÉide À
mesurer ............................................................................................. 65
2.6 AVANTAGES ET INCONVÉNIENTS DE CHACUNE DES MÉTHODES .................. 69
2.7 QUELQUES EXEMPLES D’INTERCOMPARAISON....................................... 70
2.8 LES AXES DE RECHERCHE ACTUELS EN SCINTILLATION LIQUIDE ................. 74
2.8.1 introduction ........................................................................ 74
2.8.2 La perte d’énergie des Électrons de basse Énergie par unitÉ de longueur
parcourue........................................................................................... 74
2.8.3 Étude du quenching d’IONISATION .............................................. 76
2.8.4 Etude de l’isotropie de l’émission lumineuse ................................. 82
2.8.5 dÉVELOPPEMENT DU SIGNAL NUMÉRIQUE ...................................... 83
2.8.6 L’utilisation des codes de Monte-Carlo pour la simulation des mÉthodes
RCTD et CIEMAT/NIST............................................................................. 84
2.8.7 Étude des micelles dans les scintillateurs liquides ........................... 85
2.9 CONCLUSION ............................................................................ 85
2.10 PERSPECTIVES ......................................................................... 86
3 LA MÉDECINE NUCLÉAIRE ........................................................ 88
3.1 INTRODUCTION ......................................................................... 88
3.2 HISTORIQUE DE LA MEDECINE NUCLEAIRE........................................... 88
3.3 LES EXAMENS ISOTOPIQUES ........................................................... 91
3.3.1 Les EXAMENS isotopiques utilisants les Émetteurs gamma .................. 91
3
3.3.2 LES EXAMENs isotopiques utilisant des Émetteurs bÊta+ : la TEP ........... 93
3.3.3 Les machines hybrides ............................................................ 94
3.4 LA RADIOTHERAPIE INTERNE EN MÉDECINE NUCLÉAIRE ........................... 94
3.4.1 Le principe de la radiothÉrapie interne vectorisÉe (RIV) .................... 94
3.5 LA MÉDECINE NUCLÉAIRE ET LA MÉTROLOGIE ...................................... 97
3.5.1 EFFETS des rayonnements ionisants dans les tissus .......................... 97
3.5.2 Niveaux de rÉfÉrence diagnostique ............................................. 98
3.5.3 Importance de la dosimÉtrie ..................................................... 99
3.5.4 Optimisation et prÉcision de l’activitÉ administrÉe ......................... 105
4
MESURES
D’ACTIVITÉ
Á
L’AIDE
DE
CHAMBRES
D’IONISATION
PRESSURISÉES ............................................................................... 107
4.1 INTRODUCTION ........................................................................ 107
4.1.1 Divers types de chambre d’ionisation et applications....................... 107
4.2 MESURE D’ACTIVITÉ Á L’AIDE D’UNE CHAMBRE D’IONISATION PRESSURISÉE .. 109
4.2.1 Principe de fonctionnement .................................................... 109
4.2.2 Mesure du courant d’ionisation ................................................. 111
4.2.3 ContrÔle de fidÉlitÉ de l’Installation .......................................... 112
4.2.4 DÉtermination des coefficients d’Étalonnage expÉrimentaux ............. 113
4.2.5 DÉtermination des Facteurs d’Étalonnage d’activimÈtres .................. 113
4.2.6 Mesure d’activitÉ d’un radionuclÉide.......................................... 114
4.2.7 Tracabilité mÉtrologique ........................................................ 117
4.3 ÉTAT DE L’ART ......................................................................... 118
4.3.1 Détermination expÉrimentale de la courbe de rÉponse d’une chambre
d’ionisation........................................................................................ 118
4.3.2 DÉtermination expÉrimentale de Facteurs d’Étalonnage d’activimÈtres 121
4.3.3 Détermination par simulation de la courbe de réponse d’une chambre
d’ionisation........................................................................................ 124
4.4 ÉTUDE DE LA RÉPONSE DES CHAMBRES D’IONISATION Á L’AIDE DE LA
SIMULATION MONTE CARLO ....................................................................... 128
4.4.1 PrÉsentation des codes de transport rayonnement matiÈre ............... 128
4.4.2 Étude de la rÉponse des chambres d’ionisation aux photons .............. 130
4.4.3 Étude de la rÉponse des chambres d’ionisation aux Électrons ............. 144
4.5 PROJET, RÉALISATION ET EXPLOITATION D’UNE CHAMBRE D’IONISATION Á
PRESSION VARIABLE CONTRÔLÉE ................................................................. 151
4.5.1 PrÉsentation des objectifs du projet .......................................... 151
4.5.2 Les premiÈres Étapes du projet ................................................ 152
4
4.5.3 Contraintes pour la conception du prototype de chambre d’ionisation (C.
golabek) ........................................................................................... 152
4.5.4 Étude de la rÉponse du dÉtecteur.............................................. 160
4.5.5 Sélection de la gÉométrie de la chambre d’ionisation ...................... 164
4.6 ÉTUDE DE LA RÉPONSE D’ACTIVIMÈTRES EN FONCTION DU VOLUME (C.
GOLABEK) ............................................................................................ 165
4.6.1 Étude de la réponse d’activimÈtres en fonction du volume contenu dans
une seringue pour les radionuclÉides Émetteurs de photons .............................. 165
4.6.2 Étude de la rÉponse d’activimÈtres en fonction du volume contenu dans
une seringue pour le 90Y ......................................................................... 167
4.7 PERSPECTIVES.......................................................................... 169
4.7.1 Étude de la rÉponse des activimÈtres en fonction du conditionnement .. 169
4.7.2 Étude de la rÉponse des activimÈtres en fonction de la matrice du
radiopharmaceutique ............................................................................ 170
4.7.3 Étude de la rÉponse des chambres aux Électrons ............................ 171
4.7.4 ModÉlisation de la Collection des Électrons dans le dÉtecteur ............ 171
4.7.5 Étude de l’énergie moyenne nécessaire pour la création d’une paire d’ions
pour diffÉrentes natures de gaz et diffÉrentes pressions .................................. 172
Conclusion générale………………………………..172
Références………………………………………..174
5
6
AMIOT Marie-Noëlle
Née le 07 avril 1967 à Paris.
Mariée, 2 enfants.
1. Poste actuel
Ingénieur chercheur depuis 1995,
expert sénior du CEA depuis 2011,
au Laboratoire de Métrologie de l’Activité du
Laboratoire National Henri Becquerel (LNHB).
Adresse professionnelle :
DRT/LIST/LNHB - point courrier 111
91191 Gif-sur-Yvette
Tel : 01 69 08 36 89
Fax : 01 69 08 26 19
Courriel : [email protected]
2. Diplômes universitaires
1995
Thèse de Doctorat-ès-Sciences (Université PARIS-SUD 11) réalisée au Laboratoire National
Henri Becquerel (LNHB).
Spécialité : mesures en physique nucléaire.
1992
DEA Radioéléments, Rayonnements, Radiochimie (Université PARIS-SUD 11) effectué
durant 6 mois à l’institut des Transuraniens KfK à Karlsruhe, Allemagne.
Spécialité : cristallochimie et synthèse de composés d’actinides.
3. Parcours
2011-2013 Direction des projets de recherche et développement du pôle de mesures par chambre
d’ionisation au Laboratoire de Métrologie de l’Activité (LMA) du Laboratoire National Henri
Becquerel (CEA/DRT/LIST/LNHB).
2004-2011 Responsable technique chargée des prestations d’étalonnage notamment pour les services
de médecine nucléaire et responsable de recherche du pôle de mesures par chambre
d’ionisation au LNHB/LMA.
1995-2004 Chercheur au Laboratoire National Henri Becquerel (CEA/DRT/LIST/DeTeCS/LNHB),
Laboratoire de Métrologie des Rayonnements Ionisants (LMRI).
4. Activités d’enseignements
Depuis 2007 Cours et Travaux Pratiques sur les activimètres utilisés en médecine nucléaire pour le
DESC (Diplôme d’études spécialisées complémentaires) de Radiopharmacie et Radiobiologie
à l’INSTN (Institut National des Sciences & Techniques Nucléaires).
7
2003-2004 Cours et Travaux Pratiques en détection de rayonnements alpha pour le stage de formation
continue « Analyse par spectrométrie alpha » à l’INSTN.
2003-2004 Cours et Travaux Pratiques en détection de rayonnements alpha pour le stage de formation
continue « Analyse par spectrométrie alpha » à l’INSTN.
5. Activités liées à l’administration
5.1 Activités d’expertises auprès d’industriels
2010-2011 Activité d’expertise auprès des sociétés LEMER PAX, MEDRAD et CERCA-LEA pour
l’amélioration et l’étalonnage de leurs détecteurs destinés aux services de médecine nucléaire ;
2011 Activité d’expertise auprès de l’HÔPITAL BEAUJON à Clichy pour l’analyse d’écarts sur les
mesures d’activité d’In-111 et de Cs-317 dans le service de médecine nucléaire.
5.2 Membre de groupes de travail
2006-2012 Membre expert du groupe de travail international « Realization of the becquerel at the
basic level » du Comité Consultatif des Rayonnements Ionisants (CCRI) coordonné par le
Bureau International des Poids et Mesures (BIPM) ;
2007-2008 Membre expert du groupe de travail de l’AFSSAPS (Association Française de Sécurité
SAnitaires des Produits de Santé). Rédaction de l’annexe de la décision du 08/12/2008 JORF
n° 0300 ;
2003-2005 Membre expert du groupe de travail de la SFPM (Société Française des physiciens
médicaux). Rédaction « Guide d’utilisation et de contrôle des activimètres ».
5.3 Transfert de technologie
2006-2007 Responsable scientifique :
- du transfert de technologie à la société CERCA-LEA du groupe AREVA ;
de la formation du personnel et du développement du logiciel pour l’activité de « Prestation
d’étalonnage d’activimètres sur site hospitalier » ;
et du transfert de licence du logiciel « Normandy » V1.2.1.
6. Activités liées à la recherche
6.1 Participation à l’organisation de congrès
2006 Participation à l’organisation de la conférence EXRS European Conference on X-Ray
Spectrometry, June 19–23, 2006 Paris, France.
6.2 Programmes d’échanges, collaborations, projets Européens, réseaux internationaux
Depuis 2012 Participation au projet européen Metro MRT (Metrology for Molecular RadioTherapy);
Depuis 2012 Collaboration avec l’IRSN-LMDN (Institut de Radioprotection et de Sûreté NucléaireLaboratoire de Métrologie et de Dosimétrie des Neutrons) sur le projet « Développement d’un
banc d’alimentation de gaz sous pression » ;
Depuis 2006 Membre du groupe de travail international « Becquerel at the Basic Level » (BIPM),
expertise en simulation Monte-Carlo ;
8
2004 Collaboration avec le « Mendeleyev Institute for Metrology » (VNIIM), Russie, sur le projet
« Study of XK and gamma photon emission following the decay of Eu-154 » ;
1997-1998 Collaboration avec le « «Radioisotope Center », Pologne, sur le projet « Standardization of
Ce-139 by the liquid scintillation counting using the triple-to-double coincidence ratio
method».
6.3 Actions de valorisation, brevets, logiciels/matériel
2007 Dépôt de brevet (WO/2007/054575) « Méthodologie de détermination de coefficients
d’étalonnage par calcul » ;
2005 Développement d’un logiciel de mesure d’activité de produits radiopharmaceutiques diffusé sous
licence d’exploitation pour l’entreprise CERCA-LEA (Logiciel Normandy).
6.4 Administration liée à la recherche
2011-2013 Direction de projets de recherche de l’équipe du pôle chambres d’ionisation constituée
d’un chercheur, d’un étudiant post Doctoral et d’un technicien ;
2004-2011 Responsable technique des prestations d’étalonnage et chargée de recherches d’une équipe
constituée de deux techniciens et un ingénieur.
7. Encadrement
7.1 Post-doctorants
2011-2013 M. C. Golabek. Encadrement 100 %. Réalisation d’une chambre d’ionisation à pression
variable pour la mesure de produits radiopharmaceutiques et simulation de sa réponse à l’aide
du code de Monte Carlo PENELOPE (2011-2012) ;
2009-2010 M. M.R. Mesradi. Encadrement 100 %. Etude de la réponse d’une chambre d’ionisation de
haute sensibilité aux radionucléides émetteurs de photons gamma à l’aide du code de MonteCarlo PENELOPE (2009-2010).
Publication : M.N. Amiot, M.R. Mesradi, V. Chisté, M. Morin, F. Rigoulay, Comparison of
experimental and calculated calibration coefficients for a high sensitivity ionization chamber,
Appl. Radiat. Isot. (2012) ;
2000-2001 Mme A. de Vismes. Encadrement 100 % Conception d’une chambre d’ionisation réglable
en pression à l’aide du code de simulation Monte Carlo PENELOPE.
Publication : A. de Vismes, M.N. Amiot, Towards absolute activity measurements by
ionisation chambers using Penelope Monte-Carlo code, Appl. Radiat. and Isot. 59/4 p 267
(2003).
7.2 Diplôme d’Etudes Approfondies
2002-2003 M. A. Bolivar-Suarez Encadrement 80 %. DEA rayonnements et imagerie en médecine de
l’université Paul Sabatier de Toulouse. Sujet : Application du code de Monte Carlo
PENELOPE à l’étude d’une chambre d’ionisation : portabilité de la méthode aux activimètres
(2003).
9
7.3 Stagiaires IUT
2004-2005 M. C. Bellanger. Encadrement 100 %. Etudiant IUT mesures physiques. Sujet :
Développement d’un logiciel de mesure d’activité de produits radiopharmaceutiques ;
1997-1998 M. S. Staat. Encadrement 100 %. Scientifique du contingent. Tests et mise en service de
chambres d’ionisation.
8. Synthèse des travaux
Ce dossier de candidature pour l’habilitation à diriger des recherches porte sur vingt années de
recherches effectuées entre 1992 et 2012 au Commissariat à l’énergie atomique et aux énergies
alternatives (CEA). Il inclut le troisième cycle universitaire. Mes activités de recherche ont toutes été
réalisées au Laboratoire National Henri Becquerel (LNHB) en charge de la métrologie des
rayonnements ionisants pour le LNE (Laboratoire National de métrologie et d’Essais), au CEA. Le
LNHB fait partie du réseau mondial des instituts nationaux de métrologie des rayonnements ionisants.
A ce titre, il a pour mission de garantir la traçabilité au Système International (SI) des unités dérivées
du SI, le becquerel et le gray qu’il transfère ensuite au niveau national. Afin d’atteindre cet objectif, le
LNHB participe aux comparaisons internationales organisées par le CCRI (Comité Consultatif des
Rayonnements Ionisants) et EURAMET (European Association of National Metrology Instituts) et au
Système International de Référence (SIR) coordonné par le Bureau International des Poids et Mesures
(BIPM). Sur le plan international, il s'agit de garantir et maintenir la cohérence entre les étalons
nationaux de référence des différents pays. Par le biais d'étalons de transfert ou d'étalonnage, ces
références nationales sont utilisées pour raccorder les instruments de mesure des utilisateurs français.
Le LNHB réalise ces missions en assurant la maintenance et le développement de ses installations de
mesures primaires et secondaires mais également en développant de nouveaux équipements et de
nouvelles méthodologies de mesure. Les projets de recherche du LNHB sont soutenus par le
Laboratoire National de métrologie et d’Essais (LNE) dans le cadre d’un contrat de programmes
évalués annuellement par un conseil scientifique.
Je me suis inscrite dans les thématiques du LNHB, notamment celles qui concernent la
caractérisation de solutions étalons primaires et secondaires à l’aide de diverses techniques de mesure,
l’étalonnage de détecteurs pour les services de médecine nucléaire et le développement de nouvelles
installations de mesure. Ces activités ont été réalisées, pour la plupart, dans le cadre de collaborations
et de groupes de travail internationaux.
8.1 Études de scintillateurs liquides pour leur utilisation en métrologie des rayonnements ionisants
8.1.1 Étude de la réponse lumineuse des scintillateurs liquides aux électrons monoénergétiques de
basse énergie
Cette première étude a fait l’objet de ma thèse de troisième cycle universitaire. Le sujet
consistait en la détermination de la réponse de scintillateurs liquides aux électrons de basse énergie
(inférieure à 11 keV). Ce travail s’inscrivait dans une démarche d’amélioration de la qualité du modèle
employé dans le cadre des mesures primaires d’activité par scintillation liquide.
Le dispositif que j’ai mis au point consistait à créer des électrons dans le scintillateur liquide
par effet Compton. Les rayonnements utilisés provenaient d’une source de Am-241 externe et
collimatée dont les rayons x avaient été préalablement absorbés. L’énergie des photons gamma de
59,54 keV diffusés par effet Compton était déterminée à l’aide d’un détecteur germanium. Le nombre
moyen de photons lumineux émis par le scintillateur était détecté par un photomultiplicateur. Le
système électronique de coïncidences entre les signaux délivrés par les deux détecteurs (détecteur
germanium et scintillateur liquide) permettait la représentation spectrale biparamétrique des
événements coïncidents. Une coupe du spectre biparamétrique sur l’axe correspondant à l’énergie des
photons Compton diffusés représentait la réponse du scintillateur liquide à des électrons
monoénergétiques. J’ai développé un programme de simulation Monte Carlo afin de corriger les
10
spectres des diffusions multiples à l’intérieur du scintillateur. Les courbes de réponse des scintillateurs
aux électrons monoénergétiques ont ensuite été interprétées à l’aide de l’expression semi-empirique de
Birks (Birks, 1964). Leur variation en fonction de la concentration en agent d’atténuation a été étudiée
et j’ai proposé une formule semi-empirique décrivant le rendement lumineux du scintillateur en
fonction de la concentration en agent de quenching (Péron et Cassette, 1996a). Enfin, les valeurs des
paramètres décrivant le modèle semi-empirique de Birks ont été déterminées pour différents
scintillateurs liquides utilisés pour les mesures primaires d’activité (Péron et Cassette, 1994 ; 1996b).
8.1.2 Mesure primaire d’activité d’un radionucléide émetteur bêta-gamma : le Ce-139
L’objectif de ce travail était de réaliser une solution étalon de Ce-139 à l’aide de la technique
de mesure primaire par scintillation liquide « Rapport des Coïncidences Triples à Doubles » (RCTD,
Pochwalski and Radoszewski, 1979). Cette technique de mesure est bien adaptée pour la mesure
d’activité des radionucléides émetteurs simultanément de rayonnement pur bêta et d’un autre
rayonnement et de ceux se désintégrant par capture électronique suivie d’émission de photons x de
basse énergie comme par exemple le Fe-55 (Grau-Malonda, 1982, Cassette et al., 1998). En revanche,
la méthode de mesure RCTD, dans sa version initiale, ne permet pas de mesurer précisément l’activité
des radionucléides se désintégrant par capture électronique suivie d’émission de photons de réarrangement de plus de 10 keV. En effet, cette méthode utilise un programme de calcul de rendement
de détection qui ne tient pas compte des diffusions subies pas les photons émis (Broda et al., 1988) et
(Vatin, 1991). Le Ce-139 se désintègre par capture électronique et émet notamment des photons
d’énergie 165,86 keV avec une intensité d’émission de 79,9 % suivi de rayonnements xK de réarrangement électronique d’énergie supérieure à 30 keV. A ces énergies, la probabilité d’interaction de
ces photons par effet Compton n’est plus négligeable et implique alors le traitement des diffusions
dans le scintillateur. Afin de faire évoluer le programme de calcul de rendement RCTD pour prendre
en compte les diffusions des photons xK et xL du Ce-139, j’en ai développé une nouvelle version avec
l’un des auteurs du programme initial, M. Broda, chercheur au laboratoire homologue polonais dans le
cadre d’une collaboration. Cette nouvelle version intègre également une fonction d’ajustement de la
fonction de transfert linéique d’énergie des électrons calculée pour la composition du solvant du
scintillateur. Cette fonction avait été développée dans le cadre de ma thèse. Elle est utilisée dans le
calcul de la formule de Birks pour le calcul du rendement lumineux du scintillateur.
L’installation de mesure RCTD comprend trois photomultiplicateurs placés de manière
symétrique à 120° les uns des autres autour d’une chambre optique dans laquelle est positionné un
flacon contenant le scintillateur liquide. Quelques milligrammes de la solution radioactive contenant le
radionucléide à mesurer, (déterminés précisément par pesée), sont mélangés au scintillateur. Une
électronique rapide (la durée des impulsions délivrées par les photomultiplicateurs est de quelques
nanosecondes), développée au LNHB, permet de sélectionner les événements coïncidents entre les
photomultiplicateurs deux à deux (coïncidences doubles) puis entre les trois photomultiplicateurs
(coïncidences triples) et ainsi de déterminer le rapport des coïncidences triples aux coïncidences
doubles.
L’activité absolue de la solution de Ce-139 est déterminée à partir de cette mesure (rapport des
coïncidences triples aux coïncidences doubles) et de la nouvelle version du programme de calcul du
rendement de détection des événements triples sur doubles. Nous avons mesuré les activités des
sources de Ce-139, réalisées dans le cadre de cette étude, dans les installations RCTD de chacun des
deux laboratoires. Les excellents accords obtenus entre les deux systèmes ont permis de valider la
détermination de l’activité primaire d’une solution de Ce-139, solution étalon. Ce travail a fait l’objet
d’une publication en 1998 (Broda et al., 1998).
Aujourd’hui, en 2012, les codes de simulation Monte Carlo sont systématiquement utilisés pour
modéliser les diffusions multiples des photons dans le scintillateur et son environnement. Ainsi
l’activité primaire des radionucléides se désintégrant par capture électronique et émettant des photons
de basse et haute énergie peut être mesurée par la méthode RCTD de manière plus précise car le calcul
du rendement du scintillateur est plus complet (Broda et al., 2007) (Bobin et al., 2010) ; (Thiam et al.,
2012).
11
8.1.3 Étude de scintillateurs liquides à l’aide du rayonnement synchrotron du Laboratoire pour
l'Utilisation du Rayonnement Electromagnétique (LURE à Orsay).
Lors de l’étude concernant la mesure primaire du Ce-139 par la méthode RCTD, nous
nous sommes interrogés sur la précision des coefficients d’absorption du scintillateur pour les photons
xK et les xL du Ce-139. Ils ont été calculés, dans le cadre de l’étude, à l’aide des tables publiées par le
National Institute of Standards and Technology (NIST) (Berger and Hubbell, 1987) avec la
composition du scintillateur liquide déterminée par le laboratoire homologue allemand (Günther,
1996). La mesure directe de ces coefficients nécessite un rayonnement photonique mono-énergétique.
Le rayonnement synchrotron du LURE délivrait ce type de rayonnement sur certaines de ses lignes de
lumière. Ce rayonnement photonique mono-énergétique pouvait également être mis à profit pour
compléter les études du rendement de scintillateurs liquides. J’ai alors soumis des dossiers de
proposition d’expérience au conseil scientifique du LURE pour les lignes de lumières SB3 de l’anneau
de stockage Super-ACO, D15A et DW31B de l’anneau de stockage DCI afin de disposer de temps de
faisceau. Les projets ayant été acceptés, les expérimentations ont été réalisées sur plusieurs campagnes
de mesures durant trois ans de 1997 à 1999. La première phase du projet a consisté à développer et
réaliser des dispositifs expérimentaux spécifiques à chaque expérience et adaptés à l’environnement
technique de chacune des lignes de lumière.
La deuxième phase a consisté en la mesure du rendement d’un scintillateur liquide
commercial couramment utilisé lors des mesures primaires d’activité par scintillation liquide :
l’Ultima Gold®. L’objectif était de déterminer la réponse du scintillateur pur et soumis à un quenching
chimique sur une gamme d’énergie des électrons de quelques keV à 50 keV. Cette étude permettait
d’améliorer le modèle physique utilisé dans le programme de calcul de la méthode RCTD et ainsi de
diminuer l’incertitude sur la mesure d’activité primaire.
Le principe de l’étude du rendement de scintillateur consistait à créer par effet photoélectrique des
électrons au sein du scintillateur contenu dans une cuve en aluminium. Un photomultiplicateur couplé
optiquement à la cuve permettait de mesurer la réponse du liquide scintillant. Cette expérimentation
fut réalisée principalement sur la ligne DW31. Les courbes de rendement ont été mesurées sur le
scintillateur Ultima Gold® pur puis quenché successivement avec 1,5 %, 5 % et 10 % d’eau et ensuite
de HCl.
Les interprétations de ces courbes en utilisant la formule de Birks ont conduit à des
valeurs du paramètre kB supérieures d’environ 30 % à celles publiées dans la littérature. Différentes
hypothèses ont été émises pour expliquer cet écart. Afin d’améliorer l’interprétation des résultats
expérimentaux trois actions étaient prévues. La première consistait à changer le lot d’Ultima Gold®
utilisé (des variations de rendement entre lots des scintillateurs avaient déjà été observées), la
deuxième à prendre en compte les diffusions multiples des photons incidents dans le scintillateur.
Enfin, la troisième prévoyait de déterminer les photons de fluorescence de l’aluminium et du
collimateur en plomb, excités par le rayonnement incident. En effet, ces photons de fluorescence
interagissent dans le scintillateur et contribuent à augmenter le nombre moyen de photons lumineux
émis en réponse par le scintillateur. La simulation de l’interaction du faisceau incident avec le
dispositif expérimental et son environnement, réalisée à l’aide de codes Monte-Carlo, aurait pu alors
permettre de corriger les spectres de photoélectrons. Cependant ces expérimentations et travaux
complémentaires n’ont pas pu être poursuivis. Une réorganisation interne du laboratoire m’a contrainte
à arrêter le projet au profit d’une autre thématique développée ci-après dans le paragraphe 8.2.
Dans un troisième temps, je me suis intéressée à la mesure de coefficients d’absorption
des scintillateurs commerciaux Ultima Gold® et Insta Gel® et également du toluène. J’avais choisi ce
dernier solvant organique car sa composition étant parfaitement connue, je pouvais comparer les
résultats expérimentaux avec ceux obtenus en utilisant des tables publiées par le NIST (Berger and
Hubbell, 1987). La composition précise des scintillateurs liquides commerciaux est un secret
industriel. Or, la connaissance précise des coefficients d’absorption des scintillateurs liquides
industriels est nécessaire au calcul du rendement de détection de radionucléides se désintégrant par
capture électronique pour les mesures absolues d’activité par scintillation liquide comme dans le cas
du Ce-139 par exemple. Cette expérimentation permettait de mesurer directement ces coefficients
12
d’absorption des scintillateurs étudiés pour des photons incidents d’énergie comprise entre 5 keV et
23 keV.
Les coefficients d’absorption ont été déterminés à partir du rapport de la mesure du flux
transmis à travers une cuve de mesure avec et sans scintillateur suivant la loi de Beer-Lambert. La
mesure du rapport des flux (avec et sans scintillateur dans la cellule de mesure) est réalisée à partir des
pics d’absorption totale des spectres d’acquisition des photons transmis, détectés à l’aide d’un
détecteur SiLi. Le dispositif expérimental a été placé face au faisceau sur la ligne SB3 (domaine
énergétique des photons de 5 keV à 10 keV) et à 90° par rapport au faisceau sur la ligne D15A afin de
réduire le flux incident à l’aide d’un dispositif de diffusion (domaine énergétique des photons de
8 keV à 23 keV).
Les résultats obtenus ont mis en évidence une excellente concordance entre les mesures
réalisées sur la ligne SB3 et la ligne D15A. La continuité des courbes des coefficients d’absorption en
fonction de l’énergie a été assurée en rassemblant les résultats obtenus sur les deux lignes de lumière
sur toute la plage énergétique de 5 keV à 23 keV et également sur le domaine énergétique commun où
les résultats étaient compatibles. Les coefficients d’absorption expérimentaux du toluène étaient, de
plus, en parfait accord avec ceux calculés à partir des tables du NIST (Berger and Hubbell, 1987). Ces
excellents résultats ont permis de déterminer les coefficients d’absorption des scintillateurs liquides
étudiés avec une incertitude type relative de 2 % et ont fait l’objet d’une publication (Amiot et al.,
2000). Ces travaux ont été repris en 2006 et complétés avec un autre scintillateur, l’Hionic Fluor®
(Cassette et al., 2006).
8.2 Étude de la réponse de chambres d’ionisation à l’aide de codes de simulation Monte-Carlo
8.2.1 Détermination des coefficients d’étalonnage d’une chambre d’ionisation pressurisée sous azote
En 2000, j’ai pris en charge la technique de mesure d’activité secondaire à l’aide de chambres
d’ionisation à puits pressurisées. Ces détecteurs sont utilisés pour la mesure des radionucléides
émettant des photons et de ceux se désintégrant par émission bêta (dont l’énergie maximale est
supérieure à 1 MeV). Ils servent notamment à la mesure d’activité de produits radiopharmaceutiques
injectés aux patients pour le radiodiagnostic, la radiothérapie interne et la curiethérapie. Renfermant un
gaz sous pression, ces chambres d’ionisation sont scellées et leur fidélité est contrôlée sur des périodes
de temps allant jusqu’à plus de trente ans.
Au LNHB, ces instruments, très stables dans le temps, servent également de mémoire des mesures
primaires d’activité pour une cinquantaine de radionucléides au travers de leurs coefficients
d’étalonnage. Toutefois, ils ne peuvent pas être étalonnés pour tous les radionucléides. En effet,
certains radionucléides ne peuvent être mesurés car il n’est pas possible de les obtenir en quantité
suffisante.
Ce problème est particulièrement crucial pour la mesure du Tl-201, radionucléide utilisé dans
le domaine médical. En effet, sa production s’accompagne de Tl-200, souvent de Tl-202 et parfois
même d’isotopes du plomb. Il est alors nécessaire de corriger l’activité du Tl-201 de la contribution
des impuretés présentes. Ces impuretés ne sont pas accessibles en quantité suffisante pour pouvoir
étalonner les chambres d’ionisation expérimentalement.
En conséquence, une courbe d’étalonnage expérimentale est établie à partir de la mesure de
radionucléides émettant des photons monoénergétiques pour permettre de corriger les activités
mesurées de la contribution des impuretés. Cependant, il n’existe pas de source gamma
monoénergétique pour les énergies comprises entre 20 keV et 100 keV, plage énergétique de la plupart
des photons x de réarrangement électronique consécutifs à une désintégration de radionucléide. Les
corrections sont donc dans certains cas impossibles sans une forte altération de l’incertitude. La
simulation de l’interaction rayonnement matière à l’aide de codes Monte-Carlo est alors d’une grande
utilité afin de déterminer la réponse du détecteur dans cette gamme d’énergie mais également pour les
photons de plus haute énergie.
J’ai confié cette problématique à Mme Anne de Vismes, étudiante en Post Doc, en 2000.
L’objectif du travail consistait à déterminer, par calcul, les coefficients d’étalonnage d’une chambre
d’ionisation du laboratoire. Cette chambre d’ionisation, de type Vinten a été fabriquée par le National
13
Physical Laboratory (Royaume-Uni) ; elle est pressurisée avec de l’azote à 11 bars. Mme De Vismes a
déterminé les coefficients d’étalonnage à l’aide du code de simulation Monte Carlo Penelope (Salvat
et al., 2001). Les excellents résultats qu’elle a obtenus ont fait l’objet d’une publication (de Vismes et
Amiot, 2003) et sont toujours actuellement appliqués en routine pour les corrections d’impuretés lors
des mesures d’activité.
8.2.2 Détermination des coefficients d’étalonnage d’une chambre d’ionisation pressurisée sous un
mélange d’argon et de xénon
Ce sujet s’inscrivait dans la continuité de l’étude précédente. Je l’ai confié à M. M. R.
Mesradi, étudiant Post Doctoral. L’objectif consistait à déterminer les coefficients d’étalonnage d’une
autre chambre d’ionisation du LNHB (chambre fabriquée par la société Vacutec en Allemagne). Cette
chambre d’ionisation présente la particularité de contenir un mélange de gaz argon et xénon ce qui lui
confère une meilleure sensibilité que la chambre décrite précédemment (paragraphe 8.2.1). La
difficulté de ce travail résidait dans la détermination de la proportion massique et la pression partielle
de chacun des deux gaz. Ces données restent d’ailleurs inconnues au fabriquant lui-même. La
confrontation des résultats de la simulation avec ceux obtenus expérimentalement a permis de les
déterminer. Par ailleurs, les résultats des simulations ont mis en évidence une discontinuité de la
courbe de réponse du détecteur aux photons. L’ensemble de ce travail permet de calculer les
coefficients d’étalonnage de radionucléides émetteurs de photons pour lesquels la chambre n’est pas
étalonnée avec une incertitude de l’ordre de 1 %. Désormais, l’activité d’une solution radioactive
contenant des impuretés peut être corrigée de la contribution des impuretés radionucléidiques (comme
décrit dans le paragraphe n° 8.3.2). Ce travail a fait l’objet d’une publication (Amiot et al., 2012).
8.2.3 Développement d’une nouvelle chambre d’ionisation à pression variable et contrôlée
Ce projet a été développé pour garantir la précision de la mesure de l’activité injectée au
patient dans le cadre d’examens de diagnostic et de radiothérapie interne. L’objectif consiste à
appliquer la méthode décrite précédemment afin de déterminer, par calcul, les coefficients
d’étalonnage pour les nombreuses géométries d’échantillons utilisées dans les services de médecine
nucléaire. En effet, parfois, certains services de médecine nucléaire utilisent le même coefficient
d’étalonnage pour des échantillons de volumes différents et dans des conditionnements différents
(flacon, mini-flacon, seringues, …). Or, les écarts sur les mesures d’activité peuvent varier de quelques
pour mille à 10 pour cent pour certains radionucléides utilisés pour le diagnostic et jusqu’à plus de 30
pour cent pour le Y-90, radionucléide utilisé en radiothérapie interne.
La méthode de détermination des coefficients d’étalonnage des chambres d’ionisation à l’aide
de la simulation Monte Carlo, appliquée au laboratoire, nécessite l’utilisation d’un paramètre
ajustable. Ce paramètre est identique pour tous les radionucléides. Il s’agit principalement de la masse
volumique du gaz. En effet, elle n’est pas renseignée précisément par le constructeur et des écarts de
plus de 10 % ont été obtenus entre les données du constructeur et les valeurs déterminées à l’aide la
simulation. Afin de vérifier cette hypothèse, j’ai proposé un nouveau programme de recherche, validé
par le conseil scientifique du LNE.
La première étape de ce projet concerne la conception d’un nouveau dispositif expérimental constitué
d’un système d’alimentation en gaz et d’un prototype de chambre d’ionisation. Le système
d’alimentation en gaz permettra de maîtriser la valeur de la pression du gaz porteur avec une
incertitude de 0,15 % sur une gamme de pression de 1bar à 20 bars. Il permettra également de faire
varier la pression imposée à la chambre de mesure et de confronter les valeurs de pression mesurées à
celles utilisées pour la simulation. La chambre d’ionisation pourra être alimentée par trois gaz
différents successivement (argon, azote, xénon) ou par des mélanges de gaz binaires et ternaires. Le
système d’alimentation en gaz a été livré au LNHB en avril 2012 et ses performances sont conformes
au cahier des charges.
La deuxième étape consiste au développement du prototype de chambre d’ionisation à l’aide
de simulation Monte Carlo. J’ai confié ce sujet de recherche à M. Cédric Golabek étudiant Post
14
Doctoral. Ses travaux ont permis de rédiger un cahier des charges. Des entreprises sont actuellement
consultées pour la réalisation du détecteur.
Ce travail pourra être poursuivi dans le cadre d’une thèse qui débutera à l’automne 2013 et
portera sur l’étude de la nouvelle chambre d’ionisation à pression variable et contrôlée. Au cours de ce
travail, la chambre d’ionisation développée au LNHB pourra être mise en service et étalonnée pour les
produits radiopharmaceutiques dans les divers conditionnements utilisés en routine clinique. Il s’agira
alors de confronter ces résultats avec ceux obtenus par la simulation Monte Carlo. Ces travaux
pourront être réalisés pour différentes natures de gaz porteur et différentes valeurs de masse
volumique. Par ailleurs, nous envisageons d’explorer d’autres paramètres à l’aide de cette installation.
Nous nous attacherons à mesurer l’énergie moyenne nécessaire pour créer une paire d’ions (W) dans
un gaz sous pression de manière relative. En effet, ce paramètre est très mal connu pour les gaz
comme le xénon, le krypton, les mélanges de gaz et pour les gaz pressurisés en général. Le présent
dispositif expérimental sera tout à fait adapté pour ces mesures et pourra contribuer à l’apport de
données dans un domaine encore peu exploré des gaz pressurisés.
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l’aide d’un détecteur à 3 photomultiplicateurs Bulletin du BNM, No 85, 1991.
1. Liste de publications
1.1 Articles dans les revues internationales avec comité de lecture
M.N. Amiot, M.M. Bé, T. Branger, P. Cassette, M.C. Lépy, Y. Ménesguen, I. Da Silva.
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C. Michotte, G. Ratel, S Courte, E Verdeau and M.N. Amiot. Activity measurements of the
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M.M. Bé, B. Chauvenet, M.N. Amiot, C. Bobin, M.-C. Lépy, T. Branger, I. Lanièce, A. Luca, M.
Sahagia, A.C. Wätjen, K. Kossert, O. Ott, O. Nähle, P. Dryák, J. Sochorov, P. Kovar, P. Auerbach, T.
Altzitzoglou, S. Pommé, G. Sibbens, R. Van Ammel, J. Paepen, A. Iwahara, J.U. Delgado, R. Poledna
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Methods in Physics Research 68 / 10, 2026-2030, 2010.
B. Chauvenet, M.M. Bé, M.N. Amiot, C. Bobin, M.-C. Lépy, T. Branger, I. Lanièce, A. Luca, M.
Sahagia, A.C. Wätjen, K. Kossert, O. Ott, O. Nähle, P. Dryák, J. Sochorovà, P. Kovar, P. Auerbach, T.
Altzitzoglou, S. Pommé, G. Sibbens, R. Van Ammel, J. Paepen, A. Iwahara, J.U. Delgado, R. Poledna,
C.J. da Silva, L. Johansson, A. Stroak, C. Bailat, Y. Nedjadi and P. Spring. International exercise on
16
124
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M.C. Lépy, M.N. Amiot, M.M. Bé, P. Cassette. Determination of the intensity of X- and gamma-ray
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88
Y and
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E. Terechtchenko, M. Rasko, S. Sepman, A. Zanevsky, A. Tuan, M.N. Amiot, C. Bobin, J. Morel.
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1.2 Articles dans les revues nationales avec comité de lecture
M.N. Péron, P. Cassette. Mesure de la réponse lumineuse de scintillateurs liquides à des électrons
monoénergétiques d’énergie inférieure à 100 keV. Bulletin du BNM 105, 34, 1996.
1.3 Brevet
M.N. Amiot, I. Aubineau-Lanièce. « Méthodologie de détermination de coefficients d’étalonnage par
calcul » (WO/2007/054575).
1.4 Articles dans des conférences internationales avec comité de lecture
calculated calibration coefficients for a high sensitivity ionization chamber, Applied Radiation and
Isotopes, 70, 2232-2236, 2012.
M.M. Bé, P. Cassette, M.C. Lépy, M.N. Amiot, K. Kossert, O. J. Nähle, O. Ott, C Wanke, P. Dryák,
G. Ratel, M. Sahagia, A. Luca, A. Antohe, L. Johansson, J. Keightley, A. PearceStandardization,
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M.N. Amiot-Péron, P. StemmLer, G. Soullié, V. Greiner, P. Populus, P. Chevallier, J.C. Protas.
Measurements of linear absorption coefficients of liquid scintillators using synchrotron radiation.
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M.N. Péron, P. Cassette. Coco, a Compton coincidence experiment to study liquid scintillator response
in the 1-20 keV energy range. Nuclear Instruments & Methods in Physics Research, A 353, 41, 1994.
1.5 Communications orales, posters dans des conférences internationales
M.R. Mesradi, M.N. Amiot, M. Morin, F. Rigoulay. Comparison of Monte Carlo simulations of a high
sensitivity pressurized ionization chamber. Le 2ème Congrès International Radiations Médicales :
Recherche et Applications
7-9 Avril 2010 à Marrakech – Maroc.
1.6 Rapports de recherche
M.N. Amiot. Livraison du système d’alimentation en gaz par la société 2M Process.
Note Technique LNHB 12-20 (2012).
M.N. Amiot. Réception en usine d'un système d'alimentation en gaz neutre.
L. Lebreton, M.N. Amiot. Développements de systèmes d'alimentation en gaz
M.N. Amiot, C. Golabek. Specifications regarding the realization of a special pressurized ionization
chamber.
C. Golabek, M.N. Amiot. Etude de conception d'une chambre d'ionisation à l'aide du code de
simulation Monte Carlo PENELOPE.
M.N. Amiot. Analyse des offres de réalisation et montage d’un banc d’alimentation en gaz.
M.N. Amiot, M. Morin, F. Rigoulay, I. Le Garreres, S. Morelli, D. LaCour, T. Branger, F. Jaubert, P.
Cassette, L. Ferreux, M.C. Lépy, F. Dupanloup, G. Beaudoin. Etude de l’influence de la nature de la
solution sur la réponse de chambre d’ionisation pour l’étalonnage en Zévalin en flacon de réaction.
M.N. Amiot. Cahier des charges pour la réalisation d’un banc d’alimentation en gaz d’un détecteur.
M.C. Lépy, M.N. Amiot, M.M. Bé, C. Bobin, T. Branger, M. Morin, F. Rigoulay. Mesure d’activité et
étude du schéma de désintégration du 124Sb.
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M.N. Amiot. État des lieux et contribution du LNE-LNHB au groupe de travail « Realization of the
Becquerel at the basic level » du Comité Consultatif des rayonnements ionisants CCRI(II).
M.N. Amiot Mode opératoire pour l’étude de linéarité et l’étalonnage de deux chambres d’ionisation
HDR1000.
Note technique 08-47 (2008).
M.N. Amiot. Proposition de Projet Européen SHARP FP7-Fission-2007
M.N. Amiot. Etude expérimentale de l’influence de la nature de la solution sur la réponse de chambres
d’ionisation pour le 111In.
M. Morin, M.N. Amiot, F. Rigoulay. Etude de la répétabilité et de la reproductibilité des mesures en
chambre d’ionisation 6D.
M. Morin, M.N. Amiot, F. Rigoulay. Etude de la répétabilité et de la reproductibilité des mesures en
chambre d’ionisation 2A.
M. Morin, M.N. Amiot. Synthèse de la validation du dossier de méthode R22 « Etalonnage des
activimètres ». Note Technique LNHB 08-17 (2008).
M. Morin, M.N. Amiot. Synthèse de la validation du dossier de méthode R21 « Utilisation des
chambres d’ionisation à puits ».
M.N. Amiot. Cahier des charges pour une prestation de programmation du logiciel Normandy.
M.N. Amiot. Validation du logiciel Normandy V1.2.1.
M.N. Amiot. Validation du programme Normandy (V1.0).
P. Blanchis, M.N. Amiot, M. Moune, I. Gardin, A. Martineau, M. Ricard, S. Bonnot-Lours, A.
Dumont, V. Lemercier, N. Rizzo-Padoin. Guide d’utilisation et de contrôle des activimètres.
M.M. Bé, M.N. Amiot, C. Bobin, M.C. Lépy, J. Plagnard, J.M. Lee, K.B. Lee, T.S. Park, A. Luca, M.
Sahagia, A.M. Razdolescu, L. Grigorescu, Y. Sato, Y. Hino, K. Kossert, R. Klein, M.K.H. Schneider,
H. Schrader, P. Dryák, J. Sochorová, P. Kovar, P. Auerbach, M. Havelka, T. Altzizoglou, A. Iwahara,
M.A.L. da Silva, J.U. Delegado, C.J. da Silva, L. Johansson, S. Collins, A. Stroak. Activity
measurements and gamma emission intensities determination in the decay of 65Zn.
Rapport CEA-R-6081 CEA Saclay, Gif-sur-Yvette, France (2005).
M.N. Amiot, C. Bobin. Mesure d'activité massique du Cs-134, collaboration avec E. Terechtchenko
(VNIIM)
19
M.N. Péron, J. Bouchard, D. Hainos, M.C. Lépy, J. Plagnard, C. Dulieu, P. Cassette, J. de Sanoit, N.
Coursol. Mesures d’activité de Sr-90 (SIR oct. 1996) et de Y-90 pur.
Note Technique LPRI 97/002 (1997).
M.N. Péron, I. Tartes, D. Hainos, J. de Sanoit, P. Cassette. Absolute measurements of Ni-63 and
stability of Ni-63 and Fe-55 by liquid scintillation counting for the Euromet 297 Intercomparison.
Note Technique LPRI 97/003 (1997).
M.N. Péron. Etude de la réponse lumineuse des scintillateurs liquides à des électrons
monoénergétiques de basse énergie. Thèse de doctorat, Université Paris XI (1995).
20
TABLE DES ABRÉVIATIONS
A
ADN : Acide désoxyribonucléique
AFSSAPS : Association Française de Sécurité SAnitaires des Produits de Santé
AIEA : Agence Internationale pour l’Energie Atomique
ALARA : « as low as reasonably achievable »
AMM : Autorisations de Mise sur le Marché
ANSTO : Australian Nuclear Science and Technology Organisation
ASNM : Agence Nationale de Sécurité du Médicament et des produits de santé
ATEX : ATmosphères EXplosibles
AZ91A : alliage de magnésium
B
BARC : Bhabha Atomic Research Centre of India
BGO : Scintillateur composé de Bismuth Germanate Bi4Ge3O12
BIPM : Bureau International des Poids et Mesures
BNM : Bureau National de Métrologie
Butyl-PBD : le 2-(4-ter-butylphenyl)-5-(4-biphénylyl)-1,3,4-oxadiazole
C
CCEMRI : Comité Consultatif pour les Etalons de Mesure des Rayonnements Ionisants
CCRI : Le Comité Consultatif International pour les rayonnements ionisants
CDF : Cellule de Données Fondamentales du LNHB
CEA : Commissariat à l’Energie Atomique et aux énergies alternatives
DRT/SAR : Direction des Technologies Avancées / Service des Applications des
Radionucléides
CEI : Commission Electrotechnique et Internationale
CERCA/LEA : Compagnie pour l'Etude et la Réalisation de Combustibles Atomiques /
Laboratoire Étalon d’Activité
CERN : Conseil européen pour la recherche nucléaire
CGPM : Conférence Générale des Poids et Mesures
21
Choline : Vitamine B (2-hydroxyethyl-trimethylazanium)
CIEMAT : laboratoire primaire national de métrologie espagnol
CIPM : Comité International des Poids et Mesures
CIPR : Commission Internationale pour la Protection Radiologique
CMC : Calibration and Measurements Capabilities
ČMI : Czech Metrology Institute/Ceský metrologický institute, République tchèque
CNEA : National Commission of Atomic Energy, Argentine
COFRAC : Comité Français d’Accréditation
CRC-15R, CRC-35R et CRC-12
CSIR-NML : National Metallurgical Laboratory of the Council of Scientific & Industrial
Research of India
CZT : Cadmium zinc telluride, (CdZnTe) or CZT detector
D
DDEP : collaboration entre les laboratoires homologues internationaux dans le cadre du
« Decay Data Evaluation Project »
DIN : Di-IsopropylNaphtalène
DM2I : Département Métrologie, Instrumentation et Information du LNHB
DOPA : 3,4-dihydroxyphénylalanine, précurseur de neurotransmetteur
DSM : Direction des Sciences de la Matière du CEA à Saclay
DRT : Direction de la Recherche Technologique du CEA
E
ENEA : AtomicaNational Agency for Atomic Energy (Ente Nazionale per l'Energia) of Italy
EMPIR : European Metrology Program for Innovation and Research
EMRP : Programme européen de recherche en métrologie
EURAMET : Organisation régionale Européenne (European Association of National
Metrology Institutes)
EXRS : European Conference on X-Ray Spectrometry
F
22
FDG : molécule de fluorodesoxyglucose
FPGA : Field-Programmable Gate Array, réseau de portes programmables in situ
G
GEP-NETs : tumeurs métastatiques neuroendocrines gastroentéro-pancréatiques
GUM : Guide d’expression des incertitudes et mesures (Guide to the Expression of
Uncertainty in Measurement)
H
-
I
IBA / Cisbio : Société CIS bio du groupe IBA
ICRM : Internatinal Conference on Radionuclide Metrology
ICRU : International Commission on Radiation Units and Measurements
IFIN-HH : Horia Hulubei National Institute of Physics and Nuclear Engineering, Roumania
ILAC : Organisme mondial pour la reconnaissance de l’accréditation des laboratoires et des
organismes (International Laboratory Accreditation Cooperation)
IMNC : Laboratoire d’Imagerie et Modélisation en Neurobiologie et Cancérologie à Orsay
IRA : Institut de RAdiophysique en Suisse
IRM : Imagerie par Résonance Magnétique fonctionnelle
IRMM : Joint research center of Institute of Reference Materails and Measurements
IRSN-LMDN : Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire-Laboratoire de Métrologie
et de Dosimétrie des Neutrons
ISO : l’Organisation Internationale de Normalisation
ISO/CEI 17025 : norme édictée par l’Organisation Internationale de Normalisation (ISO) et
par la Commission Electrotechnique Internationale (CEI)
IUT : Institut Universitaire de Technologie
J
JORF : Journal Officiel de la République Française
23
K
-
L
LIST Laboratoire d'Intégration des Systèmes et des Technologies de la DRT du CEA
LMA : Laboratoire de Métrologie de l’Activité du LNHB
LMDN : laboratoire de métrologie de la dosimétrie des neutrons de l’IRSN
LMRI : ancien nom du LNHB
LNE : Laboratoire National de métrologie et d’Essais
LNHB : Laboratoire National Henri Becquerel
LNMR : National Laboratory for Ionizing Radiation Metrology, Brasil
LNMRI : Laboratoire Natational de Métrologie des Rayonnements Ionisants, Brésil
LPP : Laboratoire de Physique et Plasmas (LPP) de quel organisme ?
LURE : Laboratoire pour l'Utilisation du Rayonnement Electromagnétique
LSO : OxyorthoSilicate de Lutécium, cristal scintillant
M
MAC 3 : Module électronique de gestion des coincidence pour la méthode RCTD
MetroMRT : projet européen Metrology for Molecular Radiotherapy
MIRD : Committee on Medical Internal Radiation Dose
MKS : le Mètre, le Kilogramme et la Seconde (système MKS)
MNM : groupe de Mesure Nucléaire et de Modélisation
MRA : Arrangement de reconnaissance mutuelle (Mutual Recognition Arrangement)
N
NAC : National Acclerator center, south Africa
NIST : National Institute of Standards and Technology
NMIJ : National Metrology Institute of Japan
NMISA : National Metrology Institute of South Africa
NPL : Laboratoire primaire anglais
24
NRD : Niveau de Référence Diagnostique
O
OIML : Organisation Internationale de la Métrologie Légale
P
PETNET
PI : Propriété Intellectuelle
PMMA : poly-methylmethacrylate
POLATOM : Institut de l’énergie atomique polonais
PPO : le 5-diphenyloxazole
PTB : laboratoire primaire allemand
PXE : PhenylXylylEthane
Q
-
R
RIDIC : Radiation Internal Dose Information Center
RIV : radiothérapie interne vectorisée
RMO : Regional Metrology Organisation
RTCD : Rapport des Coïncidences Triples à Doubles
S
SI : système international d’unité
SIR : Système International de référence
SFPM : Société Française des physiciens médicaux
SMR : Section de Mesure des Radioéléments
SPEC : Service CEA de Physique de l’Etat Condensé
25
T
TDCR : : les programmes TDCRB-1 ; TDCRB-02B ; TDCRB-02P et TDCREC
TDM : Tomodensitométrie
TEMP : Tomographie par Emission Monophotonique
TEP : Tomographie par Emission de Positrons
TSIE : ce paramètre est encore nommé ESRC ou SQPE ?
Triton X-100 : iso-octyl phenoxy-polyethoxyéthanol
U
V
VIM : Vocabulaire International de Métrologie
W – Z.
26
RÉSUMÉ DE LA THÈSE
Les mesures primaires d’activité de radionucléides nécessitent la détermination de l’efficacité
de détection, en particulier lors des mesures primaires en scintillation liquide de radionucléides
émetteurs bêta purs d’énergie inférieure à 20 keV, tel le tritium, pour lesquelles la méconnaissance du
rendement lumineux est un facteur limitant.
Un dispositif expérimental original a été mis au point afin d’étudier le nombre moyen de
photoélectrons détectés de la réponse du scintillateur liquide en fonction de l’énergie déposée dans le
milieu par les électrons. Une source externe d’américium 241 permet de créer par effet Compton, des
électrons au sein du scintillateur. Un détecteur germanium est utilisé pour déterminer l’énergie des
photons diffusés et un photomultiplicateur est employé pour déterminer le nombre moyen de photons
émis par le scintillateur liquide. Un système de coïncidence entre les deux détecteurs permet de
sélectionner la réponse du scintillateur liquide pour des photons diffusés d’énergie déterminée qui
correspondent à des électrons Compton monoénergétiques. L’énergie de ces électrons est alors
associée à un nombre moyen de photoélectrons à l’aide de la modélisation de la réponse du
photomultiplicateur.
Une courbe expérimentale de la réponse du scintillateur liquide en fonction de l’énergie
déposée par les électrons est ainsi obtenue pour chaque scintillateur liquide étudié. Ces courbes sont
interprétées à l’aide des formules de Birks, Voltz et Wright. Les valeurs des paramètres de ces
équations, jusqu’alors estimées, sont déterminées avec une incertitude-type combinée relative de
l’ordre de 10 pour cent.
L’influence de la variation de la concentration en agent de quenching sur les paramètres de
l’expression de Birks a aussi été étudiée. Une diminution de ces paramètres avec l’augmentation en
agent de quenching a été observée. Une formule semi-empirique est proposée pour décrire ce
phénomène.
Ce nouveau dispositif expérimental peut également être utilisé pour les mesures directes
d’activité de radionucléides émetteurs bêta purs de basse énergie.
27
MÉMOIRE DE RECHERCHE
28
Introduction
Les problématiques liées à l’environnement et à la santé figurent parmi les plus importantes
préoccupations du XXIème siècle parmi lesquelles le changement climatique, le taux de toxines ou de
substances dangereuses dans l’eau, l’air ou les aliments font partie des principales. Depuis les
accidents nucléaires de Tchernobyl puis de Fukushima et dans le domaine médical, les accidents de
surdosage en radiothérapie (l’affaire d’Épinal en France, l’hôpital Saint Vincent à New York, …), la
population mondiale se sent aujourd’hui particulièrement concernée par les rayonnements ionisants au
travers de leur dangerosité. Par ailleurs, dans nombre de pays en voie de développement, les activités
nucléaires ont connu depuis quelques années une rapide extension. On emploie des techniques
nucléaires dans des domaines très divers comme l'agriculture, la zoologie, l’hydrologie et également
en médecine (pour le diagnostic et la thérapie). Toutes ces activités exigent une protection fiable du
personnel contre les rayonnements, mais également celle des patients en radiothérapie et en médecine
nucléaire. Les services de radiothérapie et de médecine nucléaire doivent disposer de sources de
rayonnement et de techniques de mesures des rayonnements ionisants convenablement étalonnés ; il
faut aussi que ces services soient reliés au réseau mondial afin que les mesures puissent être vérifiées
par rapport aux étalons primaires.
Les organisations nationales et internationales expriment un intérêt grandissant pour la qualité
et la crédibilité des mesures et des essais. Il est donc important de mettre en œuvre des mesures fiables
et les plus exactes possible, agréées et approuvées par toutes les autorités concernées dans le monde.
La traçabilité, la fiabilité et la précision de leurs mesures est critique dans le domaine médical
notamment pour le traitement des cancers par radiothérapie ainsi que pour les examens isotopiques. En
France, 60 % des patients soignés pour un cancer suivent un traitement par radiothérapie, ce qui
représente pas moins de 180 000 traitements chaque année. Du fait du vieillissement de la population
et des diagnostics de plus en plus précoces, ce nombre est en constante augmentation. En effet, le
nombre des examens de médecine nucléaire ont augmenté de 38 % entre 2002 et 2007. Mais si la
radiothérapie externe et interne et les examens de médecine nucléaire sont actuellement en pleine
mutation, la connaissance actuelle des sciences pour les rayonnements ionisants n’autorise qu’une très
faible marge d’erreur, entre les exactitudes demandées en milieu médical et les références primaires
élaborées par les laboratoires nationaux de métrologie. Le rapport des incertitudes entre étalon de
référence souhaité par l'utilisateur et étalon primaire varie selon les secteurs d’application. En
dosimétrie, dans le cadre de la radiothérapie, ce rapport entre le niveau d’incertitudes demandées par
les utilisateurs et l’incertitude de la mesure primaire délivrée par les instituts nationaux de métrologie
est seulement d’un facteur 3. Il est d’un facteur 5 dans le cadre des examens isotopiques et de certaines
analyses nucléaires et d’environ un facteur 10 pour l'irradiation industrielle et la radioprotection.
De plus, il convient de souligner l'exigence croissante de la société en matière de qualité des
soins médicaux qui se décline au niveau de l’utilisation des rayonnements ionisants dans le domaine
de la radiothérapie, la curiethérapie et également en médecine nucléaire. Cette exigence de qualité des
soins s’est traduite en Europe par la publication de la directive 97/43 relative à la protection sanitaire
des personnes contre les dangers des rayonnements ionisants lors d’expositions à des fins médicales.
Elle conduit à l’amélioration de la précision de la dose reçue par le patient et à son optimisation dans
le respect du principe ALARA « as low as reasonably achievable » qui stipule qu’il convient de
29
« maintenir toutes doses aux valeurs les plus faibles possibles auxquelles on peut parvenir, compte
tenu des aspects sociétaux et économiques ». En effet, l’objectif du traitement ou du diagnostic est de
déposer la dose au plus près de la tumeur, et/ou de l’organe cible tout en minimisant les effets
secondaires quand elle concerne les tissus sains à son voisinage tout en respectant la prescription du
médecin (dose reçue à la tumeur ou qualité de l’image dans le cadre de l’examen isotopique). De
même, une bonne mesure va protéger les patients des risques d’une surexposition qui peut s’avérer
grave ou d’une sous-exposition qui ne permettrait pas la récession de la maladie ou l’interprétation du
diagnostic à partir d’une image insuffisamment contrastée. La métrologie des rayonnements ionisants
se situe au cœur de ces préoccupations. Le Laboratoire National Henri Becquerel (LNHB) est l’un des
laboratoires nationaux de métrologie fédérés par le Laboratoire National de métrologie et des Essais
(LNE) pour notamment garantir la traçabilité au niveau international des mesures de dose et d’activité
réalisées dans les services de médecine utilisant les rayonnements ionisants. Il met au point des
méthodes primaires d’analyse et crée des étalons. Ils sont ensuite utilisés par des laboratoires de terrain
pour étalonner différents instruments de mesure, et valider leurs techniques de mesure.
Mes activités au sein du Laboratoire National Henri Becquerel ont consisté d’une part à assurer la
traçabilité des activités d’étalonnage et à maintenir les installations de mesure d’activité et d’autre part
à améliorer les méthodes de mesure dans le cadre de projets de recherche et développement. Ces
activités métrologiques ont été appliquées spécifiquement à la technique de mesure par scintillation
liquide puis aux mesures d’activité réalisées à l’aide de chambres d’ionisation scellées, pressurisées,
instruments utilisés dans les services de médecine nucléaire. La traçabilité des étalonnages consiste à
permettre aux utilisateurs de réaliser des mesures d’activité justes et précises, traçables au niveau
international. La traçabilité au niveau international est assurée par la participation du laboratoire aux
comparaisons internationales des étalons de radioactivité. Les résultats de ces comparaisons
permettent de vérifier la qualité des étalons primaires réalisés au laboratoire. La traçabilité est ensuite
assurée par l’étalonnage de nos installations de mesure secondaires à l’aide de ces étalons puis au
transfert de ces étalons secondaires aux utilisateurs au travers de prestations d’étalonnage de solutions
radioactives ou de détecteurs. Les activités de recherche et développement ont pour objectif
l’amélioration des méthodes primaires et secondaires d’étalonnage. Cela consiste à parfaire
l’exactitude des mesures notamment par une meilleure connaissance des paramètres influençant les
rendements de détection. Il s’agit également de maîtriser le calcul de leurs incertitudes et si possible de
les diminuer.
L’objectif de ce rapport consiste à présenter mes activités de recherche et développement durant
les 20 années que j’ai passées au service de la métrologie des rayonnements ionisants. Il se décline en
quatre parties. La première partie situe le contexte métrologique des activités de prestations et de
recherche. La deuxième partie présente les études développées pour l’amélioration de nos
connaissances sur les scintillateurs liquides pour la mesure primaire d’activité. La troisième partie
présente la médecine nucléaire, domaine principal d’application des mesures d’activité à l’aide de
chambres d’ionisation pressurisées présentées dans une quatrième et dernière partie. L’objectif final,
commun à toutes ces études, consiste à assurer et fiabiliser les mesures d’activité et, si possible,
diminuer leur incertitude.
30
1 CONTEXTE
1.1 HISTORIQUE DE LA MÉTROLOGIE
1.1.1 LA MÉTROLOGIE DU XVIII ÈME ET XIXÈME SIECLE
C’est au cours du 18ème siècle que commença à se manifester le besoin d’un système unifié de
mesure. En effet, en 1775 il existait en France plus de sept cents unités de mesure différentes. Elles se
basaient principalement sur les dimensions caractéristiques du corps humain. Les mesures de volume
et de longueur n’avaient aucun lien entre elles et chaque unité de mesure avait ses propres subdivisions
d’unité (la toise, unité de mesure de longueur était divisée en 6 pieds, la canne, autre unité de mesure
de longueur utilisée en Provence était divisée en 10 palmes). La variété des systèmes de mesures
impliquait des calculs laborieux lors des transactions commerciales et était une source d'erreurs et de
fraudes. A mesure que l'industrie et le commerce prenaient de l'ampleur, la nécessité d'une
harmonisation se faisait de plus en plus pressante. C’est ainsi qu’à partir du 22 août 1790 Louis XVI
demande à l'Académie des Sciences de nommer une commission pour définir les poids et mesures.
Elle propose alors, en mars 1791, d’appliquer le système décimal pour les poids, les mesures et la
monnaie et de faire référence au quart du méridien terrestre pour définir l’unité de longueur. C'est au
milieu du 19ème siècle que se manifesta le besoin d’un système décimal international de poids et
mesures. L’uniformisation des étalons est apparue indispensable lorsqu'en 1851, à l'occasion de la
première exposition universelle de Londres, on se trouva en présence de l'immense variété de produits
dont la valeur, ainsi que les quantités, étaient rapportées à toutes sortes d’étalons de mesure (de toutes
les contrées du monde). Afin de faciliter les échanges commerciaux au niveau international, une
Commission du Mètre, internationale, fut créée en 1870. Elle fut le prélude à l'internationalisation du
Système Métrique. Après deux années de réunions, une quarantaine de résolutions furent prises
concernant la confection de nouveaux prototypes métriques et leur comparaison aux étalons des
Archives Françaises. L’aboutissement de ces travaux se traduisit par la signature, à Paris, de La
Convention du Mètre en 1875 par dix-sept États. Cette convention établit le Comité international des
Poids et Mesures et la Conférence générale des Poids et Mesures puis créa le Bureau International des
Poids et Mesures (BIPM) ayant son siège au Pavillon de Breteuil à Sèvres. Ainsi la France n’était pas
le dépositaire des étalons des poids et mesures, mais un organisme international, le BIPM en était
chargé, dont le siège resta néanmoins en France. La mission initiale du BIPM était d’assurer
l'établissement du Système Métrique dans le monde entier par la construction et la conservation des
nouveaux prototypes du mètre et du kilogramme, de leur comparer les étalons nationaux qui seraient
fournis aux différents états et de perfectionner les procédés de mesure pour favoriser le progrès dans
tous les domaines de la métrologie.
1.1.2 LA MÉTROLOGIE AU XXÈME SIECLE
Les fondements de l’organisation de la métrologie mondiale ayant été institués à la fin du
XIX siècle, la métrologie s’est développée au cours du XXème siècle en fonction des besoins générés
par les progrès scientifiques et techniques sans précédents dont l’expansion s’est considérablement
accélérée au cours des quarante dernières années. Les premières unités de base à savoir, le Mètre, le
Kilogramme et la Seconde (système MKS) établies à la fin du XIXème siècle ont été complétées en
1954 par l’ampère, le kelvin et la candela, unités de base pour le courant électrique, la température
thermodynamique et l’intensité lumineuse respectivement. Mais, c’est seulement en 1960 qu’a été
établie la règlementation d’ensemble des unités de mesure et adopté le système international d’unité
31
ème
(SI) et les unités dérivées par la Conférence générale des poids et mesures. En 1971, la mole fut
ajoutée au SI pour l’unité de base de la quantité de matière. L’organisation de la métrologie
fondamentale a également évolué au cours du XIXème siècle avec la création d’organisations régionales
de métrologie pour faciliter les échanges entre pays, de comités consultatifs pour la coordination des
travaux métrologiques et le système international de référence dans le domaine de la métrologie des
rayonnements ionisants. L’événement marquant de la métrologie mondiale à la fin du XX ème siècle
reste la signature de l’arrangement de reconnaissance mutuelle (MRA : Mutual Recognition
Arrangement) le 14 octobre 1999 entre les directeurs d’Instituts Nationaux de Métrologie de trentehuit états membres du BIPM et deux représentants d’organisations internationales, AIEA et IRMM.
Cet arrangement permet la reconnaissance mutuelle entre états signataires de l’accord, des étalons de
mesure et des certificats d’étalonnage. Ces différents organismes sont décrits dans le paragraphe 1.2.
1.1.3 LA MÉTROLOGIE AU XXIÈME SIÈCLE
La métrologie, science de la mesure, se retrouve, aujourd’hui, dans de nombreux domaines, de
la protection des consommateurs en passant par le commerce, la protection industrielle et la
transformation des produits jusqu’à l’énergie, l’environnement, la santé, la sécurité, les
télécommunications et les transports. La métrologie est un outil essentiel de la recherche fondamentale
ainsi que de l’innovation dans divers domaines. Le fait d’avoir accès à des mesures fiables est
essentiel pour les secteurs de l’industrie, de la science, pour l’élaboration des réglementations et la vie
quotidienne en général. Aujourd’hui, dans un contexte marqué par l’émergence des technologies
innovantes, par les enjeux sociétaux accrus (changement climatique, environnement, sécurité, santé,
énergie, …) et par l’accroissement des échanges économiques, la métrologie mondiale doit s’adapter
aux nouvelles technologies, optimiser ses performances pour assurer une meilleure traçabilité des
mesures dans tous les domaines. Il est donc important de mettre en œuvre des mesures fiables et
exactes, agréées et approuvées par toutes les autorités concernées dans le monde. C'est pourquoi les
métrologistes ne cessent de mettre en œuvre de nouvelles techniques de mesure, d’étalonnage, de
concevoir de nouveaux instruments et procédures, afin de satisfaire la demande sans cesse croissante
de l’industrie, du domaine médical, de la recherche, des consommateurs... Par exemple, en ce qui
concerne l’unité SI du kilogramme, un projet de recherche sur la balance du watt a été engagé au
niveau international dont l’objectif est de raccorder le kilogramme à la constante de Planck. Cette
dématérialisation de l’unité de masse permettra de s’affranchir du kilogramme étalon conservé au
BIPM et dont la quantité de matière varie au cours du temps. Dans un autre domaine, face à la
nécessité de promouvoir les économies d’énergie dans le cadre du développement durable, les diodes
électroluminescentes de lumière blanche de forte puissance sont appelées à remplacer les lampes à
incandescence conventionnelles. L’enjeu ici consiste à développer des nouvelles techniques permettant
de déterminer la qualité rayonnement émis et de le quantifier. Dans le domaine de la santé, de
nouvelles machines ont été récemment développées par les industriels pour la radiothérapie externe
notamment, afin de limiter l’exposition des tissus sains avoisinant la tumeur à irradier (radiothérapie
conformationnelle à modulation d’intensité, cyberknife, tomothérapie…). Les dimensions des champs
d’irradiation étant, de part ces nouvelles techniques, réduites et les conditions d’utilisation devant être
au plus proche des conditions de référence, de nouveaux détecteurs sont développés au laboratoire
national français de métrologie des rayonnements ionisants (le LNHB) afin de mettre au point une
référence pour les petits champs (2x2 cm2). L’utilisation de nouveaux radionucléides émerge dans les
services de médecine nucléaire pour l’imagerie isotopique (Tomographie par Emission de Positons
(TEP) et Tomographie par Emission MonoPhotonique (TEMP)) et également en thérapie interne
32
vectorisée ou en radio-immunothérapie. Le LNHB veille et est sollicité par le milieu médical pour la
réalisation d’étalons pour ces radionucléides émergeants. Etant peu connus, leur caractérisation précise
est nécessaire en ce qui concerne leur schéma de désintégration mais également dans le choix de
techniques de mesure d’activité adaptées. Aussi de nouveaux programmes ont été engagés au LNHB
en ce sens (évaluation de données nucléaires, calcul de spectres bêta, mesures primaires et secondaires
d’activité, …) dont la finalité consiste à améliorer l’évaluation dosimétrique liée à l’injection de ces
produits radiopharmaceutiques.
1.2 ORGANISATION DE LA METROLOGIE
1.2.1 LA MÉTROLOGIE AU NIVEAU INTERNATIONAL
La métrologie a été initiée au niveau international par la signature de la convention du mètre
en 1875 (cf. paragraphe 1.1.1.). Aujourd’hui, elle est régie par deux entités internationales : le Bureau
International des Poids et Mesures (BIPM) chargé de la métrologie scientifique et l’Organisation
Internationale de la Métrologie Légale (OIML) chargée de la métrologie légale. L'objectif général de
l’OIML est la coordination et l'harmonisation à l'échelon international, des règlements administratifs et
des techniques de mesures, promulgués par les divers pays. Le BIPM avait, à l’origine, pour objectif
d’établir et de diffuser le système métrique dans le monde par la conservation des prototypes
internationaux du mètre et du kilogramme afin de promouvoir la métrologie et donc d'assurer
l'unification mondiale des mesures. Il a actuellement pour mission d'assurer l'unification mondiale des
mesures physiques et d'assurer leur traçabilité au Système International d'unités (SI). Ce travail couvre
de nombreuses activités de la propagation directe des unités (comme pour les masses et le temps) à la
coordination des comparaisons internationales des étalons nationaux (comme pour l'électricité et les
rayonnements ionisants).
1.2.1.1 La Conférence Générale des Poids et Mesures (CGPM)
Aux termes de la convention du Mètre, le BIPM fonctionne sous la surveillance exclusive du
Comité International des Poids et Mesures (CIPM), lui-même sous l'autorité de l’organe décisionnel de
la convention du Mètre, la Conférence Générale des Poids et Mesures. La CGPM élit les membres du
CIPM et réunit de façon périodique, actuellement tous les quatre ans, les représentants des
gouvernements des États membres. Ces personnalités examinent les mesures à mettre en œuvre pour
promouvoir et améliorer le système international d'unités. Le rôle de la CGPM consiste également à
examiner et décider des nouvelles déterminations métrologiques fondamentales, à adopter les
résolutions scientifiques de portée internationale et enfin à prendre les décisions importantes
concernant le fonctionnement et le développement du BIPM (en particulier de décider de sa dotation).
C’est en 1960 lors de la 11ème conférence du CGPM que fut établie la réglementation d’ensemble des
unités de mesure et adopté le système international d’unités. Ce système comprend les unités de base
au nombre de sept (le mètre (m), le kilogramme (kg), la seconde (s), l'ampère (A), le kelvin (K), la
candela (cd), la mole (mol)) et les unités dérivées.
1.2.1.2 Le Comité International des Poids et Mesures (CIPM)
La tâche du CIPM, sous l’autorité déléguée de la CGPM, consiste à promouvoir l’uniformité
mondiale des unités de mesure, initier et coordonner les activités de métrologie et superviser et diriger
le travail du BIPM. Le CIPM remet un rapport annuel de la situation administrative et financière du
33
Bureau aux gouvernements des États membres de la Convention du Mètre. Dans le cadre de la
coordination de la métrologie, le CIPM oriente et coordonne les travaux métrologiques que les États
membres décident de faire en commun (CIPM, 1998). Dans cet objectif, il s’appuie sur des Comités
consultatifs, au nombre de onze, qui rassemblent plusieurs dizaines d’experts mondiaux dans des
domaines particuliers des états, membres de la Convention du Mètre, et qui sont ses conseillers sur
toutes les questions scientifiques et techniques. À partir des actions engagées et des résultats des
travaux des comités consultatifs et du BIPM, le CIPM prépare la Conférence générale des poids et
mesures en lui soumettant des projets de résolutions.
1.2.1.3 L’arrangement de reconnaissance Mutuelle (MRA)
Depuis 1998, les comités consultatifs ont également pour rôle de promouvoir et maintenir
l’arrangement de reconnaissance mutuelle entre laboratoires de métrologie (CIPM, 1999 et 2003) qui
permet la reconnaissance mutuelle, entre états signataires de l’accord, des étalons de mesure et des
certificats d'étalonnage, sous certaines conditions (une des conditions essentielles imposées aux
signataires de l’accord concerne la mise en place d’un système d’assurance qualité et sa maintenance).
Cette reconnaissance mutuelle couvre les aptitudes de chaque laboratoire de métrologie en matière
d’étalonnage et de mesures accessibles aux utilisateurs dans des conditions normales. Ces données
sont tout d’abord validées au niveau régional puis par le JCRB (Joint Committee of the Regional
Metrology Organizations and the BIPM) à l’échelle mondiale et enfin communiquées au BIPM par
chaque laboratoire dans un document nommé « Calibration and Measurement Capabilities (CMCs) » ;
elles sont consultables sur le site internet du BIPM. Le contenu des CMCs d’un laboratoire doit être
compris dans le champ couvert par son système d’assurance qualité. La maintenance de ce dernier
ainsi que la participation active et régulière du laboratoire aux comparaisons clés sont des critères
indispensables lors de l’évaluation des CMCs pour leur diffusion par le BIPM. Les comparaisons clés
sont organisées par le CIPM, les organisations régionales de métrologie et le BIPM. Elles permettent
de déterminer une valeur de référence de la grandeur objet de la comparaison et également de
déterminer un degré d’équivalence par rapport à cette référence pour chaque laboratoire participant.
Afin d’assurer l’intégrité, l’efficacité et l’impartialité du système mondial de la métrologie, le CIPM et
l’organisation internationale d’accréditation (ILAC, International Laboratory Accreditation
Cooperation) ont signé un accord en 2005 décrivant le rôle et responsabilité respectives des instituts
nationaux de métrologie et des organismes nationaux d’accréditation reconnus. Ces actions permettent
de renforcer la confiance dans la validité des certificats d'étalonnage et de mesurage émis par les
laboratoires nationaux de métrologie au niveau mondial pour tous les utilisateurs.
1.2.2 LA MÉTROLOGIE AU NIVEAU EUROPÉEN
1.2.2.1 Organisation Régionales de Métrologie
Les organisations de métrologie dans le monde ont pour tâche d’établir des infrastructures de
mesure comprenant les étalons de mesure et les services d’étalonnage de chaque pays. Elles se sont
regroupées par régions pour former des organisations régionales mondiales de métrologie (Regional
Metrology Organisation : RMO), créées à partir des années 1970 afin de faciliter les échanges
scientifiques entre pays voisins. L’organisation régionale européenne (EURAMET, European
Association of National Metrology Institutes) est une association à but non lucratif et regroupe, à ce
jour, 35 pays, dont la France (Schmidt, 2008). Cette organisation a pour rôles principaux, de
développer une collaboration plus étroite entre les états membres sur des projets de recherche sur les
34
références métrologiques (en particulier dans de nouveaux domaines pour répondre aux besoins
industriels et sociétaux), d’optimiser les utilisations des ressources et services métrologiques offerts
par les états en adéquation avec les besoins, de favoriser le transfert de compétences et de
connaissances d’un pays à l’autre et enfin d’organiser des comparaisons internationales, en lien avec le
BIPM. EURAMET est dirigé par un président élu pour trois ans par l’assemblée générale, et assisté
par un bureau des directeurs composé de neuf membres. Comme le CIPM, des comités techniques ont
été créés pour assurer l’activité technique d’EURAMET. Au nombre de onze, ils rassemblent des
experts du domaine de chacun des pays membres.
1.2.2.2 Implication des RMO dans le cadre du MRA
Depuis l’implémentation du MRA, les RMO ont également pour mission l’organisation de
comparaisons clés et supplémentaires, les évaluations intra et interrégionales des CMCs soumis par les
laboratoires et l’évaluation du système de management de la qualité des instituts nationaux de
métrologie et des instituts désignés signataires de l’arrangement (Pendrill, 2009). Les comparaisons
clés, organisées par les RMO, permettent de propager l’équivalence métrologique établie par les
comparaisons clés du CIPM à un plus grand nombre de laboratoires nationaux de métrologie (incluant
ceux des états et des entités économiques associés à la CGPM) (EURAMET, 2008). Les comparaisons
supplémentaires, quant à elles, répondent à des besoins spécifiques qui ne sont pas couverts par les
comparaisons clés (y compris des comparaisons pour renforcer la confiance dans les certificats
d’étalonnage et de mesurage). La redondance, la cohérence et l’opportunité sont des aspects
importants de ces comparaisons régionales, car elles contribuent à la robustesse de l’ensemble de
l’organisation métrologique.
1.2.2.3 Programme européen de recherche en métrologie (EMRP)
Compte tenu des nouveaux domaines faisant appel à la métrologie comme, par exemple, les
nanosciences, la biotechnologie, la santé et l’imagerie, des moyens complémentaires furent
nécessaires. C’est ainsi qu’EURAMET soumit en 2007, dans le cadre du 7ème programme-cadre de
recherche de l’union européenne (défini par l’article 185 du traité sur le fonctionnement de l’Union
Européenne), un programme de recherche et développement en métrologie : EMRP, European
Metrology Research Program, cofinancé par l’Union Européenne (à hauteur de 50 %). Ce programme
permit en 2008, dans le cadre de la première phase, de lancer 21 nouveaux projets de recherche en
métrologie, dont la plupart sont à ce jour terminés (Schmid, 2008). En 2009, la deuxième phase du
projet EMRP permit aux instituts nationaux de métrologie participants, de bénéficier de financements
européens pour leurs projets de recherche (correspondant aux thématiques des appels à projet), jusqu’à
la fin de l’année 2017 (400 M euros sur sept ans ; Henson et al., 2009 ). Depuis 2009, une petite
centaine de projets de recherche « joint research projects » ont été lancés dans le cadre des appels à
projet de l’EMRP, sur des thématiques telles que l’énergie, la métrologie pour l’industrie, la
métrologie pour l’environnement, la métrologie pour la santé, l’extension du système international, la
métrologie pour les nouvelles technologies. Actuellement, EURAMET travaille avec la commission
européenne sur un nouveau programme : l’European Metrology Program for Innovation and Research
(EMPIR) qui fera suite à l’EMRP d’ici à 2020 (EURAMET, 2012).
35
1.2.2.4 La métrologie française
En France, la coordination et l’animation de la métrologie est confiée au Laboratoire National
de métrologie et d’Essais (LNE) depuis 2005. Elle était assurée depuis 1969 par le Bureau National de
Métrologie, ancien groupement d’intérêt public. Le LNE a sa propre histoire qui ne sera pas détaillée
ici. Il a été créé en 1901, au sein du Conservatoire National des Arts et Métiers et avait pour vocation
de répondre aux besoins de mesures et d’essais de l’industrie, principalement dans les domaines des
matériaux, des machines et de la physique. Depuis 2005, le LNE est l’institut national de métrologie
français. Il est également chargé d'accompagner la collectivité dans son évolution et ses progrès, pour
améliorer la compétitivité des entreprises tout en préservant un haut niveau d'exigences en matière de
sécurité des consommateurs, santé publique, protection de l'environnement et maîtrise de l'énergie. Sa
mission de service public est précisée dans le cadre d'un contrat d'objectifs signé tous les quatre ans
avec l'État. Elle implique l'engagement financier de l'État sous forme de subventions annuelles. Grâce
à sa pluridisciplinarité technique, le LNE offre ses services aux entreprises dans les domaines de la
métrologie, de la santé, de la construction, de l'emballage, des transports, de l'environnement et des
produits industriels. Ses services multiples comprennent notamment des prestations d'étalonnages et
d'essais, de l'assistance technique et des prestations de formation. Il est par ailleurs organisme de
certification. Il apporte ainsi aux entreprises les solutions techniques dont elles ont besoin pour valider
la qualité et la conformité de leurs productions, et valoriser celles-ci sur les marchés.
En ce qui concerne la métrologie, le LNE couvre tous ses aspects, de la métrologie légale à la
métrologie fondamentale et il représente la France dans les instances de la Convention du Mètre. A ce
titre, le LNE est l’homologue des grands instituts nationaux de métrologie comme le NIST aux ÉtatsUnis, le NPL en Angleterre ou encore la PTB en Allemagne. Il concourt notamment au maintien et au
développement des étalons français et à leur transfert vers les entreprises et les laboratoires, grâce au
système des chaînes nationales d'étalonnage pour six domaines d’unités. Enfin, il fédère trois autres
laboratoires nationaux de métrologie dont le Laboratoire National Henri Becquerel ainsi que sept
laboratoires associés afin de couvrir l’ensemble des domaines de la métrologie. Le LNE pilote
(notamment au LNHB) un grand nombre de projets de recherche appliquée retenus au niveau national
par le comité de la métrologie. Au niveau international, le LNE participe aux comparaisons clés ainsi
qu’aux travaux internationaux pour l’amélioration du Système International. Il est membre
d’EURAMET. Le LNHB réalise ces actions au nom du LNE pour le domaine des rayonnements
ionisants.
1.3 LA MÉTROLOGIE POUR LES RAYONNEMENTS IONISANTS
1.3.1 LA MÉTROLOGIE DES RAYONNEMENTS IONISANTS AU NIVEAU INTERNATIONAL
1.3.1.1 Le Comité Consultatif International pour les Rayonnements Ionisants (CCRI)
Le CIPM s’appuie sur onze comités consultatifs afin de gérer les questions de métrologie au
niveau mondial. Le comité consultatif pour les rayonnements ionisants a été créé en 1958 sous le nom
de Comité Consultatif pour les Etalons de Mesure des Rayonnements Ionisants (CCEMRI),
aujourd’hui nommé plus simplement le Comité Consultatif pour les Rayonnements Ionisants (CCRI).
Les activités de ce comité concernent principalement les définitions des grandeurs et des unités pour la
mesure de dose et de radioactivité (émissions x, gamma, de particules chargées et de neutrons) et la
coordination de la participation des laboratoires nationaux de métrologie au système international de
36
référence. Il a pour rôle d’étudier les travaux et les progrès scientifiques et techniques réalisés en
métrologie ainsi que leurs conséquences métrologiques (CIPM, 2012). Le CCRI organise des
comparaisons clés internationales en s’appuyant sur le BIPM qui analyse leurs résultats. Enfin, il
conseille le CIPM pour ce qui concerne les activités scientifiques relatives à la métrologie des
rayonnements ionisants (ce qui inclut également le programme scientifique du BIPM dans ce
domaine). Ainsi, il émet des recommandations qui seront discutées par le CIPM, et présentées à la
CGPM.
Le CCRI est dirigé par un président et un secrétaire exécutif. Il est divisé en trois sections,
chacune dirigée par un président. La section I (CCRI(I)) prend en charge toutes les activités en relation
avec les mesures de dose, la section II (CCRI(II)), les activités relatives à la mesure de radioactivité et
la section III ((CCRI)(III)) se charge des activités relatives à la mesure des neutrons. Chaque section a
créé ses propres groupes de travail en fonction des thématiques qu’elle souhaite développer. La section
I a actuellement missionné trois groupes de travail, pour la section II, ils sont au nombre de quatre et
enfin la section III en a missionné un seul. Le CCRI a également missionné un groupe de travail
spécifique chargé de discuter des programmes des Organisations Régionales de Métrologie (RMO) en
particulier en ce qui concerne les comparaisons clés et les CMCs.
1.3.1.2 Le Système International de Référence (SIR)
Depuis 1976, le BIPM a mis en place un système de comparaisons internationales spécifique
aux radionucléides émetteurs gamma, nommé le Système International de Référence (SIR) (Rytz,
1978, 1983 ; Ratel, 2007). Il s’agit d’un dispositif expérimental constitué de deux chambres
d’ionisation qui permet, via la mesure de sources de radium-226 (appelées sources de référence), de
comparer les aptitudes de mesures d’activité de radionucléides émetteurs de rayonnement photonique
des laboratoires participant et cela sur de nombreuses années. De fait, un même laboratoire peut
comparer son aptitude actuelle à mesurer l’activité d’un radionucléide à celle qu’il avait présentée au
SIR, 20 ans auparavant. En effet, l’installation fonctionne depuis 1976 et sa stabilité est garantie par le
BIPM par le suivi de cinq sources de référence (Ratel, 2007). Cette installation présente de nombreux
avantages notamment par rapport aux comparaisons internationales prises en charge par les
laboratoires. Outre la pérennité des aptitudes des laboratoires à mesurer l’activité d’un radionucléide
donné, l’avantage principal du SIR réside dans l’absence de corrélation concernant la préparation des
échantillons (composition de la solution radioactive contenant le radionucléide et méthode de pesée).
Près de 1000 résultats de comparaisons SIR en provenance d’une trentaine d’instituts nationaux de
métrologie et d’instituts ou laboratoires désignés sont inclus dans les résultats des comparaisons clés et
consultables sur le site du BIPM. La participation des laboratoires au SIR contribue à la validation de
leur aptitude à mesurer l’activité de radionucléides et de leur participation à une comparaison clé. Le
SIR permet au BIPM d’améliorer et maintenir les valeurs de référence du système international pour
plus d’une soixantaine de radionucléides. L’installation SIR du BIPM est donc l’instrument de mesure
d’activité de radionucléides émetteurs gamma le mieux étalonné au monde. Sa courbe d’étalonnage
déterminée au BIPM (Michotte, 2002) permet de corriger de la présence d’impuretés radioactives pour
lesquelles le système n’est pas étalonné. Elle permet également de valider une comparaison lorsqu’une
solution étalon de radionucléide est mesurée pour la première fois. Si le résultat de la participation
d’un laboratoire au SIR, dans le cadre d’une comparaison clé, a été déterminé à l’aide d’une méthode
de mesure primaire et s’il est cohérent, le BIPM se charge de déterminer le degré d’équivalence du
37
laboratoire pour la mesure d’activité du radionucléide concerné. Il complète ensuite la base de données
des valeurs de référence des comparaisons clés (Ratel, 2007).
Le BIPM projette d’étendre le SIR aux radionucléides émetteurs de rayonnement bêta ainsi
qu’aux radionucléides émetteurs gamma de très courte période comme le F-18 ou le C-11 par exemple
(Ratel, 2007). Des groupes de travail ont été créés par le CCRI(II) pour chacun des deux projets. Ainsi
de nouvelles méthodes de mesure par scintillation liquide ont été développées pour l’extension du SIR
aux émetteurs bêtas (Kossert, 2006 ; Rodriguez Barquero et Los Arcos, 2007 ; Cassette et Phuc Do,
2007). De même, une nouvelle installation a été développée pour la mesure des radionucléides
émetteurs de rayonnement gamma de courte période. Elle est établie autour d’un cristal puits Na(I)Tl,
pièce maîtresse d’un système portable qui permet de mesurer l’activité de radionucléides sur site
(Michotte, 2012).
1.3.2 LA MÉTROLOGIE DES RAYONNEMENTS IONISANTS AU NIVEAU EUROPÉEN
1.3.2.1 Organisation d’EURAMET
Comme le CIPM, l’organisation régionale européenne EURAMET s’appuie sur des comités
techniques. Au nombre de douze, les comités techniques sont répartis par domaine d’unité du système
international (métrologie en acoustique et vibrationnelle, en électricité et magnétisme, en
rayonnements ionisants, en chimie, …) et incluent également un comité spécifique au contrôle des
systèmes qualité et un comité pour les domaines interdisciplinaires. Ces comités techniques
rassemblent des experts européens du domaine métrologique.
1.3.2.2 Le comité technique d’EURAMET pour les rayonnements ionisants
Le comité technique pour les rayonnements ionisants (Technical Committee for Ionising
radiation (TC-IR)) est chargé de proposer et décider de l’organisation de comparaisons clés en
complément de celles lancées par le CIPM et le BIPM. Il organise également des comparaisons
supplémentaires pour répondre aux besoins spécifiques des instituts de métrologie. Le comité discute
également des sujets d’étude collaboratifs proposés par les pays membres dans le cadre d’EURAMET.
Les membres du comité sont également sollicités pour évaluer les CMCs soumis par les laboratoires
de métrologie dans le cadre intra et interrégional. Enfin, le comité contribue à l’élaboration des
thématiques pour les appels à projet EMRP au travers notamment de la définition de feuilles de route
(roadmaps) qui définissent les grands axes de recherche répondant aux besoins sociétaux des années à
venir. Trois « roadmaps » ont été présentées en janvier 2013 pour orienter les axes de recherche de la
métrologie européenne dans le domaine des rayonnements ionisants jusqu’en 2020.
1.3.3 LA METROLOGIE FRANÇAISE POUR LES RAYONNEMENTS IONISANTS
1.3.3.1 Un peu d’histoire
Le Laboratoire National Henri Becquerel (LNHB), est implanté au Commissariat à l’Énergie
Atomique et aux énergies alternatives (CEA). Il est l’un des trois laboratoires nationaux fédérés par le
LNE. Il est reconnu au niveau national et international comme le laboratoire de métrologie français
pour la réalisation des références dans le domaine des rayonnements ionisants depuis 1971 (désigné
alors par le Bureau National de Métrologie (BNM)). Nommé à l’époque SMR (Section de Mesure des
Radioéléments), il fut fondé en 1949 par le Professeur Boris Grinberg dans l’environnement du
38
premier réacteur français Zoé, au fort de Châtillon. C’est en juin 1955 que le SMR rejoint le site de
Saclay du Commissariat à l’Energie Atomique. Il s’était déjà affirmé en métrologie par une
participation aux premières comparaisons internationales dans les années 50 puis par la fourniture
d’étalons de radioactivité à partir de 1960.
1.3.3.2 Le LNHB, service au sein du Commissariat à l’Energie Atomique et aux énergies
alternatives
Appartenant à la division de chimie dans les années 60, le LNHB est maintenant un service au
sein du Département Métrologie, Instrumentation et Information (DM2I) dans le cadre du Laboratoire
d'Intégration des Systèmes et des Technologies (LIST) de la Direction de la Recherche Technologique
(DRT). Les domaines d’innovation multisectoriels de la DRT recouvrent notamment la métrologie, les
technologies pour l’environnement, la santé, l’énergie et les nano et microtechnologies, ... Cette
direction a pour objectif d’identifier, de développer de nouvelles technologies, de les valoriser en
particulier par leur transfert vers les industriels intégrant ainsi la recherche amont, la recherche
appliquée et la valorisation industrielle. Ainsi, outre leurs activités de métrologie, les chercheurs du
LNHB, comme tous les chercheurs de la DRT, sont encouragés à identifier de futures technologies
prometteuses afin de les transférer aux industriels ; l’objectif global étant de renforcer la compétitivité
de l'industrie nationale. Cette stratégie favorise la création de brevets. La DRT soutient une politique
de Propriété Intellectuelle (PI) en incitant ses chercheurs à déposer des brevets, gage d'un transfert
industriel plus solide. Ce couplage fort avec le milieu industriel confère une "culture projet", dans un
souci d'Assurance Qualité, en respectant le cahier des charges imposé par les clients.
La recherche étant source d’innovation, la DRT maintient une R&D autonome afin de
régénérer ses connaissances et son savoir-faire de manière à maintenir l'expertise technique de ses
agents. A cette fin, elle soutient également les actions relatives à la Formation par la Recherche. A ce
titre, l'Habilitation à Diriger des Recherches est donc une valeur ajoutée dans l'exécution des projets de
recherche.
Le présent travail s’inscrit directement dans cette démarche. Forte de cette double culture
tournée à la fois vers le monde industriel et la recherche appliquée pour la métrologie, j’ai travaillé à la
réalisation des objectifs communs à la DRT et au LNE (1.2.2.4) : recherche et développement pour la
métrologie (développement de dispositifs expérimentaux spécifiques et d’un prototype de détecteur),
obtention d’un brevet, transfert d’activité de métrologie vers le groupe AREVA, réalisation de
prestations d’étalonnages au service des industriels pour la médecine nucléaire, expertise auprès de
sociétés savantes, de groupes de travail internationaux, de l’Agence Nationale de Sécurité du
Médicament et des industriels, formation d’étudiants et post-doctorants.
1.3.3.3 L’organisation du LNHB
Le laboratoire est divisé en trois entités : le Laboratoire de Métrologie de l’Activité (LMA), le
Laboratoire de Métrologie de la Dose (LMD) et la Cellule de Données Fondamentales (CDF). Cette
cellule travaille à l’évaluation et la diffusion des données nucléaires et atomiques. Ce travail s’effectue
en collaboration avec les laboratoires homologues internationaux dans le cadre du « Decay Data
Evaluation Project » (DDEP). Ces données sont indispensables aux calculs d’énergie déposée dans un
milieu par les rayonnements ionisants. Le LMA est chargé de la métrologie de la radioactivité. Cette
tâche consiste notamment à évaluer les radionucléides en termes d’activité et ainsi à réaliser des
39
étalons primaires et secondaires d’activité de ces radionucléides et à assurer le transfert de ces
références aux utilisateurs dans divers domaines tels que la médecine nucléaire, l’industrie nucléaire,
la surveillance de l’environnement.
Le LMD est chargé de la métrologie de la dose. Cette activité consiste notamment à
déterminer les grandeurs caractérisant les transferts et dépôts d’énergie dans les milieux irradiés et
d’assurer leur transfert vers les utilisateurs dans les domaines tels que la radiothérapie, le
radiodiagnostic, la radioprotection et l’irradiation industrielle.
1.3.3.4 Les missions du LNHB en termes de métrologie
La mission principale du LNHB pour la métrologie consiste à développer et améliorer les
étalons de référence et de transfert pour les rayonnements ionisants (les principales unités dérivées du
système international concernent les grandeurs suivantes : l’activité (Bq), le flux d’émission (s-1), le
kerma (gray), la dose absorbée (gray), et les équivalents de dose (sievert)). Le laboratoire met en
œuvre des moyens et des méthodes de référence pour ces grandeurs dans diverses gammes de valeurs
utiles. Il mène des recherches fondamentales ayant des implications métrologiques pour contribuer à
l'amélioration des définitions, des réalisations et des mises en pratique de ces unités. Ainsi, le
laboratoire fournit un effort permanent afin de maintenir les étalons qu’il réalise au meilleur niveau.
L’équivalence internationale de ses étalons ainsi que de ses méthodes de référence est assurée par la
participation du laboratoire à de nombreuses comparaisons internationales et en particulier aux
comparaisons clés. Le LNHB diffuse, via le BIPM, ses aptitudes en matière de mesure et
d’étalonnage, les CMCs (paragraphe 1.2.1.3). Elles sont rassemblées dans un tableau comportant
environ 300 entrées, réunissant les unités de mesure de dose et d’activité, renseignant pour chacune
d’entre elles, notamment, la grandeur mesurée, l’unité de mesure, la technique de mesure, les
conditions de mesure, l’incertitude de mesure accessible ….
Le LNHB a également pour mission de maintenir, développer et exploiter les moyens de
transfert et d’étalonnage pour assurer la traçabilité des étalonnages aux utilisateurs. Aussi, offre-t-il
des prestations d’étalonnage dont une grande partie est consacrée au domaine médical comme
l’étalonnage des dispositifs de contrôle des faisceaux de radiothérapie, de mammographie ou
l’étalonnage des appareils de mesure de l’activité injectée dans le cadre d’examens isotopiques. Dans
le domaine de la médecine nucléaire notamment, la qualité des prestations est cruciale ; elle se traduit
par une valeur d’incertitude type relative requise sur la dose de rayonnement délivrée au volume cible,
très faible (3,5 % à 5 %). Le laboratoire est également le laboratoire de référence pour la dosimétrie
des photons et des particules chargées.
1.3.3.5 Transfert de technologie
Une partie de mes activités de 1999 à 2011 a consisté à la réalisation de prestations
d’étalonnages d’activimètres pour les services de médecine nucléaire. Les activimètres sont des
chambres d’ionisation associées à leur électronique. Ces détecteurs sont utilisés notamment pour la
mesure d’activité de produits radiopharmaceutiques juste avant l’injection au patient pour des examens
de scintigraphie par exemple. Jusqu’en 2004, le LNHB se rendait sur site pour réaliser ces
étalonnages. En 2005, j’ai encadré un étudiant dans le cadre de son stage d’Institut Universitaire de
Technologie (IUT) pour le développement d’un logiciel de mesure d’activité de produits
radiopharmaceutiques. Le logiciel a été cédé sous licence à la société CERCA/LEA du groupe
40
AREVA dans le cadre du transfert de la technologie de prestation d’étalonnage d’activimètre sur site
hospitalier. Ce transfert, dont j’avais la responsabilité scientifique, a consisté également à la formation
des personnels de la société CERCA/LEA au LNHB puis sur deux sites hospitaliers (le centre Frédéric
Joliot Curie à Orsay et l’hôpital européen Georges Pompidou). En 2007, la société CERCA/LEA a été
accréditée par le Comité Français d’Accréditation (COFRAC) pour cette activité qu’elle exerce
aujourd’hui. Depuis, dans le cadre de l’accord de licence, le LNHB réalise les prestations
d’étalonnages des activimètres neufs fournis par les constructeurs et la société CERCA/LEA réalise
les prestations sur site exclusivement.
1.3.3.6 La garantie d’accréditation du LNHB
Afin de faire reconnaître sa compétence et ses performances en matière de réalisation
d’étalons et d’étalonnages d’instruments ainsi qu’en matière de traçabilité au niveau international, le
LNHB est accrédité par le COFRAC. Cette accréditation est fondamentale pour le laboratoire afin de
répondre aux exigences de ses clients concernant l’assurance de la qualité et de la fiabilité de ses
étalonnages. Elle permet également de certifier au BIPM, qu’un système qualité a été strictement
appliqué dans le respect des normes internationales et que le laboratoire dispose de la compétence
nécessaire à l’exercice de son activité métrologique en tant que laboratoire désigné pour la métrologie
des rayonnements ionisants. Cette reconnaissance est essentielle à l’engagement du laboratoire pris
lors de la signature du MRA (voir paragraphe 1.2.1.3).
Aussi, les prestations proposées par le LNHB et répertoriées dans les CMCs du laboratoire
sont accréditées par le COFRAC. Elles sont notamment garanties conformes au référentiel NF EN
ISO/CEI 17025 sous le contrôle du COFRAC. Le référentiel ISO/CEI 17025 est une norme édictée
par l’Organisation Internationale de Normalisation (ISO) et par la Commission Electrotechnique
Internationale (CEI) en 2005 qui spécifie les exigences de qualité et de compétence propres aux
laboratoires d'essais et d’analyses. Le COFRAC est reconnu au niveau international par l’organisme
mondial pour la reconnaissance de l’accréditation des laboratoires et des organismes d’inspection
(ILAC). Ainsi, l’accréditation COFRAC du laboratoire est reconnue dans le monde pourvu que la
prestation concernée soit référencée dans le champ de l’accréditation ; cette reconnaissance est
renforcée par la signature de l’accord MRA du CIPM. Elle est surveillée annuellement et renouvelée
tous les 5 ans au moyen d’audits externes réalisés par le COFRAC.
1.3.3.7 Le laboratoire de métrologie de l’activité du LNHB
Le laboratoire de métrologie de l’activité maintient et développe des méthodes de mesures
primaires et secondaires d’activité et participe à des comparaisons internationales d’activités afin
d’assurer la fiabilité, la traçabilité et la précision de ses étalons. Les références primaires d’activité
sont constituées d’instruments et de méthodes de mesure spécifiques à chaque radionucléide, que ce
soit selon son état (liquide, solide ou gazeux) ou selon ses données nucléaires (émetteurs -,
émetteurs  purs ou émetteurs . Parmi les principales méthodes primaires de mesure d’activité,
citons les méthodes de mesure par coïncidence qui permettent de mesurer la plupart des radionucléides
émetteurs - et -, la méthode utilisant un scintillateur cristal puits NaI(Tl), méthode quasiment
primaire pour la mesure de radionucléide émetteurs -et à schéma de désintégration complexe
(pour lesquels le rendement de détection est proche de l’unité), la méthode de mesure  à angle solide
défini pour les mesures de radionucléides émetteurs  et enfin la scintillation liquide pour les mesures
d’activité de radionucléides émetteurs  et certains émetteurs . Plusieurs méthodes peuvent être
41
mises en œuvre pour la mesure d’activité d’un même radionucléide pour assurer la redondance
métrologique et la robustesse des résultats. Les techniques de mesures d’activité secondaires sont
réalisées à l’aide de différents détecteurs choisis en fonction du radionucléide à mesurer (scintillation
liquide, spectrométrie x et gamma à l’aide de détecteurs germanium haute pureté et silicium, cristal
puits NaI(Tl) et les chambres d’ionisation à puits). La diversité de ces techniques nécessite la
préparation de sources radioactives spécifiques, stables dont la réalisation est assurée au sein du
laboratoire.
D’une façon générale, les actions engagées au LNHB sont orientées vers l’évaluation de
données de base, le développement de nouvelles méthodes de mesure et la recherche de nouveaux
étalons afin de répondre aux besoins croissants en aval et de préparer la métrologie de l’avenir. Afin
de répondre notamment aux enjeux sociétaux actuels, le laboratoire s’est engagé dans la réalisation
d’étalons de référence pour l’environnement, la mesure de spectres (à l’aide de détecteurs
cryogéniques et à semi-conducteurs) et l’étude de la réponse de détecteurs (caractérisation de
détecteurs semi-conducteurs sur la ligne consacrée à la métrologie du synchrotron Soleil, étude de
scintillateurs liquides, études des chambres d’ionisation, …). Mes activités de recherche se sont
inscrites dans cette dernière thématique, à savoir, l’étude de la réponse de détecteurs de rayonnements
tels les scintillateurs liquides et les chambres d’ionisation à puits pressurisées.
42
2 MESURES PRIMAIRES ET ETUDES PAR SCINTILLATION
LIQUIDE
2.1 BREF HISTORIQUE SUR LA DÉTECTION DES RAYONNEMENTS IONISANTS
L’histoire de la détection des rayonnements est étroitement liée à la découverte des
rayonnements ionisants, elle est commune aux chambres d’ionisation et aux scintillateurs liquides.
Tout a commencé avec la découverte du rayonnement x détecté à l’aide d’un écran thermoluminescent
en 1895 par le physicien allemand Wilhelm Conrad Röntgen suivie par la découverte de la
radioactivité en 1896 par le français Henri Becquerel (lors de ses travaux sur la phosphorescence
provoquée par l’uranium et ses composés impressionnant des plaques photographiques). Les travaux
de Becquerel ont initié la thématique de recherche de Marie Curie en 1897. Elle choisit de consacrer sa
thèse à l’étude des rayonnements émis par l’uranium (Curie, 1903). Elle s'attache alors à quantifier les
capacités ionisantes des sels d'uranium, dans un atelier rudimentaire mis à sa disposition par le
directeur de l'École municipale de physique et de chimie industrielles. La même année, Joseph John
Thomson découvre l’électron. En décembre Marie Curie élabore un protocole d'expérience utilisant,
comme banc de mesure, l'électromètre piézoélectrique élaboré par son mari Pierre Curie et son beaufrère Jacques Curie. Elle mesure alors l'effet des rayonnements sur l'ionisation de l'air. Ainsi fut
conçue en 1898 la première chambre d’ionisation associée à un électromètre, pour la mesure
d’activité. Les travaux de J. J. Thomson avec la découverte de l’électron en collaboration avec W. C.
Röntgen ont permis la compréhension du fonctionnement du détecteur (Röntgen, Stokes et Thomson,
1899).
Ces travaux furent le point de départ du développement d’une grande variété de systèmes de
détection des rayonnements ionisants. Aux chambres d’ionisation de conception très diverses suivirent
les détecteurs à scintillation. Un premier détecteur à scintillation, le spinthariscope fut mis au point par
William Crookes en 1903. Il permettait l’observation visuelle des scintillations créées par l’interaction
d’un rayonnement ionisant avec une couche de sulfure de zinc recouvrant un écran. En 1911 fut
développée la chambre à brouillard par C. T. R. Wilson, matérialisant la trajectoire des particules,
permettant non seulement de les détecter mais également de les différencier selon leur nature et leur
énergie. Avec le développement des tubes photomultiplicateurs à la fin de la Seconde Guerre mondiale
(convertisseurs de lumière en signal électrique) de nombreux matériaux scintillants ont été étudiés.
Ainsi, les deux principaux types de détecteurs à scintillation ayant vu le jour entre 1948 et 1950 sont
les scintillateurs organiques (mélange d’un solvant avec un soluté comprenant des molécules
scintillantes formant des matériaux liquides ou solides) (Kallman, 1950 ; Reynolds et al., 1950) et les
scintillateurs inorganiques (principalement des halogénure d’alcalins dopés par une impureté,
matériaux solides). Par la suite, l’étude des ionisations dans les semi-conducteurs a conduit au
développement des diodes silicium dans les années 60 puis à partir des années 70 à l’apparition des
premiers détecteurs germanium de haute pureté.
2.2 INTRODUCTION GÉNÉRALE SUR LA SCINTILLATION LIQUIDE
Ce sous-chapitre a pour objet de présenter les travaux que j’ai réalisés pour améliorer les
modèles physiques utilisés lors de la mesure primaire d’activité par scintillation liquide. Il débute par
une description des scintillateurs liquides et de leurs propriétés, puis décrit les techniques de
43
scintillation liquide utilisées en métrologie de la radioactivité et enfin présente les principaux axes de
recherche actuels.
2.2.1 PRINCIPE DE FONCTIONNEMENT DES SCINTILLATEURS LIQUIDES
Les techniques de détection par scintillation liquide furent introduites dans les années 50. Le
principe de fonctionnement d’un scintillateur consiste à détecter des photons lumineux, émis par les
molécules scintillantes, consécutivement à leur excitation provoquée par l’interaction avec une
particule ionisante. Dans le cas des scintillateurs liquides, les molécules fluorescentes sont mélangées
à un solvant. Ce dernier leur transmet l’énergie d’excitation induite par le dépôt d’énergie de la
particule ionisante. Une aliquote de solution radioactive est introduite dans la solution scintillante pour
la mesure d’activité. Cette mesure est effectuée sur 4 stéradians ce qui représente l’avantage principal
de ce type de détecteur. Il est alors possible de mesurer l’activité des radionucléides émettant des
rayonnements de très basse énergie. L’inconvénient majeur néanmoins réside dans le très faible
rendement énergétique et la non-linéarité de l’émission lumineuse des particules ionisantes de très
basse énergie (énergie inférieure à 10 keV). Ce type de détecteur est particulièrement bien adapté pour
la mesure d’activité de radionucléides émetteurs de rayonnement bêta. Il est également utilisé pour la
mesure d’activité de radionucléides émetteurs de rayonnement alpha et pour ceux se désintégrant par
capture électronique.
L'utilisation de cette technique a été largement répandue dans l'industrie (utilisation de
traceurs, hydrogéologie, etc...), dans la recherche médicale, biologique et pharmaceutique (utilisation
de molécules marquées par des radio-isotopes), dans la radioprotection (surveillance de la
contamination) et dans les techniques de datation au 14C. La technique de mesure par scintillation
liquide est également utilisée en métrologie de la radioactivité.
En métrologie, seules deux procédures de mesure de référence par scintillation liquide sont
utilisées pour l’étalonnage en activité des radionucléides émetteurs bêta moins et se désintégrant par
capture électronique. Il s’agit de la méthode dite du Rapport des Coïncidences Triples sur Doubles
(méthode RCTD) et la méthode nommée CIEMAT/NIST. Il convient ici de préciser ce qu’est une
procédure de mesure de référence ainsi qu’une procédure de mesure primaire comme définies dans le
Vocabulaire International de Métrologie (VIM).
2.2.2 VOCABULAIRE INTERNATIONAL DE MÉTROLOGIE
Le Vocabulaire International de Métrologie (VIM) (2012) et le GUM (1993) (Guide to the
Expression of Uncertainty in Measurement), guide pour l’expression de l’incertitude de mesure,
uniquement mentionné ici par souci d’exhaustivité, sont des documents de référence pour la
communauté internationale des métrologues. Le VIM a été rédigé par le comité commun pour les
guides en métrologie, comité présidé par le directeur du BIPM et formé en 1997. La troisième édition
du VIM a été éditée en 2012 (VIM, 2012) et peut être téléchargée à partir du site internet du BIPM.
Parmi les nombreux termes définis dans ce document, les termes de « procédure de mesure de
référence », « procédure de mesure primaire » et « procédure de mesure secondaire » sont des termes
usuels dans la communauté des métrologues. Néanmoins, il est important de rappeler leur définition
précise.
44
Procédure de mesure : description détaillée d'un mesurage conformément à un ou plusieurs
principes de mesure et à une méthode de mesure donnée, fondée sur un modèle de mesure et incluant
tout calcul destiné à obtenir un résultat de mesure.
Procédure de mesure de référence : procédure de mesure considérée comme fournissant des
résultats de mesure adaptés à leur usage prévu pour l'évaluation de la justesse de valeurs mesurées
obtenues à partir d'autres procédures de mesure pour des grandeurs de la même nature, pour un
étalonnage ou pour la caractérisation de matériaux de référence.
Procédure de mesure primaire : procédure de mesure de référence utilisée pour obtenir un
résultat de mesure sans relation avec un étalon d'une grandeur de même nature.
2.2.3 DESCRIPTION GÉNÉRALE DES MÉTHODES DE RÉFÉRENCE
Les deux procédures de mesure de référence, la méthode RCTD et la méthode CIEMAT/NIST
mettent en œuvre des scintillateurs liquides. La méthode RCTD a été initiée par le laboratoire primaire
national de métrologie polonais puis développée en collaboration avec le laboratoire primaire national
français de métrologie, le LNHB. La méthode CIEMAT/NIST a, elle, été initiée par le laboratoire
primaire national de métrologie espagnol, le CIEMAT, puis développée en collaboration avec l’institut
national de métrologie américain, le NIST. La différence fondamentale entre ces deux techniques
réside dans le fait que la méthode CIEMAT/NIST nécessite un étalon externe de 3H pour la mesure
d’activité des radionucléides émetteurs de rayonnement bêta moins, contrairement à la méthode RCTD
qui est une procédure de mesure primaire (aucun étalon n’est nécessaire). Toutes deux calculent le
rendement de scintillation à partir des propriétés statistiques de l’émission lumineuse et des
phénomènes physiques intervenant dans les scintillateurs liquides. Ces techniques sont très précises
pour la mesure d’activité des radionucléides se désintégrant par émission d’un rayonnement bêta
moins de forte énergie (90Y, 32P, 89Sr, 204Tl), car le rendement de détection est proche de l’unité. En
revanche pour les radionucléides émettant un rayonnement bêta moins de basse énergie comme 3H ou
241
Pu, l’incertitude-type relative de mesure d’activité avoisine les 1 % à 2 %. Cette incertitude est
significative de la difficulté rencontrée pour la modélisation des phénomènes physiques intervenant
dans les scintillateurs liquides pour les électrons de basse énergie. Il s’agit de déterminer le rendement
de détection des photoélectrons émis par la photocathode à partir du dépôt d’énergie dans le
scintillateur par la particule primaire. Or, pour les électrons de basse énergie, une partie de l’énergie
déposée est absorbée par le milieu et ne contribue pas à l’émission de lumière. Il en résulte une nonlinéarité de la réponse du détecteur.
C’est ici l’un des principaux axes de recherche développés par les laboratoires de métrologie
afin d’améliorer la précision des mesures d’activité pour les radionucléides émettant un rayonnement
bêta de basse énergie et également d’augmenter la maîtrise de la technique de mesure. Adaptées à la
mesure de l’activité des radionucléides émetteurs bêta, ces techniques ont été étendues à la mesure des
radionucléides se désintégrant par capture électronique comme le 55Fe avec une émission de
rayonnement de basse énergie puis de plus forte énergie comme de 139Ce ou le 54Mn. Un autre axe de
recherche développé depuis les années 2000 concerne l’étude de la diffusion des photons dans la
cellule de détection notamment pour les radionucléides se désintégrant par capture électronique et
émettant des photons gamma. La difficulté supplémentaire pour ces radionucléides, dans le cadre de
ces techniques de mesure, réside dans la prise en compte de toutes les voies de réarrangements
atomiques et des phénomènes de diffusion et rétrodiffusion dans le scintillateur et son environnent.
45
Chaque radionucléide, étant pourvu d’un schéma de désintégration propre, nécessite une étude
spécifique pour la mesure de son activité par scintillation liquide. Ainsi chaque étude contribue à
l’amélioration constante des modèles utilisés dans les deux techniques de mesure, la méthode RCTD
et la méthode CIEMAT/NIST. Aussi, la littérature cite différents programmes développés depuis les
années 1980 jusqu’à aujourd’hui, pour chacune de ces techniques. Les dernières versions mentionnées
par la bibliographie sont le programme TDCRB-2 pour la méthode RCTD (Broda, 2007) et le
programme MICELLE2 pour la méthode CIEMAT/NIST (Kossert et Carles, 2010).
Ces techniques sont très bien décrites dans le Handbook of Radioactivity Analysis
(L’Annunziata, 2011). Afin de ne pas surcharger la lecture du document, elles vont être décrites
brièvement. Pour de plus amples détails le lecteur pourra également se référer aux articles de fond de
Broda (Broda, 2003 et Broda et al., 2007) pour la méthode RCTD et aux publications de Coursey et
al., (1985), pour la méthode CIEMAT /NIST.
2.3 DESCRIPTION DES SCINTILLATEURS LIQUIDES
2.3.1 COMPOSITION DES SCINTILLATEURS LIQUIDES
Le scintillateur liquide couplé à un photomultiplicateur (convertisseur de lumière en signal
électrique) est un détecteur de rayonnement ionisant : il émet de la lumière suite au dépôt d’énergie du
rayonnement ionisant ayant interagi avec ses composants. Il est essentiellement composé d’un solvant
et d’un soluté primaire dans lequel sont dissoutes des molécules organiques scintillantes. D’autres
composés sont parfois ajoutés comme par exemple des solutés secondaires ou des surfactants. Les
solutés secondaires sont introduits pour décaler la longueur d’onde de la lumière émise afin qu’elle
soit adaptée de manière optimale à la sensibilité spectrale des photomultiplicateurs. Les surfactants
sont ajoutés afin d’améliorer la miscibilité au scintillateur organique d’une solution aqueuse
radioactive à mesurer.
Les principaux solvants aromatiques utilisés actuellement (moins toxiques que le benzène ou
le toluène) sont par exemple : le Di-IsopropylNaphtalène (DIN), le xylène, ou le PhenylXylylEthane
(PXE) utilisé dans l’expérience Borexino (Back, et al., 2008). Les principaux solutés secondaires sont
par exemple : le 5-diphényloxazole (PPO), ou le 2-(4-ter-butylphényl)-5-(4-biphénylyl)-1,3,4oxadiazole (butyl-PBD).
Les surfactants (souvent des détergents ou des tensioactifs) permettent d’homogénéiser la
solution active dans le scintillateur et d’améliorer le transfert, aux molécules de solvant de l’énergie
déposée par le rayonnement ionisant. Le surfactant forme une microémulsion (dispersion de
microgouttelettes aqueuses, nommées micelles inverses de taille submicronique) et ainsi stabilise et
homogénéise la phase aqueuse dans la phase organique. Un exemple de surfactant très utilisé est le
Triton X-100 (iso-octyl phénoxy-polyéthoxyéthanol). Une alternative au surfactant est l’utilisation
d’un extractant. Il s’agit alors d’extraire le radionucléide à mesurer de la phase aqueuse vers une phase
organique compatible avec le scintillateur liquide. Ce dernier comporte un soluté contenant des
molécules extractantes. Un exemple de scintillateur liquide extractant est l’URAEXTM, scintillateur
liquide qui extrait l’uranium.
46
2.3.2 PRINCIPE GÉNÉRAL D’ÉMISSION DE LUMIÈRE DES SCINTILLATEURS LIQUIDES
Lors de la mesure d’activité par scintillation liquide, le radionucléide est en solution. Il a été
dissout dans de l’acide en phase aqueuse par exemple et mélangé au scintillateur (quelques
milligrammes à quelques grammes de solution radioactive pour 10 mL de scintillateur). Les particules
ionisantes perdent leur énergie par excitation et ionisation du solvant. La majorité de cette énergie est
convertie en chaleur et une faible partie excite les électrons des liaisons  des composés aromatiques
du solvant vers des états singulets ou triplets. L’énergie d’excitation migre dans le solvant de
molécules en molécules par transfert d’énergie suivant des processus intramoléculaires non radiatifs
(résonance quantique (Förster, 1948) ; migration de l’énergie au travers d’excimères (Birks et Conte,
1968)). Lorsque le solvant transfère son énergie d’excitation aux molécules de soluté primaire
(processus non radiatif), ce dernier se désexcite par un processus intramoléculaire qui conduit
principalement à l’émission de fluorescence. La fluorescence est l’émission de photons lumineux de
désexcitation de l’état singulet S1 de la molécule de soluté. Ce sont ces photons lumineux qui sont
détectés par le photomultiplicateur. Toutefois, il existe d’autres modes de désexcitation de l’état S1, de
faible probabilité, comme le transfert de l’énergie d’excitation aux états triplets (l’état T1 par
exemple). La désexcitation de ces états triplets contribue à la phosphorescence. Les constantes de
temps associées sont alors beaucoup plus longues que celles de la fluorescence. Par ailleurs, deux
molécules excitées dans un des états triplets peuvent conduire à un état d'excitation S1 pour l’une des
deux molécules. Cette molécule se désexcite en émettant des photons de même longueur d'onde que
ceux de la fluorescence prompte. Cette fluorescence est appelée fluorescence retardée ; elle est moins
probable que la fluorescence prompte et sa durée est de l'ordre de quelques minutes.
Dans certains cas, comme déjà mentionné plus haut, un solvant secondaire est ajouté au
scintillateur pour décaler la longueur d’onde de la lumière émise afin qu’elle soit située dans la zone
de sensibilité spectrale maximale des photomultiplicateurs. Le transfert d’énergie vers ce solvant
secondaire se fait alors essentiellement par un processus radiatif d’absorption et de réémission de
lumière (Hayes et al., 1956).
2.3.3 DIMINUTION DU
(QUENCHING)
RENDEMENT
LUMINEUX
DES
SCINTILLATEURS
LIQUIDES
Le terme couramment utilisé pour définir l'atténuation de la lumière est le terme anglais :
quenching, signifiant l’action de cacher. On appelle donc quenching tout processus atténuant le
rendement d'émission de lumière des scintillateurs. Les principaux types de quenching sont le
quenching chimique, le quenching de couleur et le quenching d'ionisation.
2.3.3.1 Quenching chimique
Le quenching chimique résulte de la présence ou de la création d'espèces chimiques
susceptibles de capter l'énergie d'excitation des molécules de solvant avant qu'elles ne puissent
conduire à l'émission de lumière. Les espèces les plus actives comportent des sites capteurs d’électrons
(hydrocarbures halogénés, acides organiques, amines, alcènes aliphatiques, oxygène dissous, …).
2.3.3.2 Quenching de couleur
Ce type de quenching est provoqué principalement par les composés colorés. Il correspond à
une absorption des photons lumineux émis par le scintillateur. La présence de composés colorés
47
diminue ainsi le rendement de scintillation. Le quenching de couleur peut également conduire à une
anisotropie de l’émission lumineuse et ce phénomène peut biaiser les mesures d’activité lorsque le
comptage est déterminé à partir de coïncidences entre photomultiplicateurs.
2.3.3.3 Quenching d’ionisation
Ce processus de quenching est interne au scintillateur liquide. Il est provoqué par la présence
d’une forte concentration de molécules excitées et ionisées consécutives au dépôt d’énergie local
élevé, créé par les rayonnements ionisants (électrons ou particules alpha). Ce processus est responsable
de la non-linéarité de la réponse des scintillateurs organiques en fonction de l’énergie déposée par la
particule dans le milieu. Qualitativement, le quenching d'ionisation s'explique de la façon suivante :
plus la densité locale d'excitation et d'ionisation du solvant est élevée, plus l'énergie déposée sera
dissipée localement avant de servir à exciter une molécule fluorescente du milieu. Les mécanismes
réactionnels mis en jeu lors de ce processus ne sont pas bien connus. La présence d’une forte densité
de molécules de solvant excitées peut induire la création de molécules super-excitées ayant une forte
probabilité d’ionisation (Carles et al., 2004) ou augmenter la probabilité de désexcitation non
radiative.
De nombreux auteurs ont proposé différentes formules semi-empiriques pour modéliser la
non-linéarité de la réponse des scintillateurs en fonction de l'énergie déposée par la particule (Birks,
1951, Chou, 1952 ; Voltz, 1965 ; Wright, 1953). La non-linéarité de l’émission lumineuse augmentant
avec le TEL (transfert d’énergie linéique de la particule), ces différentes formulations sont exprimées
en fonction de la perte d’énergie linéique des électrons. Le modèle le plus usité pour décrire le
quenching d’ionisation est celui de Birks. Il représente le nombre moyen de photons émis par le
scintillateur en fonction de la perte d’énergie de la particule le long de sa trajectoire :
𝐸
𝐿(𝐸) = 𝜂0 ∗ ∫0
𝑑𝐸
1+𝑘𝐵
𝑑𝐸
𝑑𝑥
= 𝜂0 ∗ 𝐸 ∗ 𝑄(𝐸),
(2.1)
où :
0 est le nombre moyen de photons de fluorescence émis par unité d’énergie en keV-1,
E représente le dépôt d’énergie en keV,
dE/dx est la perte d’énergie linéique (en MeV.cm-1) de la particule incidente et
kB est le paramètre de quenching d’ionisation, selon Birks exprimé, en cm.MeV-1 ; il dépend du type
du scintillateur utilisé,
avec Q(E) la fonction de quenching d’ionisation, grandeur sans unité.
Le calcul de cette fonction nécessite la connaissance de la valeur du paramètre kB, la
composition et la densité du scintillateur liquide étudié. Elle dépend également de la formulation de la
perte d’énergie linéique de la particule incidente.
La perte d’énergie des électrons par unité de longueur parcourue :
La formule de la perte d’énergie linéique pour les électrons ainsi que l’énergie moyenne
d’excitation (en particulier pour ce qui concerne les milieux composés de différents éléments), se
48
calculent à l’aide des équations décrites dans le rapport de l’ICRU n° 37 (ICRU, 1984). La formulation
du pouvoir d’arrêt par collision (Rohrlich et Carlson, 1953) présentée dans le rapport de l’ICRU n° 37
est une variante de la théorie de Bethe-Bloch développée par Møller (Møller, 1932) pour les électrons :
2

2 . . re2 . m0 . c2 1 Z   T 
 dE 
 
. 2 . . ln   ln1    F  ( )    ,
  
 dx  c
 2
u
 A   I 

2 . re2 . m0 . c 2
2
 0,153 536 MeV.cm /g,
u
où

T
,
m0 . c 2
2
 2  1

T
I
Z
A

(2.3)
(2.4)
 2

F ( )  (1   ). 1   (2  1).ln 2 ,
8



(2.2)
(mo . c2 ) 2 .
(T  mo . c 2 ) 2
(2.5)
(2.6)
représente le coefficient de Sternheimer (Sternheimer et Peierls 1971) ;
l'énergie cinétique de l'électron en keV ;
le potentiel d'ionisation moléculaire en keV ;
le numéro atomique ;
le nombre de masse et
la masse volumique du matériau traversé.
Le potentiel d’ionisation moléculaire moyen pour les milieux composés de molécules est
calculé à l’aide de la relation suivante (Seltzer et Berger, 1982) :

  wi
i
ln( I mol )   



où

Zi
ln I i  
Ai


Z

A

Z
Z
  wi  i ,
i
A
Ai
,
(2.7)
(2.8)
avec wi représentant la fraction massique, Z le numéro atomique et A le nombre de masse des atomes
constituant le milieu.
49
Le calcul de la perte d’énergie radiative est complexe à calculer et est présenté dans le rapport
de l’ICRU n° 37 (ICRU, 1984) en fonction du type d’interaction électron-noyau et électron-électron. Il
a été repris par Los Arcos et Ortiz (1997) dans le cadre du développement d’un programme permettant
de calculer le quenching d’ionisation en fonction de différentes valeurs de kB. Aussi ce calcul ne sera
pas repris ici. Néanmoins, pour les électrons de 60 keV, le rapport de la perte d’énergie radiative due
au bremsstrahlung à la perte d’énergie par collision est de l’ordre de 5 10—4 dans les scintillateurs
liquides. Par conséquent, le bremsstrahlung est extrêmement faible pour les électrons de faible énergie
(énergie inférieure à 10 keV), et la perte d’énergie linéique par collision est prépondérante. La formule
de Rohrlich et Carlson (2.2) est bien connue pour les électrons d’énergie supérieure à 10 keV. En
dessous de 10 keV l’incertitude augmente jusqu’à 10 % pour les électrons de 1 keV pour le toluène
(ICRU, 1984). En ce qui concerne les énergies plus faibles, une interpolation linéaire vers l’origine est
souvent utilisée car le pouvoir d’arrêt est très difficile à déterminer pour les électrons de très faible
énergie (voir paragraphe 2.8.2) (Péron, 1995 ; Bignell et al., 2010a ; Cassette et al., 2010).
2.4 LA MÉTHODE RCTD
D’un point de vue historique, cette technique associe les travaux de Schwerdtel (1966) et ceux
de Kolarov et al. (1970) réalisés au LNHB. En effet, Schwerdtel a mis au point un système à trois
photomultiplicateurs comprenant deux sorties différentes de coïncidences doubles et les travaux de
Kolarov présentent une méthode de calcul du rendement de détection par scintillation liquide pour
deux photomultiplicateurs en coïncidence. Puis, c’est finalement en Pologne que le système RCTD,
appliqué à l’étalonnage en activité de radionucléides émetteurs de rayonnement bêta pur, a été
développé (Pochwalski et al., 1988). Le calcul du rendement de détection a ensuite été repris par
Broda et al. (1988). C’est en 1990 que le LNHB se dote de cette méthode de mesure primaire,
développée en collaboration avec le laboratoire polonais (Vatin, 1991 ; Cassette et Vatin 1992).
Jusqu’en 2004, le laboratoire primaire d’Afrique du Sud (Simpson et Meyer, 1992), la France et la
Pologne sont les seuls laboratoires exploitant cette technique de mesure primaire d’activité par
scintillation liquide. Depuis, cette technique a connu un véritable essor (Razdolescu et al., 2002 ;
Zimmerman et al., 2002 ; Hwang et al., 2004 ; Arenillas, 2006 ; Ivan et al., 2008 ; Qin et al., 2008 ;
Johansson et al., 2010 ; Nähle et al., 2010 ; Sochorová et al., 2012 ; Gudelis et al., 2012 ; Wu et al.,
2012 ; Sato et al., 2012). Cette expansion de la technique RCTD a été favorisée par la diffusion d’un
module électronique de gestion des coïncidences, le module MAC 3 développé au LNHB par
Bouchard (Bouchard et Cassette, 2000) puis par le développement industriel d’un passeur
d’échantillon automatique le « Hidex 300SL » commercialisé par la société Hidex depuis 2009. Cet
appareillage a été validé par le laboratoire primaire allemand, la PTB, pour la mesure d’activité de
solutions de 3H, 55Fe, 36Cl, 90Sr/90Y (Wanke et al., 2012).
2.4.1 LE DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL :
Le dispositif expérimental RCTD est composé de trois photomultiplicateurs, disposés à 120°
les uns des autres, autour d’une cellule optique recevant le flacon de scintillation liquide à mesurer
(contenance de 8 mL ou 20 mL). Les faces internes de la cellule sont recouvertes d’un matériau
réfléchissant (téflon ou peinture réfléchissante d’oxyde de titane) afin d’augmenter la détection des
photons lumineux. La cellule et les photomultiplicateurs sont inclus dans une enceinte étanche à la
lumière extérieure. Le signal de sortie de la première dynode est en général traité par un discriminateur
à fraction constante d’amplitude pour limiter les fluctuations temporelles et amplifié par un module
50
électronique rapide, puis dirigé vers le module de coïncidences MAC 3. Le module MAC 3 gère à la
fois le discriminateur, les coïncidences simples, doubles et triples ainsi que la gestion du temps mort et
la mesure du temps actif. Le temps mort est reconductible et en général réglé sur une cinquantaine de
microsecondes afin de s’affranchir des post impulsions. Cette installation est représentée
schématiquement sur la figure n° 2.1 et en photographie sur la figure n° 2.2.
Figure n° 2.1 : Présentation schématique de l’installation RCTD (Qin et al., 2008).
Figure n° 2.2 : Présentation d’un des systèmes RCTD développés au LNHB. Celui-ci associe
également un détecteur germanium (Bobin et Bouchard, 2006).
51
2.4.2 DESCRIPTION DE LA MÉTHODE RCTD :
2.4.2.1 Principe général de la méthode RCTD
Cette méthode est fondée sur le calcul du Rapport de la mesure du comptage des Coïncidences
Triples à celle du comptage des Coïncidences Doubles (RCTD), d’une part, et du calcul du rapport des
rendements de détection de ces coïncidences triples et doubles, d’autre part. La valeur RCTD est
utilisée comme un indicateur du rendement de détection. En effet, si les comptages des coïncidences
doubles, ND, et triples, NT, sont respectivement :
𝑁𝐷 = 𝐴. 𝜀𝐷
(2.9)
𝑁𝑇 = 𝐴. 𝜀𝑇 ,
(2.10)
et
où A représente l’activité de l’échantillon mesuré, 𝜀𝐷 le rendement de détection des coïncidences
doubles et 𝜀𝑇 le rendement de détection des coïncidences triples.
Le rapport des coïncidences triples aux coïncidences doubles (RCTD), peut s’exprimer selon :
𝑁
𝑅𝐶𝑇𝐷 = 𝑁𝑇 =
𝐷
𝜀𝑇
.
𝜀𝐷
(2.11)
Il s’agit ensuite de calculer les rendements de détection intégrant notamment un modèle statistique de
l’émission lumineuse dans le détecteur pour déterminer l’activité de l’échantillon. Le calcul complet
du rendement de détection est très bien décrit dans l’article publié par Broda et al. (2007). Nous ne
reprendrons ici que quelques points fondamentaux.
2.4.2.2 Les radionucléides émetteurs de rayonnement bêta pur
2.4.2.2.1 Présentation du paramètre libre
Le modèle du calcul du rendement de détection est fondé sur la description statistique des
phénomènes physiques intervenant au cours du processus de scintillation. Ce modèle de calcul a été
établi par Gibson et Gale (1966 et 1968) et Malonda et Toraño (1982) puis repris par la suite dans la
modélisation des deux techniques de référence, la méthode RCTD (Broda et al., 2007) et la méthode
CIEMAT/NIST (Carles et Malonda, 2001). Ce modèle est exprimé par la relation suivante :
m
L   q 
h
Q(E ) E ,
(2.12)
où :
𝑚
̅ représente le nombre moyen de photoélectrons, L, le facteur de conversion de l’énergie déposée
par la particule en photons, , le rendement de détection du photomultiplicateur, q, le rendement
quantique de la photocathode, , un facteur de rendement lié à la sensibilité spectrale de la
photocathode à l’énergie des photons de fluorescence du scintillateur et h , l’énergie moyenne des
photons lumineux.
52
En rapprochant ce modèle de celui proposé par Birks équation (2.1), le nombre moyen de photons de
fluorescence, 0 (cf formule 2.1),s’exprime par la relation suivante :
0 
L
,
h
(2.13)
où L le coefficient de conversion de l’énergie est différent de L(E), nombre moyen de photons
lumineux émis en respectant les nomenclatures de la littérature (Broda, 2003 ; Broda et al., 2007).
Le paramètre libre est alors posé comme suit :

h
.
L   q 
(2.14)
Tous ces paramètres ne sont pas accessibles individuellement mais le paramètre libre est
déterminé expérimentalement. En effet, il dépend de la fonction de quenching d’ionisation Q(E), de
l’énergie déposée par la particule au sein du scintillateur et du nombre moyen de photoélectrons émis
par la première dynode comme suit :

E Q(E )
.
m
(2.15)
En conséquence les rendements de détection sont exprimés en fonction de ce paramètre libre,
soit D() pour le rendement des coïncidences doubles et T() pour les coïncidences triples.
2.4.2.2.2 Présentation de la méthode de calcul du rendement de détection
Dans le cas d’un radionucléide émetteur de rayonnement bêta pur, le rendement de détection
dépend de la probabilité de détection des photons lumineux et du spectre bêta continu émis par le
radionucléide. Le rendement de détection s’exprime alors suivant la relation suivante :
𝐸
𝜀(𝜆) = ∫0 𝑚𝑎𝑥 𝑆(𝐸)𝑃(𝐸, 𝜆)𝑑𝐸,
(2.16)
où Emax est l’énergie maximale du spectre bêta, S(E) est le spectre bêta normalisé en fonction de
l’énergie de l’électron, P(E, la probabilité de détection des photons lumineux et  le paramètre
libre.
Le rendement de détection est directement dépendant du spectre bêta. Le calcul du spectre bêta est
connu pour les transitions permises mais ce n’est pas le cas pour les transitions interdites pour
lesquelles les calculs sont complexes et difficiles. Le mode de calcul des spectres ne sera pas détaillé
ici. Le lecteur pourra se référer au document de Behrens (Behrens et Jänecke, 1969). Le programme de
calcul de spectres bêta utilisé actuellement au LNHB est celui développé par Mougeot et al. (2010).
En supposant que l’émission de lumière suive une loi de Poisson, puis en considérant la
probabilité de non-détection des photoélectrons (Gibson et Gale, 1968), dans le cas d’un seul
photomultiplicateur, la probabilité de détection des photoélectrons se réduit à (Malonda et Coursey,
1988) :
53
̅
𝑃(𝐸, 𝜆) = 1 − 𝑒 −𝑚
, dans un système avec un seul photomultiplicateur
(2.17)
Elle devient :
𝑚
̅
𝑃(𝐸, 𝜆) = 1 − 𝑒 − 3 , dans un système comprenant trois photomultiplicateurs.
(2.18)
Ces relations nécessitent un réglage spécifique des photomultiplicateurs avec un seuil suffisamment
bas pour détecter le photoélectron.
En établissant les sommes logiques des détections simples, doubles et triples (Broda et al., 2007) il
vient alors :
𝐸
𝜀𝑇
𝜀𝐷
=
∫0 𝑚𝑎𝑥 𝑆(𝐸)[1−𝑒
𝐸
∫0 𝑚𝑎𝑥 𝑆(𝐸)[3(1−𝑒
𝑄(𝐸)𝐸 3
−
3𝜆 ] 𝑑𝐸
𝑄(𝐸)𝐸 2
𝑄(𝐸)𝐸 3
−
−
3𝜆 ) −2(1−𝑒
3𝜆 ) ]𝑑𝐸
,
(2.19)
où S(E) représente le spectre bêta du radionucléide, Q(E) le quenching d’ionisation, E l’énergie
initiale de l’électron émis, Emax, l’énergie maximale du spectre bêta et le paramètre libre (aussi
appelé « figure of merit »).
Cette relation suppose que les rendements quantiques de détection de chacun des trois
photomultiplicateurs sont identiques. Cela a été vérifié en appliquant une tension de focalisation
supérieure à 760 V (entre la photocathode et la première dynode des photomultiplicateurs) sur
l’installation de l’Institut de Métrologie National des États-Unis, le NIST (National Institute of United
States) (photomultiplicateur type Burle 8850) (Zimmerman et al., 2004a). L’auteur précise que pour
les tensions plus faibles ce n’est plus le cas. En effet, une des techniques utilisées pour déterminer la
valeur du paramètre kB consiste à défocaliser sur la première dynode des photomultiplicateurs afin de
diminuer le rapport des coïncidences triples aux doubles. On peut remarquer ici que l’asymétrie de la
réponse des photomultiplicateurs avait été décrite dès 1988 par Malonda et Coursey. Pour déterminer
le rapport RCTD en prenant en compte l’asymétrie des rendements quantiques des
photomultiplicateurs, on décline les sommes logiques pour chacun des photomultiplicateurs et l’on
obtient ainsi trois rapports RCTD selon les trois coïncidences doubles (AB, BC, CA). On obtient
ainsi :
𝐸
𝜀𝑇
𝜀𝐴𝐵
=
∫0 𝑚𝑎𝑥 𝑆(𝐸)(1−𝑒
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
−
−
𝐸
∫0 𝑚𝑎𝑥 𝑆(𝐸)(1−𝑒 3𝜆𝐴 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐵 )𝑑𝐸
𝐸
𝜀𝑇
𝜀𝐵𝐶
=
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
−
−
−
3𝜆𝐴 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐵 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐶 )𝑑𝐸
𝐸
;
(2.20)
;
(2.21)
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
−
−
−
3𝜆𝐴 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐵 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐶 )𝑑𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
−
−
3𝜆𝐵 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐶 )𝑑𝐸
54
𝐸
𝜀𝑇
𝜀𝐴𝐶
=
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
−
−
−
3𝜆𝐴 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐵 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐶 )𝑑𝐸
𝐸
.
𝑄(𝐸)𝐸
𝑄(𝐸)𝐸
−
−
3𝜆𝐴 )∗(1−𝑒 3𝜆𝐶 )𝑑𝐸
(2.22)
Broda considère que les rendements quantiques de détection de chacun des trois photomultiplicateurs
doivent être considérés comme différents et applique les formules (2.20), (2.21) et (2.22) de manière
générale (Broda, 2003 ; Broda et al., 2007).
2.4.2.2.3 Résolution du principe général de la méthode RCTD
Pour chaque valeur attribuée au paramètre kB, en supposant le spectre bêta connu, et en
introduisant la valeur expérimentale du rapport des coïncidences triples aux doubles (T/AB par
exemple), le système d’équations (2.20, 2.21 et 2.22) peut être résolu en appliquant un algorithme de
minimisation multidimensionnelle. L’algorithme simplex Downhill SIMPLEX (Nelder et Mead, 1992)
est le plus couramment utilisé. La fonction minimisée est la suivante :
𝜀
𝑇
2
𝜀
𝑇
2
𝜀
𝑇
2
Δ = (𝜀 𝑇 − 𝐴𝐵) + (𝜀 𝑇 − 𝐵𝐶 ) + (𝜀 𝑇 − 𝐴𝐶 ) ,
𝐴𝐵
𝐵𝐶
𝐴𝐶
(2.23)
où T est le rendement calculé des coïncidences triples, AB, BC et AC sont les rendements calculés des
coïncidences doubles AB, BC et AC respectivement et T, AB, BC et AC sont les comptages des
coïncidences triples et doubles AB, BC et AC respectivement.
Les paramètres libres Csont obtenus de telle sorte que le rapport calculé des
rendements des coïncidences triples aux doubles s’égalise avec le rapport expérimental des comptages
triples aux doubles (RCTD). Les valeurs des paramètres libres obtenus permettent alors de déterminer
les rendements de coïncidences doubles puis la valeur de l’activité du radionucléide à partir de la
mesure du comptage des coïncidences doubles considérées (Broda et al., 2007 ; Kossert et Schrader
2004).
2.4.2.2.4 Détermination du paramètre kB du quenching d’ionisation
La fonction Q(E) définie dans le paragraphe 2.3.3.3 décrit le rendement de scintillation par la
formule semiempirique de Birks (1971). Elle rend compte du quenching d’ionisation et s’exprime
suivant la relation suivante déduite de la relation (2.1):
𝑄(𝐸) =
1 𝐸𝑚𝑎𝑥 𝑑𝐸
∫
𝑑𝐸
𝐸 0
1+𝑘𝐵
,
(2.24)
𝑑𝑥
où Q(E) représente le quenching d’ionisation avec E l’énergie initiale de l’électron émis, E max
l’énergie maximale du spectre bêta et kB le paramètre de quenching d’ionisation.
La fonction Q(E) doit être déterminée pour le calcul des rendements des coïncidences triples et
doubles. Le pouvoir d’arrêt est calculé principalement à l’aide de la formule (2.2), voir paragraphe
(2.3.3.3). Il reste alors le paramètre kB à déterminer. D’après sa définition, la valeur du paramètre kB
est spécifique à chaque scintillateur. Ce paramètre doit être indépendant des conditions de quenching,
55
qu’elles soient chimiques ou de couleur (2.3.3.3). Cela a été confirmé par Cassette et al. (2000) lors de
la mesure d’activité en 3H, 14C et 63Ni à l’aide de la méthode RCTD. Il peut être déterminé
expérimentalement par la méthode RCTD en diminuant le rendement de détection.
Quatre méthodes différentes permettent de diminuer le rapport RCTD. La première consiste à
diminuer la tension de focalisation des photoélectrons située entre la photocathode et la première
dynode (la plage de tension est typiquement située entre 600 V et 800 V pour les photomultiplicateurs
de type Burle 8850), la deuxième à placer des filtres de transmission lumineuse décroissante (filtres
gris généralement composés de polypropylène) entre le flacon et les fenêtres d’entrée des
photomultiplicateurs. La troisième repose sur l’introduction dans le flacon de scintillation liquide de
quantités croissantes d’agent chimique atténuant le signal, comme le tétrachlorure de carbone ou le
nitrométhane, utilisant ainsi le phénomène appelé ‘quenching’. Enfin, la dernière méthode consiste à
éloigner progressivement les photomultiplicateurs de la source à mesurer (Hwang et al., 2004).
Quel que soit le protocole, l’expérimentation permet d’obtenir le comptage des coïncidences
doubles en fonction des différentes valeurs des rapports RCTD. Le rendement des coïncidences
doubles est calculé pour différentes valeurs du paramètre kB sur une plage de valeurs extrêmes de ce
paramètre. Ainsi l’activité (rapport du comptage des coïncidences doubles au rendement calculé de ces
coïncidences) est représentée en fonction de chaque valeur du rapport RCTD. Or pour un paramètre kB
donné, indépendant des conditions de quenching utilisées, l’activité doit être constante quel que soit le
rapport RCTD. C’est ce dernier critère, pratique et empirique, qui permet de choisir la valeur du
paramètre kB. Aussi la valeur de kB choisie correspond à la pente la plus faible parmi les courbes
représentées sur la figure de l’activité en fonction du rapport RCTD (voir figure n° 2.3).
Figure n° 2.3 : Présentation de la méthode pour déterminer la valeur du paramètre kB, la diminution du
rapport RCTD (TDCR en anglais pour Triple to Double Coincidence Ratio) étant obtenue par
défocalisation (Mo et al., 2010).
On peut regretter ici l’absence d’incertitudes sur les points de la figure n° 2.3 (notamment les
incertitudes de comptage de l’ordre de 0,3 %). La prise en compte de ces incertitudes permettrait
d’évaluer l’incertitude sur le paramètre kB. En effet, en considérant le graphe sur la figure n° 2.3,
l’incertitude de la valeur du paramètre kB varie jusqu’à 20 %. La prise en compte de cette incertitude
conduirait à une incertitude sur la valeur d’activité en 3H de 2,7 % (Cassette et al., 2010).
56
La méthode RCTD est une méthode de mesure primaire d’activité. Elle a l’inconvénient d’être
très sensible au quenching d’ionisation pour les électrons de basse énergie (inférieure à 10 keV). Un
des axes de recherche afin d’améliorer les mesures d’activité et l’incertitude associée consiste à
déterminer de manière directe le quenching d’ionisation.
2.4.2.2.5 Étude de la réponse des scintillateurs liquides aux électrons de basse énergie (Thèse)
L’étude de la réponse des scintillateurs liquides aux électrons de basse énergie a justement fait
l’objet du sujet de ma thèse, réalisée au LNHB sous la direction de Philippe Cassette. L’objectif
consistait à mettre au point un dispositif expérimental qui permettrait une mesure directe du quenching
d’ionisation. Une meilleure connaissance de la fonction de quenching d’ionisation permet de diminuer
les incertitudes sur la mesure de radionucléides émetteurs bêta moins de basse énergie comme 3H ou
63
Ni par exemple.
L’idée consistait à créer des électrons mono-énergétiques à l’intérieur du scintillateur liquide
par effet Compton à l’aide d’une source externe de rayonnement gamma et de déceler les événements
pertinents grâce à la chaîne de mesure appropriée. Celle-ci devait être constituée d’un
photomultiplicateur couplé optiquement à la cuve contenant le scintillateur pour détecter les photons
lumineux émis et d’un détecteur germanium disposé selon un axe normal à celui du
photomultiplicateur pour déterminer l’énergie des photons Compton diffusés. La mise en coïncidences
des deux détecteurs permettait d’étudier la réponse du scintillateur liquide aux électrons Compton.
Ensuite, il s’agissait d’analyser les spectres obtenus. Cette étude a été réalisée sur la base des
fonctions propres fondées sur le photoélectron unique du photomultiplicateur comme décrit par l’étude
de Gibson et Gale (1966 et 1968). A partir de l’analyse des courbes de réponse du nombre moyen de
photoélectrons en fonction de l’énergie initiale des électrons Compton, nous nous sommes aperçus que
nos résultats étaient biaisés par la présence de diffusions multiples. La présence d’électrons Compton
issus de diffusion Compton doubles diminuait le nombre moyen de photoélectrons apparents pour une
énergie initiale donnée de l’électron Compton « primaire ».
Afin de répondre à cette nouvelle problématique, j’avais développé un programme de calcul
Monte-Carlo de ces diffusions multiples afin de corriger les courbes de réponse du scintillateur (les
codes Monte-Carlo de l’interaction rayonnement matière que nous connaissons actuellement comme
PENELOPE ou MCNP, n’étaient pas encore diffusés et le code GEANT n’était pas adapté aux basses
énergies). Une fois les courbes corrigées, j’ai pu exploiter les résultats à l’aide de la fonction de Birks
et déterminer la valeur du paramètre de quenching d’ionisation (formule 2.1) pour différents
scintillateurs liquides. Les résultats ont été présentés sous la forme de valeurs du paramètre kB au sens
de la formule de Birks.
La valeur obtenue pour l’Ultima Gold® notamment est de (0,011 ± 0,002) cm/MeV. Cette
valeur a été obtenue en utilisant la formule de Rohrlich et Carlson (ICRU, 1984) avec une
extrapolation linéaire vers l’origine pour les électrons d’énergie inférieure à 100 eV (voir paragraphe
2.8.2). D’autres scintillateurs ont été étudiés, l’Insta Gel®, le pico Fluor et l’Ultima Gold® AB. Cette
valeur du paramètre de quenching d’ionisation pour l’Ultima Gold® a été reprise par la suite par
nombre de collaborateurs étrangers de même que la méthode employée pour le calcul du pouvoir
d’arrêt des électrons (Malonda et Carles, 1999, Carles et al., 2006, Broda et al., 2007 ; Frelin et al.,
2008).
57
Sachant que dans la méthode RCTD (2.4.2.2.4), l’adjonction d’agent ‘quenchant’ devait être
indépendant du quenching d’ionisation, j’avais complété l’étude par des mesures avec différentes
concentrations de CCl4 et proposé une approche théorique décrite dans ma thèse. Á la fin de ma thèse,
j’ai intégré l’équipe de Philippe Cassette. Il m’a formée sur la méthode RCTD et j’ai réalisé des
mesures primaires d’activité pour quelques radionucléides dont 3H et 63Ni (Terlikowska et al., 1998).
Puis j’ai travaillé en collaboration avec l’équipe du R. Broda de l’Institut de l’énergie atomique
polonais POLATOM pour le développement de la mesure primaire d’un radionucléide se désintégrant
par capture électronique, 139Ce.
2.4.2.3 Les radionucléides se désintégrant par capture électronique
2.4.2.3.1 Calcul du rendement de détection
La méthode RCTD est étendue à la mesure des radionucléides se désintégrant par capture
électronique comme 55Fe (Simpson et Meyer, 1991 ; Cassette et al., 1998 ; Ratel, 2007 ; Razdolescu et
al., 2008 ; Simpson et al., 2010) ou 139Ce (Broda et al., 1998) par exemple. Toutes les voies de
réarrangement atomique doivent être prises en compte pour le calcul du rendement de détection. C’est
ici l’une des difficultés rencontrées pour la mesure des radionucléides se désintégrant par capture
électronique. Le nombre de voies à prendre en compte et les types de réarrangement possibles
(émission de photons x, d’électrons Auger, d’électrons de conversion,…) peuvent vite devenir très
conséquents en particulier pour les atomes lourds. Qui plus est, pour les radionucléides émettant
également des photons de plus forte énergie (supérieure à 100 keV), il faut également prendre en
compte les photons issus des diffusions multiples dans le scintillateur et dans son environnement ainsi
que les photons de fluorescence émis par les matériaux constitutifs du dispositif expérimental. Pour les
photons d’énergie supérieure à 500 keV, l’effet Čerenkov doit également être évalué.
Le calcul du rendement de détection inclut ainsi toutes les voies de réarrangement atomique,
de diffusion et de fluorescence possibles en fonction de la nature du radionucléide à mesurer. La
méthode statistique d’émission de lumière décrite au paragraphe précédent (2.3.2) est appliquée aux
photons lumineux émis suite au dépôt d’énergie de chaque particule électronique. Á moins qu’il ne
s’échappe du milieu, chaque photon interagissant avec le détecteur conduit à une émission
électronique. L’histoire de chacun d’entre eux doit être suivie afin de déterminer s’il s’échappe ou non
du milieu détecteur et, s’il interagit, son mode d’interaction (Photoélectrique, Compton, Rayleigh,
Création de paire) va déterminer le type de particule secondaire créée. Ici également chaque particule
créée doit être suivie jusqu’au dépôt total d’énergie par les électrons secondaires. En général, ces
suivis complexes sont réalisés à l’aide de codes Monte-Carlo. Aussi le rendement de détection
s’exprime selon la formulation générale suivante :
𝜀(𝜆) = ∑𝑘𝑗=1 𝐼(𝐸𝑗 )𝑃(𝐸𝑗 , 𝜆),
(2.25)
où I(Ej) correspond à la probabilité d’émission d’électrons d’énergie Ej et P(Ej,)à la probabilité de
détection des photoélectrons correspondants, pour chaque processus j(incluant les réarrangements
atomiques, le suivi de chaque photon émis et de chaque particule créée jusqu’à leur absorption dans
le milieu).
Les méthodes de calcul des réarrangements atomiques sont décrites dans la littérature
(Broda et al., 1998 ; Broda et al., 2007 ; Malonda et al., 1999 et 2006 ; Carles et Malonda, 2006 ;
Kossert et Carles, 2008). Le calcul du rendement est ainsi directement dépendant des données
58
nucléaires et atomiques. C’est un paramètre dont il faut tenir compte, notamment dans le bilan des
incertitudes, lorsqu’une inadéquation est observée entre le modèle utilisé et les résultats
expérimentaux.
Une difficulté spécifique à la méthode RCTD pour la mesure des radionucléides se
désintégrant par capture électronique (et pour les émetteurs de photons) s’ajoute. Elle est due à la
forme de la courbe représentant le rendement du comptage en fonction du rapport RCTD pour laquelle
plusieurs valeurs de rendement correspondent à une même valeur du rapport des coïncidences triples à
doubles (voir figure n° 2.4).
Cet effet est dû au caractère monoénergétique des émissions électroniques
contrairement aux spectres bêta. Il faut alors déterminer la valeur du rendement qui permet le mieux de
rendre compte des résultats expérimentaux. Des exemples de courbes de rendement en fonction du
rapport des coïncidences triples à doubles sont présentés dans la figure n° 2.4 issue de l’article de
Broda (Broda, 2003) notamment pour 139Ce, 55Fe et 54Mn.
Figure n° 2.4 : Présentation du rendement des coïncidences doubles de l’installation RCTD en
fonction du rapport des coïncidences triples à doubles RCTD pour différents radionucléides
(Broda, 2003).
On observe dans la figure n° 2.4 que les courbes de rendement des radionucléides se
désintégrant uniquement par émission bêta moins (3H, 14C, 89Sr) sont continues et croissantes en
fonction du rapport RCTD (à une valeur du rapport RCTD correspond une seule valeur de rendement
des coïncidences doubles). En revanche, pour les radionucléides se désintégrant notamment par
capture électronique et émetteurs de photons (x et gamma), d’électrons Auger et de conversion, la
forme de la courbe est plus complexe et, à une valeur du rapport RCTD, peuvent correspondre
plusieurs valeurs de rendement de coïncidences doubles). Cet effet est d’autant plus prononcé que le
spectre d’émission est discret ce qui est le cas notamment lorsqu’il existe une émission de photon
gamma (comme pour 139Ce et 54Mn par exemple). La difficulté réside dans le choix du rendement de
détection à effectuer parmi deux ou trois valeurs possibles selon le radionucléide mesuré.
La solution consiste à confronter les données expérimentales des coïncidences doubles en
fonction des différents rapports RCTD aux courbes calculées. Cette méthodologie permet de
59
déterminer le rendement de détection de l’installation mais également de vérifier la qualité du modèle
appliqué (Amiot et al., 2012a). Lorsque le modèle est approprié, la méthode classique RCTD
(paragraphe 2.4.2.1) peut être appliquée et l’activité calculée.
2.4.2.3.2 Développement de mesures d’activité à l’aide de la méthode RCTD appliquée au 139Ce
La mesure primaire d’activité d’une solution de 139Ce à l’aide de la méthode RCTD a été
réalisée dans le cadre d’une collaboration entre le laboratoire POLATOM de l’institut de l’énergie
atomique polonais et le LNHB. L’objectif de ces travaux était de réaliser une solution étalon de 139Ce à
l’aide de la méthode RCTD. Cette étude a nécessité une modification du modèle de calcul du rapport
des rendements des coïncidences triples à doubles initialement programmé pour les radionucléides
émetteurs bêta moins. J’ai participé à ce travail de développement de la mesure primaire de la solution
de 139Ce en collaboration avec R. Broda.
En 1997, la méthode de mesure RCTD (adaptée dans sa version initiale aux radionucléides
émetteurs de rayonnement bêta moins), ne permettait pas de mesurer précisément l’activité des
radionucléides se désintégrant par capture électronique suivie d’émission de photons de réarrangement
de plus de 10 keV. En effet, cette méthode utilise un programme de calcul du rendement de détection
qui ne tient compte ni des réarrangements électroniques ni des diffusions multiples des photons émis
(Broda et al., 1988 ; Vatin, 1991).
Se désintégrant par capture électronique, 139Ce émet également des photons d’énergie d’une
valeur de 165,86 keV avec une intensité d’émission de 79,9 % suivi de rayonnements x lors du
réarrangement électronique ainsi que des électrons (électrons Auger, électrons de conversion, …).
Outre les photons de 165,86 keV, l’énergie du rayonnement xK émis est supérieure à 30 keV. Á ces
énergies, la probabilité d’interaction des photons par effet Compton n’est plus négligeable et implique
alors le traitement des diffusions dans le scintillateur. Aussi, nous avons développé une nouvelle
version du programme de calcul de rendement RCTD afin de prendre en compte les diffusions des
photons émis par 139Ce. Dans ce programme, le pouvoir d’arrêt des électrons pour la composition
établie par Günther (Günther, 1996) est calculé à partir de la formule de Rohrlich et Carlson (ICRU,
1984).
R. Broda et moi avons utilisé notre propre version du programme permettant de calculer les
rendements de détection des coïncidences et ainsi l’activité de la solution de 139Ce. Les deux
programmes avaient en commun les données nucléaires, toutes les voies de réarrangements atomiques
(46 voies de réarrangements atomiques comprenant notamment les divers rayonnements x et les
électrons de conversion, électrons Auger, …), la fonction du pouvoir d’arrêt des électrons et la
procédure de gestion des diffusions multiples. Les programmes appliquaient deux hypothèses
réévaluées par la suite. La première hypothèse consiste à supposer que les rendements des trois
photomultiplicateurs sont identiques. La deuxième consiste à considérer que la probabilité de détection
des photoélectrons suit une loi de Poisson.
Les courbes de rendement des coïncidences doubles calculées en fonction de différentes
valeurs du rapport RCTD sont présentées dans la figure n° 2.5 avec et sans la prise en compte des
diffusions Compton multiples. Afin de vérifier la qualité du modèle, le rapport RCTD a été diminué
expérimentalement en diminuant la tension de focalisation des photomultiplicateurs (points circulaires
présentés dans la figure n° 2.5).
60
Figure n° 2.5 : Représentation de la comparaison des résultats expérimentaux pour les coïncidences
doubles en fonction du rapport RCTD aux résultats obtenus à partir du calcul du modèle physique (K1
correspond au rapport des coïncidences triples à doubles). La courbe (a) correspond au calcul du
modèle incluant les diffusions Compton multiples ; la courbe (b) correspond au modèle ignorant
l’interaction des photons diffusés avec le scintillateur.
La figure n° 2.5 met en évidence que le modèle incluant les diffusions Compton multiples
(courbe a) est en accord avec les résultats expérimentaux contrairement au modèle sans leur prise en
compte (courbe b).
Par ailleurs, R. Broda, propose, au cours de ce travail, une alternative pour déterminer le
rendement de détection des coïncidences doubles. Il s’agit de calculer le rendement de détection des
coïncidences doubles en fonction du rapport des coïncidences triples aux coïncidences doubles élevées
au cube, nommé K3. La courbe de rendement des coïncidences doubles en fonction du rapport K3 étant
monotone, cela permet de déterminer directement le rendement de détection des coïncidences doubles
et ainsi de calculer l’activité.
Nous avons mesuré les activités des sources de 139Ce (réalisées dans le cadre de cette étude
avec le scintillateur Ultima Gold®), dans les installations RCTD de chacun des deux laboratoires
(polonais et français). Le quenching d’ionisation a été calculé pour chaque énergie des électrons créés
par toutes les voies, qu’elles soient directes (électrons Auger, électrons de conversion) ou indirectes
(suite à une interaction photoélectrique ou Compton). Ainsi la non-linéarité du scintillateur liquide a
été prise en compte en particulier pour les basses énergies. La valeur du paramètre kB obtenue est
0,0052 cm/MeV pour l’Ultima Gold®.
Les résultats de mesure d’activité obtenus étant compatibles entre eux et avec d’autres
techniques de mesures primaires et secondaires, la méthode utilisée a été validée (Broda et al., 1998).
Toutefois, le programme utilisé ne prenait en compte que les diffusions Compton doubles et non les
diffusions Compton multiples ni les effets de fluorescence x des matériaux de la chambre de mesure et
du scintillateur liquide lui-même (l’Ultima Gold® contient du phosphore qui peut fluorescer en
émettant des xK et des xL). Aujourd’hui, les codes de simulation de l’interaction rayonnement-matière
prennent tous ces phénomènes en compte. Cette expérimentation pourrait être reprise en intégrant les
codes de simulation Monte-Carlo dans le modèle. Il se pourrait alors que la valeur du paramètre kB
soit différente de celle obtenue. Il serait intéressant de vérifier cette hypothèse.
61
2.4.2.3.3 Mesures de coefficients d’absorption de scintillateurs liquides
Lors de l’étude sur la mesure primaire du 139Ce par la méthode RCTD, nous nous sommes
interrogés sur la valeur des coefficients d’absorption du scintillateur pour les photons xK et xL du 139Ce.
Ils avaient été calculés à l’aide des tables publiées par le National Institute of Standards and
Technology (NIST) (Berger et Hubbell, 1987) avec la composition du scintillateur liquide déterminée
par le laboratoire homologue allemand (PTB) (Günther, 1996). La mesure directe de ces coefficients
nécessite l’utilisation d’un rayonnement photonique monoénergétique. Le rayonnement synchrotron
du LURE délivrait ce type de rayonnement sur certaines de ses lignes de lumière. J’ai donc soumis un
dossier de proposition d’expérience au conseil scientifique du LURE pour les lignes de lumières SB3
de l’anneau de stockage Super-Aco, D15A et DW31B de l’anneau de stockage DCI afin de disposer de
temps de faisceau. Le projet ayant été accepté, les expérimentations ont été réalisées sur plusieurs
campagnes de mesures durant trois ans de 1997 à 1999.
La première phase du projet a consisté à développer et réaliser des dispositifs expérimentaux
spécifiques à cette expérience et adaptés à l’environnement technique de chacune des lignes de
lumière.
Les mesures de coefficients d’absorption ont été réalisées pour les scintillateurs commerciaux
Ultima-Gold® et Insta Gel® et également pour le toluène. Ce dernier solvant organique a été choisi
car sa composition étant parfaitement connue, les résultats expérimentaux pouvaient aisément être
comparés avec ceux obtenus en utilisant des tables publiées par le NIST (Berger et Hubbell, 1987). La
composition précise des scintillateurs liquides commerciaux est un secret industriel. Or, la
connaissance de leur composition est nécessaire au calcul du rendement de détection de radionucléides
se désintégrant par capture électronique pour les mesures absolues d’activité par scintillation liquide
comme pour le 139Ce par exemple. Cette expérimentation permettait de mesurer directement les
coefficients d’absorption des scintillateurs étudiés pour des photons incidents d’énergie comprise entre
5 keV et 23 keV (les compositions atomiques de ces scintillateurs liquides ont été communiquées
depuis (Cassette et al., 2006a)).
Les coefficients d’absorption ont été déterminés à partir du rapport de la mesure du flux
transmis à travers une cuve de mesure avec et sans scintillateur suivant la loi de Beer-Lambert. La
mesure du rapport des flux (avec et sans scintillateur dans la cellule de mesure) est réalisée à partir des
pics d’absorption totale des spectres d’acquisition des photons transmis détectés, à l’aide d’un
détecteur Si(Li). Le dispositif expérimental a été placé face au faisceau sur la ligne SB3 (domaine
énergétique des photons de 5 keV à 10 keV) et à 90° par rapport au faisceau sur la ligne D15A afin de
réduire le flux incident à l’aide d’un dispositif de diffusion (domaine énergétique des photons de
8 keV à 23 keV). Le dispositif expérimental installé entre le faisceau de rayonnement synchrotron
collimaté et le détecteur silicium est présenté dans la figure n° 2.6.
62
Figure n° 2.6 : Présentation des cuves contenant le scintillateur liquide ainsi que le système de
diffusion cohérente placé face au rayonnement synchrotron.
Les résultats obtenus ont mis en évidence un excellent accord entre les mesures réalisées sur la
ligne SB3 et la ligne D15A. La continuité des courbes des coefficients d’absorption en fonction de
l’énergie a été assurée en rassemblant les résultats obtenus sur les deux lignes de lumière sur toute la
plage énergétique de 5 keV à 23 keV et également sur le domaine énergétique commun où les résultats
étaient compatibles. Les coefficients d’absorption expérimentaux du toluène étaient, de plus, en parfait
accord avec ceux calculés à partir des tables du NIST (Berger et Hubbell, 1987).
Les résultats obtenus ont permis de confirmer les coefficients d’absorption du toluène (par
rapport aux coefficients calculés à l’aide des tables du NIST) et de déterminer ceux des scintillateurs
liquides commerciaux Ultima Gold® et Insta Gel® pour les photons d’énergie comprise entre 8 keV et
23 keV avec une incertitude type relative de 2 %. Ce travail a fait l’objet d’une publication (AmiotPéron et al., 2000). Des mesures analogues ont été réalisées en 2006 sur la plage énergétique de
5,5 keV à 12 keV (Cassette et al., 2006a) en utilisant une source de rayonnement photonique
monoénergétique à l’aide d’un tube à rayons x associé à un cristal monochromateur installé au LNHB
(Bonnelle et al., 2004). Elles ont confirmé les résultats obtenus par l’étude de Amiot-Péron et al..
2.4.2.3.4 Programmes de calcul de rendement utilisés actuellement
Actuellement, les programmes de calcul du rapport des rendements de détection RCTD incluent
systématiquement des calculs Monte-Carlo des probabilités d’interaction des photons avec le
scintillateur liquide pour les radionucléides émetteurs de photons (x et/ou gamma d’énergie supérieure
à 10 keV). Certains utilisent des codes de simulation Monte-Carlo comme PENELOPE (Hwang et al.,
2004) ou GEANT4 (Bignell et al., 2010a et b ; Thiam et al., 2012). Ainsi, l’activité primaire des
radionucléides se désintégrant par capture électronique et émettant des photons de basse et haute
énergie peut être mesurée par la méthode RCTD ou par la méthode CIEMAT/NIST de manière plus
précise à l’aide des codes de calcul Monte-Carlo (Broda et al., 2007) (Thiam et al., 2010).
Parmi les programmes de calcul du rendement de détection appliqués à la méthode RCTD,
certains sont développés en interne (Laureano-Perez et al., 2010, Nähle et al., 2010), d’autres sont
largement diffusés comme les programmes suivants : les programmes TDCRB-1 ; TDCRB-02B ;
TDCRB-02P et TDCREC (Lee et al., 2004; Zimmerman et al., 2004a ; Zimmerman et al., 2010 ;
Sochorová et al., 2012 ; Sato et al., 2012) diffusés par Broda, et les programmes TDCR07 et TDCR11
(Collé et al., 2008 ; Mo et al., 2010) diffusés par Cassette. De manière générale, les incertitudes types
63
relatives sur la mesure d’activité par la méthode RCTD pour les radionucléides émetteurs bêta pur de
haute énergie (supérieure à 100 keV) et se désintégrant par capture électronique pure sont comprises
entre 0,2 % et 1 % (L’Annunziata, 2011). Elles sont plus élevées pour les radionucléides émetteurs
bêta pur de basse énergie comme 3H (les incertitudes types relatives sont alors de l’ordre de 1 %).
2.5 LA MÉTHODE CIEMAT/NIST
C’est en 1978 qu’Augustín Grau Malonda fut le précurseur de cette méthode alors qu’il
développait un modèle applicable pour chaque compteur à scintillation liquide commercial, pour tout
type de scintillateur liquide et tout radionucléide. Les premières applications de la méthode pour la
mesure d’activité de radionucléides émetteurs bêta moins a été décrite par Malonda et García-Toraño
(1982) pour les radionucléides 14C, 99Tc, 185W, 36Cl, 89Sr et 32P. Elles s’appuient sur un programme
développé par les mêmes auteurs dès 1981, dont une mise à jour a été publiée en 1985 (García-Toraño
et Malonda, 1985). Mais c’est en 1986 que la méthode est nommée méthode CIEMAT/NIST dans le
cadre d’une collaboration entre les chercheurs du CIEMAT et Bert Coursey du laboratoire primaire
des États-Unis, le NIST, (Coursey et al., 1985). L’utilisation de solutions étalons caractérisées par le
NIST et l’acquisition du savoir-faire du NIST pour la préparation des échantillons ont permis de
réduire les incertitudes sur la mesure d’activité de manière significative. La méthode CIEMAT/NIST
est alors définie comme étant une méthode de référence pour la mesure d’activité de radionucléides
dans le cadre de cette collaboration.
2.5.1 LE DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL :
La méthode CIEMAT/NIST s’appuie sur des données expérimentales et des calculs théoriques
dépendant notamment du schéma de désintégration de chacun des radionucléides étudiés. Cette
méthode est adaptée aux compteurs à scintillation liquide mettant en œuvre deux photomultiplicateurs
en coïncidence. Ces compteurs sont en général des passeurs d’échantillons automatisés (voir figure n°
2.7).
Figure n° 2.7 : Exemple de compteur à scintillation liquide (les échantillons radioactifs sont mélangés
au scintillateur liquide conditionné dans des flacons de volume 20 mL).
Certains compteurs sont équipés d’une source radioactive qui, lorsqu’elle est positionnée à proximité
de l’échantillon contenant le mélange de scintillateur liquide avec la solution active, permet de
64
mesurer un indice de quenching. Les compteurs exempts de source radioactive externe calculent
l’indice de quenching à l’aide de l’analyse du spectre du radionucléide par rapport à une courbe de
quenching établie auparavant ou à l’aide de l’ajout d’une quantité connue du même radionucléide.
Dans le cas des compteurs équipés d’une source externe, l’indice de quenching correspond à la
mesure de la lumière émise par le scintillateur, consécutive à la perte d’énergie des électrons créés par
effet Compton par la source externe dans le scintillateur. Ce paramètre est nommé TSIE, ESRC,
SQPE, H# ... en fonction du type de compteur à scintillation liquide. Lors de la réalisation d’une
courbe de correction de quenching, une quantité connue de solution radioactive est répartie dans
plusieurs échantillons, avec une quantité croissante d’agent ‘quenchant’. L’indice de quenching est
déterminé à partir de la mesure de chaque échantillon avec une source externe. Une courbe de
correction de quenching peut ainsi être établie représentant le taux de comptage de l’échantillon en
fonction du paramètre de quenching.
Les mesures expérimentales de la méthode CIEMAT/NIST consistent à déterminer la courbe
de correction de quenching pour le radionucléide traceur et pour le radionucléide à mesurer. Pour le
radionucléide traceur, plusieurs échantillons, contenant une quantité connue de solution radioactive
étalon ainsi qu’une quantité croissante d’agent quenchant, sont préparés. Le radionucléide étalon
utilisé comme traceur est généralement le 3H. Ces échantillons sont mesurés avec et sans la source
externe. Les mesures permettent ainsi de tracer la courbe représentant le rendement de détection du
traceur en fonction de l’indice de quenching.
Ensuite, il s’agit de déterminer la courbe du taux de comptage du radionucléide à mesurer en
fonction de l’indice de quenching. Cela est réalisé à partir de la solution du radionucléide à mesurer
distribuée dans plusieurs échantillons contenant le scintillateur auquel est ajoutée une quantité connue
et croissante d’agent quenchant. Les quantités et la nature de l’agent quenchant ajoutées ainsi que
celles du scintillateur liquide doivent être les mêmes pour les échantillons contenant le radionucléide
traceur et le radionucléide à mesurer. De manière générale, les conditions chimiques des échantillons
servant de traceur et celles des échantillons du radionucléide à mesurer doivent être les plus proches
possible. L’indice de quenching est déterminé à partir des mesures des échantillons du radionucléide
étudié réalisées avec et sans la source externe du compteur. Les mesures permettent ainsi de tracer la
courbe représentant le rendement de détection du radionucléide à mesurer en fonction de l’indice de
quenching.
Les mesures expérimentales étant effectuées, la méthode CIEMAT/NIST consiste également à
calculer les courbes de rendement du radionucléide traceur et du radionucléide à mesurer en fonction
des différentes valeurs du paramètre libre, (pour un paramètre de quenching d’ionisation donné kB).
2.5.2 CALCUL DES RENDEMENTS DE DÉTECTION DU TRACEUR ET DU RADIONUCLÉIDE À
MESURER
2.5.2.1 Pour les radionucléides émetteurs de rayonnement bêta pur
Le principe de la méthode du calcul de ces courbes de rendement en fonction du paramètre
libre est très semblable à celui présenté pour le calcul de rendement du scintillateur pour la méthode
RCTD. La différence entre les deux méthodes réside essentiellement dans le nombre de
photomultiplicateurs (trois pour la méthode RCTD et deux pour la méthode CIEMAT/NIST). Ainsi, le
rendement de détection pour la méthode CIEMAT/NIST (deux photomultiplicateurs en coïncidences
65
considérés comme identiques), pour les radionucléides se désintégrant par émission bêta pur, est
calculé en fonction de différentes valeurs du paramètre libre(Carles et Malonda, 2001) par
l’expression :
𝐸
𝜖𝐷 = ∫0 𝑚𝑎𝑥 𝑆(𝐸) [1 − 𝑒 −
𝑄(𝐸)𝐸
2𝜆
2
] 𝑑𝐸 ,
(2.26)
où Q(E) représente le quenching d’ionisation (défini plus haut) avec E l’énergie initiale de l’électron
émis, Emax, l’énergie maximale du spectre bêta, kB le paramètre de quenching d’ionisation et  le
paramètre libre.
La première étape de la méthode CIEMAT/NIST consiste à calculer le rendement de
détection des coïncidences doubles pour 3H en fonction du paramètre libre (pour un paramètre de
quenching d’ionisation donné). Puis le taux de comptage des coïncidences doubles est mesuré pour
tous les échantillons réalisés (scintillateur contenant le traceur et des quantités croissantes d’agent
quenchant) en fonction du paramètre de quenching. Connaissant l’activité des étalons du traceur, le
rendement expérimental des coïncidences doubles s’exprime en fonction de l’indice de quenching.
Cette courbe est ensuite combinée à la courbe calculée du rendement en fonction du paramètre libre. Il
en résulte une courbe des valeurs du paramètre libre en fonction de l’indice de quenching.
De même, le rendement de détection des coïncidences doubles pour le radionucléide à
mesurer est calculé en fonction du paramètre libre (pour la même valeur de kB que celle utilisée pour
3
H). Puis le taux de comptage des coïncidences doubles est mesuré pour tous les échantillons réalisés
(du scintillateur contenant le radionucléide à mesurer et parfois des quantités croissantes d’agent
‘quenchant’) en fonction du paramètre de quenching. En considérant que la courbe du paramètre libre
en fonction de l’indice de quenching du traceur est applicable au radionucléide à mesurer, on
détermine le rendement de détection du radionucléide calculé en fonction du paramètre de quenching.
Ensuite, à l’aide de cette dernière courbe et du taux de comptage du radionucléide à mesurer en
fonction de l’indice de quenching, pour un paramètre de quenching donné, on obtient le comptage
expérimental ainsi que le rendement de détection correspondant. Ainsi, l’activité du radionucléide peut
être calculée. Ce processus est présenté sous la forme d’un diagramme dans la figure n° 2.8.
66
Figure n° 2.8 : Diagramme de la méthode CIEMAT/NIST pour le calcul du rendement de détection en
fonction du paramètre de quenching afin de déterminer l’activité du radionucléide (Malonda et GarcíaToraño, 1982).
Une variante consiste à exprimer, au travers du paramètre libre, le rendement calculé
du radionucléide en fonction du rendement calculé du traceur. Afin de faciliter les calculs, cette courbe
peut être ajustée par un polynôme (par exemple voir : Grau Malonda, Corcho Alvarado et al., 2011).
Puis en reportant l’indice de quenching obtenu pour un comptage donné du radionucléide sur la courbe
du rendement du traceur en fonction de l’indice du quenching, on obtient le rendement du traceur et
ainsi le rendement du radionucléide. L’activité est ensuite déterminée comme le rapport du taux de
comptage des coïncidences doubles du radionucléide à mesurer au rendement de détection calculé des
coïncidences doubles.
Cette méthode utilise le quenching chimique pour déterminer le paramètre libre. Malonda, le
fondateur de cette technique précise que cette méthode n’est applicable que pour une même
installation et un même scintillateur liquide avec un même agent quenchant. Les courbes de quenching
du traceur ne sont pas universelles (Malonda, 1999).
2.5.2.2 Programmes utilisés pour le calcul de rendement pour les radionucléides émetteurs bêta
moins
Le premier programme de calcul du rendement de détection des radionucléides se désintégrant
par émission bêta pure a été publié en 1981, le programme EFFY (Malonda et Garcia-Toraño, 1982).
De nombreux programmes ont été publiés par la suite (la liste n’est pas exhaustive) : BETA (Malonda
et García-Toraño, 1985), BETA3, CALIBRA, … (Malonda, 1999), EFFY4 (Kossert et Schrader,
2004) et MICELLE2 (Kossert et Carles, 2010).
2.5.2.3 Pour les radionucléides se désintégrant par capture électronique pure
La méthode CIEMAT/NIST peut également être appliquée pour la mesure d’activité des
radionucléides se désintégrant par capture électronique pure. Dès 1982, Malonda applique la méthode
de calcul du rendement de détection par scintillation liquide aux radionucléides se désintégrant par
67
capture électronique (Malonda et García-Toraño, 1982). Le principe ue calcul est le même que pour la
méthode RCTD, toutes les voies de réarrangements atomiques doivent être prises en compte. En 1983,
Malonda et García-Toraño publient leurs travaux utilisant des calculs de type Monte-Carlo pour le
calcul de l’interaction du rayonnement x issu de réarrangements électroniques du type KLM. Les
calculs sont présentés pour différents types de scintillateurs liquides conditionnés dans des flacons de
différents diamètres avec différents volumes de scintillateurs (programme de calcul du rendement
nommé EMI) (Malonda et García-Toraño, 1989). En 1999, Malonda et al., (1999) présentent le
modèle KL1L2L3 qui permet ainsi d’inclure les voies de réarrangements électroniques de type ,
(modèle appliqué dans le programme de calcul du rendement nommé EMI2).
Entre 1988 et 2012, de nombreuses améliorations du modèle ont été réalisées (Malonda et al.,
2005 ; Kossert et Carles, 2006 ; 2008 et 2010). Günther propose une procédure simplifiée en utilisant
des polynômes précalculés par les laboratoires de métrologie pour le calcul des courbes de rendement
du radionucléide en fonction du rendement du traceur (Günther et al., 1998). Il démontre également
que l’incertitude de mesure d’activité de radionucléides se désintégrant par capture électronique est
réduite si l’on utilise 54Mn comme traceur au lieu de 3H. Par exemple l’incertitude sur la mesure de
55
Fe est de 0,44 % en utilisant 54Mn alors qu’elle est de 1,67 % en utilisant 3H comme traceur de
même, pour 65Zn elle est réduite à 0,44 % au lieu de 0,93 % avec 3H. Cette observation a été confirmée
par Kossert et Carles (2006) puis par Ratel (2008). Ils ajoutent que l’utilisation du 54Mn comme
traceur améliore la précision pour la mesure de 55Fe.
La méthode CIEMAT/NIST peut également être appliquée aux radionucléides se désintégrant
avec des schémas complexes (Günther 1994 ; Schönfeld et al., 1994 ; Zimmerman et al., 2001a ;
Schötzig et al., 2001 ; Johansson et al., 2003).
Aujourd’hui, plus d’une cinquantaine de radionucléides ont été étalonnés à l’aide de cette
méthode. Ils sont présentés dans le Handbook of Radioactivity and Analysis avec leurs références
associées jusqu’en 2010 (L’Annunziata, 2011).
2.5.2.4 Programmes de calcul de la méthode CIEMAT/NIST utilisés actuellement
MICELLE2 constitue la dernière évolution du programme de calcul de rendement permettant
le calcul de rendement de radionucléides se désintégrant par capture électronique pure ou encore avec
des schémas de désintégration plus complexes. Ce nouveau programme inclut un modèle de
réarrangement atomique stochastique (par exemple, un nombre aléatoire est généré afin de déterminer
à partir de quel niveau un électron est capturé : K, L1, L2 ou L3). Il inclut notamment une simulation
de la perte d’énergie des électrons dans les micelles inverses (Kossert et Carles, 2010). Ce programme
a été utilisé pour le calcul de rendement de détection par la méthode CIEMAT/NIST pour les
radionucléides suivants : 55Fe, 125I, 109Cd, 65Zn, 139Ce, 64Cu, 54Mn et 88Y. Il est précisé que la valeur du
rendement dépend du paramètre de quenching d’ionisation mais également, pour certains
radionucléides, des paramètres de schéma pris en compte. Notons ici que l’effet Čerenkov n’est pas
considéré. Or il est présent pour 64Cu, 54Mn et 88Y ; il est dû à l’interaction Compton des photons
incidents avec les matériaux du système source détecteur créant des électrons Compton d’énergie
supérieure à l’énergie seuil de l’effet Čerenkov des différents matériaux : verre du flacon de mesure,
verre des fenêtres d’entrée des photocathodes, (Thiam et al., 2012 ; L’Annunziata, 2011).
68
2.6 AVANTAGES ET INCONVÉNIENTS DE CHACUNE DES MÉTHODES
La méthode CIEMAT/NIST permet de mesurer l’activité de radionucléides émetteurs bêta
moins avec des incertitudes de l’ordre de quelques pour mille, ce qui est très satisfaisant. Voici
quelques exemples d’incertitudes types obtenues avec la méthode CIEMAT/NIST : 63Ni 0,6 % (Collé
et al., 2008) ; 177Lu 0,3 % et 186Re 0,3 % (Schötzig et al., 2001) ; 153Sm 0,2 % (Schötzig et al., 1999) ;
64
Cu 1,4 % (Amiot et al., 2012a) ; 177Lu 0,4 % (Kossert et al., 2012). En revanche pour certains
radionucléides se désintégrant par capture électronique des écarts de plus de 2 % ont été observés
notamment pour le 125I (L’Annunziata, 2011). L’inconvénient majeur de la méthode CIEMAT/NIST
est qu’elle dépend d’un étalon et notamment de 3H. Or l’activité de ce radionucléide est difficile à
mesurer. Néanmoins, la force de la méthode CIEMAT/NIST reste sa simplicité de mise en œuvre avec
des compteurs classiques passeurs d’échantillon ainsi que l’expérience acquise (notamment pour le
choix de la valeur du paramètre kB) durant les trente dernières années.
La méthode RCTD est, contrairement à la méthode CIEMAT/NIST, une procédure de mesure
primaire. En effet, elle ne nécessite pas l’utilisation d’un étalon de radioactivité. Elle permet
notamment de réaliser des solutions de référence de 3H. Voici quelques exemples d’incertitudes types
obtenues avec la méthode RCTD : 3H 0,8 % et 204Tl 1 % (Razdolescu et Cassette 2004) ; 63Ni 0,3 %
(Collé et al., 2008) ; 14C 0,3 % (Qin et al., 2008) ; 32P 0,5 % (Jaubert et Cassette 2004) ; 63Ni 0,6 %
(Thiam et al., 2012), 89Sr 0,4% et 90Y 0,3 % (Simpson et Van Wyngaardt 2006) ; 99Tc 0,3 %
(Laureano-Perez et al., 2010) ; 139Ce 0,6 %, (Broda et al., 1998) ; 64Cu 0,8 % (Amiot et al., 2012a) ;
177
Lu 0,3 % (Kossert et al., 2012).
La mesure d’activité par scintillation liquide est très précise pour les radionucléides émetteurs
de rayonnement bêta pur de haute énergie. En effet, la probabilité de détection est très importante et le
rendement de détection est proche de l’unité. En revanche, la mesure d’activité est plus délicate pour
les radionucléides émetteurs de rayonnement de basse énergie car en dessous d’une vingtaine de keV,
la réponse du scintillateur n’est plus linéaire. Cette non-linéarité est due au quenching d’ionisation
dont les paramètres sont dépendants du type de scintillateur utilisé et difficiles à déterminer.
Les deux méthodes utilisant les mêmes modèles, ces difficultés sont communes. Néanmoins la
méthode RCTD est très sensible aux variations du paramètre kB du quenching d’ionisation en
particulier pour la mesure de 3H, 63Ni et de 241Pu (Broda, 2007 ; Kossert et al., 2011a ; Corcho
Alvarado et al., 2011 ; Van Wyngaardt et al., 2012). En ce qui concerne le dernier radionucléide de la
série une difficulté supplémentaire réside dans la méconnaissance du spectre bêta pour lequel la
transition n’est pas permise. Un écart de l’ordre de 7 % a été observé entre les mesures par la méthode
RCTD et la méthode CIEMAT/NIST sans qu’il ait pu être expliqué (Collé, 2009). En revanche, dans
le cas de radionucléides se désintégrant par capture électronique de basse énergie (comme 55Fe), la
méthode RCTD est quasi indépendante du quenching d’ionisation et les mesures d’activité sont
obtenues avec des incertitudes inférieures au pour cent (Broda et al., 2007).
La méthode CIEMAT/NIST est moins sensible aux valeurs du paramètre kB pour les
émetteurs bêta de basse énergie mais l’incertitude dépend fortement de l’incertitude de mesure du
traceur. En revanche pour les radionucléides émetteurs bêta de forte énergie, l’activité calculée est
quasiment indépendante du traceur et l’incertitude obtenue est très faible (0,1 % pour 90Y). En ce qui
concerne les radionucléides se désintégrant par capture électronique, comme 55Fe et 54Mn, les
69
incertitudes de mesures sont plus élevées (elles excèdent le pour cent) et la méthode CIEMAT/NIST
est très sensible au paramètre kB du quenching d’ionisation.
Pour conclure, les deux techniques sont complémentaires et de plus en plus de laboratoires de
métrologie (une quinzaine) les possèdent aujourd’hui afin de corroborer leurs résultats.
Des moyens expérimentaux sont mis en œuvre pour déterminer le paramètre de quenching
d’ionisation. Cependant, le calcul de sa valeur dépend également du pouvoir d’arrêt des électrons dont
la formulation algébrique est très mal connue pour les électrons d’énergie inférieure à 1 keV.
2.7 QUELQUES EXEMPLES D’INTERCOMPARAISON
Les instituts nationaux de métrologie publient leurs CMCs (Calibration and Measurements
Capabilities, voir paragraphe 1.2.1.3) au travers du site du BIPM. Les revendications en matière
d’étalonnage des laboratoires sont confortées par leur participation aux comparaisons internationales et
les comparaisons clés. Aussi participent-il aussi souvent que possible à ces comparaisons. En ce qui
concerne les mesures par scintillation liquide, nous avons vu que l’activité des radionucléides peut être
déterminée avec des incertitudes inférieures à 1 % pour un grand nombre de radionucléides.
Dans le cas du 3H (émetteur de rayonnement bêta d’énergie maximale 18 keV), les incertitudes
sur l’activité massique présentées par les laboratoires primaires sont de l’ordre de 1 % voire même
inférieures. Une comparaison internationale de ce radionucléide a été organisée par le NPL, laboratoire
primaire anglais, en 1998 (Makepeace et al., 1998) dans le cadre d’un groupe de travail international
(figure n° 2.9).
70
Figure n° 2.9 : Comparaison internationale de mesure d’activité massique du 3H
(Makepeace et al., 1998).
Parmi les résultats collectés, seul un laboratoire présente des incertitudes sur la mesure
d’activité massique de l’ordre de 2 %. Les autres laboratoires ont des incertitudes de l’ordre de 1 %
voire quelques pour mille. Or, on observe une grande variabilité des résultats avec un écart maximal
de 2,7 % pour la méthode RCTD (pour le niveau d’activité massique le plus élevé). La méthode de
mesure par compteur à gaz proportionnel présente également un écart important de 2,8 %. Aussi,
l’auteur de l’article conclut en précisant que des investigations sont nécessaires afin de comprendre la
raison de ces écarts. Plusieurs pistes ont été envisagées : le paramètre de quenching d’ionisation, le
pouvoir d’arrêt des électrons, le modèle statistique de détection de la lumière émise qu’il conviendrait
d’explorer. Une nouvelle comparaison internationale de 3H a été organisée depuis et se trouve en cours
de publication.
Une comparaison clé internationale a été organisée par le BIPM pour 241Pu. Comme 3H, 241Pu
est un émetteur de rayonnement bêta moins de faible énergie (énergie maximale 20 keV). Il émet
également des rayonnements alpha et gamma mais avec des intensités extrêmement faibles (dont la
contribution en scintillation liquide est négligeable par rapport à l’émission bêta). Participant à cette
comparaison, le laboratoire primaire d’Afrique du Sud a déjà publié ses résultats ainsi qu’un premier
tableau des résultats de la comparaison internationale (Van Wyngaardt, 2012), voir figure n° 2.10.
71
Figure n° 2.10 : Comparaison internationale de mesure d’activité massique pour une solution de 241Pu
(van Wyngaardt, 2012 ; Michotte et Johansson, 2012).
On observe des écarts de plus de 4 % (en excluant la valeur à 86 kBq/g) parmi les résultats de
mesure d’activité massique. Certaines mesures ne sont pas compatibles entre elles et ces écarts ne sont
pas liés à une méthode particulière (« not method dependent ». Les auteurs mettent en évidence que
l’une des difficultés rencontrées lors de la mesure des radionucléides émetteurs bêta moins concerne le
spectre d’émission bêta. La forme du spectre pour les radionucléides se désintégrant par émission bêta
moins, consécutive à une transition première interdite non unique, comme celle du 241Pu, n’est en fait
pas bien connue (voir paragraphe 2.4.2.2).
L’incidence de la forme du spectre bêta est importante sur la détermination du rendement de
détection et par conséquent sur la mesure d’activité massique. Aussi, le bilan d’incertitude présenté sur
la mesure d’activité massique comprend une incertitude due à la méconnaissance du facteur de forme
du spectre bêta. Elle est évaluée à 1,1 % pour le résultat présenté par les auteurs.
Les auteurs présentent également le travail réalisé au LNHB pour la mesure expérimentale du
spectre bêta et le facteur de forme qui en est déduit (Loidl et al., 2010). L’utilisation de ce facteur de
forme remonte la valeur d’activité massique du NMISA d’environ 7 %. Parmi les autres sources
d’incertitude les plus élevées, on retrouve celle due au paramètre de quenching d’ionisation évaluée à
0,53 % et celle due au pouvoir d’arrêt des électrons pour les électrons d’énergie inférieure à 0,4 keV
évaluée à 0,37 %. Ce sont ici les trois plus importantes sources d’incertitudes sur la mesure d’activité
massique du 241Pu. Les derniers résultats obtenus par Mougeot et al. (2012) pour le calcul de spectre
bêta, en prenant en compte l’effet d’échange des électrons, est en très bon accord avec les spectres
expérimentaux de 241Pu obtenus par Loidl. Le rapport de la comparaison internationale publiée par le
BIPM conclut également sur une dispersion relative des résultats de 4 %. De même, il y est précisé
que les mesures récentes du spectre de 241Pu (Loidl et al., 2010) permettront probablement d’améliorer
la précision des étalons de 241Pu mesurés par scintillation liquide (Michotte et Johansson, 2012).
Ces avancées sur le calcul des spectres bêta aux transitions non permises vont se traduire
vraisemblablement par une notable amélioration de la précision sur la mesure d’activité par
scintillation liquide des radionucléides comme 241Pu, 63Ni et 90Y.
72
Concernant les radionucléides se désintégrant par capture électronique, le Comité Consultatif
des Rayonnements Ionisants section II (CCRI(II)) a chargé le BIPM d’organiser une comparaison
internationale pour la mesure de 55Fe (Ratel, 2008). Cette comparaison a été motivée par la forte
dispersion des résultats obtenus lors de la comparaison internationale organisée dans le cadre Euromet
en 1998 (Cassette et al., 1998). En effet, la comparaison de 1998 avait mis en évidence une dispersion
des résultats de mesure d’activité massique de l’ordre de 5,7 %. Les résultats de la nouvelle
comparaison sont présentés dans la figure n° 2.11.
Figure n° 2.11 : Présentation des résultats de la comparaison internationale de 55Fe (Ratel, 2008)
Les écarts les plus importants sont observés pour les laboratoires utilisant la technique de
mesure CIEMAT/NIST (10 % d’écart maximal sur l’activité massique avec le 3H comme traceur et 1,6
% d’écart maximal entre les laboratoires avec 54Mn comme traceur). L’auteur précise que les résultats
obtenus par la méthode CIEMAT/NIST en utilisant 54Mn comme traceur sont plus précis que ceux
utilisant 3H mais ne modifie pas la valeur d’activité massique (Ratel, 2008 ; Günther, 1998). Il ajoute
qu’il revient aux laboratoires de revoir leur méthode pour expliquer les écarts observés leur de
l’utilisation du 3H comme traceur (Voir paragraphe 2.5.2.2). Les résultats de mesures réalisées à l’aide
de la méthode TDCR sont moins dispersés et présentent un écart maximal de 0,8 %. Pour conclure sur
cette comparaison internationale, la méthode CIEMAT/NIST nécessite quelques investigations afin de
comprendre les écarts entre les laboratoires. La méthode CIEMAT/NIST utilisant les courbes de
quenching pour un scintillateur donné, il reste très important de s’assurer que les conditions chimiques
des échantillons soient les plus proches possible entre le radionucléide à mesurer et le traceur.
Les résultats de ces comparaisons (celles présentées dans ce mémoire ne sont pas exhaustives)
démontrent qu’il est nécessaire de maîtriser les paramètres qui influent sur le calcul du rendement de
détection. Aussi, le quenching d’ionisation, le pouvoir d’arrêt des électrons, la statistique de collection
de la lumière, la connaissance des spectres bêta pour les transitions non permises font partie des sujets
73
de recherche étudiés pour améliorer les mesures d’activité massique en scintillation liquide et leurs
incertitudes.
2.8 LES AXES DE RECHERCHE ACTUELS EN SCINTILLATION LIQUIDE
2.8.1 INTRODUCTION
Nous avons vu que les incertitudes sur les mesures d’activité par scintillation liquide sont en
général inférieures au pour cent pour la plupart des radionucléides émetteurs bêta moins en particulier,
et les radionucléides se désintégrant par capture électronique. Néanmoins, lors des comparaisons
internationales apparaissent des écarts supérieurs au pour cent, en particulier pour 3H et 55Fe. Ces
désaccords entre les résultats de mesures obtenues à l’aide des méthodes de référence en scintillation
liquide conduisent les chercheurs à améliorer leurs modèles.
Un des axes évident de recherche concerne le quenching d’ionisation dont la formulation
utilisée est celle de Birks. Dans cette formule semiempirique, deux paramètres sont peu connus : le
pouvoir d’arrêt pour les électrons d’énergie inférieure à 1 keV et le paramètre kB. De plus, les
radionucléides étant dissous dans des solutions aqueuses et les scintillateurs étant des solutions
organiques, le radionucléide est situé dans des micelles inverses de très petites tailles, réparties au
mieux uniformément dans le scintillateur. Aussi, une partie de l’énergie est déposée dans ces micelles
inverses avant que les électrons n’interagissent avec le scintillateur liquide. Ce phénomène nécessite
des investigations.
Par ailleurs, l’émission lumineuse n’est pas toujours isotrope notamment pour les faibles
énergies, contrairement aux hypothèses retenues dans les programmes de calcul de rendement. En
effet, les flacons de scintillation liquide en verre réfléchissent les photons lumineux et lorsque le
nombre de photons émis est faible, l’isotropie s’en trouve dégradée. Ceci devrait être pris en compte.
Enfin, les codes de simulation Monte-Carlo sont utilisés, notamment pour suivre l’interaction des
photons émis par certains radionucléides dans le scintillateur. Ils peuvent être également utilisés pour
la simulation de la collection optique des photons lumineux. Cette nouvelle voie de recherche est
également explorée.
2.8.2 LA PERTE D’ENERGIE DES ÉLECTRONS DE BASSE ÉNERGIE PAR UNITÉ DE
LONGUEUR PARCOURUE
La perte d’énergie linéique des électrons est utilisée dans la formule de Birks pour le calcul du
quenching d’ionisation (formule (2.1)). Elle conduit à la non-linéarité de la réponse des scintillateurs
liquides. Par conséquent, un calcul précis du rendement du scintillateur nécessite de connaître
parfaitement le pouvoir d’arrêt des électrons. Or ce n’est pas le cas. En effet, la formule de la perte
d’énergie linéique de Rohrlich et Carlson (ICRU, 1984), représentée dans ce document par la formule
(2.2), n’est plus applicable pour les électrons d’énergie inférieure à 100 eV. L’incertitude sur sa valeur
pour les électrons d’énergie 1 keV est de l’ordre de 10 %. Ne pouvant proposer de formulation
générale du pouvoir d’arrêt, ce rapport présente les études de la perte d’énergie linéique pour les
électrons d'énergie inférieure à 100 eV, dans l'eau (Kutcher et Green, 1976 ; Ashley, 1982a), dans le
polyéthylène (Ashley et al., 1982b).
En scintillation liquide, dans la méconnaissance d’une formulation adaptée pour les électrons
d’énergie inférieure à 100 eV, divers modèles de calcul d’extrapolation sont utilisés. Parmi ces
74
modèles, le plus simple est l’extrapolation linéaire vers zéro de la formule (2.2) pour les électrons
d’énergie inférieure à 100 eV (Péron, 1995 ; Cassette et al., 2010 ; Bignell et al., 2010a). Ce calcul
nécessite la connaissance précise de la composition atomique du scintillateur liquide.
Au CIEMAT, laboratoire primaire espagnol, de nombreuses investigations ont été engagées de
1999 à 2004 pour déterminer le pouvoir d’arrêt des électrons de basse énergie. Malonda et Carles
(Malonda et Carles, 1999) proposent des valeurs tabulées du quenching d’ionisation pour le toluène.
Dans ce travail, le calcul du pourvoir d’arrêt est décomposé en fonction de la plage énergétique de
l’électron : une interpolation linéaire est appliquée de 0 à 20 eV (en supposant le pouvoir d’arrêt nul
pour les électrons d’énergie nulle), de 20 eV à 1 keV, des données expérimentales normalisées sont
utilisées ; enfin, au-delà de 1 keV, c’est la formulation de Rohrlich et Carlson (ICRU, 1984) qui est
utilisée avec les données pour le toluène.
En 2000, les mêmes auteurs généralisent cette procédure et proposent des valeurs tabulées du
quenching d’ionisation (pour différentes valeurs de kB sur la plage 0,001 — 0,020 g.MeV—1.cm—2)
adaptées aux scintillateurs liquides Insta-Gel® Plus et Ultima Gold® (Malonda et Carles, 2000). En
2002 Malonda collabore avec le département de fusion et des particules élémentaires du CIEMAT. De
cette collaboration naît une nouvelle méthode de calcul du pouvoir d’arrêt des électrons d’énergie
comprise entre 0,007 keV et 10 keV pour l’eau dans un premier temps (Garcia et Malonda, 2002) puis
pour le toluène (Garcia et al., 2004). Cette méthode est fondée sur les calculs de section efficace de
diffusion des électrons réalisés par Garcia (Garcia et Manero, 1997 ; Manero et al., 2002 ; Blanco et
Garcia, 2003). Elle utilise une formule semiempirique prenant en compte les valeurs expérimentales
des sections efficaces de diffusion inélastique des électrons dans le toluène (l’énergie moyenne
d’excitation étant déterminée expérimentalement).
Puis, en 2004, l’équipe s’associe à la PTB, laboratoire primaire allemand. Les deux équipes
appliquent les différentes formulations du pouvoir d’arrêt déterminées précédemment à la mesure
d’activité d’une solution étalon de 55Fe par la méthode CIEMAT/NIST (en y incluant de nouvelles
formulations purement empiriques) (Carles et al., 2004). D’excellents résultats sont obtenus en
appliquant cette nouvelle expression du pouvoir d’arrêt à la formule de Chou (Chou, 1952). Toutefois
les auteurs concèdent le fait que ces résultats nécessitent de plus amples investigations afin de
déterminer une signification physique à la formulation semi-empirique qu’ils utilisent. Plus tard, en
2010, une nouvelle approche empirique des basses énergies est à nouveau proposée pour compléter la
formule (2.2) pour les électrons d’énergie comprise entre 0 keV et 1 keV (Kossert et Carles, 2010).
Malgré toutes ces études, certains auteurs utilisent toujours l’extrapolation linéaire pour les
électrons d’énergie inférieure à 100 eV (Cassette et al., 2010 ; Bignell et al., 2010a). D’ailleurs peu
d’auteurs précisent le pouvoir d’arrêt utilisé pour les électrons de basse énergie. Généralement, seule
la formule de Bethe-Bloch (Siegbahn, 1965), ou celle de Rohrlich et Carlson (ICRU, 1984) est
évoquée. Or la valeur du pouvoir d’arrêt a une incidence directe sur la valeur du paramètre kB de
quenching d’ionisation. C’est pourquoi, il est difficile de comparer rigoureusement les valeurs de kB.
Jusqu’en 2010, les investigations sur la perte d’énergie linéique des électrons intéressaient
surtout les scientifiques travaillant avec les scintillateurs. Aujourd’hui, les recherches sur l’effet
biologique des rayonnements ionisants, notamment sur l’ADN, relancent l’étude du pouvoir d’arrêt
pour les électrons de basse énergie (Plante et Cucinotta, 2009 ; Francis et al., 2011). Tan et Xia
(2012) de l’université de Shandong en Chine, proposent une nouvelle méthode de calcul du pouvoir
75
d’arrêt adaptée pour dix scintillateurs liquides (comprenant notamment différents types d’Ultima
Gold®, de l’Insta-Gel® et du Hionic Fluor®). Le calcul est fondé sur le modèle de la fonction de
réponse diélectrique (Ashley et al., 1978). Les compositions atomiques des scintillateurs liquides ont
été fournies par les constructeurs. Les valeurs obtenues du pouvoir d’arrêt pour ces scintillateurs sont
tabulées pour des électrons d’énergie comprise entre 20 eV et 20 keV.
Il serait intéressant de tester ces valeurs pour le calcul des rendements de détection des
méthodes de référence pour la mesure d’activité par scintillation liquide, à savoir la méthode
CIEMAT/NIST et la méthode RCTD (pour la mesure d’activité du 3H notamment). Cette étude
permettrait de déterminer l’impact de cette nouvelle formulation du pouvoir d’arrêt sur la valeur du
paramètre kB de la formule de Birks (2.1).
2.8.3 ÉTUDE DU QUENCHING D’IONISATION
2.8.3.1 Les valeurs de kB au sens de la formule de Birks
Nous avons vu que l’évaluation du quenching d’ionisation est important pour les deux
méthodes de mesure d’activité par scintillation liquide, la méthode RCTD et la méthode
CIEMAT/NIST. Outre le calcul du pouvoir d’arrêt des électrons qui présente des difficultés, la
détermination expérimentale de la valeur du paramètre kB du quenching d’ionisation est également
difficile à obtenir. Quoi qu’il en soit, de nombreux auteurs présentent les valeurs de kB qu’ils ont
obtenues dans le cadre de leurs travaux. Ces valeurs ne sont pas toujours comparables pour un même
scintillateur car, nous l’avons vu, elles dépendent des formules appliquées pour le calcul du pouvoir
d’arrêt des électrons. Néanmoins, il est intéressant de recueillir les valeurs présentées dans la
littérature pour un même scintillateur, à savoir le plus utilisé : l’Ultima Gold®.
Dans le cadre de l’étude de la mesure primaire du 139Ce présentée dans le paragraphe 2.4.2.3.2,
Broda avait obtenu une valeur du paramètre kB égale à 0,0054 cm/MeV par défocalisation sur la
première dynode des photomultiplicateurs (Broda et al., 1998). Quelques années plus tard, le même
auteur mesure de 3H et 63Ni et propose une autre valeur du paramètre kB égale à (0,0116 ± 0,0007)
cm/MeV pour le même scintillateur (Broda et al., 2002). Cette valeur avait également été obtenue par
défocalisation.
Cette différence importante de la valeur de kB entre 1998 et 2002 pourrait peut-être
s’expliquer par une description incomplète du modèle physique lors des travaux sur le 139Ce. En effet,
les diffusions des photons du 139Ce avec l’environnement du flacon de mesure n’avaient pas été
modélisées. La valeur du paramètre kB aurait peut être compensé cette insuffisance du modèle.
D’ailleurs Broda en fait la supposition lors de ses travaux en 2002 au cours desquels il étudie la
variation du paramètre kB en fonction de la composition du scintillateur liquide. Il précise que le
paramètre kB joue le rôle d’une variable ajustable dans la méthode RCTD. Aussi chaque imperfection
du modèle physique employé peut interférer avec la valeur du paramètre kB (Broda et al., 2002).
En 2003, il détermine une autre valeur du paramètre kB de 0,012 cm/MeV, compatible avec
celle obtenue en 2002. Puis, en 2012, il obtient à nouveau une valeur très différente égale à 0,0075
cm/MeV lors de la mesure du 85Sr. Cette valeur est obtenue par quenching chimique en utilisant la
formulation du pouvoir d’arrêt de Los Arcos et Ortiz (1997) (Broda, 2012). Ici, le nouveau modèle du
pouvoir d’arrêt des électrons pourrait expliquer cette nouvelle valeur du paramètre kB.
76
De même, le laboratoire de métrologie australien publie deux valeurs de kB différentes pour
l’Ultima Gold® à deux ans d’intervalle : 0,011 cm/MeV et 0,014 cm/MeV lors de la mesure du 3H
(Qin et al., 2008 et Mo et al., 2010). Le laboratoire métrologie français, le LNHB a également publié
des valeurs de kB différentes pour l’Ultima Gold®. Tous ces résultats sont rassemblés dans le tableau
n° 2.1.
kB / en
cm/MeV
Méthode de
diminution du
RCTD
Pologne
(NCNRRC)
0,0054
Défocalisation
ICRU, 1984
Pologne
(NCNRRC)
0,0116
Défocalisation
Bethe-Bloch
3
Broda, 2002
Pologne
(NCNRRC)
0,012
Défocalisation
Bethe-Bloch
3
Broda, 2003
Pologne
(NCNRRC)
0,0075
Quenching
chimique
Los Arco et Ortiz 1997
Australie
(ANSTO)
0,011
Défocalisation
-
Australie
(ANSTO)
0,014
Défocalisation
-
France (LNHB)
0,012
Défocalisation
ICRU, 1984
France (LNHB)
0,010
Défocalisation
ICRU, 1984
France (LNHB)
0,010
Méthode
d’étalonnage
ICRU, 1984
par
traceur linéaire 0 à 100 eV)
Compton
France (LNHB)
0,0137
Défocalisation
Bethe-Bloch
France (LNHB)
0,011
Méthode
directe
ICRU, 1984
Allemagne (PTB)
0,0075
Défocalisation
Los Arcos et Ortiz, 1997
République
Tchèque (CMI)
0,012
Augmentation
distance
Non précisée
États-Unis
(NIST)
0,012
Filtres gris
Calculs du NIST
Japon (AIST)
0,0126
Filtres gris
-
Méthode RCTD
Formulation du
pouvoir d’arrêt
Radionucléide
mesuré
139
Ce
H et 63Ni
H et 63Ni
Broda
1998
et
Broda
2012
3
H
Qin et al., 2008
3
Mo et al., 2010
H
et
al.,
Sr
85
Thiam
2012
Cu
Amiot al., 2012a
(extrapolation
64
(extrapolation
3
H
et
al.,
Ni
63
linéaire 0 à 100 eV)
Référence
Cassette et al.,
2010
H
Broda
2002
-
Péron, 1995
H
Nähle
2010
3
(extrapolation
3
45
Ca et
Tl
204
99
Tc
3
H
al.,
et
et
al.,
al.,
Sochorová et al.,
2012
Laureano-Perez
et al., 2010
Sato et al., 2012
77
Razdolescu et
Cassette, 2004
Roumanie (IFIN)
0,012
Filtres gris
ICRU, 1984
Argentine (LMR)
0,018
Défocalisation
ICRU, 1984
Corée du
(KRISS)
Sud
0,009
Quenching
chimique
Bethe-Bloch
3
Lee et al., 2004
Corée du
(KRISS)
Sud
0,013
Défocalisation
Bethe-Bloch
3
Lee et al., 2004
0,014
Défocalisation
ICRU, 1984
3
Mo et al., 2010
Australie
(ANSTO)
(extrapolation
3
(extrapolation
3
H
H
H
H
(extrapolation
H
Arenillas
et
Cassette, 2006
Tableau n° 2.1 : Valeurs du paramètre kB obtenues pour l’Ultima Gold® avec différents
radionucléides dans divers laboratoires de métrologie des rayonnements ionisants. Différents
programmes sont utilisés et leur variabilité pourrait avoir une influence sur le calcul du paramètre kB.
La liste des valeurs des paramètres kB assemblées dans le tableau n° 1 n’est pas exhaustive.
On observe une variation du paramètre kB pour un même scintillateur et une même méthode de
mesure variant de plus de 50 %. Ces écarts considérables de valeurs du paramètre kB sont révélateurs
de toute la difficulté de la détermination de ce paramètre. Cette valeur dépend directement de la
formulation du pouvoir d’arrêt. Or les laboratoires n’utilisent pas tous les mêmes formulations quand
ils la précisent (en particulier pour les électrons d’énergie inférieure à 1 keV).
Par conséquent, les valeurs publiées dans la littérature sont rarement comparables. Elles pourraient,
comme le précise Broda, traduire les insuffisances de la description du mécanisme d’interaction retenu
pour le modèle physique employé qui compenserait, pour obtenir la bonne valeur de l’activité, en
modifiant assez fortement la valeur du paramètre kB (Broda et al., 2002) mentionné par ailleurs.
Par ailleurs, en 2000 Cassette observe que la valeur du p aramètre kB est indépendante du
type de méthode utilisée pour diminuer le rapport RCTD (Cassette et al., 2000). Or, lors de la mesure
du 3H et du 14C, Lee obtient des résultats différents sur la valeur du paramètre kB en fonction du
protocole utilisé pour diminuer le rapport RCTD (quenching chimique ou défocalisation) (Lee et al.,
2004). De même Collé et al., observent des valeurs de kB différentes en fonction du protocole utilisé
pour diminuer le rapport RCTD (défocalisation et filtres gris) (Collé et al., 2008).
Par conséquent il apparaît très important de poursuivre les investigations sur la nature du
protocole utilisé lors de la détermination du paramètre kB (défocalisation, quenching chimique, filtres
gris ou changement de géométrie).
En ce qui concerne la méthode CIEMAT/NIST, on observe également des valeurs de kB qui
diffèrent au sein d’un même laboratoire pour l’Ultima Gold®. En effet, Kossert et al., (2009)
appliquent une valeur de kB égale à 0,011 cm/MeV pour la mesure du 41Ca avec la formulation du
pouvoir d’arrêt de Rohrlich et Carlson (ICRU, 1984) puis une autre valeur de kB égale à 0,0075
cm/MeV pour la mesure du 90Y avec la formulation du pouvoir d’arrêt de Los Arcos et Ortiz (1997)
(Kossert et Schrader, 2004). Ceci confirme complètement l’assertion faite précédemment de la grande
influence que revêt le choix du protocole utilisé lors des mesures.
78
D’aucuns pourraient supposer que cette différence entre les valeurs du paramètre kB est due à
la formulation du pouvoir d’arrêt des électrons, cependant lors des mesures d’activité du 55Fe, 65Zn,
109
Cd, et 139Ce, Kossert et Carles (2010) déterminent une valeur de kB égale à 0,075 cm/MeV en
utilisant la formule de Rohrlich et Carlson (ICRU 1984).
Carles avait déjà mentionné la possible influence du choix de la formulation du pouvoir d’arrêt
des électrons sur la valeur du paramètre kB pour la méthode CIEMAT/NIST (Carles et Malonda,
2001 ; Carles et al., 2004). Néanmoins le pouvoir d’arrêt des électrons n’explique pas toujours les
écarts observés entre les différentes valeurs du paramètre kB. Carles et Malonda (2001) avaient certes
proposé une méthode permettant de déterminer le paramètre kB à l’aide des compteurs à coïncidences
doubles. Cependant, en pratique, les expérimentateurs utilisent les valeurs de kB fournies par la
littérature lors des mesures par la méthode CIEMAT/NIST (Alvarado et al., 2011 ; Capogni et al.,
2012).
Nonobstant la difficulté de caractérisation du paramètre kB, il est indispensable de s’assurer
que soient identiques les conditions chimiques des échantillons préparés avec le traceur et le
radionucléide à mesurer (même scintillateur, d’un même lot si possible, mêmes quantités de solution
active, d’agent quenchant, même nature de solution aqueuse, d’agent quenchant, même type de flacon.
Comparaison des méthodes CIEMAT/NIST et RCTD en termes de kB :
Le paramètre kB devant être une caractéristique du scintillateur, quelle que soit la méthode de
mesure RCTD ou CIEMAT/NIST, sa valeur doit être identique aux incertitudes près. Cela est
effectivement observé par Broda et al., (2012) lors de la mesure du 85Sr par les deux techniques de
mesure pour lesquelles ils obtiennent une valeur de 0,0075 cm/MeV. De même, Amiot et al., (2012a)
obtiennent une même valeur de kB de 0,010 cm/MeV lors de la mesure du 64Cu par les deux méthodes.
Kossert et al., (2011b) utilisent une même valeur de kB de 0,0075 cm/MeV lors de la mesure du
113m
Cd également par les deux méthodes (en utilisant la formule de Los Arcos et Ortiz (1997)).
Néanmoins, il est parfois difficile de comparer les valeurs du paramètre kB au sein d’un même
laboratoire pour les deux techniques. En effet, lors de la mesure du 177Lu, Kossert et al., (2012)
emploient la formulation de Los Arcos et Ortiz (1997) pour la méthode CIEMAT/NIST et la
formulation de Rohrlich et Carlson (ICRU, 1984) pour la méthode RCTD.
La méthode RCTD est sensible à la valeur du paramètre kB pour les radionucléides émetteurs
bêta pur de basse énergie, en particulier pour 3H. En effet, une valeur de kB connue à 20 % près peut
induire un biais de 2,5 % sur la mesure d’activité du 3H (Cassette et al., 2010). Pourtant les mesures
d’activité du 3H sont généralement communiquées avec une incertitude de l’ordre de 1 %. Or, les
résultats de mesures des différents laboratoires de métrologie présentent des incompatibilités lors des
comparaisons internationales que ce soit pour les radionucléides émetteurs bêta moins pur ou se
désintégrant par capture électronique (paragraphe 2.7). La méthode CIEMAT/NIST, elle, qui est peu
sensible au paramètre kB pour les émetteurs bêta moins pur, le devient pour les radionucléides se
désintégrant par capture électronique. En effet, lors du calcul du rendement de détection du traceur et
du radionucléide le calcul de la formule semiempirique de Birks est réalisé deux fois. Ce double calcul
du rendement de détection induit un effet compensatoire qui expliquerait cette quasi insensibilité de la
méthode au paramètre de quenching d’ionisation pour le calcul d’activité de radionucléides émetteurs
bêta moins. Cet effet est mis en évidence lors de la mesure d’activité du 241Pu pour les deux méthodes
CIEMAT/NIST et RCTD (Kossert et al., 2011a).
79
Outre les différentes méthodes de calcul intégrées aux programmes d’évaluation du rendement
(prise en compte des différences d’efficacité quantique des photomultiplicateurs, de la statistique
d’émission des photons, de toutes les voies de réarrangement atomique possibles…), la grande
variabilité de la valeur du paramètre kB met en évidence la méconnaissance actuelle des phénomènes
physiques et chimiques ayant lieu au sein du scintillateur lors des mesures d’activité des
radionucléides.
Il apparaît nécessaire de poursuivre les investigations. La formulation du pouvoir d’arrêt des
électrons, la nature du protocole choisi pour la diminution du rendement de détection RCTD, la mise
en œuvre d’une méthodologie simple pour déterminer le paramètre kB à l’aide de la méthode
CIEMAT/NIST (pour les radionucléides se désintégrant par capture électronique) et la mise en œuvre
de méthodes de mesure directe du quenching d’ionisation sont autant de sujets de recherche permettant
d’améliorer les connaissances sur le quenching d’ionisation afin d’améliorer l’exactitude des mesures.
2.8.3.2 Développement de méthodes de mesure du paramètre kB
Le quenching d’ionisation est encore aujourd’hui un paramètre mal maîtrisé dans l’approche
méthodologique des deux techniques de mesure de référence par scintillation liquide. Pour la méthode
RCTD, un biais de 20 % sur la valeur du paramètre kB a une incidence de 1 % à 3 % sur la mesure
d’activité du 3H et de quelques pour mille sur la mesure du 63Ni. Pour la méthode CIEMAT/NIST, le
biais engendré par la méconnaissance du paramètre kB est du même ordre de grandeur mais cette fois
pour les radionucléides se désintégrant par capture électronique. Les méthodes employées pour
déterminer le paramètre kB actuelles ne sont pas suffisamment précises et la poursuite des
développements de méthodes directes de mesure de ce paramètre s’avère essentielle.
2.8.3.2.1 Etude de la réponse de scintillateurs liquides aux électrons de basse énergie
En 1992, une nouvelle technique de mesure a été conçue par Vatin et Cassette afin d’étudier le
quenching d’ionisation dans les scintillateurs liquides pour les électrons de basse énergie et, en
particulier, de déterminer la valeur du paramètre kB. Cette étude a fait l’objet de ma thèse soutenue en
1995 (Péron, 1995) et décrite précédemment. Afin de confirmer cette étude et d’accéder à des
électrons de plus haute énergie, j’ai décidé d’utiliser le rayonnement synchrotron du LURE et, en
particulier, la ligne DW31B permettant de créer par effet photoélectrique des électrons d’énergie allant
jusqu’à 50 keV.
2.8.3.2.2 Utilisation du rayonnement synchrotron
Le rayonnement synchrotron, rayonnement photonique monoénergétique en sortie de ligne de
lumière (comprenant un cristal monochromateur) peut également être mis à profit pour compléter les
études du rendement de scintillateurs liquides. La démarche scientifique a été similaire à celle exposée
précédemment pour la mesure des coefficients d’absorption décrite au paragraphe 2.4.2.3.3. J’ai
soumis un dossier de proposition d’expérience au conseil scientifique du LURE pour les lignes de
lumières SB3 de l’anneau de stockage Super-Aco, D15A et DW31B de l’anneau de stockage DCI pour
pouvoir disposer de temps de faisceau. Le projet ayant été accepté, les expérimentations ont été
réalisées sur plusieurs campagnes de mesures durant trois ans de 1997 à 1999.
La première phase du projet a consisté à développer et réaliser des dispositifs expérimentaux
spécifiques à chaque expérience et adaptés à l’environnement technique de chacune des lignes de
80
lumière (figure n° 2.12). La deuxième phase a porté sur la mesure du rendement d’un scintillateur
liquide commercial couramment utilisé lors des mesures primaires d’activité par scintillation liquide :
l’Ultima Gold®. L’objectif était de déterminer la réponse du scintillateur pur puis soumis à un
quenching chimique sur une gamme d’énergie des électrons de quelques keV à 50 keV. Cette étude
permettait d’améliorer le modèle physique utilisé dans le programme de calcul de la méthode RCTD et
ainsi de diminuer l’incertitude sur la mesure d’activité primaire.
Le principe de l’étude du rendement de scintillateur consistait à créer des électrons au sein du
scintillateur par effet photoélectrique. Les courbes de rendement ont été mesurées pour le scintillateur
Ultima Gold® pur puis quenché successivement avec 1,5 %, 5 % et 10 % d’eau et ensuite de HCl. Les
cuves de mesures couplées au photomultiplicateur sont présentées dans la figure n° 2.12. Le
scintillateur liquide était introduit dans la cuve de mesure à l’aide d’une pompe péristaltique.
Figure n° 2.12 : Présentation des cuves de mesure pour l’étude du rendement lumineux de
scintillateurs liquides à l’aide du rayonnement synchrotron.
Les courbes présentant le nombre moyen de photoélectrons en fonction de l’énergie initiale de
l’électron ont été interprétées à l’aide de la formule de Birks. Les résultats obtenus ont conduit à des
valeurs du paramètre kB supérieures d’environ 30 % à celles publiées dans la littérature. Différentes
hypothèses ont été émises pour expliquer cet écart. Afin d’améliorer l’interprétation des résultats
expérimentaux trois actions étaient prévues. La première consistait à changer le lot d’Ultima Gold®
utilisé (des variations de rendement de scintillateur entre lots avaient déjà été observées) afin de
vérifier la reproductibilité des mesures, la deuxième à corriger les spectres obtenus de la contribution
des diffusions multiples des photons incidents dans le scintillateur et son environnement (effet
Compton, effet Rayleigh suivi d’effet Compton, ...). Enfin, la troisième prévoyait de déterminer les
photons de fluorescence de l’aluminium et du collimateur en plomb, excités par le rayonnement
incident (des divers autres matériaux à proximité du scintillateur). En effet, une fraction des photons
de fluorescence rétrodiffusés interagit dans le scintillateur et contribue au nombre moyen de photons
lumineux émis en réponse par le scintillateur.
La simulation de l’interaction du faisceau incident avec le dispositif expérimental et son
environnement, réalisée à l’aide d’un code Monte-Carlo, aurait pu alors permettre de corriger les
spectres de photoélectrons. Cependant ces expériences et travaux complémentaires n’ont pas pu être
81
poursuivis. Une réorganisation interne du laboratoire m’a contrainte à arrêter le projet au profit d’une
autre thématique développée dans le chapitre 3.
2.8.3.2.3 Utilisation d’une source externe sur une installation RCTD
En 2008, Do et Cassette ont mis en œuvre une source de rayonnement gamma externe (source
de Am collimatée) sur une installation RCTD, placée à angle droit d’un détecteur germanium HP
(Do et Cassette, 2008). Cette source est utilisée afin de créer des électrons Compton au sein du
scintillateur liquide (même principe que celui décrit au paragraphe 2.8.3.2.1). Les coïncidences triples
et doubles ne sont enregistrées que si elles sont en coïncidence avec le photon Compton diffusé détecté
par la voie germanium HP. Un temps mort cumulatif est déclenché sur la voie scintillation liquide
pour chaque impulsion afin de protéger le système des impulsions retardées comme la
phosphorescence par exemple. L’énergie de l’électron Compton est déduite de la loi de conservation
de l’énergie de l’effet Compton via le photon Compton diffusé détecté par la voie germanium
étalonnée en énergie.
241
La réponse du scintillateur est étudiée pour les électrons d’énergie comprise entre 3,3 keV et
8,9 keV. En utilisant le rapport des coïncidences triples sur doubles expérimental pour chaque photon
diffusé et en appliquant la méthode de calcul présentée au paragraphe 2.4.2, on détermine directement
le nombre moyen de photoélectrons détectés pour une énergie donnée de l’électron Compton. On peut
également ajuster la formule de Birks (2.1) au nombre moyen de photoélectrons détectés en fonction
de l’énergie initiale des électrons Compton et déterminer une valeur du paramètre kB. Cette valeur de
kB pourra ensuite être réutilisée pour la mesure du radionucléide avec la méthode RCTD classique.
Cette méthode a été appliquée pour la mesure du 3H et une valeur du paramètre kB de 0,01 cm/MeV a
été obtenue pour l’Ultima Gold® (Cassette et al., 2010). Une variante de cette méthode a été
développée par Bignell et al., (2013), afin de déterminer le rendement de détection sans utilisation
d’un modèle statistique ou de quenching d’ionisation (la méthode « ZoMBieS »).
Actuellement d’autres méthodologies sont en cours de développement au LNHB pour étudier
le rendement des scintillateurs liquides. Une nouvelle instrumentation utilisant un tube à rayons x pour
créer des électrons par effet photoélectrique dans le scintillateur est placée sur une installation RCTD
(Halter et al., 2013).
2.8.4 ETUDE DE L’ISOTROPIE DE L’EMISSION LUMINEUSE
Dans le cadre des techniques de mesures par scintillation liquide TDCR et CIEMAT/NIST,
l’incertitude sur la mesure d’activité d’un échantillon dépend de la qualité du modèle et de
l’installation de mesure. L’un des principaux objectifs lors de la conception d’une installation de
mesure par scintillation liquide est d’obtenir le rendement de détection le plus élevé possible et par
conséquent d’optimiser la collection de la lumière émise par le scintillateur. Il a été démontré que
30 % de la lumière émise par un scintillateur produite au sein d’un flacon de scintillation liquide en
verre contenant 20 mL de scintillateur est perdue suite aux réflexions de la lumière ayant lieu dans le
flacon lui-même (Nähle et al., 2009). Aussi l’agencement et les matériaux utilisés autour du flacon de
scintillation, le couplage optique avec les photomultiplicateurs (réflecteurs, géométrie de la chambre
de mesure, …) doivent être optimisés. Nähle et al., (2009) ont étudié le rendement lumineux de
différents types de flacons et notamment l’effet du ménisque. Ce travail présente une nouvelle
méthode pour mettre en évidence le rendement lumineux des flacons étudiés. Il confirme
82
l’augmentation du rendement lumineux en utilisant des flacons en verre dont la surface externe a été
entourée de ruban adhésif, ou dépolie par abrasion avec du sable ou à l’aide d’une solution chimique,
et des flacons en polyéthylène. Ce sont ces derniers qui présentent le meilleur rendement lumineux. En
effet, dans ce type de flacon, le taux de réflexion de la lumière scintillante réfléchie et réfractée dans le
flacon est beaucoup plus faible.
La réflexion des photons lumineux au sein du flacon est un paramètre important notamment en
ce qui concerne la statistique appliquée pour modéliser l’émission des photons lumineux. Lorsque le
nombre de photons lumineux émis est faible, l’isotropie de l’émission lumineuse est dégradée par les
réflexions. Kossert (2010) présente un modèle de calcul de l’anisotropie de l’émission lumineuse dans
la chambre optique de mesure appliqué au calcul du rendement de détection de radionucléides
émetteurs bêta par effet Čerenkov pour la méthode RCTD. Bobin et al., (2010a et 2012a) et Thiam et
al., (2010) utilisent le code de simulation Monte-Carlo GEANT4 appliqué à la technique de mesure
RCTD pour la simulation de l’interaction rayonnement-matière et de la collection des photons
lumineux intégrant l’anisotropie de l’émission lumineuse.
Au cours de ce travail, les auteurs observent que le modèle statistique de probabilité de
comptage des coïncidences doubles et triples utilisé dans les méthodes RCTD et CIEMAT/NIST n’est
plus applicable pour les dépôts d’énergie inférieure à 20 keV. Ils précisent que le modèle standard
n’est applicable à ces énergies que si l’origine de l’émission lumineuse est située le long de l’axe
central du flacon de scintillation et non uniformément répartie dans tout le volume. Ce phénomène est
décrit comme une dépendance stochastique des probabilités de détection des trois photomultiplicateurs
due aux phénomènes de réflexions et réfractions multiples subies par les photons lumineux aux
interfaces verre/air et air/photocathode. Cet effet de dépendance est réduit en utilisant des flacons à
surface dépolie (la lumière est diffusée et les réflexions sont diminuées). De même, cet effet diminue
lorsque le dépôt d’énergie dans le scintillateur augmente car le nombre de photons émis, puis détectés,
est plus important.
Il résulte de l’anisotropie de l’émission de lumière (pour les faibles dépôts d’énergie) une
distribution de probabilité différente de celle de la loi de Poisson. Broda avait déjà observé que la
statistique d’émission de photoélectrons était mieux décrite par une loi de Pólya pour les mesure du 3H
et du 55Fe (Broda et al., 2007). Thiam et al. (2012) ont mesuré du 63Ni en utilisant le modèle à l’aide
de GEANT4 appliqué à la méthode RCTD (TDCR-GEANT4) et le modèle de la méthode RCTD
classique. L’écart obtenu de 0,5 % entre la méthode RCTD classique et la méthode TDCR-GEANT4
est réduit à 0,1 % lorsque la surface du flacon de mesure est recouverte d’un film transparent diffusif.
Les auteurs poursuivent leurs recherches notamment en modélisant un flacon à surface dépolie dans le
code de calcul. Par ailleurs, ces mêmes auteurs présentent également, dans ce travail, une dépendance
stochastique entre les probabilités de détection des photomultiplicateurs en fonction du temps de
résolution de coïncidence.
2.8.5 DÉVELOPPEMENT DU SIGNAL NUMÉRIQUE
Des avancées technologiques et numériques des dix dernières années, ont émergé de nouveaux
circuits logiques pouvant être programmés. Ces réseaux logiques reconfigurables dans un circuit
intégré sont nommés carte FPGA. En instrumentation nucléaire, il est alors possible de programmer
les fonctions des modules électroniques sur ces cartes. Ainsi les fonctionnalités des modules
électroniques sont avantageusement remplacées par un algorithme implanté dans un circuit FPGA dont
83
l’encombrement est également très réduit. Le signal analogique est numérisé au plus proche du
détecteur. Ces cartes FPGA commerciales sont généralement utilisées dans le cadre d’un traitement du
signal hors ligne. Les instituts nationaux de métrologie adoptent progressivement cette mutation
technologique pour le traitement du signal de leurs installations de mesures nucléaires ce qui assure
leur pérennité. Ces développements sont également appliqués à la méthode RCTD et permettent
notamment d’ajouter de nouvelles fonctionnalités comme le temps de résolution (Keightley et Park,
2007 ; Bobin et al., 2010b et 2012b ; Steele et al., 2009).
2.8.6 L’UTILISATION DES CODES MONTE-CARLO POUR LA SIMULATION DES MÉTHODES
RCTD ET CIEMAT/NIST
L’utilisation des calculs Monte-Carlo devient incontournable que ce soit pour suivre toutes les
voies de réarrangements atomiques (Kossert et al., 2012 ; Bignell et al., 2010 a et b), pour simuler les
interactions des photons avec le flacon et son environnement (photons émis par les radionucléides se
désintégrant par capture électronique ou émetteurs bêta gamma) (Cassette et al., 2006b) ou encore
pour simuler la collection de la lumière pour la méthode RCTD (Bobin et al. 2012a ; Thiam et al.,
2012), et également pour la méthode CIEMAT/NIST (Hurtado et al., 2004).
Cette pratique se généralisant, la communauté scientifique des laboratoires de métrologie des
rayonnements ionisants travaillant en scintillation liquide a décidé d’organiser une comparaison
internationale des résultats de calcul de codes Monte-Carlo à partir d’un modèle de dispositif
expérimental commun pour des photons de 835 keV (Cassette et al., 2006b). Plusieurs codes ont été
utilisés lors de cette comparaison (PENELOPE, GEANT3, MCNP, MCNPX et EGS-NRC-MP). Ce
travail met en évidence un bon accord pour la probabilité d’absorption des photons de 835 keV dans
une géométrie composée uniquement du scintillateur. En revanche, lorsque l’environnement du flacon
est pris en considération, une dispersion de 8 % est observée sur les probabilités d’absorption
calculées. L’auteur précise que la contribution de ces dispersions sur l’incertitude du rendement de
détection du 54Mn (calculées pour l’émission des photons de 835 keV), se situe aux environs de 1 %.
La modélisation de l’environnement est importante car les photons émis par 54Mn, 125I, ou 139Ce par
exemple, peuvent interagir avec les matériaux de la chambre de mesure (protection de
plomb, matériaux assurant l’étanchéité à la lumière comme l’acier par exemple, peinture réflectrice au
titane, fenêtres bialkali des photomultiplicateurs, …) et créer des photons de fluorescence qui,
rétrodiffusés, peuvent interagir avec le scintillateur et y déposer de l’énergie.
Il est à noter ici que, dans un cas réel, l’effet Čerenkov devrait également être pris en compte.
Certes, la contribution est faible : de l’ordre de 1 % du rendement de scintillation dû aux photons de
835 keV. Cet effet est produit, soit directement lorsqu’on est en présence d’électrons de haute énergie
(comme le 90Y par exemple), soit indirectement par effet Compton pour les photons de haute énergie
(énergie au moins supérieure à 500 keV pour une interaction dans de l’eau ou dans un scintillateur).
Emettant des photons lumineux, l’effet Čerenkov influe sur les mesures de coïncidences doubles et
triples et ainsi sur la mesure d’activité. Cet effet n’est pas pris en compte dans la plupart des codes de
simulation de l’interaction rayonnement-matière car il met en jeu des photons lumineux. Seul le code
GEANT le prend en compte. Un modèle de calcul par la méthode RCTD fondé sur l’utilisation de
GEANT4, prenant en compte l’anisotropie de la collection des photons lumineux et l’effet Čerenkov a
été développé par Thiam et al. (2012). Actuellement, il n’existe pas encore de modèle de calcul
prenant en compte l’effet Čerenkov pour la méthode CIEMAT/NIST dont l’importance n’est pas
84
négligeable (de l’ordre du pour cent) pour les radionucléides émetteurs de rayonnement gamma de
haute énergie comme le 54Mn, par exemple.
2.8.7 ÉTUDE DES MICELLES DANS LES SCINTILLATEURS LIQUIDES
Les radionucléides étant généralement dissous dans des solutions aqueuses et les scintillateurs
étant des solutions organiques, le radionucléide se trouve dans une solution aqueuse sous forme de
micelles inverses de très petites tailles, réparties dans le scintillateur. Une partie de l’énergie est donc
déposée dans ces micelles inverses avant que les électrons n’interagissent avec le scintillateur liquide.
Cette répartition n’est pas toujours uniforme. Des surfactants sont introduits dans les scintillateurs
liquides commerciaux afin de diminuer la taille des micelles inverses jusqu’à une dizaine de
nanomètres et homogénéiser la source scintillante. Néanmoins, la perte d’énergie des électrons
diminuant fortement avec la distance parcourue, l’énergie déposée par la particule dans une micelle
inverse sera de l’ordre de 12,4 eV pour un électron de 1 keV ou 2,3 eV pour un électron de 10 keV,
soit 0,023 % de son énergie (calcul effectué avec la formule de Rohrlich et Carlson (ICRU, 1984)).
Cette perte d’énergie ne conduit pas à l’émission de lumière et on est en présence d’un quenching
intrinsèque du scintillateur.
Ce phénomène n’est pas pris en compte dans les modèles de calcul de rendement de
scintillation de la méthode RCTD. En ce qui concerne la méthode CIEMAT/NIST, cette approche a
été initiée par Kossert et Carles (2010). Les auteurs ont, en effet développé un programme qui prend
en compte la perte d’énergie de la particule initiale dans les micelles inverses.
Cette physique sub-micrométrique requiert des investigations plus approfondies. L’énergie
initiale des électrons devrait donc être corrigée de ce dépôt d’énergie dans les micelles inverses avant
leur interaction avec le scintillateur liquide. La première difficulté pour effectuer cette correction
consiste en la détermination de la taille des micelles. En effet, cette dernière dépend de nombreux
facteurs (nature du scintillateur, influence de la composition chimique de la solution aqueuse
contenant le radionucléide sur le surfactant, …) difficiles à caractériser. Des travaux ont été engagés
sur cette thématique par Bergeron au NIST (laboratoire de métrologie des rayonnements ionisants des
États-Unis), afin de déterminer l’influence de la taille des micelles inverses sur la mesure d’activité par
scintillation liquide (Bergeron et al., 2012). L’auteur n’observe aucun effet significatif sur le
rendement de détection pour les micelles de taille comprise entre 4 et 8 nm pour les scintillateurs
liquides étudiées. Il n’exclut pas néanmoins que la taille des micelles puisse être plus élevée pour
certains scintillateurs et par conséquent, dans ces cas particuliers, puisse avoir un effet significatif sur
le rendement de détection par scintillation liquide.
2.9 CONCLUSION
Les phénomènes physiques et physico-chimiques intervenant dans les scintillateurs sont
complexes. Seules des approches expérimentales permettent d’évaluer l’influence de divers
paramètres, comme le quenching d’ionisation, sur le calcul du rendement de détection. Mais nous
l’avons vu précédemment, bien souvent elles se contredisent encore aujourd’hui. Les programmes
développés par les différents laboratoires évoluent en permanence, la physique est décrite de manière
de plus en plus complète. Cependant, si l’on exclut les formulations générales présentées, la physique
prise en compte est plus ou moins détaillée. Elle diffère selon le détail des émissions de réarrangement
électronique pris en compte pour les radionucléides se désintégrant par capture électronique. Elle
85
diffère également selon les facteurs de forme des spectres bêta utilisés pour les radionucléides se
désintégrant par émission  présentant des transitions interdites, selon la formulation du pouvoir
d’arrêt des électrons,… En outre, il est difficile, voire impossible, pour les auteurs de décrire toutes les
particularités de la physique employée en un article. Par conséquent, les origines des écarts observés
lors des inter-comparaisons sont extrêmement difficiles à découvrir. Seules des études systématiques
et reproductibles en prenant en compte un calcul d’incertitude précis et faisant varier un seul paramètre
à la fois permettrait, peut-être, de vérifier la sensibilité et le comportement des modèles des deux
méthodes de référence en fonction des différents types de quenching, facteurs de formes utilisés,... Les
développements expérimentaux mettant en œuvre une source externe pour créer des électrons
monoénergétiques au sein du scintillateur permettront certainement également d’améliorer les modèles
de calcul de rendement du scintillateur et leur comportement en fonction des différents quenching.
Le développement de codes Monte-Carlo pour la simulation de l’interaction rayonnementmatière du système source-détecteur permet notamment de gérer les diffusions multiples et leur
utilisation devient incontournable dans les modèles appliqués dans les méthodes de référence en
particulier pour les radionucléides émetteurs de photons. Le code Monte-Carlo GEANT4 présente
l’avantage de pouvoir également modéliser les photons lumineux et ainsi de mettre en évidence
l’anisotropie de l’émission lumineuse lors de l’émission d’un faible nombre de photons lumineux.
Enfin, le développement du traitement numérique du signal en ligne assure la pérennité de la
méthode de référence RCTD.
2.10 PERSPECTIVES
Des études systématiques des paramètres intervenant dans le calcul du rendement de
détections pour chacune des deux méthodes de référence doivent être menées en suivant des règles
méthodologiques strictes. Elles doivent être détaillées et leur reproductibilité vérifiée. Une première
étude pourrait consister à étudier l’influence de la formulation du pouvoir d’arrêt des électrons sur la
valeur du paramètre kB et plus généralement sur la valeur d’activité pour 3H et voire pour 241Pu (pour
les deux méthodes de référence). Cette étude pourrait être réalisée avec l’Ultima Gold® (la
composition atomique fournie par lefabriquant) en utilisant la formulation de Rohrlich et Carlson avec
une extrapolation linéaire à partir des électrons d’énergie 100 eV jusqu’à l’origine, puis la formulation
de Ortiz et Los Arcos et enfin les résultats obtenus plus récemment par Tan et Xia (Tan et Xia, 2012)
pour une valeur de kB et une composition du scintillateur commune.
Par ailleurs, il est également très important de vérifier l’indépendance des différents modes de
diminution du rendement de détection en fonction du paramètre kB (obtention de la même valeur de
kB par quenching chimique, géométrique, en utilisant des filtres gris de nuance différentes et par
défocalisation). Des études systématiques pourraient être mises en œuvre avec les deux méthodes de
référence pour la mesure de radionucléides de basse énergie en ne faisant varier qu’un seul paramètre
à la fois. Il s’agirait de mesurer leur activité en utilisant la même valeur de kB et en faisant varier
successivement les conditions de quenching : couleur, chimique, géométrique et défocalisation et
d’étudier la variation du paramètre libre. Appliquées à la méthode RCTD, ces expérimentations
pourraient être, en parallèle, modélisées avec le code de simulation Monte Carlo GEANT4 par
exemple pour la mesure du 3H. Ce code permettant de modéliser la collection des photons lumineux, il
serait alors possible de modéliser les filtres de couleur (filtres gris) et de comparer les résultats de la
simulation avec l’expérience. La modélisation de la diminution du rendement réalisée par
86
défocalisation pourrait également être simulée en modifiant le rendement quantique des photocathodes
dans le modèle.
De même, il serait intéressant de mesurer l’activité de différents radionucléides (émetteurs ,
puis radionucléides se désintégrant par capture électronique, ...) sur des appareils différents, pour
chacune des deux méthodes de référence, en utilisant les mêmes programmes de calcul de rendement
(adaptés à chacune des méthodes) et les mêmes échantillons radioactifs. Il s’agirait ensuite de
comparer les valeurs d’activités déterminées, associées aux valeurs de kB et en fonction des
paramètres libres utilisés. Les diverses installations ayant des rendements de détection différents, ces
études permettraient de vérifier si seul le paramètre libre varie.
Par ailleurs, la physique des modèles de calcul de rendement pourrait être complétée en
intégrant l’effet Čerenkov. Peu gênant pour les émetteur bêta d’énergie supérieure à 200 keV car le
rendement de détection est proche de l’unité, cet effet peut influer sur le calcul du rendement de
détection des radionucléides se désintégrant par capture électronique et émettant des photons de haute
énergie (énergie supérieure à 200 keV). Cet effet génère des photons lumineux produits lors de
l’interaction des électrons Compton d’énergie supérieure à 200 keV avec le scintillateur liquide
(l’indice de réfraction des scintillateurs liquide est de l’ordre de 1,5 environ). Pour la mesure du 54Mn
par exemple, la contribution de l’effet Čerenkov au calcul du rendement pourrait atteindre le pour cent.
Enfin, la formule de Birks n’est pas la seule formulation possible pour modéliser la réponse
des scintillateurs (voir paragraphe 2.3.3.3). Elle est adoptée actuellement par la communauté
scientifique. Néanmoins les outils de simulation comme les codes Monte Carlo (en particulier le code
GEANT qui permet de simuler les photons lumineux ainsi que l’effet Čerenkov en plus de
l’interaction rayonnement-matière) associés à de nouveaux dispositifs expérimentaux (Halter et al.,
2013 et Cassette, 2008) pourraient, peut-être, remettre en cause cette représentation de la réponse des
scintillateurs. Une première évolution de la formule de Birks consiste à intégrer l’expression définie
par Birks à partir de l’énergie moyenne d’excitation des molécules de solvant et non à partir de zéro.
En effet, en fin de parcours, lorsque l’électron est thermalisé, il n’a plus assez d’énergie pour exciter le
solvant et ne contribue plus à l’émission lumineuse. L’énergie moyenne nécessaire pour exciter le
solvant est de l’ordre de quelques dizaines d’électrons volts. En supposant une énergie-seuil de 85 eV
pour le toluène (Fuchs et Laustriat, 1970), l’ajustement des valeurs calculées par l’intermédiaire de la
formule de Birks intégrée à partir de cette énergie sur les résultats expérimentaux obtenus lors de ma
thèse (pour un scintillateur à base de toluène) est meilleur ; cependant pour l’heure les incertitudes ne
permettent pas de trancher définitivement. La valeur du paramètre kB varie alors de l’ordre de 8 %
suivant que l’hypothèse d’une énergie seuil de 85 eV est retenue ou que l’intégration est effectuée sans
seuil. L’introduction de cette énergie-seuil a un effet sur la réponse du scintillateur liquide pour les très
faibles nombres moyens de photoélectrons (inférieurs à 1 photoélectron). Seules des expériences
complémentaires comme celles utilisant la méthode RCTD couplée à une source externe et rendant
possible la mesure de très faibles nombres moyens de photoélectrons, permettrait d’étudier cette
hypothèse.
87
3 LA MÉDECINE NUCLÉAIRE
3.1 INTRODUCTION
La médecine nucléaire est une spécialité médicale mettant en œuvre les rayonnements
ionisants à visée diagnostique essentiellement ; elle présente également une composante thérapeutique
en pleine évolution. Les rayonnements ionisants utilisés sont produits par des radionucléides,
conditionnés généralement en solutions aseptisées, pour permettre leur administration au patient (par
voie intraveineuse, souscutanée, par inhalation ou par voie orale). Des molécules vectrices spécifiques
sont marquées par le radionucléide à des fins de diagnostic ou de thérapie (90 % des actes de médecine
nucléaire sont consacrés au diagnostic et seuls 10 % à la thérapie interne). Ces molécules marquées
sont appelées radiopharmaceutiques. Le couple molécule-traceur radioactif est issu de recherches
scientifiques permettant d’assurer sa stabilité et de favoriser la concentration du radionucléide sur le
tissu, la glande ou l’organe ciblés. Le produit radiopharmaceutique est un médicament qui, lorsqu’il
est incorporé, permet, par imagerie médicale, une exploration biochimique, cellulaire, moléculaire des
maladies, ou d’étudier la fonctionnalité d’un organe. Les technologies d’imagerie isotopique
appliquées à la médecine nucléaire sont la Tomographie par Émission Mono Photonique (TEMP) et la
Tomographie par Émission de Positons (TEP). Elles visent le diagnostic, le pronostic et le suivi
thérapeutique d'un grand nombre de pathologies. Les applications thérapeutiques de la médecine
nucléaire concernent principalement le traitement des cancers dans un but curatif ou palliatif. Le
produit radiopharmaceutique administré irradiant spécifiquement certains organes ou tissus, il induit
l’apoptose des cellules ciblées et ainsi, la destruction de la tumeur. Le traitement mettant en œuvre des
radiotraceurs est désigné par le terme de radiothérapie interne vectorisée (RIV).
La médecine nucléaire a démontré son efficacité incontestable en oncologie, application
principale. Elle contribue également à toutes les spécialités médicales comme la cardiologie dans une
large mesure puis l'endocrinologie, l’hématologie, la gastro-entérologie, la pneumologie, la neurologie
et l’urologie .
3.2 HISTORIQUE DE LA MEDECINE NUCLEAIRE
L’histoire de la médecine nucléaire est intimement liée, à ses débuts, à celle de la radiologie et
de la radiothérapie. En effet, l’application médicale des rayonnements ionisants a été initiée lorsque
Röntgen réalisa, le 22 décembre 1895, la première radiographie de la main de sa femme découvrant
ses os et révélant également sa bague. Cette découverte démontra que le rayonnement x était absorbé
différemment en fonction de la densité des tissus traversés. Les multiples possibilités d'emploi de ce
rayonnement, en médecine et ailleurs, ne tardèrent pas à être entrevues. Cependant, leurs effets nocifs
ont également été observés. En avril 1896, Daniel décrivit une grave réaction cutanée apparue après
une longue exposition aux rayons x. En parallèle, Henri Becquerel découvrit la radioactivité en 1896 et
Pierre et Marie Curie isolèrent le radium et le polonium en 1898. Par curiosité scientifique, Pierre
Curie place pendant une dizaine d’heures une source de radium directement en contact avec la peau de
son bras. Sa plaie mettra quatre mois à guérir. Les médecins français Henri Alexandre Danlos et
Eugène Bloch utilisent alors du radium dès 1901 pour traiter des affections tuberculeuses cutanées. Et
l’américain Graham Bell suggère en 1903 de placer des sources radioactives sur les tumeurs. C’est le
début de la curiethérapie.
88
Le chimiste hongrois Georges Hevesy fut le pionnier de la médecine nucléaire par l’utilisation
des radionucléides comme traceurs radioactifs dans les organismes vivants. Sous la direction d’E.
Rutherford à Manchester il conçut, en 1910, la technique de traceur radioactif lors de ses études sur le
radium-D (210Pb). Il a reçu le prix Nobel de chimie en 1943 pour ses travaux sur l’usage des isotopes
comme traceurs dans l'étude des processus chimiques. La découverte du radium par Pierre et Marie
Curie a également suscité l’intérêt d’industriels et ainsi fut créée la société « Standard Chemical
Company ». Afin de trouver de nouveaux débouchés pour la commercialisation du radium, cette
entreprise a investi dans la recherche des effets biologiques de l’administration interne du radium.
C’est ainsi que son directeur, le Dr. Frederic Proescher injecta du radium à une trentaine de patients
souffrant d’arthrose et publia les résultats observés en 1913 et 1914. La découverte des radionucléides
artificiels, en 1934, par Irène et Frédéric Joliot-Curie ouvrit un vaste champ d’analyse à la médecine
nucléaire et précipita par la suite la chute de l’industrie du radium.
L’invention du cyclotron par Ernest O. Lawrence en 1929 permit de bombarder différents
matériaux et ainsi de découvrir de nombreux nouveaux isotopes radioactifs. Ainsi, à l’université de
Berkeley, berceau de la médecine nucléaire actuelle, Glenn Seaborg et John J. Livingood découvrirent,
grâce au cyclotron, le 59Fe, et le 99m Tc avec Emilio Ségrè et Carlo Perrier en 1937, puis le 131I et le
60
Co en 1938. La découverte du 131I a largement participé à l’essor de la médecine nucléaire pour la
thérapie interne et le diagnostic des pathologies thyroïdiennes. Le projet Manhattan fut à l’origine de
la production d’iode radioactif en grande quantité. Ainsi l’utilisation de l’131I s’est développée et en
1946 Leonidas Marinelli et Eleanor Oshry démontrent qu’il est possible de faire disparaître l’ensemble
des métastases d’un patient atteint d’un cancer de la thyroïde en le traitant avec de l’131I, incorporé
sous forme de NaI.
Puis le développement des photomultiplicateurs pour la détection des photons lumineux émis
par les scintillateurs, notamment le cristal d’iodure de sodium activé au thallium (NaI(Tl)), dans les
années 50 ouvre pour la médecine nucléaire de nouvelles perspectives vers l’imagerie médicale pour le
diagnostic. Benedict Cassen invente le détecteur à scintillation, premier scanner permettant de
visualiser la distribution de l’131I au sein de la glande thyroïde. En 1953, Gordon Brownell et H.H.
Sweet développent le premier système de détection permettant le comptage en coïncidences des
photons issus de l’annihilation de positrons. Ils sont considérés aujourd’hui comme les inventeurs de
la TEP. La première gamma-caméra fut développée par Hal Anger en 1957. Elle permettait de
visualiser la distribution des radionucléides émetteurs gamma en une seule fois et non point par point
comme le scanner de Cassen. La technique est appelée communément scintigraphie.
Ces découvertes et développements sont les points de départ d’une technologie du diagnostic
médical de plus en plus performante. La gamma-scintigraphie s’est développée dans les années 1960
et jusqu’en 1972, année de la découverte de la tomographie assistée par ordinateur par Godfrey
Hounsfield et Allan Cormak. L’algorithme de reconstitution d’images tridimensionnelles obtenues en
faisant tourner l’appareil autour du patient a donné accès à la distribution volumique du traceur dans
l’organe. Cette nouvelle technique est nommée tomoscintigraphie ou TEMP. Deux ans plus tard, la
TEP fut développée par les américains T. Budinger de l’université de Berkeley, M. Phelps et M. TerPogossian de l’université de Washington (Phelps et al., 1975).
Ces techniques d’imagerie isotopique, impliquant l’incorporation d’un traceur radioactif,
permettent de visualiser l’activité du métabolisme des cellules en trois dimensions. La TEP,
89
notamment, est devenue un outil de diagnostic incontournable en oncologie. L’injection de la
molécule marquée au 18F, le fluorodésoxyglucose (FDG) permet de diagnostiquer la présence de
cellules tumorales et/ou de métastases et également de procéder au suivi d’un programme
thérapeutique. Ce traceur est très proche chimiquement du glucose et va donc aller se fixer sur les
tissus possédant un métabolisme élevé, notamment le cœur, le cerveau et les cellules tumorales. La
TEP est ainsi également utilisée en recherche biomédicale, par exemple en imagerie cérébrale où elle
permet de révéler les régions actives du cerveau de manière analogue à ce qui se fait avec l'imagerie
par résonance magnétique fonctionnelle (IRM).
La TEMP et la TEP sont des techniques d’imagerie moléculaire par opposition aux techniques
d'imagerie dite anatomique comme celles basées sur les rayons x (radiologie ou CT-scan) qui réalisent
des images de l'anatomie. Ce n’est qu’à partir des années 2000 que ces deux pratiques ont été réunies.
Ces installations sont nommées TEP/TDM couplant un système TEP à un scanner à rayons x :
TomoDensitoMétrie (TDM) (PET-Scan en anglais) ou TEMP/TDM pour les émetteurs gamma. Ces
machines sont dorénavant le standard de référence. Les services cliniques investissent dans ces
machines multimodalité TEP/TDM et TEM/TDM développées par les grands constructeurs comme
Philips, Siemens et General Electric. Le succès de ces machines hybrides réside dans la superposition
d’une image fonctionnelle à une image structurelle. De nouvelles installations sont en cours de
développement pour associer à la technologie TEP, la technologie d’imagerie par résonnance
magnétique (IRM). Les images IRM présentent l’avantage par rapport à celles obtenues par TDM d’un
bien meilleur contraste pour les tissus mous (cerveau, foie). En outre l’IRM est une technique non
irradiante. Cette association trouve des applications pour le diagnostic précoce, non invasif et fiable de
tumeurs cérébrales bien sûr, mais également dans le cadre de maladies comme celle d’Alzheimer par
exemple.
En parallèle, les techniques de détection ne cessent d’évoluer. Le cristal NaI(Tl) disposant
notamment d’une résolution médiocre est progressivement remplacé par des détecteurs plus
performants comme les scintillateurs BGO (germanate de bismuth) ou LSO (orthosilicate de
lutécium).
Aussi, la TEP et la TEMP bénéficient-elles aujourd’hui de nouveaux détecteurs semiconducteurs composés ternaires CdZnTe, appelés communément détecteurs CZT. Ces derniers
permettent un temps d’acquisition plus court rendant l’examen plus confortable pour le patient et
moins irradiant. Ces détecteurs offrent également une meilleure résolution qui permet notamment en
cardiologie d’effectuer des examens « doubles isotopes ».
Outre l’évolution technologique de l’imagerie, le diagnostic isotopique a connu un véritable
essor depuis l’invention du cyclotron et des réacteurs nucléaires pour la fabrication de radionucléides.
L’invention du générateur 99Mo/99mTc a grandement favorisé l’utilisation du 99mTc, en permettant aux
services de médecine nucléaire d’accéder facilement à ce radionucléide de très courte période. Depuis
les années soixante, il est devenu le radionucléide le plus utilisé en médecine nucléaire. En effet, en
plus de sa courte période, il présente l’avantage d’émettre un rayonnement gamma d’énergie de 140
keV optimale pour l’imagerie. Á lui seul il intervient dans 60 % des prescriptions médicales.
En revanche, l’application de la radiothérapie métabolique ou radiothérapie interne vectorisée
(RIV) a longtemps été limitée à la pathologie thyroïdienne. Aujourd’hui encore, 96 % des traitements
90
réalisés en France sont consacrés aux cancers thyroïdiens. Les 4 % restants sont réalisés en
radiothérapie sélective par l’incorporation de radionucléides émetteurs bêta moins (90Y, 169Er, …) et
alpha (226Ra, ...). Néanmoins, depuis les années 2000, la RIV est en plein développement. Ce
développement est étroitement associé à l’émergence de nouveaux radionucléides comme 177Lu, et
188
Re en France, 67Cu, 226Ra, 211At ou 166Ho dans le monde.
3.3 LES EXAMENS ISOTOPIQUES
Les examens isotopiques permettent d’étudier les processus physiopathologiques donnant
ainsi des informations uniques sur le fonctionnement normal ou pathologique de l’organisme et ainsi
aident au diagnostic des maladies.
3.3.1 LES EXAMENS ISOTOPIQUES UTILISANT LES ÉMETTEURS GAMMA
L’examen isotopique utilisant des émetteurs gamma est couramment nommé scintigraphie.
C’est une technique d’imagerie médicale qui consiste, le plus souvent, à injecter au patient un
radionucléide émetteur de rayonnement photonique (un médicament radiopharmaceutique) par voie
intraveineuse. La molécule vectrice du produit radiopharmaceutique est choisie pour se localiser de
façon sélective sur une structure particulière de l'organisme (un organe, un secteur liquidien, une
lésion). Une fois le produit radiopharmaceutique métabolisé dans le corps du patient, les photons émis
par le radionucléide sont détectés à l’aide d’une gamma-caméra. Cette dernière est composée d’un
détecteur à scintillation (Na(I)Tl) ou d’un détecteur à semi-conducteur et d’une collimation spatiale
(collimateur à trous parallèles permettant la sélection des photons incidents perpendiculaires à sa
surface afin de limiter la détection des photons issus de diffusions). Les photons lumineux sont
détectés par des photomultiplicateurs. Des algorithmes spécifiques sont utilisés pour reconstruire
l’image planaire de projection représentant la distribution du produit radiopharmaceutique dans
l’organe cible ou le corps entier. La TEMP dite aussi SPECT en anglais (Single photon emission
computed tomography) est une scintigraphie au cours de laquelle la gamma-camera tourne autour du
patient (figure n° 3.1).
Figure n° 3.1 : Photographie d’une installation TEMP.
91
Dans le cadre d’un examen tomographique, un algorithme de reconstruction en trois
dimensions permet de visualiser la distribution volumique du produit radiopharmaceutique dans
l’organe cible sous forme d’images en trois dimensions (figure n° 3.2).
Figure n° 3.2 : Présentation d’une image myocardique TEMP obtenue par injection de 201Tl.
Il existe de nombreux radiopharmaceutiques adaptés aux explorations de divers tissus et
organes comme les explorations cardiaques, pulmonaires, osseuses, cérébrales, biliaires, hépatiques,
rénales, endocriniennes, lymphatiques ou ganglionnaires, tumorales (voir tableau n° 3.1 ci-dessous).
Tableau n° 3.1 : Indications des traceurs utilisés pour l'imagerie isotopique à l'aide d'une gammacaméra (Source Clés CEA n° 34).
Les possibilités de la scintigraphie sont nombreuses et elle est utilisée dans un but diagnostic
mais parfois également thérapeutique. Par exemple, quelques minutes après son injection dans le corps
du patient, 131I, émetteur gamma et bêta, va se loger directement sur les cellules de la thyroïde. La
résolution spatiale de l'image ainsi obtenue est comprise entre 8 mm et 15 mm en imagerie clinique.
92
3.3.2 LES EXAMENS ISOTOPIQUES UTILISANT DES ÉMETTEURS BÊTA+ : LA TEP
La tomographie par émission de positons, mieux connue sous son acronyme de TEP, PET
Scan en anglais (Positron Emission Tomography), est une technique qui relève de la scintigraphie. En
effet, elle consiste également à injecter au patient par voie intraveineuse un radiopharmaceutique,
cependant, le radionucléide est un émetteur de positons. Les détecteurs (scintillateurs LSO ou BGO)
sont distribués en couronne autour de la table d’examen où est placé le patient (figure n° 3.3). Ils
détectent en coïncidence les photons d’annihilation de 511 keV chacun émis à 180° l’un de l’autre, ce
qui permet d’identifier la ligne sur laquelle l’interaction a eu lieu.
Figure n° 3.3 : Exemple d’une installation TEP.
Comme pour la tomoscintigraphie, un algorithme de reconstruction des images permet de
visualiser la répartition volumique du traceur sous la forme d'une image en trois dimensions. Cette
technique offre une meilleure sensibilité et résolution spatiale que la TEMP (la résolution spatiale de
l'image ainsi obtenue est comprise entre 4 mm et 7 mm en imagerie clinique).
Le principal produit radiopharmaceutique utilisé est le 18F-FDG (fluorodésoxyglucose marqué
au fluor 18). Le fluorodésoxyglucose est un sucre semblable au glucose, source énergétique essentielle
aux cellules de l’organisme. Le 18F-FDG va se fixer préférentiellement sur les tissus possédant un
métabolisme élevé, notamment le cœur, le cerveau et les cellules tumorales (figure n° 3.4). Ces
dernières présentent un hypermétabolisme glucidique et une surexpression des transporteurs de
glucose. Aussi, cet examen permet de diagnostiquer la nature maligne ou bénigne d’une anomalie
détectée au préalable par une radiographie ou une échographie pour de nombreux organes (poumons,
seins, ORL, œsophage, estomac, pancréas, colon, utérus, ovaires, testicules) et pour les lymphomes. Il
permet également de diagnostiquer l’étendue de l’anomalie et éventuellement la présence de
métastases. Cette technique est également très utile pour le suivi de l’efficacité d’une thérapie et la
détection de récidives. De nombreux dérivés fluorés sont utilisés aujourd’hui comme par exemple 18FDOPA et 18F-Choline (traceurs métaboliques), 18F-Misonidazole (traceur de l’hypoxie).
Figure n° 3.4 : Exemple d’une image tridimensionnelle obtenue par TEP après injection de 18F-FDG.
93
La TEP est également utilisée dans d’autres domaines de la médecine nucléaire, comme la
neurologie (le radionucléide utilisé est alors de l’15O ou du 11C) ou en cardiologie (le radionucléide
utilisé peut également être de l’15O, mais aussi le 13N, le 68Ga ou encore le 82Ru).
3.3.3 LES MACHINES HYBRIDES
La plupart des caméras TEP commercialisées actuellement sont couplées à un
tomodensitomètre à x (système TEP/TDM), ce qui permet de superposer l'image moléculaire (image
TEP) à sa localisation anatomique précise dans le corps (image TDM). Certaines cameras TEMP sont
également associées à la TDM. Grâce aux dispositifs radiologiques présents dans les appareils
d'imagerie nucléaire, la localisation des foyers pathologiques est grandement facilitée et la correction
d’atténuation ainsi réalisée permet d'obtenir des images de meilleure qualité et quantifiables au
bénéfice du diagnostic (Hapdey et al., 2009).
Le parc d'imagerie français est représenté par environ 450 caméras TEMP (dont 150
TEMP/TDM) et 105 TEP (tous TEP/TDM) pour environ 220 services de médecine nucléaire. Notons
que la France est un pays particulièrement bien doté concernant son parc de médecine nucléaire d'un
point de vue quantitatif et qualitatif comparativement aux autres pays européens (à titre de
comparaison, on dénombre environ 1200 scanners x et 500 IRM) (SFMN, 2012).
De nouvelles machines TEP associent l’Imagerie par Résonnance Magnétique (IRM) pour
donner naissance à la TEP-IRM. L’IRM présente l’avantage par rapport au TDM de fournir des
images pour les tissus mous comme le cerveau. Les applications cliniques sont actuellement centrées
sur les maladies comme la maladie d’Alzheimer, l’épilepsie et incluent bien sûr les tumeurs cérébrales
(Kuhn, 2012). Le CERMEP à Lyon va se doter en 2013 de la première installation TEP-IRM 3 Tesla
dans le cadre d’un projet nommé LILI (Lyon Integrated Life Imaging).
3.4 LA RADIOTHERAPIE INTERNE EN MÉDECINE NUCLÉAIRE
3.4.1 LE PRINCIPE DE LA RADIOTHÉRAPIE INTERNE VECTORISÉE (RIV)
La radiothérapie métabolique ou radiothérapie interne vectorisée repose sur l’administration
au patient d’un médicament radiopharmaceutique dont le rayonnement délivre une dose importante à
un organe cible dans un objectif soit curatif soit palliatif et parfois antalgique. Le médicament
radiopharmaceutique est marqué par un radionucléide émetteur d’un rayonnement - ou ,
rayonnement fortement ionisant. Il se concentre de manière sélective dans le tissu cible et l’irradie
directement in situ, induisant l’apoptose des cellules endommagées. La mise en œuvre de radiations
dont la portée est limitée mais très irradiantes sur leur trajet, permet de délivrer des doses élevées aux
lésions ciblées en épargnant les tissus sains environnants. Ces deux caractéristiques dépendent bien
évidemment de la sélectivité de la vectorisation et ce traitement peut être administré par voie orale ou
par injection.
3.4.1.1 La vectorisation isotopique
Depuis 1938, 131I, radionucléide émetteur  , représente le principal radionucléide utilisé en
radiothérapie métabolique. Il est essentiellement prescrit pour le traitement des hyperthyroïdies et des
cancers de la thyroïde. Ce radionucléide étant directement métabolisé du fait de son affinité naturelle
94
avec la glande thyroïde, il n’est pas nécessaire de l’associer à une molécule vectrice. Le vecteur est le
radionucléide lui-même. En revanche, lorsqu’il est utilisé pour d’autres pathologies comme par
exemple le phéochromocytome malin de l’adulte (médullo-surrénales), 131I est associé à la molécule
vectrice méta-iodobenzylguanidine, mIBG analogue à la noradrénaline. De même pour le traitement
de l’hépatocarcinome, 131I est associé à un acide gras, le LIPIOCIS®, solution injectable.
3.4.1.2 La vectorisation immunologique
La radiothérapie interne vectorisée est également appliquée en immunologie, il s’agit alors de
radioimmunothérapie. Le médicament radiopharmaceutique est constitué d’un radionucléide et d’une
molécule vectrice spécifique du système immunitaire : les anticorps monoclonaux, complexes
protéiques. Ces derniers se lient à des substances spécifiques appelées antigènes se trouvant sur la
surface des cellules, ils sont choisis pour un type bien déterminé de cancer. Les anticorps marqués se
fixent sur les antigènes tumoraux et irradient les cellules tumorales voisines dans un rayon de quelques
m à quelques mm pour les détruire. Certains peptides, de taille nettement inférieure à celle des
anticorps, telles les hormones ou les neurotransmetteurs, présentent l’avantage de pouvoir pénétrer
dans la cellule et d’y transporter le radionucléide.
Deux exemples de radiopharmaceutiques vectorisés par un anticorps monoclonal sont le
tositumomab marqué à l’131I(Bexxar®) et l’ibritumomab tiuxetan marqué à l’90Y (Zevalin®).
L’ibritumomab tiuxetan et le tositumomab sont des anticorps anti-CD 20 (molécules exprimées à la
surface des lymphocytes B matures et tumoraux). Ces médicaments radiopharmaceutiques visent le
traitement de cas spécifiques de patients atteints de lymphomes non hodgkiniens à lymphocytes B
folliculaire. Il s’agit d’un cancer du tissu lymphatique (partie du système immunitaire) qui affecte un
type de globules blancs appelés lymphocytes B, ou cellules B. Ce type de lymphome est une cible
privilégiée pour la radiothérapie internevectorisée car ils expriment des antigènes caractéristiques et
sont fortement radiosensibles. Cette radiothérapie est proposée au patient si la chimiothérapie et le
médicament rituximab ne semblent plus être efficaces.
3.4.1.3 La vectorisation peptidique
D’autres types de vecteurs sont utilisés : les peptides, éléments de base d'une protéine. Ces
derniers sont des molécules beaucoup plus petites que les anticorps monoclonaux. Le 111Inpentétréotide est un peptide marqué à l’111In. Ce médicament radiopharmaceutique constitue un
traitement palliatif pour les tumeurs neuroendocrines. Ce traitement permet de stabiliser la maladie et
d’améliorer la qualité de vie du patient (Nguyen et al., 2001). Toujours en neuroendocrinologie, le
Lutate, 177LuDOTA0-Tyr3-Octréotate, est un octopeptide, analogue marqué de l’hormone
somatostatine. Il est utilisé pour traiter les tumeurs métastatiques neuroendocrines gastro-entéropancréatiques (GEP-NETs). Le Lutate détruit ces tumeurs en se fixant sélectivement sur les récepteurs
à la somatostatine, récepteurs surexprimés dans les cellules tumorales.
3.4.1.4 La vectorisation antalgique :
La radiothérapie interne vectorisée antalgique permet essentiellement de diminuer les douleurs
secondaires liées aux métastases osseuses des cancers, associée ou pas aux médicaments antalgiques
(antidouleurs parfois très puissants). Dans ce cas, cette technique peut être associée ou être utilisée
alternativement avec la radiothérapie externe (utilisation des rayons x comme thérapeutique). Trois
95
substances radioactives sont actuellement utilisées et autorisées : le chlorure de 89Sr ou le 32P
(Métastron®) et le 153Sm-éthylène diamine tétraméthylène diphosphonate ou Quadramet®. Ce dernier
étant également émetteur de rayonnement , il est possible de réaliser des scintigraphies. Cette
technique est particulièrement utilisée pour le tissu osseux (squelette) et son efficacité est similaire
dans les cancers du sein et ceux de la prostate. Ces deux dernières pathologies peuvent également être
traitées avec le reBone®, produit radiopharmaceutique marqué au 186Re. L'utilisation de ces radiopharmaceutiques est généralement indiquée lorsque les autres traitements ont échoué.
Un émetteur alpha le 223Ra (Alpharadin® remplacé par l’appellation Xofigo®), a également
montré son efficacité sur les métastases osseuses et sur l’augmentation de la survie. Le rayonnement
alpha présente l’avantage d’être fortement ionisant sur un parcours d’une centaine de micromètres. Il
permet ainsi d’induire des cassures dans l’ADN de la cellule tumorale sans léser les cellules
environnantes. Cet énorme avantage par rapport aux émetteurs -, ainsi que son excellente tolérance
conduiront très certainement à une utilisation privilégiée de ce radiopharmaceutique. Il a une affinité
pour le tissu osseux semblable à celle du calcium. Son faible parcours permet de traiter les cellules
cibles et d’épargner les tissus sains environnants. Le Xofigo® est également utilisé pour les cancers de
la prostate réfractaires à l’hormonothérapie.
L’effet antalgique de ces radiopharmaceutiques est très efficace, en revanche la survie est
modérée pour les métastases osseuses. En ce qui concerne les métastases ganglionnaires et
pulmonaires, le traitement est beaucoup plus efficace.
3.4.1.5 La vectorisation locorégionale
D’autres radionucléides comme 90Y, mais aussi 169Er et 186Re dans une moindre mesure, sont
employés pour le traitement antalgique d’affections rhumatologiques articulaires invalidantes comme
l’arthrite inflammatoire et rhumatoïde. Ils sont administrés localement par injection intra-articulaire.
Ces radionucléides se présentent sous la forme d’une solution colloïdale. La forme colloïdale du
médicament radiopharmaceutique permet d’éviter la migration extra-articulaire du médicament. Ce
traitement est appelé synoviorthèse. Il est indiqué lorsque le traitement général est mis en échec
(Brillouet et al., 2005). Néanmoins il ne s’agit plus exactement de radiothérapie interne vectorisée
puisqu’il ne s’agit pas d’un effet curatif et qu’il n’est pas nécessaire d’associer une molécule vectrice.
Une technique de radiothérapie locale, développée dans les années 1960, est en cours d’essai
clinique pour le traitement du carcinome hépatocellulaire, c’est-à-dire du cancer du foie. Cette
technique consiste en l’administration intra-hépatique de microsphères contenant de l’90Y à l’aide d’un
micro-cathéter inséré dans l’aine. Les microsphères de 90Y suivent le flux sanguin de l’artère pour aller
se loger dans les vaisseaux sanguins de la tumeur. Elles sont composées de résine (SIR-Spheres®) ou
de verre (TheraSphere®), et leur diamètre est de l’ordre de 20 micromètres à 60 micromètres (Dezarn
et al., 2011). Cette technique est nommée radio-embolisation. Elle est prescrite lorsqu’aucun autre
traitement curatif n’est possible (cancer non opérable) mais également indiquée pour traiter des
métastases consécutives à un cancer primitif du sein ou colorectal.
96
3.5 LA MÉDECINE NUCLÉAIRE ET LA MÉTROLOGIE
Quel que soit le radionucléide incorporé, le rayonnement ionisant qu’il émet va endommager
la cellule avec laquelle il interagit. L’effet biologique dépend de ses caractéristiques physiques
(période, émission particulaires et électromagnétiques, niveau d’activité). Les radionucléides sont
choisis avec une période aussi courte que possible en rapport avec la cinétique de fixation et de
rétention du vecteur utilisé.
3.5.1 EFFETS DES RAYONNEMENTS IONISANTS DANS LES TISSUS
Lors de leur traversée dans le corps du patient, les rayonnements ionisants entrent en collision
essentiellement avec les électrons des atomes constitutifs. Lors de cette interaction, ils sont soit déviés,
soit ils cèdent tout ou partie de leur énergie et provoquent ainsi une ionisation ou une excitation de
l’atome ou de la molécule. L’effet biologique du médicament radiopharmaceutique (moléculaire,
cellulaire, tissulaire) sera d’autant plus important que le transfert linéique d’énergie de la particule
émise par le radionucléide sera élevé. En dehors des ions lourds et par extension des neutrons, les
particules alpha sont les particules qui déposent la plus grande quantité d’énergie le long de leur
trajectoire. Leur pourvoir d’arrêt est très élevé, aussi ne pénètrent-elles que de quelques nanomètres,
voire micromètres en fonction de leur énergie initiale et de la densité du milieu qu’elles traversent.
Elles permettent un effet très ciblé, elles sont bien adaptées au traitement de métastases par exemple.
Viennent ensuite les émetteurs bêta, ces particules sont moins ionisantes que les alpha et la portée des
électrons est plus grande (leur parcours est de l’ordre de quelques centaines de micromètres à quelques
millimètres). En ce qui concerne les électrons monoénergétiques, les électrons Auger sont, en général,
émis avec une énergie très faible, ils transmettent toute leur énergie sur quelques nanomètres. Ils
peuvent également provoquer une toxicité importante au niveau de l’acide désoxyribonucléique
(ADN) en particulier lorsqu’ils sont internalisés au sein de la cellule voire au sein du noyau lui-même.
Enfin les électrons de conversion étant généralement émis avec une intensité très faible, l’utilisation
des radionucléides émetteurs bêta est privilégiée.
Ces particules fortement ionisantes et à faible parcours dans la matière sont utilisées en
thérapie interne vectorisée car elles permettent de traiter l’organe, la molécule ou la cellule ciblée en
épargnant les tissus sains ou en maintenant leur dose reçue au niveau le plus faible possible.
En ce qui concerne les photons, les émissions x, de faible énergie (inférieure à 40 keV
environ), l’ionisation aura lieu sur une plus grande distance (quelques centimètres) et principalement
par effet photo-électrique. Enfin les photons gamma émis par les radionucléides utilisés en médecine
nucléaire comme par exemple 18F (après annihilation) ou le 99mTc, .., sont plus énergétiques (140 keV
à 511 keV) et par conséquent ont une probabilité d’interaction beaucoup plus faible avec la matière. Ils
interagissent principalement par effet Compton. Ils seront peu absorbés par le corps du patient ; ils
sont exploités pour l’imagerie médicale.
La toxicité est donc plus ou moins importante en fonction du radionucléide et les
rayonnements ionisants émis agissent de manière directe en ionisant ou excitant une molécule par
exemple ou indirecte par la création de radicaux libres. Les effets biologiques peuvent dans certains
cas être réparés par différents mécanismes enzymatiques de réparation de l’ADN qui agissent en
fonction de la lésion. Dans ce cas, l’effet de l’ionisation par le radionucléide est réversible. En
revanche, à forte dose, l’apoptose devient une conséquence majeure et entraîne l’apparition d’effets
déterministes. C’est d’ailleurs cette propriété qui est mise à profit en radiothérapie.
97
3.5.2 NIVEAUX DE RÉFÉRENCE DIAGNOSTIQUE
En médecine nucléaire, les examens d’imagerie comme la TEMP et la TEP nécessitent
l’incorporation d’un radionucléide émetteur gamma conduisant à de très faibles doses reçues par le
patient. Les effets biologiques des faibles doses sont mal connus. Les études épidémiologiques ne
permettent pas de les caractériser ni de déterminer un seuil de dose pour les effets stochastiques.
Cependant, du fait de l’action des rayonnements ionisants sur l’ADN (coupure de brin, mutations), on
ne peut écarter un faible risque probabiliste. La radioprotection des patients vise à éviter l'apparition
des effets déterministes et à réduire à un niveau le plus faible possible le risque d’apparition d’effets
stochastiques. Aussi une directive européenne a posé, en 1986, les principes généraux de la protection
des personnes contre les dangers des rayonnements ionisants lors d'exposition à des fins médicales.
(Principe ALARA « As Low As Reasonably Achievable » Network). Cette directive a été remplacée
en 1997 par la directive 97/43/EURATOM. Cette nouvelle directive fait progressivement l’objet d’une
transcription dans le droit français au travers de la promulgation de décrets. Le décret d’application
2003-270 de la directive 97/43, émis le 24 mars 2003, rend désormais obligatoire l'application des
principes fondamentaux de justification et d’optimisation et de limitation de l’exposition des patients
pour les médecins demandant ou réalisant des examens d'imagerie utilisant les rayonnements
ionisants.
La directive 97/43 impose également l’obligation d’un contrôle qualité des dispositifs
médicaux et la création de Niveau de Référence Diagnostique (NRD). L’objectif des NRD consiste en
l’application du principe ALARA, c’est-à-dire à optimiser l’activité administrée en médecine nucléaire
pour les procédures courantes. L’obligation de créer des NRD a été transcrite le 24 octobre 2011 par
l’arrêté relatif aux NRD. En médecine nucléaire les NRD correspondent aux niveaux d’activité
administrée au patient lors d’examens courant ne devant pas être dépassés sauf lors de protocoles
médicaux particuliers. Cet arrêté impose aux responsables des services de médecine nucléaire de
réaliser des relevés d’activité administrée sur au moins 30 patients et au moins une fois par an pour les
radiopharmaceutiques les plus couramment utilisés. Ils doivent les transmettre à l’Institut de
Radioprotection et de Sureté Nucléaire (IRSN). L’IRSN est chargé de recueillir ces informations et de
mettre à jour les NRD. Les moyennes des activités administrées sont comparées aux NRD et le service
de médecine nucléaire se doit d’optimiser l’activité injectée lors des prochains examens en cas de
dépassement sans justification. Le bilan d’avril 2006 réalisé par l’IRSN a montré que les activités
administrées respectent très souvent les activités recommandées par les autorisations de mise sur le
marché (AMM) des radiopharmaceutiques marqués par les radionucléides (123I, 18F,..) autres que le
99m
Tc (Aubert et Talbot, 2007). En revanche, les activités administrées pour les radiopharmaceutiques
marqués au 99mTc sont pratiquement toujours supérieures aux valeurs recommandées par les AMM.
L’auteur précise que les services de médecine nucléaire doivent s’interroger sur les causes de ces
dépassements. Il relativise néanmoins les conséquences de ces dépassements compte tenu de la faible
radiotoxicité de ce radionucléide. A titre d’exemple, l’avis de la haute autorité de santé sur la trousse
de préparation du médicament radiopharmaceutique au 99mTc nommé « ECIDIS » employé pour les
scintigraphies rénales, précise que « l’exposition aux radiations ionisantes peut théoriquement induire
des cancers et/ou anomalies héréditaires. Dans le cas d’examens de médecine nucléaire à visée
diagnostique, il est généralement considéré que la fréquence de ces risques est négligeable du fait des
faibles doses de radiations délivrées ». Les niveaux d’activité à ne pas dépasser lors des pratiques
courantes définis par les NRD sont présentés dans le tableau 3.2.
98
Tableau n° 3.2 : Présentation des NRD.
On remarque dans le tableau 3.2 que les activités administrées dépendent du poids du patient.
En général, l’adaptation du niveau d’activité en fonction du poids du patient est gérée au travers du
volume de solution du médicament radiopharmaceutique à injecter. Dans certains cas, des dilutions de
la solution sont nécessaires à partir du médicament radiopharmaceutique provisionnée par le service de
médecine nucléaire.
3.5.3 IMPORTANCE DE LA DOSIMÉTRIE
3.5.3.1 La réglementation
Le suivi dosimétrique du patient est obligatoire en Europe depuis la publication de la Directive
Européenne Euratom 97/43. Cette directive a été transcrite en droit français au travers de l’arrêté du 22
septembre 2006 (JORF n° 226, 2006) relatif aux informations dosimétriques devant figurer dans un
compte rendu d'acte utilisant les rayonnements ionisants. L’article premier du décret précise que le
compte rendu doit comporter notamment « Les informations utiles à l'estimation de la dose reçue par
le patient au cours de la procédure, conformément aux articles 2, 3, 4, 5 et 6 du présent arrêté, en
précisant pour chacun des paramètres l'unité utilisée».
99
Dans le cadre de la thérapie externe, le médecin réalise une dosimétrie prédictive afin
d’optimiser la dose délivrée par le faisceau. Cette technique, impliquant des doses très importantes
(plusieurs grays), bénéficie d’une relation dose-effet bien établie et les doses minimales requises pour
provoquer l’apoptose des cellules tumorales sont connues. En revanche, en médecine nucléaire,
l’imagerie isotopique engage de faibles doses, et la relation dose-effet n’est pas encore établie. La
distribution de l’activité dans le corps, la quantification en termes d’activité volumique présente dans
l’organe cible lors des examens TEMP et TEP et par conséquent le calcul de la dose sont encore du
domaine de la recherche. En effet, cette démarche nécessite la détermination de nombreux paramètres
et de facteurs de correction.
En radiothérapie interne vectorisée, il est possible de délivrer localement de très fortes doses
tout en préservant au maximum les tissus sains. Mais là encore, le calcul de la dose délivrée nécessaire
à l’optimisation est du domaine de la recherche. En effet, les mécanismes de rétention de l’activité
dans l’organe cible ainsi que leur biodistribution très souvent hétérogène, parmi bien d’autres
paramètres compliquent le calcul de dose. En outre, chaque patient réagit différemment au traitement.
En effet la biodistribution et la rétention sont différentes d’un patient à l’autre, ainsi que l’énergie
déposée dans le corps et les mécanismes de réparation. Aussi le calcul de dose doit-il être
personnalisé. Par ailleurs, la dose absorbée dans les tissus sains doit également être évaluée.
Aujourd’hui, le recours à la scintigraphie quantitative est une solution permettant d’améliorer la
précision du calcul de la dose délivrée aux différents organes (quelques exemples seront présentés au
paragraphe 3.5.3.3).
La Commission Internationale pour la Protection Radiologique (CIPR) a publié et met
régulièrement à jour en fonction des avancées technologiques, des coefficients de dose exprimés en
Gy/kBq, spécifiques à de nombreux radiopharmaceutiques pour différents organes. Ils permettent de
calculer la dose par unité d’activité injectée. Ils sont calculés à partir des données de biodistribution et
de modèles anthropomorphiques standards (CIPR 53, 80, 106). Les radiopharmaceutiques étudiés
concernent les deux domaines de la médecine nucléaire, les examens isotopiques et la RIV. C’est
pourquoi le décret du 22 septembre 2006 comprend un deuxième article spécifique à la médecine
nucléaire. Il stipule notamment que pour les actes de médecine nucléaire y compris la radiothérapie
interne vectorisée, le compte rendu doit comporter « l'activité administrée et le mode
d'administration ». En effet, à l’aide des tables de coefficients de dose publiées par la CIPR et de la
valeur de l’activité administrée, la dose reçue par l’organe ou le tissu peut être déterminée et permettre
ainsi l’optimisation de l’examen ou du traitement.
3.5.3.2 Le calcul du coefficient de dose
3.5.3.2.1 Description du calcul du coefficient de dose
Le coefficient de dose est le rapport de la dose absorbée moyenne à l’activité administrée. La
dose absorbée moyenne ̅̅̅̅
𝐷𝐶 par une région cible « rc » est la somme des contributions de dose à la
région cible 𝐷(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 ) de chaque rayonnement émis par les différentes régions sources, rs, durant la
période d’intégration de dose TD (en supposant la masse de la région cible constante dans le temps).
Elle s’exprime par la relation suivante :
̅̅̅̅
𝐷𝐶 = ∑𝑟𝑆 𝐷(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ).
(3.1)
100
La dose délivrée par la région source est généralement calculée en utilisant la méthodologie
proposée par le comité du MIRD (Medical Internal Radiation Dose). Selon cette méthodologie la dose
absorbée moyenne, s’exprimant en J.kg-1 ou Gy, est définie par la relation suivante :
̅𝑖 .
𝐷(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) = 𝐴̃(𝑟𝑠 , 𝑇𝐷 ). ∑𝑖 Δ
ϕ𝑖 (𝑟𝐶 ←𝑟𝑆 ,𝑇𝐷 )
𝑚𝑟𝑐
,
(3.2)
où :
𝑇
𝐴̃(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) = ∫𝑂 𝐷 𝐴(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 )𝑑𝑡 (en Bq.s) représente l’activité cumulée pendant la durée TD de
l’irradiation ;
𝛥̅𝑖 (en J.Bq-1.s-1) est l’énergie moyenne du rayonnement i émis par le radionucléide de la région
source ;
𝑚𝑟𝐶 (en kg) est la masse de la région cible ;
𝜙𝑖 (𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 )(sans unité) est la fraction d’énergie absorbée par la région cible.
L’activité cumulée 𝐴̃(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) correspond au nombre total de désintégrations du radionucléide
̅𝑖
dans la région source durant l’intervalle de temps considéré. L’énergie moyenne du rayonnement i, Δ
émis par le radionucléide correspond à l’énergie du rayonnement émis multipliée par son intensité
d’émission. Enfin la fraction absorbée ϕ𝑖 (𝑟𝑐← 𝑟𝑠 , 𝑇𝐷 ) représente le rapport de l’énergie absorbée dans la
région cible sur l’énergie émise E0 par la région source.
Une nouvelle relation a été proposée en 1975 pour simplifier cette expression en introduisant
un facteur S (Snyder et al., 1975). Ce facteur correspond à la dose moyenne par unité d’activité
cumulée, il s’exprime en Gy.Bq—1.s—1 selon la relation suivante :
̅𝑖 . ϕ𝑖(𝑟𝐶 ←𝑟𝑆 ,𝑇𝐷 ) .
𝑆(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) = ∑𝑖 Δ
𝑚
𝑐
(3.3)
La dose absorbée 𝐷(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) en Gy est alors réduite à l’expression :
𝐷(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) = 𝐴̃(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ). 𝑆(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) .
(3.4)
Le formalisme du MIRD dépend ainsi du facteur S, c’est-à-dire des données physiques du
radionucléide, de la masse de la région cible, de la fraction d’énergie absorbée par la cible et des
paramètres géométriques des régions source et des régions cible. Le facteur S peut être calculé par des
méthodes analytiques, ou des méthodes Monte-Carlo à partir de modèles anthropomorphiques
standard. Aujourd’hui les constructions anthropomorphiques réalisées à partir de Voxels (Volume X
Elements ; images numériques composées d’éléments parallélépipédiques) sont les plus précises. Il
dépend également de l’activité cumulée 𝐴̃(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) c’est-à-dire les données biologiques de
biodistribution et de biocinétique (des données de décroissance physique et biologique du
radionucléide prenant en compte l’élimination naturelle) du radiopharmaceutique.
101
Considérons l’activité A(rs,t) normalisée par rapport à l’activité injectée, alors on peut définir
un coefficient d’activité cumulée 𝑎̃(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) durant le temps d’intégration TD s’exprimant en seconde tel
que :
1
𝑇
𝑎̃(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) = 𝐴 ∫0 𝐷 𝐴(𝑟𝑆 , 𝑡)dt,
0
(3.5)
où A0 représente l’activité administrée en MBq.
Ainsi le coefficient de dose 𝑑(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) en mGy/MBq s’exprime par la relation suivante :
𝑑(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) = 𝑎̃(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ). 𝑆(𝑟𝐶 ← 𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) .
(3.6)
Le coefficient d’activité cumulée 𝑎̃(𝑟𝑆 , 𝑇𝐷 ) dépend notamment de la biocinétique du
médicament radiopharmaceutique (vitesse d’élimination du traceur, de la période physique et
biologique du produit et de la métabolisation du traceur...) et de la distribution fractionnelle du traceur
dans la région source. Il existe de nombreux modèles de calcul de biocinétique ; une des méthodes
consiste à modéliser la cinétique de rétention par une suite d’exponentielles selon une modélisation
« compartimentale ». Les calculs biocinétiques sont adaptés à chaque radiopharmaceutique, ils sont
présentés dans les différentes publications de la CIPR (CIPR 52, 53, 106). Le facteur S, quant à lui,
dépend de la précision anatomique du modèle anthropomorphique utilisé et du mode de calcul de
l’énergie absorbée par la région cible en fonction de l’énergie déposée par le radionucléide.
L’incertitude sur le coefficient de dose dépend majoritairement de la qualité du modèle
anthropomorphique pour le calcul du facteur S et des connaissances sur la biocinétique du
radiopharmaceutique. L’estimation de l’activité volumique au sein d’un organe est de l’ordre de 20 %
(CIPR 106 ; Assié et al., 2010).
3.5.3.2.2 Logiciels de calcul du coefficient de dose
Michael Stabin du Radiation Internal Dose Information Center (RIDIC) de l’institut pour la
science et l’éducation d’Oak Ridge a développé, dans les années 1980, le logiciel MIRDOSE 1 (Stabin
et al., 1999) fondé sur le formalisme du MIRD. Ce logiciel permet, à la communauté scientifique,
d’estimer le calcul de la dose dans un organe cible à partir de modèles anthropomorphiques stylisés
(incluant des adultes, des enfants d’âge différents : 1, 5, 10 et 15 ans et des femmes enceintes à
différents stades de la grossesse) pour différents médicaments radiopharmaceutiques. Le modèle
cinétique et la distribution du médicament radiopharmaceutique étudié doivent être introduits dans le
logiciel par l’utilisateur. MIRDOSE 1, (remplacé plus tard par MIRDOSE 3) logiciel disponible
depuis 1994, comporte plus de 10 modèles anthropomorphiques et une bibliothèque d’environ 200
radio-pharmaceutiques. Mis à jour en 2006, il a été renommé OLINDA/EXM (Stabin et al., 2006).
Entre temps, de nouveaux modèles anthropomorphiques très réalistes ont été développés par Segard
(2001) et seront incorporés prochainement dans OLINDA/EXM (Stabin et al., 2012).
Contrairement aux modèles standard présentés ci-dessus, un logiciel personnalisé a été
développé à l’IRSN pour le calcul de dose interne, le logiciel ŒDIPE. Son originalité réside dans sa
capacité à construire des modèles anthropomorphiques voxélisés personnalisés à partir d’images
radiologiques (scanner ou IRM) de patients. Le code associe les données du modèle
anthropomorphique personnalisé ainsi obtenu et les caractéristiques du médicament
102
radiopharmaceutique incorporé, puis crée automatiquement un fichier de données exploitable par le
code Monte Carlo de transport des particules MCNPX. Le logiciel ŒDIPE permet ainsi de réaliser une
dosimétrie interne personnalisée et de modéliser l’hétérogénéité de certaines tumeurs (Chiavassa,
2005). Wilderman et Dewaraja (2007) proposent une méthode rapide pour le calcul de dose en
thérapie isotopique interne nommé DPM (Dose Planning Method) utilisant le formalisme du MIRD.
Ils présentent des résultats de calcul de dose par cette méthode pour un traitement de lymphome non
hodgkinien à l’aide de 131I. Les écarts entre le calcul et les mesures expérimentales à l’aide de
dosimètres TLD sont de l’ordre de 4 %.
Dieudonné et al., (2010, 2011a) proposent une autre approche très complète permettant de
calculer la dose dans l’organe cible à partir de la représentation voxélisée des régions source et cible
(en trois dimensions) en un temps très rapide compatible avec les conditions cliniques. Ils utilisent un
outil logiciel nommé VoxelDose (Gardin et al., 2003) permettant de calculer le facteur S de la région
cible voxelisée qu’ils convoluent avec la cartographie d’activité cumulée des les régions sources
voxelisées. Cette cartographie d’activité cumulée est déterminée à partir de l’imagerie quantitative
TEMP/TDM du patient pour le médicament radiopharmaceutique étudié. Ces examens isotopiques
associés à la radiothérapie interne vectorisée permettent d’évaluer la biodistribution du traitement et
également d’optimiser l’activité à injecter. Toutefois cette méthode ne prend pas en compte les
hétérogénéités des densités tissulaires. Néanmoins il a été montré que, dans certains cas particuliers,
cette prise en compte n’est pas nécessaire (Dieudonné et al., 2013). Cette stratégie permet de calculer,
en routine clinique, la dose reçue par l’organe cible et les organes environnants et ainsi d’optimiser le
traitement personnalisé en RIV comme en radiothérapie locorégionale.
3.5.3.3 L’intérêt du calcul de dose
En imagerie isotopique, les doses engagées sont très faibles ; néanmoins calculer la dose
absorbée est important. La médecine nucléaire contribue à la dose efficace globale de la population. La
dose efficace est calculée à partir de la dose absorbée pondérée par un facteur prenant en compte le
type de rayonnement reçu et un facteur représentatif de la radiosensibilité de différents organes
corporels. Or ce paramètre est un indicateur du risque d’effets stochastiques sur la santé des patients
(cancers radioinduits pouvant apparaître trente ans après l’exposition, ou mutations de cellules souche
affectant l’hérédité). La dose efficace permet également de comparer le taux d’exposition de patients
ayant subi des protocoles d’examen isotopique différents, ou des protocoles de diagnostic identiques
dans hôpitaux différents voire dans des pays différents. Etant moyennées sur différents âges et sans
distinction de sexe, les études comparatives ou épidémiologiques fondées sur les doses efficaces ne
peuvent néanmoins pas être spécifiques à un patient en particulier, un genre ou une génération. En
France, la dose efficace par individu lors des expositions médicales a augmenté entre 2002 et 2007 de
0,83 mSv à 1,3 mSv. La cause principale de cette augmentation est notamment due à l’augmentation
importante d’actes de scannographie mais également à celle des examens de médecine nucléaire et en
particulier aux examens TEP/TDM (+ 26 % et + 38 % respectivement) (Etard et al., 2010).
En médecine nucléaire la dose absorbée moyenne est calculée pour un organe donné par unité
d’activité injectée (c.à.d. le coefficient de dose). Les coefficients de dose sont publiés par la
Commission Internationale pour la Protection radiologique (CIPR) pour tous les radiopharmaceutiques
utilisés en routine clinique (CIPR 52, 53, 80 et 106). Les calculs sont effectués pour de nombreux
organes pour un modèle standard d’homme adulte ainsi que pour des modèles d’enfants d’âges
différents (1, 5, 10 et 15 ans). Depuis, la CIPR a adopté deux nouveaux modèles anthropomorphiques
103
voxelisés, un pour l’homme et un autre pour la femme en utilisant le logiciel ŒDIPE (CIPR 110). En
effet, la distance interorgane entre l’homme et la femme étant différente, la dose effective était sousestimée pour la femme dans le modèle standard précédent. De nouveaux coefficients de dose ont été
calculés à partir de ces modèles anthropomorphiques plus réalistes et spécifiques en utilisant le code
Monte-Carlo MCNP (Hadid et al., 2013). Ce travail met notamment en évidence une surestimation de
la dose efficace pour 131I, principalement due à une erreur d’anatomie de la thyroïde de l’ancien
modèle anthropomorphique.
En radiothérapie interne vectorisée, le calcul au préalable de la dose délivrée à la tumeur
permet d’optimiser le traitement. Ce calcul est essentiel notamment pour traiter la tumeur et éviter
d’endommager les tissus sains environnants. Une des difficultés de ce calcul de dose est le suivi de la
biodistribution du médicament radiopharmaceutique utilisé à des fins curatives. En effet, le
radionucléide utilisé est en général un émetteur bêta moins pur, voire un émetteur alpha, dont le
rayonnement est entièrement absorbé au sein du patient. Il n’est pas possible de visualiser leur
distribution par scintigraphie (excepté le cas de 90Y qui émet également deux gammas mais dont le
rayonnement de bremsstrahlung, généré par le rayonnement bêta, rend difficile la quantification de
l’image de scintigraphie). Aussi les médecins se tournent vers de nouveaux radiopharmaceutiques
ayant des isotopes émetteurs gamma aux propriétés chimiques identiques, ou marquent les mêmes
vecteurs avec un autre radionucléide émetteur gamma. Il est alors possible de suivre la biodistribution
du radionucléide émetteur bêta ou alpha utilisé pour le traitement à l’aide du traceur émetteur gamma
injecté au préalable et suivi par scintigraphie. Cette stratégie est appliquée dans le cas du traitement de
lymphomes non-hodgkiniens (voir paragraphe 3.4.2.1 traitant de la radioimmunothérapie). En effet, à
l’émetteur bêta moins pur 90Y (90Y-DOTATOC) est associé 111In-DOTATOC. Une solution de 111InDOTATOC est injectée au patient au préalable pour un examen de TEMP/TDM quantitatif afin
d’évaluer la biodistribution de 90Y et d’optimiser l’activité à injecter (Assié et al., 2008). Dans le cas
du traitement du cancer du foie à l’aide de microsphères de 90Y (voir paragraphe 3.4.2.3 traitant de la
vectorisation locorégionale), une solution de macro-agrégats d’albumine marqués au 99mTc est
injectée au patient au préalable (Dieudonné et al., 2011b ; Wondergem et al., 2013). Un examen
TEMP/TDM du patient permet alors, comme pour 111In-DOTATOC, de visualiser la biodistribution du
radiopharmaceutique et d’établir une cartographie de l’activité cumulée.
Le calcul de l’activité cumulée repose ici sur la scintigraphie quantitative. Il s’agit de la
quantification des images TEP ou TEMP, associées à la TDM, pour lesquelles le taux de comptage
mesuré dans chaque voxel est converti en activité volumique exprimée en kBq/mL.
Le calcul de l’activité volumique dans l’organe cible est d’ailleurs également très important dans le
cadre du suivi du traitement du patient atteint d’un cancer. En effet, l’efficacité du traitement
(radiothérapie, chimiothérapie ou autre) est souvent évaluée à partir d’examens TEP réalisés à
intervalles réguliers. L’évaluation de la progression du traitement nécessite alors la quantification des
images en termes d’activité volumique dans le tissu ou l’organe cible. Cette quantification permet
d’évaluer le nombre de cellules malignes résiduelles car ces dernières fixent significativement plus le
18
F-FDG que le groupe des lésions bénignes. Les critères quantitatifs peuvent également parfois être
des facteurs de pronostic et pourraient alors impliquer éventuellement des conduites thérapeutiques
différentes selon l’estimation du pronostic. Cependant la quantification absolue et fiable des images de
scintigraphiques TEP ou TEMP est très complexe (Buvat, 2007). En effet, elle nécessite la maîtrise de
nombreux paramètres tels que l’atténuation du rayonnement dans le patient (l’association TEP et TDM
permet de maîtriser au mieux ce paramètre), la diffusion du rayonnement dans le patient et son
104
environnement, le mouvement du patient, la résolution spatiale du tomographe (effet de volume
partiel), les coïncidences fortuites (pour la TEP), le temps mort des détecteurs, la méthode de
reconstruction de l’image, les fluctuations statistiques (Eric et al., 2012). Une étude préliminaire de
quantification d’images TEMP pour une solution de 111In dans plusieurs fantômes indique que
l’incertitude sur l’activité volumique d’un organe est de l’ordre de 20 % (Assié et al., 2010). Cette
incertitude peut être inférieure à 10 % pour la quantification TEMP avec 99mTc (Zeintl et al., 2010).
3.5.4 OPTIMISATION ET PRÉCISION DE L’ACTIVITÉ ADMINISTRÉE
En imagerie isotopique comme en radiothérapie interne vectorisée le calcul de dose est
directement proportionnel à l’activité administrée. Aussi, les activités injectées doivent être strictement
respectées. Un surdosage conduira à une toxicité biologique non souhaitée et conduira à augmenter le
risque pour la santé du patient sans aucun bénéfice. Le respect strict de l’activité administrée selon les
recommandations de l’AMM du radiopharmaceutique déterminera la qualité de l’image médicale à
partir de laquelle le médecin nucléaire établira son diagnostic. Un sous-dosage, conduira à une image
de mauvaise qualité qui soit altérera la qualité du diagnostic soit nécessitera une nouvelle injection.
Dans le cadre de la radiothérapie, un sous-dosage augmentera le taux de réparation de la tumeur et
l’efficacité de la thérapie sera diminuée.
Nonobstant le fait que l’incertitude finale sur le calcul de la dose à l’organe cible soit de
l’ordre de 20 %, l’activité initiale injectée doit être la plus précise possible et ne pas être biaisée. Elle
est déterminée lors de la mesure de la solution radiopharmaceutique dans un activimètre (chambre
d’ionisation à puits pressurisée associée à un électromètre) dans le conditionnement clinique
nécessaire à l’injection, soit essentiellement une seringue. Le raccordement métrologique de ces
détecteurs permet d’assurer les radiopharmaciens et physiciens d’hôpital de la qualité de la donnée
initiale qu’est l’activité injectée au patient. Cette exactitude de la mesure d’activité conditionnera la
qualité de l’image et facilitera le diagnostic ou l’efficacité thérapeutique visée dans le cadre de la
radiothérapie interne vectorisée.
L’Agence Internationale pour l’Energie Atomique (AIEA) a publié en 2006 un rapport
technique (IAEA TRS n° 454, 2006) sur l’assurance qualité des mesures de radioactivité en médecine
nucléaire. Ce rapport a pour objectif de fournir aux utilisateurs des informations complètes concernant
la mesure de l’activité des médicaments radiopharmaceutiques ainsi que le contrôle qualité de ces
médicaments et également d’harmoniser, au niveau mondial, les pratiques dans le respect de la norme
internationale ISO/IEC 17025 (norme définie dans le paragraphe 1.3.3.6 du chapitre 1). Les
utilisateurs concernés sont essentiellement les laboratoires de mesure secondaire et les services de
médecine nucléaire. Ce rapport renseigne notamment sur la précision attendue pour la mesure
d’activité des médicaments radiopharmaceutiques. Elle est de 2 % pour un laboratoire de mesure
secondaire d’activité et de 5 % pour les services de médecine nucléaire. Ce rapport est plus exigeant
en termes d’exactitude que la norme de la Commission Electrotechnique et Internationale CEI 61145
publiée en 1992. Cette norme indique que la précision des mesures d’activité supérieures à 3,7 MBq
doit se trouver dans les limites de ± 10 % de l’activité indiquée de l’étalon. En 1997, la commission
européenne a spécifié les critères d’acceptabilité des mesures en médecine nucléaire (Radioprotection
91, 1997). Dans ce document, l’exactitude de la mesure d’activité doit rester dans la limite de 5 %
pour les radionucléides émetteurs de photons d’énergie supérieure à 100 keV et dans la limite de 10 %
pour les radionucléides émetteurs bêta et gamma de faible énergie.
105
En France, la décision du 25 novembre 2008 oblige les services de médecine nucléaire à un
contrôle qualité des activimètres très réglementé. Ces détecteurs doivent être étalonnés pour les
médicaments radiopharmaceutiques utilisés dans les services de médecine nucléaire. En outre, le suivi
de la stabilité du détecteur doit être réalisé au quotidien à l’aide d’au moins deux sources de constance
de radionucléides différents (à choisir parmi les 137Cs, 133Ba et 57Co). Une dérive de la mesure
d’activité d’une des sources de constance comprise entre 5 % et 10 % nécessite une remise en
conformité dès que possible ; un écart supérieur à 15 % implique un arrêt immédiat de l’installation et
l’information de l’Agence Nationale de Sécurité du Médicament et des produits de santé (ASNM). Les
étalonnages réalisés au LNHB sont effectués dans le respect du rapport n° 454 de l’AIEA (AIEA TRS
n° 454, 206), les incertitudes-types composées sur les étalonnages des activimètres qu’il réalise sont
comprises entre 1 % et 2 %. Les procédures appliquées respectent la norme ISO/IEC 17025 et le
processus qualité du LNHB est validé par l’accréditation COFRAC du laboratoire. Ce niveau
d’incertitude assuré par le LNHB permet aux services de médecine nucléaire de réaliser la mesure des
médicaments radiopharmaceutiques, inscrits au certificat d’étalonnage, avec une incertitude maximale
de 5 % dans le cadre d’une traçabilité rigoureusement établie et reliée aux étalons internationaux.
106
4 MESURES D’ACTIVITÉ Á L’AIDE
D’IONISATION PRESSURISÉES
DE
CHAMBRES
4.1 INTRODUCTION
La chambre d’ionisation fait partie des détecteurs de rayonnements ionisants les plus anciens.
Elle présente l’avantage de sa simplicité de mise en œuvre. En effet, elle est composée d’une enceinte
(scellée ou non) contenant un gaz (air ou gaz noble en général). Une différence de potentiel est
appliquée généralement entre la paroi extérieure conductrice et une électrode interne. Le champ
électrique généré permet de collecter les électrons créés suite à l’interaction du rayonnement ionisant
avec le gaz. Les charges produites sont mesurées à l’aide d’un électromètre. Ces détecteurs présentent
de nombreux avantages. Ils sont dotés d’une très grande dynamique de mesure, très simples
d’utilisation et très stables dans le temps.
4.1.1 DIVERS TYPES DE CHAMBRE D’IONISATION ET APPLICATIONS
Les chambres d’ionisation sont utilisées dans des domaines très variés et leurs formes sont très
diverses. Les géométries principales sont les géométries cylindriques ou parfois sphériques. La mesure
des rayonnements ,  x,  et neutroniques est possible avec une chambre d’ionisation pourvu que sa
géométrie et les constituants de ses parois soient adaptés. Instruments très stables et sensibles, elles
sont très utilisées en radioprotection sous forme de balise de surveillance de l’environnement
radiologique ou de mesure portative d’ambiance (figure n° 4.1).
Figure n° 4.1 Exemples d’appareils portatifs et fixes de mesures d’ambiance.
Leur technologie de fabrication peut aussi être adaptée pour des mesures en milieu très hostile comme
le cœur d’un réacteur nucléaire par exemple (température de 300 °C et pression de 15 MPa). Les
chambres d’ionisation à dépôt de bore et les chambres à fission équipent l’ensemble du parc
électronucléaire français ainsi que les principaux réacteurs étrangers (figure n° 4.2). Elles permettent
de contrôler l’évolution de la densité de neutrons dans le cœur du réacteur et à sa périphérie et ainsi de
réaliser des cartes de flux et d’optimiser la gestion du combustible.
107
Figure n° 4.2 : exemple de chambres à fission placées au cœur du réacteur.
Un autre domaine où l’utilisation des chambres d’ionisation est très répandu est celui des
applications médicales, radiothérapie et examens isotopiques. Trois grandes catégories de chambres
d’ionisation sont utilisées : les chambres à paroi d’air, les chambres à cavité et les chambres cocylindriques sous pression. Les chambres d’ionisation à paroi d’air permettent de déterminer de
manière absolue une référence dosimétrique (en termes de kerma dans l’air : quantité d’énergie
transférée par le rayonnement au milieu par unité de masse du milieu ; il s’exprime en grays) des
faisceaux x de basse et moyenne énergie. Ces derniers sont utilisés notamment pour le diagnostic
médical, entre autres en mammographie, pour le traitement de cancers de la peau ou de tout autre tissu
accessible par les voies naturelles (Perichon, 2012). Les chambres d’ionisation à cavité ouverte sont
utilisées, en radiothérapie externe, pour les faisceaux x de haute énergie et les rayonnements
photoniques collimatés émis par 137Cs ou 60Co. Elles peuvent être utilisées en tant que dosimètre relatif
(étalonnage) ou absolu (pour la détermination du kerma dans l’air (cobalt et césium). Elles peuvent
être cylindriques ou sphériques. Elles sont souvent composées de parois en graphite renfermant de
l’air à pression atmosphérique dans un volume allant jusqu’à quelques cm3. Utilisées comme
dosimètres relatifs, elles servent à contrôler la « dose » (en termes de dose absorbée dans l’eau)
délivrée par les faisceaux x de haute énergie selon des protocoles internationaux comme celui décrit
dans le rapport AIEA TRS n° 398, (2000). Les chambres d’ionisation plates à transmission sont
composées de parois fines de graphite en général. Elles sont utilisées pour le monitorage des faisceaux
de radiothérapie. Leur rôle est essentiel pour le contrôle de la dose reçue par le patient (figures n° 4.3).
Figure n° 4.3 : Exemple de chambres d’ionisation à cavité, plate et cylindrique.
Le contrôle des faisceaux d’électrons quant à lui, est préférentiellement réalisé à l’aide de
chambres d’ionisation plates à faces parallèles possédant une face d’entrée composée d’un matériau
fin et léger pour augmenter le rendement de détection des électrons.
Toujours dans le domaine de la santé, la médecine nucléaire utilise des chambres d’ionisation
de conception très différente. En effet, ces détecteurs sont constitués de deux cylindres concentriques
renfermant un gaz sous pression. L’échantillon à mesurer est placé dans un support de source inséré
dans le puits de la chambre. Ces détecteurs sont utilisés pour mesurer l’activité de radionucléides. Les
rayonnements ionisants détectés sont des rayonnements photoniques (x et/ou γ) et/ou électroniques
108
(électrons et/ou rayonnement β). Les mesures d’activité concernées portent, par exemple, sur des
solutions injectables aux patients pour la médecine nucléaire ou des sources scellées pour la
curiethérapie.
Dans le cadre de ses missions de transfert des références aux utilisateurs, le LNHB réalise les
étalonnages de ces détecteurs nommés « activimètres » (chambre d’ionisation co-cylindrique associée
à son électronique) confiés par les constructeurs avant leur diffusion dans les services de médecine
nucléaire (figure n° 4.4).
Figure n° 4.4 : Exemple d’activimètres (chambre d’ionisation co-cylindrique à puits pressurisée
associée à son électronique).
Ce chapitre présente le principe de fonctionnement de ces instruments, le contexte d’utilisation
et les sujets de recherche effectués au LNHB mettant en œuvre la simulation de leur réponse à l’aide
de codes Monte-Carlo. Je terminerai ce chapitre sur les perspectives relatives à cette technique de
mesure.
4.2 MESURE D’ACTIVITÉ
PRESSURISÉE
Á
L’AIDE
D’UNE
CHAMBRE
D’IONISATION
4.2.1 PRINCIPE DE FONCTIONNEMENT
La chambre d’ionisation à puits pressurisée est utilisée pour mesurer l’activité de sources
radioactives émettant des rayonnements photoniques, électroniques et des positrons. Cet instrument de
mesure d’activité présente de nombreuses qualités : il est simple d’utilisation, très stable dans le temps
(sur plusieurs décennies), sa reproductibilité et sa linéarité sont excellentes (elle permet d’effectuer des
mesures d’activité du mégabecquerel au gigabecquerel). Ce détecteur est constitué de deux cylindres
coaxiaux servant d’électrodes. L’espace entre les deux cylindres est fermé et soudé aux extrémités, il
renferme un gaz sous pression. Ce gaz de détection est en général un gaz noble comme l’argon ou
l’azote. Parfois, il est constitué d’un mélange (par exemple argon et xénon). Le cylindre intérieur
forme un puits dans lequel est introduit un support de source. L’échantillon, solution radioactive, est
conditionné sous forme d’ampoule, de flacon ou de seringue ; ces deux dernières géométries sont les
conditionnements utilisés dans les services de médecine nucléaire lors de mesures d’activité. Il est
placé sur le support, lui-même introduit dans le puits de la chambre d’ionisation (figure n° 4.5).
109
Figure n° 4.5 : Représentation schématique en coupe du principe de fonctionnement d’une chambre
d’ionisation à puits pressurisée.
La chambre étant sous pression, l’épaisseur des parois de l’enceinte doit permettre de contenir
le gaz sans risque de flambage ni d’éclatement de l’enceinte. Aussi, les parois de la chambre
d’ionisation, notamment la paroi interne, doivent être composées d’un matériau ayant des propriétés
mécaniques adaptées et aussi léger que possible tout en limitant son épaisseur. En effet, ces propriétés
jouent un rôle déterminant sur la sensibilité de la chambre : trop dense, la paroi atténue de façon
importante les rayonnements avant leur pénétration dans le volume de détection ; trop fragile, elle ne
peut pas supporter la pression du gaz. Le compromis se situe alors autour de quelques millimètres pour
1 MPa de pression.
Le rayonnement émis par la source interagit dans la source elle-même, puis dans le détecteur.
Seule une fraction du rayonnement émis atteint le volume sensible. En fonction de la géométrie et de
la masse volumique des matériaux constitutifs de la chambre, l’énergie minimale des photons
nécessaire pour interagir avec le gaz est de l’ordre d’une vingtaine de keV, et de quelques centaines de
keV pour les électrons. Pour ces derniers, c’est essentiellement le rayonnement de freinage
(bremsstrahlung) qui est détecté. En effet, une énergie supérieure à environ 1,7 MeV est nécessaire
pour que les électrons puissent interagir directement avec le gaz porteur.
Lorsque les particules émises interagissent avec le gaz, les différents modes d’interaction
(photoélectrique, Compton, Rayleigh et création de paires pour les photons, diffusion élastique et
inélastique pour les électrons et positrons) génèrent des excitations et ionisations des atomes du gaz
(les différents modes d’interaction des rayonnements photoniques, électroniques et des positrons ne
seront pas décrits dans ce rapport, le lecteur pourra se référer, par exemple, au livre rédigé par Knoll
(1989)). En absence de champ électrique, les charges créées dans le gaz se recombinent ou subissent le
phénomène d’attachement électronique. Aussi, une haute tension est appliquée sur une des deux
électrodes, l’autre étant reliée à la masse. Le champ électrique ainsi appliqué entre les deux électrodes
provoque la migration des charges. Les ions positifs migrent vers la cathode tandis que les électrons
migrent vers l’anode. La différence de potentiel appliquée est suffisamment élevée pour permettre une
collection quasi complète des charges et limiter ainsi les phénomènes de recombinaison et
d’attachement électronique. Toutefois, elle doit rester inférieure à la valeur conduisant à la création
d’avalanche électronique (environ 1000 volts). On dit que la chambre fonctionne dans le domaine de
110
tension de saturation. Les charges sont collectées et le courant d’ionisation est mesuré à l’aide d’un
électromètre. Celui-ci est directement proportionnel à l’activité mesurée dont l’unité est le becquerel
(Bq).
4.2.2 MESURE DU COURANT D’IONISATION
Les courants délivrés par les chambres d’ionisation sont des courants très faibles. En effet les
valeurs de courant mesurées sont de l’ordre de 2.10—14A pour le mouvement propre jusqu’à environ
1.10—8 A. Cette gamme est très étendue et la linéarité de l’installation de mesure va dépendre
principalement de la qualité de l’électromètre et de la qualité des isolants entrant dans la fabrication de
la chambre. Celle-ci est contrôlée à l’aide d’une source radioactive contenant un radionucléide de
période courte comme 99mTc ou 18F, (de période 6,0067(10) h et 1,8288(3) h respectivement)
(Schrader, 2007). La mesure d’activité s’effectue en chambre d’ionisation soit par le suivi de la charge
d’un condensateur (valeur de la capacité de l’ordre de 100 nF), soit par la mesure de la chute de
tension aux bornes d’une résistance (valeur de la résistance de l’ordre de 1.1010 Ω à 1.1014 Ω). La
mesure du courant d’ionisation est extrêmement précise pour les courants compris entre 2.10—13 A et
1.10—9 A, plage de courant généralement utilisée ; elle est de l’ordre de quelques pour dix mille. Les
différents types d’électromètres et méthodes de mesure du courant d’ionisation sont décrits dans la
monographie rédigée par Schrader (1997 ; 2007).
Au LNHB, les deux méthodes de mesure du courant d’ionisation mentionnées ci-dessus sont
mises en œuvre selon la chambre d’ionisation utilisée. Le courant de la chambre d’ionisation de
transfert servant à l’étalonnage des activimètres (chambre nommée Normandy) pour les services de
médecine nucléaire est mesuré par chute de tension. Deux autres chambres d’ionisation (la chambre
VINTEN 671 et la chambre VACUTEC 70129) sont utilisées préférentiellement pour les mesures
d’activité de solutions étalons dans le cadre de la participation du laboratoire au SIR (paragraphe
1.3.1.2). Le courant de ces chambres d’ionisation est mesuré par intégration de charge.
Lors de la mesure par chute de tension, l’électromètre Keithley 617 est utilisé sur la position
« ampères » et deux cents relevés de mesure de courants sont effectués. Ils sont corrigés de la
décroissance du radionucléide. Le courant est la moyenne arithmétique des courants sur ces deux cents
relevés et l’incertitude correspond à l’écart-type expérimental de ces mesures. Ce dernier est ensuite
combiné avec l’incertitude sur la période du radionucléide. Au courant moyen est ensuite soustrait
celui correspondant à la mesure du mouvement propre et les incertitudes types sont combinées suivant
la loi de propagation des variances pour les variables indépendantes (GUM, 1995). La mesure par
intégration de charge est réalisée à l’aide d’un électromètre Keithley 6517. Elle consiste typiquement à
relever cinquante valeurs de charges. Chacune de ces valeurs est le résultat de l’intégration des charges
durant deux secondes. En conséquence chaque mesure de courant dure une centaine de secondes et est
nommé rampe. Par ailleurs toute valeur de charge relevée est corrigée pour la décroissance du
radionucléide. Le temps d’intégration est choisi suffisamment court par rapport à la période du
radionucléide à mesurer afin de diminuer les corrections de dévroissance. Un logiciel développé au
laboratoire calcule la pente de la droite des valeurs des charges relevées en fonction du temps par la
méthode des moindres carrés. L’incertitude sur cette pente est celle obtenue lors du calcul de la
régression linéaire ; elle est combinée avec l’incertitude sur la période du radionucléide. Une dizaine
de « rampes », telles que définies plus haut, sont mesurées et la moyenne arithmétique est calculée. A
cette moyenne est soustraite celle correspondant à la mesure du mouvement propre. L’incertitude de
mesure de chaque rampe est l’écart-type expérimental des dix mesures. L’incertitude type pondérée
111
par les variances de chaque pente est également calculée. Les deux incertitudes sont comparées, elles
sont en général du même ordre de grandeur et l’incertitude type pondérée est systématiquement
inférieure à l’écart-type expérimental. L’incertitude type pondérée n’est pas utilisée par la suite. La
comparaison de sa valeur avec celle de l’écart-type expérimental sert à détecter des problèmes
d’homogénéité lors de la mesure. Enfin, l’écart-type expérimental est combiné avec l’incertitude
obtenue sur la mesure du mouvement propre et, lorsqu’un courant « massique » (courant produit par
l’échantillon divisé par la masse de solution active qu’il contient) est mesuré, l’incertitude est
également combinée avec celle de la masse de l’échantillon.
4.2.3 CONTRÔLE DE FIDÉLITÉ DE L’INSTALLATION
Le contrôle de fidélité est très important car il permet de vérifier la stabilité de la
chaîne de mesure et ainsi de garantir la fiabilité d’un étalonnage sur plusieurs années. Il est réalisé au
moyen de la mesure d’une ou plusieurs sources radioactives de longue période (plusieurs années)
appelées sources de « constance ». Les sources de constance peuvent être par exemple des sources
scellées étanches de 137Cs, 133Ba ou de 226Ra (de période 30,05(8) a, 10,540(6) a et 1600(7) a
respectivement). Ce dernier radionucléide doit être à l’équilibre avec ses descendants. Une ou
plusieurs de ces sources sont mesurées systématiquement lors de toute mesure, qu’il s’agisse d’un
raccordement (étalonnage à partir d’une solution étalon traçable aux références métrologiques) de la
chambre d’ionisation ou de la détermination de l’activité d’un échantillon. Pratiquement, lors de la
mise en service d’une chambre d’ionisation, une source de constance est mesurée et une valeur initiale
du courant est choisie. Elle correspond en général au courant de mesure de la source de constance
obtenu, corrigé du mouvement propre à un instant donné appelé temps de référence. C’est à cette
valeur initiale que seront comparées toutes les mesures de la source de constance, après les avoir
corrigées de la décroissance subie par la source entre la date de mesure et la date de référence choisie
pour la mesure. Un facteur de fidélité Ff est calculé, qui correspond au rapport du courant de référence
au courant mesuré corrigé de la décroissance et s’exprime selon la relation suivante :
𝐹𝑓 =
𝐼0𝑐𝑜𝑛𝑠𝑡 .𝑒
𝐼𝑐𝑜𝑛𝑠𝑡 .𝑒
−
−
(ln(2).(𝑡𝑟𝑒𝑓− 𝑡0 ))
𝑇
(ln(2).(𝑡𝑟𝑒𝑓− 𝑡))
𝑇
=
𝐼0𝑐𝑜𝑛𝑠𝑡𝑐𝑜𝑟𝑟
𝐼𝑐𝑜𝑛𝑠𝑡𝑐𝑜𝑟𝑟
,
(4.1)
où :
I0const est le courant initial de la mesure de la source de constance corrigé du mouvement propre à la
date t0 et Iconst est le courant de la source de constance corrigé du mouvement propre, mesuré à la date
de mesure t. 𝐼0𝑐𝑜𝑛𝑠𝑡𝑐𝑜𝑟𝑟 et 𝐼𝑐𝑜𝑛𝑠𝑡𝑐𝑜𝑟𝑟 ,sont respectivement le courant initial et le courant mesuré
ramenés à la date de référence, T la demi-vie du radionucléide.
Si la mesure initiale choisie pour le courant de la source de constance (I0const) correspond
effectivement à la mesure du courant de la source de constance corrigé du mouvement propre, le
facteur de fidélité est très proche de l’unité. Dans certains cas, la valeur initiale peut être une valeur
arbitraire, il suffit alors de contrôler la variation du rapport du courant à cette valeur initiale pour
vérifier la stabilité de la chaîne de mesure (c’est effectivement le cas pour la chambre Vinten pour
laquelle le facteur de fidélité est égal à 0,832 à environ 0,02% près). Le calcul de l’incertitude sur le
facteur de fidélité prendra en compte les incertitudes sur chacun des deux courants mesurés combinées
avec les incertitudes sur les facteurs de décroissance. Ces dernières sont calculées notamment en
fonction l’incertitude sur la période radioactive de la source de constance. Le détail de ces calculs,
112
effectués en utilisant la loi de propagation des variances (GUM, 1995), n’est pas présenté dans ce
rapport.
Ainsi une carte de contrôle de fidélité peut être établie. Elle représente les valeurs des facteurs
de fidélité en fonction du temps. Au LNHB, tout courant mesuré est corrigé du mouvement propre,
multiplié par le facteur de décroissance pour le ramener à la date de référence choisie et également
multiplié par le facteur de fidélité. Ainsi lorsqu’une mesure d’activité sera effectuée, le courant mesuré
sera multiplié par la valeur du courant de la source de constance lors de l’étalonnage et divisé par la
mesure de la source de constance lors de la mesure en cours (les courants ramenés à la même date de
référence) puis multipliée par (le rapport l’activité au courant mesuré lors de l’étalonnage). Cette
méthode permet de se ramener aux conditions de mesure lors de l’étalonnage.
4.2.4 DÉTERMINATION DES COEFFICIENTS D’ÉTALONNAGE EXPÉRIMENTAUX
Les chambres d’ionisation sont des instruments de mesure secondaire. Elles nécessitent d’être
étalonnées. Le coefficient d’étalonnage est déterminé à partir de la mesure du courant produit par un
échantillon contenant une solution radioactive étalon. En l’absence d’impuretés radioactives, il
s’exprime en A/MBq par la relation suivante :
𝐼
𝐶𝑒𝑥𝑝 = 𝐴 é𝑡
(4.2)
𝑟𝑒𝑓
où :
Iét en A est le courant de la mesure de l’échantillon étalon corrigé du mouvement propre à la date de
référence ;
Aref en MBq est l’activité de l’échantillon de solution radioactive étalon à la date de référence.
Au LNHB, le coefficient d’étalonnage est déterminé à partir de trois échantillons représentatifs
de la solution étalon. Les échantillons sont préparés par pesée et l’activité de référence est renseignée
en activité massique. En outre, chaque mesure de courant est multipliée par le facteur de fidélité de la
chaîne de mesure. Le facteur d’étalonnage est calculé selon la relation suivante :
𝐶𝑒𝑥𝑝 =
∑𝑛
𝑖=1 𝐼é𝑡𝑖
.𝐹é𝑡𝑓
𝑛
𝐴𝑟𝑒𝑓
,
(4.3)
où :
𝐼é𝑡𝑖 en A/g est le courant de la mesure de l’échantillon étalon i à la date de référence corrigé du bruit
de fond puis divisé par la masse de l’échantillon ;
n est le nombre d’échantillons mesurés ;
Aref en MBq/g est l’activité de l’échantillon de solution radioactive étalon à la date de référence ;
𝐹é𝑡𝑓 , paramètre sans dimension, est le facteur de fidélité.
4.2.5 DÉTERMINATION DES FACTEURS D’ÉTALONNAGE D’ACTIVIMÈTRES
Les échantillons utilisés en médecine nucléaire sont conditionnés soit en flacon ou en
seringue. Ils sont étalonnés soit par le constructeur, soit par un radiopharmacien ou radiophysicien du
service de médecine nucléaire à partir d’étalons secondaires commerciaux, soit encore par un
laboratoire de métrologie des rayonnements ionisants. L’utilisateur n’a pas accès au courant
d’ionisation mais à des facteurs d’étalonnage, paramètres sans dimension, définis par le constructeur.
113
Ces facteurs sont généralement déterminés en fonction du courant généré par une ou plusieurs sources
de constance du constructeur (source 60Co, 57Co ou 137Cs le plus souvent) et de leur activité par des
relations très rarement communiquées. Lors de l’étalonnage, l’utilisateur ajuste la valeur de ce facteur
de telle sorte de l’activimètre affiche l’activité de référence.
La difficulté principale rencontrée par les services de médecine nucléaire réside dans la
diversité des conditionnements utilisés en routine clinique. Ces conditionnements peuvent varier en
fonction du fournisseur (seringues BD Plastipak® (Becton Dickinson Plastipak®), seringue B.
Braun®, … ; flacon Cis Bio®, flacons Covidien®, …). En effet, les rayonnements émis par les
produits radiopharmaceutiques marqués avec un radionucléide émetteur de photons de basse énergie
ou émetteur bêta, sont fortement atténués dans la solution elle-même puis dans le conditionnement. Si
ce dernier varie (épaisseur, densité,..), l’atténuation sera plus ou moins élevée ce qui aura une
incidence directe sur la réponse du détecteur et ainsi sur le facteur d’étalonnage. Dans ce cas, il est
nécessaire d’étalonner l’activimètre dans les différents conditionnements utilisés pour le produit
radiopharmaceutique. Les coefficients d’étalonnage de la chambre d’ionisation de transfert du LNHB
présentent, pour une solution de médicament radiopharmaceutique marqué avec 111In, un écart de 9 %
entre un conditionnement en flacon Cis Bio® et un conditionnement en flacon Covidien®. En outre, la
posologie est renseignée en fonction du poids du patient pour la plupart des radiopharmaceutiques. Or,
le radiopharmacien prépare des seringues d’injection contenant un volume de solution du médicament
radiopharmaceutique adapté au poids du patient à partir de la solution de référence. Aussi les volumes
peuvent être différents et l’activimètre devra être étalonné pour chacun d’entre eux en particulier pour
les radionucléides émetteurs de rayonnement de basse énergie ou de rayonnement bêta.
En France, de nombreux services de médecine nucléaire souhaitent commander un activimètre
étalonné par le LNHB. Par conséquent les principaux constructeurs confient leurs activimètres neufs
au laboratoire pour leur étalonnage. Le LNHB étalonne les activimètres pour deux types de
conditionnements (en seringue et en flacon). Le conditionnement et son fournisseur sont précisés dans
le certificat d’étalonnage. Lorsque l’activimètre est déjà installé dans le service, les physiciens
médicaux font appel à la société CERCA/LEA dont l’installation de mesure d’activité est raccordée au
LNHB (paragraphe 1.3.3.5). Selon cette procédure, les services de médecine nucléaire sont assurés de
la traçabilité métrologique de leur étalonnage au niveau international.
4.2.6 MESURE D’ACTIVITÉ D’UN RADIONUCLÉIDE
4.2.6.1 Mesure d’activité en absence d’impureté
La mesure de l’activité d’un échantillon radioactif nécessite que le détecteur soit étalonné pour
le radionucléide à mesurer et dans les mêmes conditions : la masse volumique de la solution, son
volume et le type de conditionnement (ampoule, flacon ou seringue) doivent être identiques. En effet,
une variation de la masse volumique de la solution ou du type de conditionnement aura une influence
(plus ou moins importante en fonction du type de chambre d’ionisation utilisée) sur l’atténuation du
rayonnement émis par la source et ne sera plus représentatif des conditions de l’étalonnage. En
absence d’impureté et pour une mesure dans les mêmes conditions que celles de l’étalonnage,
l’activité A exprimée en MBq/g à la date de mesure se calcule par la relation suivante :
𝐴𝑟𝑒𝑓 =
∑𝑛
𝑖=1 𝐼𝑖 .𝐹
𝑓
𝑛
𝐶𝑒𝑥𝑝
,
(4.4)
114
où :
Ii en A/g est le courant de la mesure de l’échantillon étalon i à la date de référence corrigé du bruit de
fond puis divisé par la masse de l’échantillon ;
n est le nombre d’échantillons mesurés ;
Aref en MBq/g est l’activité de l’échantillon de solution radioactive étalon à la date de référence ;
Ff , paramètre sans dimension est le facteur de fidélité.
Ainsi, en remplaçant le coefficient d’étalonnage par son expression (4.3), on obtient :
𝐴 = 𝐴𝑟𝑒𝑓 .
∑𝑛
𝑖=1 𝐼𝑖
𝑛
∑𝑛
𝑖=1 𝐼é𝑡
𝑛
𝐹
𝑖
.𝐹 𝑓 .
é𝑡𝑓
(4.5)
Ainsi en remplaçant les facteurs de fidélité par leur expression à partir de (4.5) on obtient :
𝐴 = 𝐴𝑟𝑒𝑓 . 𝐼
∑𝑛
𝑖=1 𝐼𝑖
𝑛
𝑐𝑜𝑛𝑠𝑡𝑐𝑜𝑟𝑟
.
𝐼é𝑡𝑐𝑜𝑛𝑠𝑡𝑐𝑜𝑟𝑟
∑𝑛
𝑖=1 𝐼é𝑡𝑖
𝑛
.
(4.6)
On constate que l’activité mesurée est indépendante de la valeur choisie pour le courant initial de la
source de constance (formule 4.6). L’avantage de multiplier par le facteur de fidélité est de rendre
l’activité mesurée indépendante vis-à-vis de la variation de ces paramètres proportionnels au courant
entre la date d’étalonnage et la date de la mesure d’activité.
4.2.6.2 Mesure d’activité en présence d’impuretés
Supposons maintenant que la solution radioactive contienne des impuretés radioactives
émettrices de rayonnement gamma. Ces impuretés sont en général identifiées par spectrométrie à
l’aide d’un détecteur germanium de haute pureté, étalonné dans la géométrie de l’échantillon étudié.
La sélection des régions d’intérêt dans les spectres de comptage du rayonnement émis par l’échantillon
permet de déterminer le taux d’impureté c’est-à-dire le rapport de l’activité de l’impureté à celle du
radionucléide à mesurer.
Le courant total mesuré dans la chambre d’ionisation, en ampère, à la date de référence,
produit par l’échantillon correspond à la contribution de tous les radionucléides présents et s’exprime
par la relation :
𝐼𝑡𝑜𝑡 = 𝐼𝑅𝑁 + ∑𝑛𝑖=1 𝐼𝑟𝑖 ,
(4.7)
où :
IRN est le courant du radionucléide à mesurer à la date de référence ;
𝐼𝑟𝑖 est le courant de l’impureté radioactive i à la date de référence.
Lorsque la chambre d’ionisation est étalonnée pour chaque radionucléide, cette relation peut s’écrire
sous la forme suivante :
𝐼𝑡𝑜𝑡 = 𝐴𝑅𝑁 . 𝐶𝑅𝑁 + ∑𝑛𝑖=1 𝐴𝑟𝑖 . 𝐶𝑟𝑖 ,
(4.8)
où :
ARN en MBq est l’activité à la date de référence du radionucléide à mesurer ;
𝐴𝑟𝑖 en MBq est l’activité à la date de référence du l’impureté i ;
115
n est le nombre d’impuretés ;
𝐶𝑅𝑁 en A/MBq est le coefficient d’étalonnage du radionucléide à mesurer ;
𝐶𝑟𝑖 en A/MBq est le coefficient d’étalonnage pour l’impureté i.
Or le taux de l’impureté i, sans dimension, déterminé par spectrométrie gamma s’exprime par la
relation suivante :
𝜏𝑖 =
𝐴𝑟𝑖
𝐴𝑅𝑁
.
(4.9)
L’activité du radionucléide à mesurer est présentée dans la formule :
𝐴𝑅𝑁 =
1
𝐶𝑟
𝑖
1+∑𝑛
𝑖=1 𝜏𝑖 .𝐶
𝑅𝑁
.
𝐼𝑡𝑜𝑡
𝐶𝑅𝑁
.
(4.10)
La valeur d’activité ainsi obtenue correspond à l’activité du radionucléide à mesurer, le courant total
étant corrigé de la contribution des impuretés pour un échantillon.
L’activité peut être mesurée pour plusieurs échantillons représentatifs d’une solution étalon,
l’expression (4.10) devient :
𝐴𝑅𝑁 =
1
1+∑𝑛
𝑖=1 𝜏𝑖 .
𝐶𝑟
𝑖
𝐶𝑅𝑁
.
∑𝑁
𝑖=1 𝐼𝑡𝑜𝑡𝑖
𝑁
𝐶𝑅𝑁
,
(4.11)
où :
𝐼𝑡𝑜𝑡𝑖 est le courant total à la date de référence produit par l’échantillon i ;
N est le nombre d’échantillons.
La correction d’impuretés est nécessaire lorsque la solution radioactive à mesurer ou à
étalonner contient des radionucléides différents. C’est effectivement le cas lors de la mesure d’activité
du 201Tl, médicament radiopharmaceutique utilisé principalement en scintigraphie cardiaque. En effet,
lors de sa production en cyclotron (selon la réaction 203Tl(p, 3n) 201Pb 201Tl), il est accompagné de
200
Tl et de 202Tl et dans une moindre mesure de 203Pb. Ces impuretés sont présentes dans la solution de
201
Tl avec un rapport entre les activités des impuretés et celle du 201Tl respectivement allant de
quelques pour mille à 1 %. De plus, la période du 202Tl étant plus longue que celle du 201Tl, sa
proportion augmente avec le temps. On ne peut donc pas compter sur l’écoulement du temps pour
s’affranchir de la présence de toutes les impuretés. Lors de la mesure d’activité ou de l’étalonnage du
détecteur en 201Tl, il est donc nécessaire de corriger le courant total de la contribution des impuretés.
Cette correction nécessite la connaissance des facteurs d’étalonnage pour les impuretés présentes. Or il
n’est pas toujours possible d’obtenir indépendamment des solutions contenant ces impuretés
radioactives suffisamment pures et en quantité satisfaisante pour permettre un étalonnage de la
chambre d’ionisation. Il faut alors obtenir ces coefficients d’étalonnage par une autre méthode que
l’expérimentation directe. La solution consiste à déterminer, par calcul, la réponse de la chambre
d’ionisation en fonction de l’énergie initiale des photons émis. Deux méthodes sont développées pour
déterminer les coefficients d’étalonnage par calcul. Une première méthode consiste à établir une
courbe de réponse à l’aide des coefficients d’étalonnage de radionucléides émetteurs de photons
monoénergétiques. La deuxième méthode consiste à déterminer les facteurs d’étalonnage de la
116
chambre d’ionisation par simulation à l’aide de code de calcul Monte-Carlo. Ces méthodes sont
décrites dans le paragraphe 4.3.
4.2.7 TRACABILITE MÉTROLOGIQUE
Les échantillons mesurés en chambre d’ionisation sont conditionnés en ampoules de verre de
type LMRI et de type BIPM. Les ampoules de type LMRI (ancien nom du LNHB) ont un volume utile
d’environ 9 mL et sont remplies par pesée avec un volume de l’ordre de 5 mL de la solution étalon (la
masse volumique de la slution radioactive est en général de l’acide chlorydrique 0,1 M de masse
volumique très proche de l’unité). Les ampoules BIPM, plus petites, ont elles un volume utile
d’environ 5 mL et sont remplies avec un volume de 3,6 mL. Au LNHB, lors de la participation du
laboratoire au SIR (paragraphe 1.3.1.2.), trois ampoules des deux types sont préparées. La composition
de la solution étalon est établie dans les conditions de stabilité thermodynamique du radionucléide
(Iroulart, 2007). La solution radioactive est, très souvent, composée d’une solution aqueuse acide
contenant le radionucléide à mesurer. Outre le radionucléide, elle contient également son isotope stable
agissant en tant qu’entraîneur afin d’éviter l’adsorption du radionucléide sur les parois des ampoules.
Lors d’une participation au SIR, l’activité de la solution étalon est déterminée par une méthode de
mesure primaire (paragraphe 1.3.3.7). Les mesures de plusieurs échantillons en chambre d’ionisation
permettent de confirmer l’homogénéité de la solution. Aussi les radionucléides émetteurs de
rayonnements gamma et bêta-gamma sont-ils systématiquement mesurés en chambre d’ionisation
avant l’envoi d’une ou deux ampoules de type BIPM, lors de la participation du laboratoire au SIR ou
à une comparaison internationale. Ces actions d’intercomparaison, sous l’égide du BIPM, constituent
la garantie de la traçabilité métrologique des instituts nationaux de métrologie au niveau international.
Une mesure d’activité à l’aide des chambres d’ionisation peut servir de méthode de référence au SIR
pourvu que la chambre ait été étalonnée par une méthode de mesure primaire pour le radionucléide
considéré. Par exemple, la mesure réalisée au LNHB en chambre d’ionisation d’une solution étalon de
111
In a été incluse dans la base de données des comparaisons clés du BIPM (Michotte et al., 2010). La
figure 4.6 présente les degrés d’équivalence (paragraphe 1.2.1.3) pour ce radionucléide obtenus dans le
cadre de ce travail par les différents laboratoires nationaux de métrologie des rayonnements.
Figure n° 4.6 : Graphe des degrés d’équivalence pour 111In établi par le BIPM (Michotte et al., 2010).
117
4.3 ÉTAT DE L’ART
4.3.1 DETERMINATION EXPÉRIMENTALE DE LA COURBE DE RÉPONSE D’UNE CHAMBRE
D’IONISATION
4.3.1.1 Principe général de détermination de la courbe de réponse expérimentale d’une chambre
d’ionisation pressurisée
La détermination expérimentale de la réponse de la chambre d’ionisation au rayonnement
photonique et électronique émis par la source radioactive consiste à utiliser directement les
coefficients d’étalonnage expérimentaux. La première étape de construction de la courbe de réponse
de la chambre d’ionisation consiste à établir une première courbe à partir de radionucléides émetteurs
de photons monoénergétiques comme par exemple 99mTc, 51Cr, 85Sr, 54Mn, 95Nb. Cependant, ces
radionucléides sont peu nombreux et ne couvrent pas tout le domaine énergétique de 22 keV à 2 MeV,
commun à la plupart des radionucléides. D’autres radionucléides, au schéma de désintégration plus
complexe, sont donc introduits par une démarche itérative en soustrayant les contributions des
émissions photoniques les moins intenses à partir de l’interpolation de la courbe déjà établie en
multipliant par les intensités d’émission correspondantes.
La courbe de réponse globale correspond à la somme de la contribution de tous les
rayonnements photoniques et électroniques émis par la source radioactive et détectés par la chambre
d’ionisation. Elle s’exprime par la formulation suivante :
𝜀𝑇𝑂𝑇 = ∑𝑖 𝐼𝑖 . 𝜀𝛾𝑖 (𝐸𝛾𝑖 ) + ∑𝑗 𝐼𝑗 . 𝜀𝛽𝑗 (𝐸𝛽𝑗 ) ,
(4.12)
où :
 en A/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation due à la détection des rayonnements X et
gamma et/ou bêta émis par la source radioactive ;
𝜀𝛾𝑖 (𝐸𝛾𝑖 ) en A/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation due à la détection des rayonnements X
et/ou gamma d’énergie 𝐸𝛾𝑖 ;
𝜀𝛽𝑗 (𝐸𝛽𝑗 ) en A/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation due à la détection du rayonnement bêta
d’énergie moyenne 𝐸𝛽𝑗 ;
Ii sans dimension correspond à l’intensité d’émission du rayonnement x ou gamma d’énergie 𝐸𝛾𝑖 ;
Ij sans dimension correspond à l’intensité d’émission du bêta d’énergie moyenne 𝐸𝛽𝑗 .
Le rayonnement bêta moins est détecté uniquement par l’émission de bremsstrahlung pour les
électrons d’énergie inférieure à environ 1,7 MeV, énergie dépendant de la géométrie de la chambre
d’ionisation et de la composition de ses matériaux constitutifs. Au-delà de cette énergie, une partie des
électrons peut interagir directement avec le gaz porteur de la chambre. La probabilité de cette
interaction dépend de la géométrie et des matériaux constitutifs de l’ensemble source-détecteur.
Le rayonnement de bremsstrahlung émis par le rayonnement bêta plus est également détecté par la
chambre d’ionisation. Cependant la réponse de la chambre est principalement due au dépôt d’énergie
par les deux émissions gamma à 180° l’une de l’autre, créées lors de l’annihilation du positron. Ici la
réponse du détecteur aux électrons de conversion est négligée. En effet, il n’est expérimentalement pas
possible de déterminer la réponse de la chambre d’ionisation à puits à des électrons monoénergétiques
émis dans le volume de l’échantillon. Néanmoins, la contribution des électrons de conversion à la
réponse de la chambre est en général négligeable. En ce qui concerne les électrons émis lors des
réarrangements électroniques, leur énergie est trop faible (quelques eV à une centaine de keV au
118
maximum) pour qu’ils soient détectés.
Nombre d’auteurs nomment la courbe de réponse de la chambre d’ionisation, courbe de
rendement. Dans ce document la terminologie courbe de réponse sera préférée dans le sens où,
contrairement à la spectrométrie gamma où le rendement du détecteur est exprimé en pourcentage et
est sans dimension, la réponse de la chambre a une dimension qui est en général exprimée en A/MBq.
4.3.1.2 État de l’art
Durant les trente dernières années du XXième siècle, la courbe de réponse des chambres
d’ionisation est établie à partir de radionucléides émetteurs de rayonnement monophotonique puis
complétée de manière itérative avec des radionucléides à schéma plus complexe. Dès 1969 Bensch et
Ledermann en Autriche, (Bensch et Ledermann, 1969) proposent déjà une fonction analytique pour
décrire la réponse d’une chambre d’ionisation aux photons étalonnée avec 14 radionucléides :
𝜀𝛾 = (𝑎. 𝐸̅ 2 + 𝑏. 𝐸̅ + 𝑐). 1. 10−19 ,
(4.13)
où :
 en A.s représente la réponse de la chambre d’ionisation aux photons gamma ;
a, b et c en A .s.MeV—1 sont des paramètres déterminés empiriquement ;
𝐸̅ en MeV est l’énergie moyenne des photons émis par le radionucléide pondérée par l’intensité du
rayonnement émis.
Puis d’autres auteurs proposent en utilisant la même méthode, différentes fonctions
analytiques dont la formulation diffère d’une chambre à l’autre (Weiâ, 1973 ; Rytz, 1978, 1983 ;
Schrader et Weiâ, 1983, Blanchis, 1985, Dryák et Dvoøák, 1986 ; Schrader, 1997 ; Schrader, 2000).
A partir des années 2000, les fonctions analytiques sont ajustées aux coefficients d’étalonnage
à l’aide d’algorithmes en utilisant la méthode de minimisation des moindres carrés. C’est ainsi que
Švec et Schrader (2002) établissent de nouvelles courbes de réponse de chambre d’ionisation. Les
auteurs proposent la fonction analytique suivante pour le calcul de la réponse d’une chambre
d’ionisation aux photons (chambre de type Vacutec 70129) :
𝑏
𝜀𝛾 (𝐸) = (𝑎. 𝐸 + 𝑐. 𝐸
𝑑 ).
𝑒𝑥𝑝
𝐸 𝑓
𝑒
[−( ) ]
,
(4.14)
où :
𝜀𝛾 (𝐸) en pA/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation à des photons d’énergie initiale E ;
a, b, c, d, e et f sont des paramètres d’ajustement dont les valeurs sont renseignées dans l’article.
Les auteurs proposent également une fonction analytique pour la réponse de la chambre
d’ionisation aux radionucléides émetteurs bêta moins comme 32P, 89Sr, 204Tl, 90Sr/90Y, 106Ru/106Rh et
210
Pb/210Bi. Il s’agit d’une fonction polynomiale sur l’énergie moyenne du spectre bêta dont l’ordre
n’est pas précisé dans l’article. La fonction analytique pour décrire le rendement de la chambre
d’ionisation pour les émetteurs bêta moins est décrite par :
𝜀𝛽 (𝐸) = 𝑘. 𝐸𝛽 + 𝑙. 𝐸𝛽 2 + 𝑚. 𝐸𝛽 3 + ⋯,
(4.15)
où :
𝜀𝛾𝛽 (𝐸) en pA/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation à l’énergie moyenne des spectres bêta
E ;
k, l, m, … sont des paramètres d’ajustement dont les valeurs ne sont pas indiquées dans l’article.
119
La courbe de réponse de la chambre aux photons est décrite comme une courbe de réponse
continue présentant un pic aux basses énergies (figure n° 4.7).
Figure n° 4.7 : Courbe de réponse de la chambre d’ionisation de type Vacutec 70129 aux photons avec
(points gris) et sans écran (points noirs) (Švec et Schrader, 2002).
Les écarts obtenus entre les coefficients d’étalonnage expérimentaux et ceux calculés sont
inférieurs à 5 % pour une quinzaine de radionucléides émetteurs de photons et de 8 % pour les
radionucléides émetteurs bêta moins (Švec et Schrader, 2002). Ces écarts conviennent néanmoins pour
estimer les coefficients d’étalonnage des impuretés.
Ces auteurs appliquent en 2004 (Schrader et Švec, 2004) une méthodologie identique mais
avec des fonctions analytiques différentes sur la chambre d’ionisation utilisée au BIPM dans le cadre
du SIR, sur une chambre utilisée à l’institut de métrologie britannique, le NPL, et sur une des
chambres de l’institut de métrologie allemand, la PTB. Ils obtiennent une excellente estimation des
coefficients d’étalonnage pour de nombreux radionucléides émetteurs de photons (les écarts entre les
coefficients calculés et les coefficients expérimentaux sont inférieurs au pour cent). Néanmoins, ils
observent des écarts plus importants pour les photons de basse énergie et d’énergie comprise entre 140
keV et 170 keV (écarts de 1 % à 11 % en fonction du radionuclide). Pour ce qui concerne les
radionucléides émetteurs bêta-gamma, les écarts sont encore plus importants supérieurs à 10 %. Des
estimations plus précises des coefficients d’étalonnages calculés par cette méthode pour les phtotons
de basse énergie notamment (écarts inférieurs à 3 %), ont été obtenues pour une chambre d’ionisation
de type PTW Curiementor 3 avec une trentaine de radionucléides (Schrader et al., 2008).
Une méthodologie équivalente a été utilisée par Michotte (2000 et 2002) pour déterminer la
courbe de réponse de la chambre d’ionisation du BIPM utilisée par le SIR. Cette chambre d’ionisation
bénéficie d’un étalonnage issu des résultats des mesures d’activité de tous les laboratoires nationaux
de métrologie ayant participé au SIR pour le radionucléide étudié. Un polynôme de degré six est ajusté
par la méthode des moindres carrés à la courbe de rendement de la chambre en fonction de l’énergie
moyenne émise par chacun des radionucléides émetteurs de photons étudiés. En 2006, ce travail est
repris en collaboration avec les instituts nationaux de métrologie anglais et suisse (Cox et al., 2007 ;
Michotte et al., 2006). Un nouveau programme nommé SIRIC a été développé pour déterminer la
courbe de rendement de la chambre d’ionisation du SIR. Deux fonctions exponentielles de polynômes
de Tchebychev sont utilisées pour le calcul du rendement total de la chambre d’ionisation. Ce dernier
est exprimé comme la somme du rendement de la chambre aux photons et aux électrons en fonction de
120
l’énergie des photons et des électrons respectivement. Les fonctions analytiques sont ajustées aux
résultats expérimentaux par une méthode des moindres carrés. Les résultats obtenus sont très
satisfaisants pour la plupart des radionucléides émetteurs gamma où le modèle de calcul reproduit à
0,6 % près les résultats expérimentaux (figure 4.8). En revanche en ce qui concerne les radionucléides
émetteurs bêta, des écarts jusqu’à 5 % sont observés.
Figure n° 4.8 : Rapports des réponses calculées à celles mesurées pour la chambre d’ionisation du SIR
(Cox et al., 2007).
Outre ces excellents résultats, SIRIC présente l’avantage considérable de prendre en compte
la propagation des incertitudes sur les intensités d’émission, celles de l’ajustement ainsi que celles des
résultats expérimentaux. Enfin il inclut également des corrélations consécutives aux corrections
d’impuretés. Ce programme a été appliqué avec succès sur une autre chambre d’ionisation, une des
chambres du NPL (Michotte et al., 2006). Des compléments d’information sur le SIR et le calcul de
rendements des chambres d’ionisation peuvent être consultés dans Ratel (2007).
4.3.2 DÉTERMINATION EXPÉRIMENTALE DE FACTEURS D’ÉTALONNAGE D’ACTIVIMÈTRES
Les courbes de réponse expérimentales sont étudiées principalement dans les instituts
nationaux de métrologie des rayonnements ionisants à partir de l’étalonnage des chambres d’ionisation
au niveau primaire. Dans le cadre de leur mission de transfert des étalons, ces instituts étudient
également les performances des activimètres, chambres d’ionisation industrielles utilisées dans les
services de médecine nucléaire pour les examens isotopiques ou en radiothérapie interne. A ce titre,
ces études s’intéressent plus particulièrement aux coefficients d’étalonnage d’activimètres pour
l’ensemble des radiopharmaceutiques selon leurs divers conditionnements possibles.
121
4.3.2.1 Variation des facteurs d’étalonnage en fonction du conditionnement
L’institut national de métrologie des État-Unis, le National Institute of Science and
Technology (NIST), étudie principalement les activimètres commercialisés par la société américaine
Capintec. En 2000, il publie les facteurs d’étalonnage des activimètres commercialisés par Capintec de
type CRC-15R, CRC-35R et CRC-12 pour une dizaine de radionucléides conditionnés en ampoule,
flacon ou seringue (Zimmerman et Cessna, 2000 ; Zimmerman et al., 2001a et b et 2004b ; Bergeron
et al., 2010). Les auteurs ont comparé les coefficients d’étalonnage déterminés expérimentalement à
ceux délivrés par le constructeur et donnés pour une ampoule (avec un facteur de correction pour les
seringues ou flacons). Pour le 90Y, les écarts observés s’élèvent jusqu’à 50 %. Les auteurs concluent
qu’il est, par conséquent, nécessaire de déterminer les coefficients d’étalonnage expérimentalement
dans les mêmes conditions géométriques que les mesures effectuées en routine. En 2001, Zimmerman
et al., présentent les facteurs d’étalonnage obtenus pour une solution de 18FDG (paragraphe 3.3.2)
conditionnée en seringue, en flacon et en ampoule pour deux types d’activimètres Capintec (CRC-12
et CRC-35R). Les facteurs d’étalonnage diffèrent d’un activimètre à l’autre et d’un conditionnement à
l’autre. Les écarts obtenus par rapport au facteur d’étalonnage du constructeur peuvent atteindre 6 %
voire même 13 % avec l’activimètre dédié PETNET CRC-12 (Cessna et al., 2008). En utilisant un
même facteur d’étalonnage pour des géométries différentes ils obtiennent des écarts jusqu’à 3 % (entre
la géométrie en flacon et en ampoule). Ainsi les coefficients d’étalonnage sont différents selon le
conditionnement de la solution radioactive même pour des photons de forte énergie comme ceux émis
par le 18F après annihilation. Ils peuvent, en outre, être différents pour une même géométrie, en
fonction du type de flacon ou du type de seringue utilisés en particulier pour les médicaments
radiopharmaceutiques émettant des x de basse énergie comme 123I, 125I, 111In ou ceux émetteurs bêta
purs (Baker, 2005 ; Tyler et Woods, 2002 et 2003 ; Ceccatelli et al., 2007 ; Olsovcová 2010 ; Bochud
et al., 2011).
L’Institut Universitaire de Radiophysique Appliquée en Suisse (IRA) a publié une étude sur les
facteurs d’étalonnage de cinq activimètres de constructeurs différents (Veenstra VDC-405, AtomLab
100, Isomed 1000/2000, Capintec CRC et Capintec bêta et Centronic IG12) pour les radionucléides
57
Co, 60Co, 99mTc, 131I ainsi que pour des émetteurs bêta 32P, 89Sr, 153Sm, 186Re 90Y et 169Er (Valley et al.,
2003). Les auteurs concluent des mesures effectuées que les étalonnages des constructeurs sont
cohérents à 10 % près pour 32P, 89Sr. En revanche d’importants écarts sont observés notamment pour le
90
Y et le 169Er. En 2010, l’IRA réalise une nouvelle étude sur trois activimètres (Veenstra VDC-405,
AtomLab 100, Isomed 1000/2000) pour la mesure de 18F et 90Y et 90Sr/90Y (Caffari et al., 2010). Les
auteurs observent un bon accord (écarts inférieurs à 3 %) entre les résultats de mesure d’activité
obtenus en utilisant les facteurs d’étalonnage du 18F et l’activité de référence des constructeurs. Au
cours de ce travail, ils présentent également une méthodologie pour mesurer une solution de 90Sr/90Y
alors que l’activimètre n’est étalonné que pour une solution de 90Y pur.
Ces expérimentations mettent en évidence plusieurs faits. L’utilisation des facteurs
d’étalonnage proposés par les constructeurs peuvent parfois conduire à une surestimation ou une sousestimation de l’activité et ainsi à une inadéquation entre l’activité injectée et l’activité prescrite. Le
conditionnement des solutions radioactives (en flacon, seringue, ampoule) a une influence sur la
réponse des activimètres. Aussi est-il recommandé d’étalonner les activimètres dans les diverses
géométries rencontrées en routine clinique afin d’optimiser l’activité injectée au patient.
122
Par ailleurs des difficultés ont été rencontrées lors de la mesure des radionucléides émetteurs
bêta purs notamment pour le 90Y. En effet, le parcours des électrons étant très court dans la matière,
une faible variation d’épaisseur de conditionnement de la source ou du puits interne de la chambre va
avoir une influence sur la réponse du détecteur et ainsi modifier le facteur d’étalonnage. Cette situation
a également été mise en évidence lors de comparaisons nationales de résultats de mesures d’activité
réalisées dans les services de médecine nucléaire (Woods et al., 2002 et 2003 ; Wastiel et al., 2005 ;
Schultz et al., 2008) où des écarts de mesures par rapport à la valeur de référence supérieurs à 10 % et
parfois supérieurs à 20 % sont observés. D’autres comparaisons nationales ont été effectuées pour
d’autres radiopharmaceutiques, notamment avec 131I et 99mTc (Woods, 1987 ; Debertin et Schrader,
1992 ; Santry 1998 ; Joseph et al., 2003 ; Olsovcová et al., 2010 ; Kim et al., 2005 ; Oropesa et al.,
2005 ; 2008 ; 2012). En général, pour les radionucléides émetteurs de photons, les écarts entre les
mesures d’activité dans les services de médecine nucléaire et la valeur de référence sont inférieurs à
10 %. Le LNHB a également réalisé des comparaisons nationales parmi les services de médecine
nucléaire de 1994 à 2002.
4.3.2.2 Variation des facteurs d’étalonnage en fonction du volume
Parmi les paramètres qui influent sur la réponse des activimètres, la variation du volume de
remplissage dans les seringues et les flacons a également été largement étudiée. Cette influence est
particulièrement importante pour les radionucléides émetteurs bêta moins ; elle est également observée
mais dans une moindre mesure pour certains radionucléides émetteurs de photons de basse énergie.
Ceccatelli et al. (2007) observent un écart maximum de 4 % entre un remplissage à 20 % et 100 %
d’une seringue avec une solution de 99mTc puis de 111In lors de l’étalonnage d’un activimètre
PETDOSE commercialisé par COMECER. Pour le 131I, l’écart est de 2 % lors de l’étalonnage dans des
conditions identiques. En outre, les auteurs observent que ces variations dépendent également du type
de seringue utilisée. Aussi proposent-ils des facteurs de correction pour différents volumes et différents
types de seringue pour les trois radionucléides cités. Mo observe une variation de 6 % de la réponse de
l’activimètre Capintec CRC-712M en fonction du volume d’une solution de 18FDG remplie de 0,1 mL
à 9 mL (Mo et al., 2006) conditionnée en flacon. Zimmerman et Cessna observent un écart de plus de
45 % sur la réponse des activimètres Capintec CRC-35R et CRC-12 pour une solution de 125I
(radionucléide émettant des x de basse énergie) conditionnée en flacon pour un volume variant de 0,1
mL à 2 mL. Olsovcová et Havelka (2006) ont réalisé une étude par simulation Monte Carlo sur
l’activimètre Bqmeter (BQM Consortium) pour 125I, 153Sm, 99mTc. Ils ont obtenu un écart maximum de
1 % sur la réponse de l’activimètre pour un volume de solution de 99mTc conditionnée en flacon de 1
mL à 10 mL et de 15 % pour une solution de 125I dans les mêmes conditions de mesure. Kryeziu et al.,
(2007) déterminent, par simulation Monte Carlo, un facteur de correction d’environ 5 % sur la réponse
de l’activimètre Centronic de type ISOCAL IV pour une variation de volume de 1 mL à 5 mL d’une
solution de 125I conditionnée en ampoule.
Les écarts sont plus importants pour les radionucléides émetteurs bêta en particulier pour 90Y.
Kryeziu obtient un écart de 12 % sur la réponse de l’activimètre en fonction du volume variant de 1
mL à 5 mL pour une solution de 90Y conditionnée en ampoule (Kryeziu, 2006). Zimmerman et al.,
(2004b) ont étudié l’influence de la variation de volume de 3 mL à 9 mL dans une seringue remplie
avec une solution du médicament radiopharmaceutique 90Y Zevalin® (voir paragraphe 3.4.2.2) dans
divers activimètres, trois commercialisés par Capintec, un activimètre AtomLaB® et un activimètre
Curiementor 3 commercialisé par PTW. Les écarts mesurés varient d’un activimètre à l’autre, ils sont
123
respectivement 2,5 %, 1,2 % et 5,2 %. C’est donc l’activimètre Curiementor 3 le plus sensible à la
variation de volume en 90Y. L’influence de la variation de volume sur les facteurs d’étalonnage a
également été étudiée pour les microsphères de 90Y (paragraphe 3.4.2.3). Mo et al., (2005) obtiennent
des écarts importants entre des volumes de 1 mL et 5 mL pour une même concentration de
microsphères de 90Y pour trois activimètres (l’activimètre Centronic T.P.A MKII, l’activimètre Vinten
671 commercialisé par NE Technology et la chambre de référence de l’ANSTO Australian Nuclear
Science and Technology Organisation). Ces écarts se répartissent entre 7 % et 8 %, en fonction de
l’activimètre étudié.
En conclusion, il apparaît que les mesures de routine, réalisées notamment dans les services de
médecine nucléaire, correspondent à des configurations si nombreuses (volume dépendant des
patients, géométries de flaconnage variant entre fournisseurs) qu’il semble impossible aux
constructeurs de fournir de manière exhaustive toutes les valeurs associées de coefficients
d’étalonnage. Or, pour qu’une mesure d’activité réponde au niveau d’incertitude préconisée par la
norme CEI 61145 65 (Commission Electrotechnique et Internationale) de 10 % et afin d’optimiser
l’activité injectée au patient, l’étalonnage doit être réalisé dans des conditions identiques à celle de la
mesure (même conditionnement et en particulier pour les émetteurs bêta, même volume). La
détermination des coefficients d’étalonnage à l’aide du code de calcul Monte Carlo permet de
répondre à ces difficultés par la modélisation des géométries spécifiquement requises par les clients à
condition que les conditionnements utilisés (flacons, seringues, ampoules …) répondent à des
tolérances de dimensionnement suffisamment strictes.
4.3.3 DETERMINATION PAR SIMULATION DE LA COURBE DE REPONSE D’UNE CHAMBRE
D’IONISATION
4.3.3.1 Principe général de détermination de la courbe de réponse d’une chambre d’ionisation à
puits pressurisée à l’aide de codes de Monte-Carlo
Une autre méthode pour déterminer la courbe de réponse des chambres d’ionisation est la
simulation de l’interaction rayonnement matière dans le système source-détecteur à l’aide de code
Monte-Carlo. La courbe réponse globale de la chambre d’ionisation à un radionucléide donné
correspond à la somme de la contribution de tous les rayonnements photoniques et électroniques émis
par le radionucléide et détectés par la chambre d’ionisation. Elle s’exprime par la formulation
suivante :
𝐸𝑚𝑎𝑥𝑗
𝑅𝑇𝑂𝑇 = ∑𝑖 𝐼𝑖. 𝑅𝛾𝑖 (𝐸𝛾𝑖 ) + ∑𝑗 𝐼𝑗 . ∫0
𝑆𝑗 (𝐸𝑒 ± ). 𝑅𝑒 ± (𝐸𝑒 ± )𝑑𝐸𝑒 ± + ∑𝑘 𝐼𝑘 . 𝑅𝑒 − (𝐸𝑒 − ), (4.16)
où :
R en A/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation due à la détection des rayonnements X et
gamma et/ou bêta et/ou des électrons de conversion émis par le radionucléide ;
𝑅𝛾𝑖 (𝐸𝛾𝑖 ) en A/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation due à la détection des rayonnements X
et/ou gamma d’énergie 𝐸𝛾𝑖 ;
𝑆𝑗 (𝐸𝑒 ± ), sans dimension, est le spectre bêta normalisé d’énergie maximum 𝐸𝑚𝑎𝑥𝑗 du branchement j
du schéma de désintégration du radionucléide en fonction de l’énergie initiale 𝐸𝑒 ± de l’électron pour
une émission bêta moins ou du positron pour une émission bêta plus;
𝑅𝑒 ± (𝐸𝑒 ± ) en A/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation aux électrons/positrons d’énergie
initiale 𝐸𝑒 ± ;
𝑅𝑒 − (𝐸𝑒 − ) en A/MBq est la réponse de la chambre d’ionisation aux électrons d’énergie initiale 𝐸𝑒 − ;
124
Ii ,ssans dimension, correspond à l’intensité d’émission du rayonnement x ou gamma d’énergie Ei ;
Ij , sans dimension, correspond à l’intensité d’émission du spectre bêta d’énergie maximum Emaxj ;
Ik , sans dimension, correspond à l’intensité d’émission des électrons de conversion d’énergie 𝐸𝑒 − .
La réponse de la chambre d’ionisation à un rayonnement donné est déterminée à l’aide d’un code
de simulation Monte-Carlo par la formulation suivante :
𝑅(𝐸) =
𝐸𝑑 .𝑒
𝑊
,
(4.17)
où :
R(E), en coulomb, par désintégration est la réponse de la chambre d’ionisation à la particule
d’énergie E ;
Ed, en eV, est l’énergie moyenne déposée dans le gaz porteur par la particule considérée par
désintégration ;
e, en coulomb, est la charge de l’électron ;
W, en eV, est l’énergie moyenne nécessaire pour créer une paire d’ions dans le gaz de remplissage de
la chambre.
Ainsi, il est possible de calculer la réponse de la chambre d’ionisation aux photons 𝑅𝛾𝑖 (𝐸𝛾𝑖 ),
aux électrons 𝑅𝑒 − (𝐸𝑒 − ) et aux positrons 𝑅𝑒 + (𝐸𝑒 + ).
Quel que soit le code utilisé, la procédure commune consiste à modéliser le système sourcedétecteur (géométrie et matériau) puis à lancer le calcul de simulation de l’interaction rayonnementmatière. Il s’agit ensuite de déterminer la réponse de la chambre d’ionisation en relevant la valeur du
dépôt de l’énergie par la particule considérée calculée à l’aide du code Monte-Carlo (formule 4.17).
Enfin le coefficient d’étalonnage pour un radionucléide donné peut être calculé à l’aide de la
formulation (4.16).
Soit, par exemple, une chambre d’ionisation remplie avec de l’azote. L’énergie moyenne
nécessaire pour créer une paire d’ions, W, étant de 34,8(2) eV dans ce gaz ICRU n° 31 (ICRU, 1979),
l’expression (4.17) peut également s’écrire sous la forme :
𝑅(𝐸) = 4,6. 10−3 . 𝐸𝑑 ,
(4.18)
où R(E), en pA/MBq, est la réponse de la chambre d’ionisation à la particule d’énergie E et Ed, en eV,
est l’énergie moyenne totale déposée dans le gaz de détection par la particule considérée par
désintégration.
4.3.3.2 État de l’art
4.3.3.2.1 Détermination de coefficients d’étalonnage en ampoule
Les précurseurs de l’étude de la réponse des chambres d’ionisation à puits pressurisées à l’aide de
la simulation Monte-Carlo furent Suzuki et al., (1998) de l’institut national de métrologie japonais
(National Institute of Advanced Industrial Science and Technology, AIST). Ils ont étudié la réponse de
trois chambres d’ionisation de type Centronic (IG11 A10, IG1 A20 et IG12 N20) en fonction de
l’énergie des photons à l’aide du code EGS4 (Electron Gamma Shower ; Nelson et al., 1985). Ils ont
également simulé le déplacement vertical et horizontal d’une source dans le puits de la chambre
125
d’ionisation. Peu de temps après, plusieurs laboratoires de métrologie des rayonnements ionisants se
sont également investis dans l’étude de la réponse des chambres d’ionisation pressurisées à l’aide de
codes Monte-Carlo. En Suisse, par exemple, Gostely et Laedermann (2000) de l’IRA simulent la
réponse d’une chambre d’ionisation, également de type Centronic (IG11 A20), aux photons à l’aide du
code GEANT3 (GEometry ANd Tracking ; CERN 1993). Ils ajustent les coefficients d’étalonnage de
la chambre obtenus par simulation aux coefficients d’étalonnage expérimentaux et obtiennent un bon
accord en choisissant la valeur de 25 eV pour W dans l’argon (gaz de la chambre). En effet, la valeur
de W n’est pas connue précisément pour l’argon, elle varie entre 23,8 eV et 26,4 eV (ICRU n° 31,
1979). La réponse de ce type de chambre (Centronic IG11 et IG12) est également simulée avec le code
Monte-Carlo MCNP (Monte-Carlo N Particle ; Briemeister et al., 1993) et comparée à la réponse
obtenue avec le code EGS4 et aux résultats expérimentaux (Aleissa, 2002). Des écarts inférieurs à 4 %
sont observés entre les deux codes. Quant aux résultats expérimentaux, l’auteur présente un écart de
l’ordre de 6 % avec ceux obtenus par simulation. Au LNHB, ce sont les réponses d’une chambre
d’ionisation de type Vinten 671 aux photons puis d’une chambre d’ionisation de type Vacutec 70129
n° 70129 qui sont simulées à l’aide du code Monte-Carlo PENELOPE (PENetration and EnergyLOss
of Positrons and Electrons ; Salvat et al., 1999) (de Vismes et Amiot, 2003 ; Amiot 2004 ; 2012). Un
excellent accord est obtenu entre les coefficients d’étalonnage simulés et expérimentaux. En effet, les
rapports de ces coefficients sont compatibles à 0,5 % près pour 17 radionucléides dans le cas de la
chambre Vinten 671 et à 0,6 % près pour une quinzaine de radionucléides dans le cas de la chambre
Vacutec 70129. Ces résultats ont été obtenus en réalisant un ajustement de la masse volumique du gaz
afin que les résultats simulés soient compatibles avec les résultats expérimentaux. Cet ajustement est
valable pour tous les radionucléides étudiés. Les auteurs mettent en évidence la discontinuité de la
courbe de réponse du détecteur à 88 keV. Cette discontinuité est due à la rétrodiffusion des photons X
de fluorescence de la protection de plomb entourant la chambre d’ionisation. Ces travaux seront
décrits plus précisément dans le paragraphe 4.4.
4.3.3.2.2 Détermination de coefficients d’étalonnage en flacon et en seringue
A partir de 2004, deux instituts nationaux de métrologie étudient la réponse d’activimètres pour
des échantillons conditionnés en flacon et en seringue, géométries utilisées dans les services de
médecine nucléaire. L’IRA présente la simulation de la réponse d’un activimètre de type Veenstra
VDC-405 aux photons et aux électrons pour une solution radioactive conditionnée en flacon et en
seringue à l’aide du code GEANT3 (Laedermann et al., 2003). Les auteurs obtiennent notamment des
écarts inférieurs à 10 % entre les coefficients d’étalonnage expérimentaux et ceux obtenus par
simulation pour 5 radionucléides émetteurs de photons en géométrie flacon et 4 radionucléides
émetteurs bêta moins en géométrie seringue. L’institut national de métrologie de la république tchèque
(ČMI, Čzech Metrology Institut) a étudié la réponse aux photons d’une de leur chambre d’ionisation à
l’aide du code Monte-Carlo MNCP4 pour des solutions radioactives conditionnées en ampoule, en
flacon puis en seringue (Olsovcová, 2004 et 2010 ; Olsovcová et Havelka 2006). Les écarts entre les
coefficients d’étalonnage expérimentaux et ceux obtenus par simulation sont inférieurs à 2 % pour 16
radionucléides conditionnés en ampoule pour la chambre du ČMI et pour 4 radionucléides
conditionnés en flacon dans une autre chambre nommée Bqmeter. L’ajustement des résultats obtenus
par simulation aux résultats expérimentaux est réalisé sur la valeur de W de l’argon ; elle est de 25,8
eV pour la chambre ČMI et de 25,94 eV pour la chambre Bqmeter. La réponse du détecteur a
également été étudiée en fonction du volume de remplissage de la solution radioactive pour deux
géométries en ampoule et en flacon ainsi qu’en fonction du conditionnement (flacon ou seringue)
126
(paragraphe 4.3.2.2). Les auteurs précisent que le conditionnement a une influence importante sur les
coefficients d’étalonnage, notamment pour les radionucléides émettant des photons de basse énergie.
En 2006, l’institut national de métrologie japonais, l’AIST, réalise une comparaison nationale de
mesure d’activité à l’aide de chambres d’ionisation pour 4 radionucléides. L’équipe utilise le code
Monte-Carlo EGS4 en faisant varier différents paramètres (épaisseur du puits interne de la chambre,
composition du gaz porteur, ..) pour tenter d’expliquer les écarts obtenus entre les différents
coefficients d’étalonnage (Sato et al., 2006) ; les résultats obtenus n’ont pas permis néanmoins
d’expliquer ces écarts. En 2007, Hino à l’AIST simule la réponse de la chambre d’ionisation du SIR,
détecteur de type Centronic IG11, à l’aide du code EGS4 (Pearce et al., 2007).
Depuis, différents laboratoires étudient la réponse des chambres d’ionisation à l’aide de la
simulation Monte-Carlo. Camps simule la réponse d’un prototype de chambre d’ionisation à l’aide du
code MNCP4 (Camps, 2006). Kryeziu étudie la réponse d’une chambre d’ionisation du type Centronic
ISOCAL IV aux photons et aux électrons dans le cadre de sa thèse de doctorat à l’aide du code
PENELOPE (Kryeziu, 2006 ; Kyeziu et al., 2007). L’ajustement des résultats simulés aux résultats
expérimentaux est réalisé à l’aide de la valeur de la pression de remplissage de la chambre d’ionisation
pour tous les radionucléides. Une pression de 1,02 MPa est choisie, la pression renseignée par le
constructeur étant de 1 MPa. Il étudie notamment la réponse du détecteur en fonction du volume de
remplissage en ampoule et en flacon. Seneviratne et al., (2007) étudient la réponse d’une chambre
d’ionisation de type Centronic T.P.A. MKII à l’aide du code Monte-Carlo GEANT4, notamment en
fonction de la nature du gaz porteur et de la nature du matériau constituant les parois de la chambre.
Simões et al., (2010) simulent la réponse de trois chambres d’ionisation commercialisées par la société
PTW du type Curiementor 2, Curiementor 3 et Curiementor 4 pour des sources radioactives
conditionnées en flacon à l’aide du code MCNPX. Ils étudient également la réponse du détecteur en
fonction du volume de gaz contenu dans la chambre d’ionisation. Ils observent une augmentation de la
réponse de la chambre avec son volume.
L’IRA a publié récemment une étude très complète sur l’influence du conditionnement de la
solution radioactive mesurée dans un activimètre de type Veenstra VDC-405 pour six radionucléides
(radionucléides émetteurs de photons principalement). Les 18 conditionnements étudiés sont répartis
en deux géométries, une géométrie en flacon et une géométrie en seringue incluant respectivement
sept types de flacons et neuf types de seringues différents, tous utilisés en médecine nucléaire. La
simulation de l’activimètre a été réalisée à l’aide du code de calcul GEANT4 (Bochud et al., 2011).
Les auteurs concluent qu’il est indispensable d’utiliser des facteurs d’étalonnage différents en fonction
du type de conditionnement en particulier pour les radionucléides émettant des photons x de basse
énergie comme 125I, 123I et 111In. De même ils ont calculé l’influence du volume de remplissage sur la
réponse de l’activimètre et observent un maximum de variation de 6 % pour le radionucléide
présentant les photons de plus basse énergie, soit 125I.
Ces études de la réponse des chambres d’ionisation ou d’activimètres effectuées à l’aide de codes
Monte-Carlo de simulation sont spécifiques à un type de chambre d’ionisation ou un activimètre
donnés (c.-à-d. de même référence constructeur). En effet, les variations de la géométrie de la
chambre, notamment du support de la source, de la chemise de protection, de l’épaisseur de la paroi
interne, puis de la nature et de la pression du gaz de détection, influent fortement sur la réponse du
détecteur. En outre, il est nécessaire de connaître précisément les dimensions géométriques et la
composition des matériaux de la chambre pour calculer les coefficients d’étalonnage par simulation.
De même, la modélisation de la source incluant la solution radioactive, son volume et le
127
conditionnement (flacon, seringue…) doit être très précise. En effet, la géométrie de la source et la
composition des matériaux qui la constituent notamment son conditionnement et le volume de
solution, influent sur la réponse de la chambre d’ionisation. Cette sensibilité du système sourcedétecteur à la géométrie et aux matériaux constitutifs observés à l’aide des calculs Monte-Carlo
confirment ce qui par ailleurs a été observé expérimentalement (paragraphe 4.3.2).
4.4 ÉTUDE DE LA RÉPONSE DES CHAMBRES D’IONISATION Á L’AIDE DE LA
SIMULATION MONTE CARLO
4.4.1 PRÉSENTATION DES CODES DE TRANSPORT RAYONNEMENT MATIÈRE
4.4.1.1 Le code de calcul PENELOPE
Le code Monte-Carlo PENELOPE « PENetration and Energy LOss of Positrons and Electrons
in matter » est utilisé pour calculer le dépôt d’énergie de la particule incidente dans le gaz de
remplissage de la chambre d’ionisation. Il a été développé à l’Université de Barcelone par F. Salvat et
permet de suivre les photons, les électrons et les positrons dans la matière (Salvat et al. 1999). Il
couvre une gamme d’énergie allant de 100 eV jusqu’à 1 GeV. Néanmoins les sections efficaces
d'interaction pour les énergies inférieures à 1 keV peuvent être affectées par des incertitudes
importantes, les résultats de ces énergies doivent donc être considérés comme semi-quantitatifs. Ce
code est un code de classe II, il permet non seulement de traiter les interactions des électrons par une
méthode condensée (code de classe I) mais également de façon détaillée. Le niveau de détail de la
simulation, coûteux en temps de calcul, peut être ajusté par l’utilisateur à partir des paramètres
d’entrée du code.
En ce qui concerne les photons, les sections efficaces utilisées par le code PENELOPE
proviennent de différentes sources. Ainsi, celles utilisées pour l’effet photoélectrique et pour la
production de paire sont interpolées à partir des tables extraites de la bibliothèque de données
"LIVERMORE Evaluated Photon Data Library" EPDL (Cullen et al., 1997) et du programme XCOM
(Berger et Hubbell, 1987).
Le code PENELOPE est programmé comme un ensemble de sous-programmes FORTRAN,
mis à la disposition des utilisateurs et qui effectuent l'échantillonnage aléatoire des interactions et le
suivi des particules (électrons, positrons ou photons). Le programme PENELOPE assure le transport
des particules dans la matière. Le programme PENGEOM permet le suivi automatique des particules
dans des géométries complexes comprenant des corps homogènes limités par des surfaces de second
degré. Le programme général PENMAIN peut être modifié par l’utilisateur notamment pour
l’organisation de données d’entrée ou de sortie. Il fait appel à différents fichiers d’entrée : les fichiers
contenant les données physiques des matériaux, un fichier de description de la géométrie et un fichier
de paramètres d’entrée du code et de description de la source de rayonnement. L’un des avantages de
ce code est sa mise à jour très régulière (tous les un à deux ans) qui intègre un certain nombre de
concepts physiques plus précis ou de nouvelles données expérimentales. Pour plus d’informations, le
lecteur pourra se référer au site internet de l’Agence pour l’Energie Nucléaire (Nuclear Energy
Agency, NEA) qui distribue le code : http://www.oecd-nea.org/tools/abstract/detail/nea-1525 .
128
4.4.1.2 Le code de calcul GEANT 4
GEANT4 (pour GEometry ANd Tracking) (Agostinelli et al., 2003) est une plateforme
logicielle pour la simulation de l’interaction des particules avec la matière par la méthode MonteCarlo. C'est le successeur de la série de logiciels GEANT développés par le CERN. Développé à
l’origine pour les hautes énergies, ses applications couvrent aujourd’hui de nombreux domaines
comme l’astrophysique, la physique des accélérateurs, la physique des détecteurs de rayonnement
ionisants et la médecine.
Codé en langage C++, GEANT4 bénéficie d’une programmation orientée objet, permettant de
modifier ou d’ajouter des modules plus aisément sans perturber l’architecture principale du code. Il est
également un code de classe II. Sa structure globale est constituée de plusieurs catégories de classes
C++ dont chacune décrit des composants fondamentaux nécessaires pour la simulation comme la
géométrie du système source détecteur, l’ensemble des particules et des interactions physiques qu’elles
subissent, la création des histoires et le suivi des particules dans la matière et dans les champs
électromagnétiques, l’enregistrement des données, la visualisation du détecteur et des trajectoires des
particules, l’analyse de la simulation... Il comprend un ensemble complet de modèles physiques
décrivant le comportement des particules dans la matière sur une très large gamme d’énergies, soit de
250 eV à plusieurs PeV (1015 eV).
L’architecture d’une application utilisateur est pilotée par la classe G4RunManager. Cette
classe gère l’initialisation du programme en récupérant toutes les informations nécessaires à la
construction et au déroulement de la simulation. Elle contient notamment les déclarations des trois
classes principales à renseigner par l’utilisateur :
 G4VUserDetectorConstruction contient la description des matériaux et de la géométrie ;
 G4VUserPhysicList contient les longueurs parcourues correspondant aux énergies de coupure des
différents matériaux, le type de particule à simuler et la physique choisie pour la simulation. En
effet, il existe plusieurs options comme par exemple l’utilisation d’une émulation du code
PENELOPE pour la physique des basses énergies (G4EmPenelope physics,
G4EmLIVERMOREPhysics, G4EmstandardPhysics_option1 à 3) ;
 G4VUserPrimaryGeneratorAction contient la description de la source de rayonnement (sa
dimension, l’énergie des particules et leur intensité, leur distribution angulaire).
D’autres sous-classes sont à renseigner. Elles permettent à l’utilisateur d’extraire et d’analyser
les informations issues de la simulation :
 G4VUserRunAction permet de définir les actions en début et en fin de simulation, on y renseigne
également le temps de simulation ;
 G4VUserEventAction gère les histoires des particules ;
 G4VUserStackingAction gère les priorités de calcul des traces des particules ;
 G4VUserTrackingAction permet d’obtenir des informations sur les traces de particules ;
 G4VUserSteppingAction rend accessible les informations de processus à chaque étape du
mouvement des particules et permet de suspendre ou d’arrêter un calcul.
De nombreux logiciels peuvent être interfacés avec GEANT4. Les logiciels de visualisation
des détecteurs et des trajectoires (OpenGL, Wired, DAWN, VRML, ...) et de traitement de données
(ROOT, AIDA) sont particulièrement utiles pour corriger les erreurs et/ou faciliter l’interprétation des
129
résultats de simulation. GEANT4 est un code très flexible par la variété des options et modèles
physiques proposés. La contrepartie réside dans la difficulté de prise en main du code par l’utilisateur.
Le lecteur peut se référer au manuel d’utilisation pour de plus amples informations à l’adresse
internet : https://geant4.web.cern.ch/geant4/support/userdocuments.shtml (GEANT4 User's Guide for
Application Developers, 2012). GEANT4 étant issu d’une collaboration internationale de scientifiques
et de développeurs en informatique, le développement, la maintenance et le support des utilisateurs
sont
pris
en
charge
par
la
collaboration
internationale
GEANT4 :
https://geant4.cern.ch/collaboration/index.shtml.
4.4.2 ÉTUDE DE LA RÉPONSE DES CHAMBRES D’IONISATION AUX PHOTONS
4.4.2.1 L’installation VINTEN 671
L’installation Vinten 671 correspond à une chaîne de mesure d’activité mettant en œuvre une
chambre d’ionisation de type Vinten 671 (de conception équivalente à la chambre d’ionisation
commercialisée par Centronic IG42) dont le courant est mesuré à l’aide d’un électromètre Keithley
6517 par la méthode d’intégration de charge. Cet électromètre permet également d’alimenter la
chambre d’ionisation avec une tension négative de 400 V. Un logiciel d’acquisition et de traitement
des données a été développé au LNHB sous HPVee. La chambre d’ionisation est composée de parois
et d’une électrode interne en aluminium. L’épaisseur de la paroi interne du puits et celle de l’électrode
sont indiquées par le constructeur, elles sont de 2 mm. Le gaz de détection est composé d’azote à
99,99 % et la pression indiquée sur la fiche constructeur est de 1 MPa. La stabilité de la chaîne de
mesure est contrôlée à l’aide d’une source de constance de 226Ra lors de chaque mesure d’activité et
étalonnage. Le principe de la mesure est décrit plus haut dans le paragraphe 4.2. Cette chambre
d’ionisation est étalonnée par le LNHB pour une cinquantaine de radionucléides. C’est à partir de ces
données expérimentales que les résultats de la simulation présentés dans le paragraphe suivant seront
validés.
4.4.2.1.1 Simulation de la réponse de la chambre pour une ampoule de type LMRI (A. de
Vismes)
C’est à la fin de l’année 2000 que j’ai confié l’étude de la réponse de la chambre d’ionisation
Vinten 671 par simulation à A. de Vismes dans le cadre d’un contrat Post Doctoral. Le code
PENELOPE avait déjà été employé avec succès par Pascal Olive afin d’étudier la réponse d’un
détecteur Na(I)Tl utilisé au LNHB pour la mesure de radionucléides ayant un schéma de
désintégration complexe. L’étude de la réponse de la chambre a été effectuée à l’aide du code
PENELOPE pour des ampoules LMRI (paragraphe 4.2.7). Le choix s’est porté sur ce type d’ampoules
(et non sur les ampoules de type BIPM utilisées dans les comparaisons internationales) car les
étalonnages de la chambre étaient à l’époque plus complets dans cette géométrie.
4.4.2.1.1.1 Modélisation du système source-détecteur
La première étape du plan de travail confié à A. de Vismes fut de déterminer les dimensions
du détecteur. Les données du constructeur étant succinctes, seule la radiographie nous a permis
d’accéder aux dimensions internes de la chambre (figure n° 4.9). La radiographie a été réalisée par le
service des applications des radionucléides du département (CEA/DRT/SAR). Les dimensions
130
externes de la chambre sont 40 cm de hauteur et 20 cm de diamètre. L’incertitude obtenue sur les
épaisseurs est de l’ordre d’une centaine de micromètres.
Figure n° 4.9 : Radiographie de la chambre d’ionisation Vinten 671.
Il s’agit ensuite de modéliser la chambre d’ionisation ainsi que le support de source, la source
radioactive et la protection de plomb de 5 cm entourant le détecteur. La modélisation réalisée par A. de
Vismes est présentée sur la figure n° 4.10.
Figure n° 4.10 : Modélisation de la chambre d’ionisation Vinten 671 incluant le support de source et la
solution radioactive conditionnée en ampoule.
L’étape suivante consiste à créer le fichier contenant les caractéristiques physiques des
matériaux constitutifs de la chambre d’ionisation. Les parois de la chambre d’ionisation ainsi que
l’électrode interne ont été modélisées en aluminium, le support en polyméthylméthacrylate (PMMA,
communément nommé plexiglas) et aluminium, l’ampoule en verre pur SiO2. La solution radioactive a
été modélisée par une solution d’acide chlorhydrique 0,1 M. La masse d’entraîneur ne dépassant pas
quelques microgrammes, ce dernier n’a pas été modélisé. Les supports haut et bas de la chambre sont
en bakélite. A chaque couleur de la figure n° 4.10 correspond un matériau différent. La modélisation
des sources radioactives volumiques n’était pas prévue dans le code PENELOPE, seules les sources
ponctuelles étaient programmées. Afin de modéliser une source volumique, A. de Vismes a développé
un sous-programme en FORTRAN permettant le tirage aléatoire de l’émission du rayonnement étudié
dans le volume de la solution radioactive. Cette nouvelle étape franchie, il s’agissait ensuite
d’optimiser les paramètres d’entrée. En effet, le code PENELOPE étant un code de classe II, il permet
une modélisation mixte paramétrée par l’utilisateur. Nous avons déterminé les énergies de coupure des
131
photons, électrons et positrons ainsi que les paramètres de gestion de la simulation mixte permettant
d’obtenir une incertitude finale inférieure à 0,5 % avec un temps de calcul raisonnable d’environ 15
heures pour les photons et 72 heures pour les électrons.
4.4.2.1.1.2 Comparaison des coefficients d’étalonnage expérimentaux et simulés
La modélisation étant réalisée pour la géométrie du système source-détecteur ainsi que pour
les différents matériaux et les paramètres d’entrée étant définis, les coefficients d’étalonnage ont été
calculés à l’aide des expressions (4.16 et 4.18). Les données nucléaires utilisées sont celles
déterminées par Bé et al. (1999). Les coefficients d’étalonnage simulés ainsi obtenus ont été comparés
aux coefficients d’étalonnage expérimentaux pour douze radionucléides émetteurs de photons (figure
n° 4.11) en fonction de l’énergie des photons émis.
Figure n° 4.11 : Rapports des coefficients d’étalonnages obtenus par simulation aux coefficients
d’étalonnage expérimentaux pour 12 radionucléides.
Ces radionucléides ont été spécifiquement choisis dans un premier temps car leur rayonnement
est, pour plusieurs d’entre eux, monoénergétique. Toutes les énergies photoniques émises ont été
simulées à partir de 20 keV, énergie considérée comme l’énergie de coupure du détecteur. Les
radionucléides sont représentés sur la figure n° 4.11 en fonction de l’énergie photonique la plus intense
émise. La moyenne des rapports des coefficients simulés aux coefficients expérimentaux est de 0,934.
Cette valeur moyenne étant un peu basse, nous avons cherché quel paramètre pourrait être ajusté pour
la ramener près de l’unité. La pression est donnée approximativement par le constructeur. Or la
réponse de la chambre d’ionisation est, en première approximation, proportionnelle à la pression. Par
conséquent, nous avons décidé d’ajuster la valeur de la pression de telle sorte que le rapport des
coefficients soit proche de l’unité. Nous avons alors modifié, en proportion, la masse volumique du
gaz porteur dans le fichier matériau et relancé les calculs pour toutes les énergies des radionucléides
étudiées. Les résultats obtenus se sont avérés excellents et nous les avons donc complétés avec
d’autres radionucléides au schéma de désintégration un peu plus complexe (figure n° 4.12).
132
Figure n° 4.12 : Rapports des coefficients d’étalonnage obtenus par simulation aux coefficients
d’étalonnage expérimentaux pour 18 radionucléides.
La nouvelle moyenne des rapports des coefficients d’étalonnage simulés aux coefficients
d’étalonnage expérimentaux obtenue pour une pression ajustée de 1,072 MPa est de 0,996 (figure
4.12). Tous les rapports sont compatibles à 0,5 %. Les incertitudes correspondent à l’incertitude-type
composée du coefficient d’étalonnage expérimental considéré (incluant les incertitudes sur la mesure
du courant, de bruit de fond, du coefficient de fidélité, de reproductibilité, …) combinée avec celle du
coefficient d’étalonnage obtenu par simulation (incluant l’incertitude sur la valeur de W de l’azote
(34,8(2)eV), l’incertitude statistique obtenue sur le calcul de l’énergie déposée et les incertitudes sur
les intensités d’émission du schéma de désintégration). Les corrélations entre les incertitudes
notamment concernant les schémas de désintégration n’ont pas été prises en compte. Ces excellents
résultats ont permis de valider la simulation Monte-Carlo pour la détermination des coefficients
d’étalonnage de radionucléides émetteurs de rayonnement photonique.
4.4.2.1.1.3 Étude de la réponse de la chambre d’ionisation en fonction de l’énergie des photons
Nous avons également calculé la réponse de la chambre d’ionisation aux photons. Elle est
présentée sur la figure 4.13.
Figure n° 4.13 : Courbe de réponse de la chaîne de mesure Vinten 671 déterminée à l’aide du code
Monte-Carlo PENELOPE.
133
Cette courbe ne présente pas de pic comme celui observé à basse énergie sur les réponses des
chambres d’ionisation remplies avec de l’argon. Cela est simplement dû à la nature du gaz et en
particulier aux coefficients d’absorption massique de l’effet photoélectrique dans le gaz, mode
d’interaction photonique prépondérant dans la gamme d’énergie de 20 keV à 60 keV environ. Au-delà,
l’interaction Compton prédomine jusqu’à quelques MeV, ensuite c’est le mode d’interaction
« production de paire ».
Un des intérêts fondamentaux de la simulation Monte-Carlo est de mettre en évidence des
phénomènes physiques présents mais pas toujours observables au moyen de l’expérience. C’est ainsi
que nous avons pu observer la discontinuité de la courbe de réponse de la chambre d’ionisation à 88
keV (figure 4.14).
Figure n° 4.14 : Observation de la discontinuité de la réponse de la chambre d’ionisation à 88 keV.
Cette discontinuité est due à la rétrodiffusion des rayons x de fluorescence du plomb excité par
le rayonnement photonique d’énergie supérieure à 88 keV et traversant la paroi externe de la chambre
d’ionisation pour interagir avec le gaz de détection.
4.4.2.1.1.4 Étude de la réponse de la chambre avec insertion d’écrans autour de l’ampoule
Suite à ce travail, une autre étude a été réalisée. Elle a consisté à permettre à A. de Vismes de
réaliser des expériences additionnelles. Il s’agissait de mesurer une source radioactive de 85Sr avec
trois écrans de cuivre de diamètres différents. Ainsi en ajoutant successivement chacun des écrans
autour de l’ampoule contenant la solution radioactive, nous faisions varier l’épaisseur du matériau
entre la source et le détecteur. Le dispositif expérimental a également été modélisé et simulé à l’aide
du code PENELOPE. Les rapports des coefficients expérimentaux obtenus avec les coefficients
simulés ont été calculés et sont présentés sur la figure 4.15.
134
Figure n° 4.15 : Comparaison des résultats des mesures expérimentales réalisées avec des écrans de
cuivre avec les résultats déterminés par simulation à l’aide du code PENELOPE.
Les écrans de cuivre sont utilisés au LNHB pour absorber les photons xK (les photons xL étant
en général d’énergie trop faible pour être détectés) émis notamment par le radionucléide 109Cd ou le
113
Sn. En effet, ces radionucléides sont souvent stabilisés par une solution plus acide que celle utilisée
classiquement composée d’acide chlorhydrique à 0,1 M. Or nous avions observé que l’acidité de la
solution pouvait avoir une influence sur la réponse de la chambre d’ionisation selon sa masse
volumique pour les rayonnements de basse énergie. Pour cette étude nous avons choisi le 85Sr dont le
rayonnement X n’est pas détecté par la chambre d’ionisation car de trop faible énergie. Les résultats
sont présentés dans la figure 4.15. Nous avons obtenu une excellente compatibilité entre les résultats
expérimentaux et les résultats obtenus par la simulation. Ces résultats ont conforté la validité de la
méthode de simulation à l’aide du code PENELOPE.
4.4.2.1.1.5 Étude de la réponse de la chambre en fonction de la nature de la solution radioactive
Afin de compléter l’étude, nous avons simulé la réponse de la chambre d’ionisation en
fonction de la composition chimique de la solution radioactive pour le rayonnement photonique de
basse énergie (figure 4.16 et tableau 4.1).
Figure n° 4.16 : Étude par simulation de la réponse de la chambre aux photons de basse énergie en
fonction de la composition chimique de la solution radioactive.
135
Tableau n° 4.1 : Valeurs numériques des résultats de simulation de la réponse de la chambre aux
photons de basse énergie en fonction de la composition chimique de la solution radioactive. Ces
résultats sont présentés relativement à ceux obtenus pour une solution d’acide chlorhydrique 0,1 M.
Cinq natures de solution ont été étudiées, l’eau, l’acide chlorhydrique à 0,1 M, 1 M puis 6 M
et l’acide nitrique 1 M. En effet, l’iode, par exemple, est mis en solution dans de l’eau alors que la
plupart des radionucléides sont mis en solution dans du HCl 0,1 M. Le 133Ba et le 109Cd sont parfois
mis en solution dans du HCl 1 M, et le 113Sn dans du HCl 6 M. Enfin le 90Y est parfois mesuré dans du
HNO3 1 M. On observe sur la figure 4.16 et le tableau 4.1 que les résultats obtenus avec l’eau et le
HCl 0,1 M et le HNO3 1 M sont compatibles à partir de 30 keV. En revanche, les résultats obtenus
avec HCl 1 M et 6 M présentent des écarts importants (environ 20 % à 30 keV) par rapport à HCl 0,1
M. A 100 keV, tous les résultats sont compatibles. On observe également que la masse volumique
n’est pas le seul paramètre à prendre en compte mais également la composition atomique de la
solution. On peut conclure que la composition chimique de la solution a une influence sur la réponse
de la chambre d’ionisation pour les radionucléides émettant un rayonnement photonique inférieur à
100 keV. Toutefois, ce phénomène est rarement observé car le rayonnement X est en général
d’intensité plus faible que le rayonnement gamma qu’il accompagne (pour les radionucléides
émetteurs de rayonnement photonique). Néanmoins nous l’avons observé pour la mesure du 133Ba dans
la chambre d’ionisation Vacutec 70129 plus sensible que la chambre d’ionisation VINTEN 671 pour
des sources réalisées dans du HCl 0,1 M et du HCl 1 M.
Les travaux réalisés par A. de Vismes ont été publiés en 2003 (De Vismes et Amiot, 2003).
Après deux Post Doc effectués à l’Ecole de la Marine Nationale à Cherbourg puis au CEA de Saclay à
l’Orme des Merisiers dans le Service de Physique de l’État Condensé (SPEC), A. de Vismes travaille
depuis l’année 2006 dans le service de spectrométrie gamma de l’IRSN.
4.4.2.1.2 Simulation de la réponse de la chambre pour une ampoule de type BIPM (S. Dahmani)
J’ai confié cette étude à S. Dahmani en stage de Master II de physique médicale à l’université
de Toulouse en 2013. Il s’agissait d’étudier la réponse de la chambre d’ionisation Vinten 671 pour une
solution radioactive conditionnée dans une ampoule BIPM (paragraphe 4.2.7). Cette ampoule est
nommée ainsi car ce type d’ampoule est délivré par le BIPM aux instituts de métrologie pour le
conditionnement de la solution radioactive lors de la participation de leur laboratoire au SIR
(paragraphe 1.3.1.2). S. Dahmani est partie de la modélisation de la chambre et du support de source
réalisée par A. de Vismes. Elle a remplacé la modélisation de l’ampoule LMRI par celle d’une
ampoule BIPM. Les données géométriques de l’ampoule sont celles mesurées par Sibbens (1991) et la
composition du verre est décrite par Iroulart (2007). Les résultats de la simulation effectuée à l’aide de
la version 2008 du code PENELOPE (Salvat, 2008) sont présentés dans la figure n° 4.17.
136
Figure n° 4.17 : Rapports des coefficients d’étalonnage simulés aux coefficients d’étalonnage
expérimentaux de la chambre d’ionisation Vinten 671 obtenus pour une ampoule de type BIPM.
Les rapports des coefficients d’étalonnage simulés aux coefficients d’étalonnage
expérimentaux sont tous compatibles à 1 %, excepté pour le rapport concernant 125I. L’écart de ce
dernier par rapport à la moyenne de tous les rapports des radionucléides étudiés dans le cadre des
travaux précédents était de 1 % (figure 4.12) (de Vismes et Amiot, 2003). L’écart obtenu dans le cadre
de ce travail est de 2,3 % (figure 4.17).
L’augmentation de cet écart peut être due à la modélisation de l’ampoule BIPM. Aussi, afin de
déterminer l’origine de cet écart, nous avons fait varier les dimensions de l’ampoule dans la limite de
l’incertitude déterminée dans le travail de Sibbens (1991) pour 125I. Ce radionucléide a été choisi car,
émetteur de photons de basse énergie, l’influence des variations de la géométrie de l’ampoule sur la
réponse de la chambre sera plus sensible qu’avec les autres radionucléides étudiés. L’étude a été
réalisée pour une variation de l’épaisseur de la paroi latérale de l’ampoule de 40 m et de celle du
fond de l’ampoule de 340 m. Les résultats obtenus n’ont pas révélé d’influence significative sur la
réponse de la chambre dans la limite de l’incertitude finale de 1 % sur la réponse de la chambre
d’ionisation (Tableau 4.18).
Tableau n° 4.18 : Présentation des résultats obtenus sur les coefficients d’étalonnage de la chambre
d’ionisation Vinten 671 en fonction de l’épaisseur de la paroi latérale (tableau de gauche) et en
fonction de l’épaisseur du fond de l’ampoule (tableau de droite).
La réponse de la chambre a également été étudiée en fonction de la valeur de la masse
137
volumique du verre (2,32 g.cm—3et 2,33 g.cm—3) (Iroulart, 2007) et en fonction de sa composition
(modélisation de SiO2 pur et composition renseignée par Iroulart (2007)). Les résultats obtenus sont
présentés dans la Tableau 4.19.
Tableau n° 4.19 : Tableaux de résultats montrant l’influence de la variation de la composition du verre
de l’ampoule (tableau de gauche) et de la variation de la masse volumique du verre (tableau de droite)
sur le coefficient d’étalonnage de 125I de la chambre d’ionisation Vinten 671.
Les résultats obtenus lors de la variation de la masse volumique du verre et de sa composition
(Tableau 4 .19) ne montrent pas d’influence significative sur les coefficients d’étalonnage pour 125I
dans le cas de la chambre d’ionisation Vinten 671.
En revanche, les intensités d’émission des photons émis par 125I (Bé et al., 1998) ont évolué
depuis 2003 et les nouvelles valeurs ont une influence non négligeable sur le coefficient d’étalonnage
de la chambre d’ionisation Vinten 671 (Bé et al., 2011) (tableau n° 4.3). Les valeurs de ces données
nucléaires sont présentées dans le tableau 4.2.
Tableau n° 4.2 : Résultat des évaluations de 1998 et 2011 sur les données nucléaires de 125I (énergies
et intensités d’émission des photons xK).
Tableau n° 4.3 : Coefficients d’étalonnage obtenus par simulation de 125I en fonction des résultats des
évaluations de 1998 et 2011 sur les données nucléaires de 125I ainsi que du coefficient d’étalonnage
expérimental.
Les coefficients d’étalonnage de 125I obtenus par simulation en fonction du jeu de données
nucléaires ont été comparés avec le coefficient d’étalonnage expérimental. Les écarts obtenus sont de
138
2,4 % entre le coefficient d’étalonnage simulé et le coefficient d’étalonnage expérimental en utilisant
les données nucléaires de 1998 (Bé et al., 1998) et de 3,4 % en utilisant celles de 2011 (Bé et al.,
2011). L’utilisation des données nucléaires 2011 par rapport à celles de 1998 conduit à une
augmentation de l’écart entre le coefficient d’étalonnage simulé et le coefficient expérimental de 1 %.
Nous constatons que les données nucléaires ont une influence sur la réponse de la chambre
d’ionisation simulée. Aussi le jeu de données nucléaires utilisé doit-il toujours être précisé lors du
calcul des coefficients d’étalonnage par simulation Monte-Carlo.
L’écart entre le coefficient d’étalonnage de 125I simulé avec le nouveau jeu de données
nucléaires (Bé et al., 2011) et celui obtenu par expérimentation est important (3,4 %). Or, les résultats
obtenus lors de la simulation de la chambre pour les ampoules LMRI présentait également un rapport
du coefficient d’étalonnage simulé au coefficient expérimental de 125I un peu faible (figure n° 4.12).
Par conséquent, nous supposons que la modélisation peut être améliorée en diminuant l’épaisseur de la
paroi interne de la chambre dans la limite de son incertitude (100 m). Le coefficient d’étalonnage du
125
I pourrait également être confirmé dans l’avenir par de nouvelles mesures.
Le stage de S. Dahmani étant limité à 6 mois, ce travail fait partie des perspectives citées dans
son rapport. Elle ne souhaite pas poursuivre en thèse et suivra l’année prochaine un nouveau master II
en Génie de la Santé à Université de Jussieu à Paris, master plus en adéquation avec ses souhaits
professionnels. Les résultats de son travail sont directement exploitables pour la correction de la
contribution des impuretés contenues dans une solution radioactive à mesurer. Qui plus est, ils seront
publiés prochainement. En effet, les collègues des instituts nationaux de métrologie du Royaume-Unis,
d’Afrique du Sud et du Canada ont demandé en 2013 au LNHB de leur communiquer les résultats de
simulation de la courbe de réponse de la chambre d’ionisation Vinten 671 ainsi que des coefficients
d’étalonnage.
4.4.2.2 L’installation VACUTEC 70129
4.4.2.2.1 Simulation de la réponse de la chambre pour une ampoule de type LMRI (M. R.
Mesradi)
M. R. Mesradi a pris en charge la simulation de la réponse de la chambre d’ionisation de type
Vacutec 70129 du LNHB dans le cadre d’un contrat Postdoctoral de 2009 à 2010. Le plan de travail
est identique à celui réalisé par A. de Vismes. Cependant, il comporte une difficulté supplémentaire.
Cette dernière réside dans la nature du gaz porteur contenu dans la chambre d’ionisation. En effet,
celui-ci est composé d’un mélange d’argon et de xénon sous une pression totale indiquée par le
constructeur de 1,1 MPa. Or le pourcentage massique de chacun des deux gaz n’est pas précisé.
L’ajustement des coefficients d’étalonnage obtenus par simulation aux coefficients expérimentaux
devra donc se faire à la fois sur la valeur de la pression et sur la proportion en masse de chacun des
gaz.
La chambre d’ionisation Vacutec 70129 est plus petite en taille (26 cm de hauteur et 10 cm de
diamètre) que la chambre Vinten 671. Ses parois sont également en aluminium, toutefois l’épaisseur
de la paroi interne de la chambre est deux fois plus faible : elle n’est que de 1 mm (figure 4.20). Cette
caractéristique, associée à la présence de l’argon et du xénon, augmente nettement la sensibilité de la
chambre en comparaison de celle de la chambre Vinten 671. La chambre est entourée d’un écran de
cuivre d’une épaisseur de 3 mm afin d’absorber les xK de la protection de plomb (10 cm) entourant
139
celui de cuivre. La chaîne de mesure est constituée à l’identique de celle de la chambre d’ionisation
VINTEN 671 de même que le contrôle de sa stabilité et du traitement des résultats de mesure. Elle est
étalonnée également pour une cinquantaine de radionucléides.
4.4.2.2.1.1 Modélisation du système source-détecteur
La première étape du travail consiste à modéliser le détecteur, sa géométrie et les matériaux le
constituant. Une radiographie de la chambre a été réalisée afin de confirmer les données du
constructeur (figure 4.20).
Figure n° 4.20 : Radiographie et modélisation de la chambre Vacutec n° 70129.
Les coefficients d’étalonnage ont été calculés à partir des résultats obtenus à l’aide du code
PENELOPE par les expressions 4.16 et 4.18. Les données nucléaires utilisées sont celles déterminées
par Bé et al. (1999). La valeur du paramètre W utilisée est celle donnée par Do Carmo (2008) pour un
pourcentage massique de 40 % d’argon et 60 % de xénon. Elle est de 21,63(21) eV ; elle a été
déterminée pour une pression totale du mélange de gaz de 0,1067 MPa. Il est à noter que la valeur de
W varie en fonction de la pression pour les pressions supérieures à 5 MPa (Bolotnikov et Ramsey,
1997) et également pour les pressions bien plus basses (7 kPa -133 kPa) (Parks et al., 1979). Les
auteurs de ces deux articles ont observé une diminution de la valeur W avec l’augmentation de la
pression comme présenté dans l’ICRU n° 31 (1979). En revanche, Borges et Conde (1996) n’avaient
pas pu identifier de variation de la valeur de W pour le xénon pur, avec la pression dans le domaine 38
kPa -125 kPa. Néanmoins, il existe probablement une dépendance de la valeur de W avec la pression
entre 0,1 MPa et 5 MPa. N’ayant pas de données plus précises, nous avons décidé d’appliquer la
valeur de W publiée par de Do Carmo (2008) sans ajuster les calculs sur cette donnée.
Par ailleurs, le calcul de la pression d’un mélange gazeux en fonction de la masse volumique
n’est pas immédiat. Nous avons utilisé l’expression recommandée par Rasool et al., (2010) pour les
mélanges binaires de gaz et présentée ci-après, formule 4.19. :
𝑍1 𝐹1
𝑀1
𝑃 = 𝜌. (
+
𝑍2 𝐹2
) . 𝑅𝑇,
𝑀2
(4.19)
où :
P, en MPa, est la pression totale ;
R, en J.K—1.mol—1, est la constante des gaz parfaits, de valeur 8,3144 ;
T est la température en kelvin, sa valeur est de 293,15 K ;
140
F1, M1 et F2, M2 sont les proportions en masse et poids moléculaire (en g/mol) de l’argon et du
xénon respectivement ;
Z1 et Z2, sans dimension, sont les facteurs de compressibilité de l’argon et du xénon respectivement.
Leur valeur a été déterminée par un ajustement linéaire entre les valeurs tabulées présentées dans la
table de l’air liquide (1976). La valeur de Z1 est de 0,9935 et celle de Z2 est de 0,9362 ;
 en g.cm—3, est la masse volumique du gaz. Sa valeur est 0,0217 g.cm—3.
La détermination des proportions en masse des gaz a été réalisée par une procédure itérative
d’ajustements successifs de la concentration massique des deux gaz et de la masse volumique totale du
mélange de gaz en comparant les coefficients d’étalonnage obtenus par simulation aux coefficients
d’étalonnage expérimentaux. Après de nombreux ajustements et calculs Monte-Carlo, M. R. Mesradi a
obtenu un pourcentage massique de 34 % de xénon et 66 % d’argon sous une pression totale de 0,98
MPa déterminée à l’aide de l’expression (4.19).
Ainsi la courbe de réponse de la chambre d’ionisation a pu être calculée à l’aide de la version
2008 du code PENELOPE (Salvat, 2008). Elle est présentée sur la figure 4.21.
Figure n° 4.21 : Réponse des chambres d’ionisation Vacutec 70129 et Vinten 671. Les points verts et
bleus correspondent aux résultats de simulation et les points orange et rose représentent la raie la plus
intense du radionucléide ramenée à 100 % d’émission en ayant retranché les contributions des autres
raies photoniques.
La réponse de la chambre d’ionisation Vacutec 70129 est plus élevée que celle de la chambre
Vinten 671 (figure n° 4.21). Cela est principalement due à l’énergie moyenne nécessaire pour créer
une paire d’ions plus faible que celle de la chambre d’ionisation Vinten 671 (21,63(2) pour le mélange
argon xénon contre 34,8(2) pour l’azote) pour les énergies supérieures à 100 keV. Pour les énergies
inférieures à 100 keV, les valeurs élevées de la réponse de la chambre Vacutec 70129 sont également
dues à la présence du xénon, gaz pour lequel la probabilité d’interaction photoélectrique est très
élevée. C’est d’ailleurs à l’aide de ce pic à basse énergie que l’ajustement de la proportion de xénon a
141
pu être réalisé. Les points expérimentaux calculés pour la raie gamma la plus intense (sauf pour 125I
pour lequel c’est la moyenne des réponses aux différents rayonnements x émis pondérés par les
intensités d’émission qui est retenue) sont présentés également sur la figure. Ils concordent
parfaitement avec la réponse de chacune des chambres, ce qui valide les simulations.
Lors de cette simulation, nous avons pu observer une discontinuité à 34,56 keV due aux xK de
fluorescence du xénon. Ces xK interagissent avec le gaz et augmente la réponse à partir de l’énergie
seuil d’excitation. Ce phénomène ne peut pas être mis en évidence par l’expérience à l’aide de sources
radioactives, car il n’existe pas de sources monoénergétiques dans ce domaine d’énergie. Cette
chambre étant du même type que celle étudiée par Švec et Schrader (2002), la fonction analytique
4.14 présentée au paragraphe 4.3.1.2 n’est pas adaptée pour les basses énergies. Cette constatation est
aisément observable sur la figure 4.22. La présence de cette discontinuité implique l’utilisation de
deux expressions analytiques.
Figure n° 4.22 : Présentation de la fonction analytique de Švec et Schrader (2002) sur la courbe de
réponse de la chambre Vacutec 70129.
Que ce soit pour la chambre Vinten 671 ou la chambre Vacutec 70129, les discontinuités
nécessitent deux fonctions analytiques. La fonction polynomiale présentée dans la formule (4.20)
convient pour les deux ajustements de chacune des chambres d’ionisation.
𝑐
𝑒
𝑔
𝑖
𝑅(𝐸) = 𝑎 + 𝑏. 𝐸 + 𝐸 + 𝑑. 𝐸 2 + 𝐸 2 + 𝑓. 𝐸 3 + 𝐸 3 + ℎ. 𝐸 4 + 𝐸 4 + 𝑗. 𝐸 5 + 𝑘/𝐸 5
(4.20)
Les paramètres a, b, c, d, e, f, g, h, i, j, k n’ont aucune signification physique, ce sont des paramètres
d’ajustement.
4.4.2.2.1.2 Comparaison des coefficients d’étalonnage expérimentaux et simulés
Les rapports des coefficients déterminés par simulation aux coefficients expérimentaux ont pu
être calculés. Ils sont présentés sur la figure 4.23.
142
Figure n° 4.23 : Rapports des coefficients déterminés par simulation aux coefficients expérimentaux.
Les radionucléides sont placés sur l’axe des abscisses en fonction de l’énergie du rayonnement
photonique émis le plus intense.
Les résultats obtenus sont excellents même à basse énergie. Tous les rapports des coefficients
déterminés par simulation aux coefficients expérimentaux sont compatibles à 1 % près.
Le travail réalisé par M.-R. Mesradi a été publié en 2012 (Amiot et al., 2012b). Depuis, fin
2010, M.-R. Mesradi a honoré deux autres contrats postdoctoraux au Laboratoire de Physique et
Plasmas (LPP) puis au laboratoire d’Imagerie et Modélisation en Neurobiologie et Cancérologie
(IMNC) à Orsay.
Par ailleurs, le travail de S. Dahmani en 2013 a révélé l’évolution significative des données
nucléaires pour 125I (Bé et al., 2011). Par conséquent, le coefficient d’étalonnage simulé du 125I a été
recalculé pour la chambre d’ionisation Vacutec 70129, le résultat obtenu est présenté dans la figure
4.24.
143
Figure n° 4.24 : Rapports des coefficients d’étalonnage simulés (CSim) aux coefficients d’étalonnage
expérimentaux (Cexp) pour la chambre Vacutec 70129 avec les données nucléaires de 125I déterminées
en 2011 (Bé et al., 2011).
Le résultat obtenu pour 125I en utilisant les nouvelles données nucléaires déterminées par Bé et
al., (2011) révèle un meilleur accord entre le coefficient d’étalonnage déduit par simulation et le
coefficient d’étalonnage expérimental (figure 4.24) que celui obtenu avec le jeu de données nucléaires
déterminé en 1998 (Bé et al., 1998) (figure n° 4.23). Ce nouveau résultat confirme l’excellence de la
modélisation et de la simulation de la chambre d’ionisation Vacutec 70129 avec le code PENELOPE
pour les radionucléides émetteurs de rayonnement photonique. En revanche, cet excellent résultat
obtenu avec la chambre Vacutec 70129, et la faible valeur du rapport des coefficients d’étalonnage
pour 125I obtenue avec la chambre Vinten 671 pour les ampoules LMRI et BIPM, confirme l’intérêt de
réduire l’épaisseur du puits interne de la chambre d’ionisation Vinten 671.
4.4.3 ÉTUDE DE LA RÉPONSE DES CHAMBRES D’IONISATION AUX ÉLECTRONS
4.4.3.1 Les réponses des chambres d’ionisation Vinten 671 et Vacutec 70129
Les réponses des chambres Vinten 671 et Vacutec 70129 ayant été déterminées avec succès
pour le rayonnement photonique, il convient de les déterminer également pour le rayonnement
électronique. Les réponses de ces chambres aux électrons monoénergétiques sont présentées figure n°
4.25. Elles ont été déterminées de nouveau à l’aide du code PENELOPE (Salvat, 2008).
144
Figure n° 4.25 : Réponse des chambres d’ionisation Vinten 671 et Vacutec 70129 aux électrons
monoénergétiques.
La réponse de ces chambres d’ionisation aux radionucléides émetteurs de rayonnement bêta
pur est calculée par l’expression réduite (4.18) de la formule (4.16) lorsqu’une unique transition est
considérée :
𝐸
𝑅𝑇𝑂𝑇 = ∫0 𝑚𝑎𝑥 𝑆(𝐸𝑒 − ). 𝑅𝑒 − (𝐸𝑒 − )𝑑𝐸𝑒 − ,
(4.18)
où :
R en A/MBq, est la réponse de la chambre d’ionisation due à la détection des rayonnements bêta
émis par le radionucléide ;
𝑆(𝐸𝑒 − ), sans dimension, est le spectre bêta moins d’énergie maximum 𝐸𝑚𝑎𝑥 émis par le radionucléide
en fonction de l’énergie initiale 𝐸𝑒 − de l’électron;
𝑅𝑒 _ (𝐸𝑒 _ ), en A/MBq, est la réponse de la chambre d’ionisation aux électrons/positrons d’énergie
initiale 𝐸𝑒 _ .
Le calcul des spectres bêta est réalisé à l’aide du programme BetaShape incluant l’effet
d’écran (Mougeot et al., 2010 et 2012). Les spectres sont présentés pour les radionucléides 204Tl, 32P,
89
Sr, 90Y dans la figure 4.26.
Figure n° 4.26 : Spectres bêta moins des 204Tl, 32P, 89Sr, 90Y.
145
Les coefficients d’étalonnage expérimentaux des 204Tl, 32P, 89Sr et 90Y ont été déterminés à
partir de solutions étalons dont l’activité massique a été mesurée par scintillation liquide à l’aide de la
méthode RCTD (paragraphe 2.4). Le rendement de détection déterminé par cette méthode primaire est
proche de l’unité pour les radionucléides étudiés. L’énergie maximale des spectres bêta est élevée par
rapport à celle du tritium (l’énergie maximale du 3H est 18,6 keV, celle du 204Tl est 763 keV), aussi la
non-linéarité du scintillateur a-t-elle peu d’influence sur la mesure. Les résultats des comparaisons clés
pour ces radionucléides sont en cours de rédaction par le BIPM. Seule la comparaison clé de 90Y
(CCRII-K2-Y-90) est publiée et consultable sur le site du BIPM (Zimmerman et Ratel, 2005). Les
résultats de cette comparaison internationale sont excellents, leur dispersion est très faible (l’écart type
relatif des activités équivalentes mesurées par le BIPM est inférieur à 0,2 %). Le LNHB a participé à
cette comparaison (figure n° 4.27). L’étalonnage des chambres d’ionisation Vinten 671 et Vacutec
70129 a bénéficié de cette solution étalon.
Figure n° 4.27 : Présentation des degrés d’équivalence des instituts nationaux de métrologie des
rayonnements ionisants ayant participé à une comparaison internationale d’activité massique d’une
solution étalon de 90Y.
Les coefficients d’étalonnage déterminés par simulation à l’aide du code PENELOPE (en
appliquant l’expression 4.18 et en utilisant les spectres bêta présentés dans la figure 4.26), peuvent être
comparés aux coefficients d’étalonnage expérimentaux. Les résultats obtenus sont présentés dans les
tableaux n° 4. 4 et 4.5.
Radionucléide
Coefficient
expérimental
(A/MBq)
Coefficient simulé
PENELOPE 2008
(A/MBq)
Ecart relatif
entre les deux
coefficients
Tl-204
Sr-89
P-32
Y-90
1,4.10-14
2,5.10-14
3,5.10-14
5,1.10-14
1,3.10-14
1,4.10-14
2,2.10-14
3,6.10-13
7%
42 %
38 %
29 %
Tableau n° 4.4 : Présentation de la comparaison des coefficients d’étalonnage simulés aux coefficients
d’étalonnage expérimentaux pour la chambre d’ionisation Vinten 671. Les incertitudes sur les
coefficients d’étalonnage simulés et expérimentaux sont de l’ordre de 2 % à k = 1.
146
Radionucléide
Coefficient
expérimental
(A/MBq)
Coefficient simulé
PENELOPE 2008
(A/MBq)
Ecart relatif
entre les deux
coefficients
Tl-204
Sr-89
P-32
Y-90
8,4.10-13
1,0.10-12
1,8.10-12
1,2.10-11
8,2.10-13
6,9.10-13
1,3.10-12
7,9.10-12
3%
32 %
32 %
33 %
Tableau n° 4.5 : Présentation de la comparaison des coefficients d’étalonnage simulés aux coefficients
d’étalonnage expérimentaux pour la chambre d’ionisation Vacutec 70129. Les incertitudes sur les
coefficients d’étalonnage simulés et expérimentaux sont de l’ordre de 2 % à k = 1.
Les écarts sont très importants entre les coefficients d’étalonnage simulés et les coefficients
d’étalonnage expérimentaux pour les radionucléides émetteurs bêta sauf pour le Tl-204 pour la
chambre Vacutec. Les écarts observés pour les différents radionucléides sont assez proches pour les
deux chambres d’ionisation pourtant elles ont des géométries et des gaz de remplissage très différents.
Néanmoins, le fait que les écarts entre les deux chambres soient du même ordre de grandeur pour 32P,
89
Sr et 90Y peut être une coïncidence. Ces écarts peuvent provenir soit du calcul des spectres bêta, soit
de la physique du code Monte-Carlo, soit de la modélisation de la source radioactive.
4.4.3.2 Comparaison des résultats avec deux programmes différents de calcul de spectres bêta
Il existe plusieurs programmes permettant le calcul de spectres bêta : RadList, logft développé
par Burrows (1988), SpeBeta développé par Cassette (1992), Beta Spectrum développé par
Gorozenkin (2009), BetaSHape développé par Mougeot (2010) et SimpBeta développé par Michotte
(2006).
La réponse de la chambre d’ionisation Vinten 671 au 90Y et au 204Tl a été calculée à l’aide des
programmes BetaShape et SimpBeta. Le programme Betashape a été récemment développé au LNHB
par Mougeot (2010 ; 2012). Tous les programmes de calcul des spectres bêta provenant d’une
transition permise convergent vers les mêmes valeurs. Le spectre de 32P se désintégrant selon une
transition permise est donc considéré par la communauté scientifique comme parfaitement connu. En
revanche, le calcul des spectres bêta des radionucléides se désintégrant selon une transition dite
« interdite » nécessite de nombreuses approximations ainsi que l’utilisation de facteurs de forme.
Aussi les résultats de calculs des différents programmes peuvent-ils être différents. Néanmoins, la
comparaison de la réponse de la chambre d’ionisation Vinten 671 pour le spectre de 90Y calculé avec
chacun des programmes (BetaShape et SimpBeta) n’a révélé qu’un écart de 4 % ; l’écart est inférieur à
1 % pour le 204Tl. Par conséquent, les écarts importants obtenus entre les coefficients d’étalonnage
simulés et expérimentaux pour les radionucléides se désintégrant par des transitions interdites ne
semblent pas provenir du calcul du spectre bêta.
4.4.3.3 Comparaison des résultats obtenus à l’aide des codes PENELOPE et GEANT4
La réponse de la chambre Vacutec 70129 a également été simulée à l’aide de la version 9.4 du
code GEANT4. Les calculs ont été effectués à l’aide d’un « Benchmark » spécifique aux chambres
147
d’ionisation développé au LNHB par C. Thiam. Les résultats de la simulation de la réponse de la
chambre Vacutec 70129 ont été comparés entre les deux codes PENELOPE (Salvat, 2008) et
GEANT4. L’objectif était de vérifier si les écarts entre les coefficients d’étalonnage simulés et les
coefficients d’étalonnage expérimentaux étaient spécifiques au code PENELOPE. Par ailleurs, le code
GEANT4 permet d’utiliser différents modèles physiques, deux en basse énergie (Modèle physique de
PENELOPE et de LIVERMORE) et un en haute énergie (modèle GEANT standard option 1). Les
résultats des dépôts d’énergie dans le gaz de la chambre Vacutec 70129 calculés avec le code
PENELOPE et le Code GEANT4 pour les divers modèles physiques sont présentés dans les
figures 4.28 et 4.29 en fonction de l’énergie de la particule primaire pour les électrons et les photons
respectivement.
Figure n° 4.28 : Energie déposée dans le gaz de la chambre Vacutec 70129 calculée pour les électrons
en fonction de leur énergie initiale à l’aide du code PENELOPE, en bleu clair, et à l’aide du code
GEANT4 incluant en vert, le modèle PENELOPE, en bleu foncé, le modèle LIVERMORE et en
rouge, le modèle Standard.
Figure n° 4.29 : Energie déposée dans le gaz de la chambre Vacutec 70129 calculée pour les photons à
l’aide du code PENELOPE en bleu clair et à l’aide du code GEANT4 incluant en vert, le modèle
PENELOPE, en bleu foncé, le modèle LIVERMORE et en rouge, le modèle Standard.
148
On observe sur les figures 4.28 et 4.29 que le modèle physique standard de GEANT4,
spécifique aux particules de haute énergie, n’est pas du tout adapté pour les particules de basse
énergie. En effet, les écarts par rapport aux résultats obtenus avec PENELOPE sont de l’ordre de 10 %
pour les photons d’énergie supérieure à 1 MeV et de l’ordre de 40 % pour les photons d’énergie de
l’ordre de 40 keV. De même, pour les électrons, les écarts par rapport aux résultats obtenus avec
PENELOPE sont de l’ordre de 6 % pour les électrons d’énergie supérieure à 1,5 MeV et de l’ordre de
40 % pour les électrons d’énergie comprise en 100 keV et 1 MeV.
En revanche, les résultats des calculs des dépôts d’énergie obtenus à l’aide des codes
PENELOPE et GEANT4 incluant la physique de PENELOPE et de LIVERMORE sont compatibles à
3 % pour les photons et également pour les électrons, excepté pour la plage énergétique 1,2 MeV à
1,4 MeV où l’on obtient des écarts de l’ordre de 8 %.
La réponse de la chambre Vacutec 70129 aux radionucléides émetteurs bêta 204Tl, 32P, 89Sr,
90
Y ont également été calculés avec les deux codes PENELOPE et GEANT4. Les résultats sont
présentés dans le tableau 4.6.
Emetteurs bêta
Ecarts entre les
coefficients
simulés et
expérimentaux
pour PENELOPE
2008
Ecarts entre les
codes GEANT4
(physics list
Penelope) et
PENELOPE 2008
Ecarts entre les
codes GEANT4
(physics list
Livermore) et
PENELOPE 2008
Contribution du
bremsstrahlung à
la réponse de la
chambre Vacutec
Tl-204
3%
0,2 %
-0,2 %
100 %
Sr-89
32 %
3,2 %
2,1 %
79 %
P-32
32 %
6,3 %
3,7 %
56 %
Y-90
33 %
-0,8 %
2,4 %
10 %
Tableau n° 4.6 : Comparaison des réponses de la chambre Vacutec 70129 aux radionucléides
émetteurs bêta 204Tl, 32P, 89Sr, 90Y obtenues avec le code GEANT4 selon la physique de PENELOPE et
LIVERMORE respectivement.
Les résultats sont calculés en relatif par rapport aux résultats du code PENELOPE. Les écarts entre les
coefficients d’étalonnage obtenus par simulation à l’aide du code PENELOPE et les coefficients
d’étalonnage expérimentaux sont également représentés. La dernière colonne présente la contribution
du bremsstrahlung à la réponse de la chambre Vacutec 70129 calculée à l’aide du code GEANT4
(physique basse énergie de PENELOPE). Les incertitudes sur les coefficients d’étalonnage simulé et
sur les écarts sont de l’ordre de 2 % à k = 1.
L’écart le plus élevé entre le calcul de la réponse de la chambre entre GEANT4 incluant les
modèles PENELOPE et LIVERMORE et la réponse de la chambre calculée à l’aide du code
PENELOPE, est de l’ordre de 6 % pour le 32P (Tableau 4.6). Par conséquent, le calcul de la réponse de
la chambre d’ionisation Vacutec 70129 à l’aide du code GEANT4 ne permet pas, non plus, d’obtenir
149
des coefficients d’étalonnage simulés proches des coefficients d’étalonnage expérimentaux excepté
pour le Tl-204 pour lequel les résultats sont compatibles à k = 2.
Le 204Tl est le seul radionucléide dont les électrons sont totalement absorbés dans la source car
l’énergie maximale du spectre bêta est de 763,7 keV. Seul le bremsstrahlung est détecté dans la
chambre d’ionisation. Une expérience simple pourrait être mise en œuvre afin de vérifier si les codes
de calcul simulent le bremsstrahlung de manière absolue en accord avec l’expérience. Un écran de
cuivre absorbant les électrons des 89Sr et 32P pourrait être placé autour de l’échantillon d’une épaisseur
suffisant pour arrêter les électrons les plus énergétiques avant qu’ils n’atteignent le gaz de la chambre
d’ionisation. Ainsi, les écarts entre les coefficients simulés et expérimentaux devraient diminuer pour
être en accord avec les résultats expérimentaux.
4.4.3.4 Discussion
Les résultats de la simulation de la réponse des chambres d’ionisation Vinten 671 et Vacutec
70129 aux photons obtenus dans le cadre des travaux d’A. de Vismes, de S. Dahmani et de M.-R.
Mesradi sont excellents. Ils ont été obtenus à l’aide d’un ajustement sur un paramètre libre, la masse
volumique. Le seul moyen de vérifier ce paramètre serait de le mesurer physiquement. C’est un des
objectifs du projet «Réalisation et exploitation d’une chambre d’ionisation à pression variable
contrôlée » présenté au paragraphe 4.5.
Le calcul de la réponse des deux chambres aux radionucléides émetteurs de positrons permet
également de déterminer les coefficients d’étalonnage de 18F, 11C, et 64Cu à 1 % près (pour ce dernier
radionucléide la contribution de l’émission bêta moins, moins intense, a été déterminée à l’aide de la
courbe expérimentale de la réponse des chambres) (Amiot, 2004, Amiot et al., 2012a et b). La
contribution de l’émission de bremsstrahlung à la réponse totale de la chambre d’ionisation due aux
positrons est inférieure à 5 %, aussi un écart de 30 % sur leur contribution ne conduit qu’à un biais
maximal de 1,5 %. Ainsi la réponse des deux chambres d’ionisation aux photons et aux positrons est
fidèlement simulée à l’aide du code PENELOPE. Ces résultats sont exploités au LNHB pour les
corrections de la contribution des impuretés dans les solutions radioactives à mesurer, impuretés
radioactives pour lesquelles les chambres ne sont pas étalonnées.
En revanche, les résultats de la simulation de la réponse des deux chambres aux radionucléides
émetteurs de rayonnement bêta présentent des écarts importants avec ceux obtenus par
expérimentation (de 30 % à 40 % pour 32P, 89Sr, 90Y) excepté pour le Tl-204. Or les deux chambres
d’ionisation sont très différentes du point de vue de leur géométrie et du gaz de détection. Ces écarts
ne semblent pas provenir de la méthode de calcul des spectres bêta. En outre ils sont du même ordre de
grandeur avec le code PENELOPE et GEANT4. Par conséquent, il reste trois hypothèses : soit les
modèles physiques de l’interaction des électrons avec la matière programmés dans les deux codes ne
sont pas adaptés, soit la source, objet commun aux deux chambres d’ionisation, présente un défaut de
modélisation. Soit enfin l’ordre de grandeur des écarts communs aux deux chambres Vinten 671 et
Vacutec 70129 n’est qu’une coïncidence et il faut revoir la géométrie modélisée. En effet, il semblerait
que la modélisation de la chambre Vinten pourrait être améliorée en vue de diminuer l’écart entre le
coefficient d’étalonnage simulé avec celui obtenu expérimentalement pour le Tl-204 notamment.
Néanmoins, il faut vérifier que les modifications de la géométrie n’altèrent pas les résultats obtenus
pour les photons. Par ailleurs, les collègues Frédérique Juget de l’IRA et John Keightley du NPL
observent également des écarts de l’ordre de 30 % entre les coefficients d’étalonnage simulés avec
150
GEANT4 et EGSnrc respectivement et les coefficients d’étalonnage expérimentaux pour les
radionucléides 32P, 89Sr et 90Y. Ce qui vient d’être exposé résulte des échanges qui ont eu lieu, dans le
cadre du groupe de travail international « Life Science » créé au sein du comité international pour la
métrologie des radionucléides ICRM (International Committee on Radionuclide Metrology). Les
participants du groupe de travail ont confirmé que des investigations doivent être engagées sur la
validation expérimentale de l’émission absolue de bremsstrahlung, initiant ainsi un nouveau sujet de
recherche. L’interaction des électrons avec la matière doit également être investiguées
expérimentalement.
4.5 PROJET,
RÉALISATION
ET
EXPLOITATION
D’UNE
D’IONISATION Á PRESSION VARIABLE CONTRÔLÉE
CHAMBRE
4.5.1 PRÉSENTATION DES OBJECTIFS DU PROJET
La simulation des coefficients d’étalonnage des chambres d’ionisation aux photons est en
parfait accord avec les résultats expérimentaux dans la limite des incertitudes. Néanmoins, les résultats
des simulations sont ajustés aux résultats expérimentaux à l’aide de la masse volumique du gaz de la
chambre étudiée. Aussi, est-il important de vérifier si ce facteur de proportionnalité utilisé correspond
à la réalité expérimentale. Ce sujet fait l’objet du projet de réalisation d’une chambre d’ionisation à
pression variable et contrôlée. Le système d’alimentation en gaz installé au LNHB permettra de
maîtriser la masse volumique du gaz à 0,15 %. Le projet consiste en la conception, la réalisation et la
simulation de l’interaction rayonnement-matière d’une nouvelle chambre d’ionisation cylindrique à
puits à pression variable contrôlée pour la mesure d’activité de radionucléides. Il est intitulé
« Conception et exploitation d’une chambre à pression variable contrôlée » et est fédéré par le LNE. Il
permet de répondre à plusieurs problématiques. Le premier sujet de recherche consiste à valider
expérimentalement la méthode de calcul des coefficients d’étalonnage d’une chambre d’ionisation par
simulation pour différentes pressions et différentes natures de gaz. Ce travail permettra ainsi de
vérifier si la pression déterminée par simulation correspond à la valeur de la pression expérimentale.
Un deuxième sujet de recherche en découle : il s’agit de déterminer de manière relative à un gaz de
référence, la valeur du paramètre W pour différentes natures et mélanges de gaz (xénon, krypton,
argon relativement à l’azote par exemple). Cette étude pourra peut-être permettre de vérifier si la
valeur de W varie en fonction de la pression sur la plage de pression entre 0,1 et 2 MPa. La chambre
innovante est également vouée, à terme, à être utilisée dans les services de médecine nucléaire. Il
s’agira donc de modéliser et de valider expérimentalement les simulations pour les nombreuses
géométries utilisées en routine clinique en fonction de la reproductibilité de fabrication des divers
conditionnements. Cette application concernera tout particulièrement les radionucléides utilisés en
thérapie interne comme 90Y dans le traitement des lymphomes non hodgkiniens et le traitement du
cancer du foie. Enfin, si le volume actif de la chambre d’ionisation est maîtrisé, il sera peut-être alors
possible d’étudier la faisabilité d’une mesure primaire à l’aide d’une chaîne de mesure absolue de
courant. Ce projet se décline en sous-projets qui consistent, d’une part, à développer le système
d’alimentation en gaz, puis de concevoir et réaliser la nouvelle chambre d’ionisation associée au
système de régulation de gaz, d’autre part, à effectuer une simulation complète du système sourcedétecteur et de la valider par des mesures expérimentales.
151
4.5.2 LES PREMIÈRES ÉTAPES DU PROJET
Le projet a débuté par la conception d’un premier plan de chambre d’ionisation suivi de la
modélisation et la simulation de cette chambre en fonction de la nature de gaz. Ces simulations ont été
réalisées dans le cadre du contrat postdoctoral de M. M. R. Mesradi. Cette première étude a mis en
évidence la non-proportionnalité de la réponse de la chambre en fonction de la pression d’argon (sur la
plage entre 0,1 MPa et 1,4 MPa) pour les photons d’énergie inférieure à 200 keV. Au-delà de cette
énergie et jusqu’à 2 MeV la réponse de la chambre est proportionnelle à la pression à 2 % près. Cette
non-proportionnalité de la réponse de la chambre en fonction de la pression est également observée
pour l’azote pour une pression comprise entre 0,1 MPa et 0,8 MPa toujours pour des photons d’énergie
inférieure à 200 keV. En revanche, la réponse de la chambre est proportionnelle à la pression pour
l’azote à 2 % près sur la plage de pression de 0,8 MPa à 1,4 MPa pour tout le domaine énergétique des
photons (de 20 keV à 2 MeV). Ces résultats de simulation pourront être confirmés par l’expérience
lorsque la chambre d’ionisation et le système d’alimentation en gaz seront réalisés.
En parallèle, un cahier des charges a été rédigé pour la conception du banc d’alimentation en
gaz (Amiot, 2009) et présenté dans le cadre d’un appel d’offres. Deux sociétés ont répondu et la
société 2M Process a été choisie pour la réalisation du système. Le LMDN, laboratoire de métrologie
de la dosimétrie des neutrons de l’IRSN (laboratoire également fédéré par le LNE) souhaitait
développer un système d’alimentation de gaz en continu pour l’appliquer au projet «système de
détection µ-TPC (chambre à projection Temporelle) dédiée à la mesure de champs neutroniques ». Le
LNHB et le LMDN se sont donc rapprochés pour développer ce projet en commun dans le cadre du
contrat d’objectif du LNE (Lebreton et Amiot, 2012). Le système d’alimentation en gaz a été livré au
LNHB en mai 2012 (figure n° 4.30).
Figure n° 4.30 : Présentation du système d’alimentation en gaz pour le projet de conception et
d’exploitation d’une chambre d’ionisation à pression variable.
4.5.3 CONTRAINTES POUR LA CONCEPTION DU PROTOTYPE DE CHAMBRE D’IONISATION
(C. GOLABEK)
4.5.3.1 Caractéristiques générales
Les caractéristiques principales pour la conception de la chambre sont la géométrie et la nature
des matériaux. La géométrie de la chambre d’ionisation doit être adaptée à l’espace de travail des
services de médecine nucléaire. Elle doit également permettre une sensibilité suffisante de la chambre
152
pour la mesure de l’activité de radionucléides émettant des photons de faible énergie ( 125I) ou de
radionucléides émetteurs bêta moins (32P). Les risques d’éclatement et de flambage de l’enceinte de la
chambre contenant un gaz d’une pression de 2 MPa doivent être minimisés et l’installation sécurisée.
De plus, la tolérance sur les épaisseurs des matériaux utilisés doit être suffisamment faible pour
assurer une bonne reproductibilité de fabrication et la zone d’isomesure doit être adaptée aux
échantillons à mesurer. Les matériaux doivent être de composition connue, de faible masse volumique
pour permettre la détection de 125I, résistants, reproductibles et peu onéreux.
La géométrie de la future chambre d’ionisation a été étudiée en simulant sa réponse au moyen
du code Monte Carlo PENELOPE (Salvat et al, 2008) ainsi que du logiciel COMSOL (COMSOL,
2011). Ce travail a été confié à C. Golabek dans le cadre d’un contrat postdoctoral. Les résultats qu’il a
obtenus sont présentés dans un rapport (Golabek et Amiot, 2012). Seuls les principaux d’entre eux
seront rappelés dans ce document.
4.5.3.2 Les dimensions de l’activimètre
La chambre d’ionisation doit :
-
peser au maximum 20 kg pour qu’elle puisse être déplacée facilement ;
-
pouvoir être fabriquée de manière reproductible : le critère choisi est de 0,5 % pour la réponse
de la chambre pour des photons de 30 keV ;
-
être d’un encombrement permettant son installation dans les enceintes blindées utilisées dans
les services de médecine nucléaire ;
-
être la moins coûteuse possible (inférieure à 10 000 Euros) ;
-
être suffisamment sensible pour permettre la mesure de
(radionucléide émetteur bêta pur) ;
-
être robuste avec un porte-échantillon solide et de manipulation pratique ;
-
pouvoir être caractérisée par une courbe de réponse continue ;
-
présenter une courbe d’iso-sensibilité respectant la règlementation du 25 novembre 2008 pour
des seringues BD Plastipak® contenant une solution radioactive de 125I de 1 mL à 10 mL ;
-
respecter la norme ATEX ;
-
être blindée pour limiter l’exposition des manipulateurs à la radioactivité et sa sensibilité au
mouvement propre ambiant.
125
I (x de basse énergie) et
32
P
4.5.3.3 Les dimensions de l’activimètre
Etant donné les contraintes sur l’espace de travail des enceintes blindées, deux géométries
externes sont envisageables. La première consiste à utiliser des emplacements déjà prévus pour les
activimètres et donc impose un diamètre externe maximal de 22 cm et une hauteur pouvant aller
jusqu’à 45 cm. La deuxième consiste à réaliser une chambre d’ionisation d’une hauteur plus faible de
25 cm et d’un diamètre externe éventuellement supérieur à 22 cm pour compenser la perte de détection
153
des rayonnements. La chambre d’ionisation serait alors posée sur la paillasse de l’enceinte blindée.
Cette dernière alternative peut néanmoins conduire à une détérioration de la zone d’isomesure. Cette
supposition est à contrôler à l’aide de la simulation Monte-Carlo.
Les contraintes sur le puits interne de la chambre d’ionisation sont imposées par le diamètre
externe des échantillons utilisés dans les services de médecine nucléaire. Les flacons mesurés ont un
diamètre externe supérieur à celui des seringues pouvant aller jusqu’à 3,8 cm. En conséquence un
diamètre interne du puits de la chambre d’ionisation de 5 cm est suffisant. Compte tenu des contraintes
sur les dimensions de la chambre et afin qu’elle soit adaptée aux différents espaces de travail des
services de médecine nucléaire, nous allons étudier la réponse de chambres de hauteurs 25 cm et 40
cm pour différentes largeurs. La notation de la géométrie des chambres adoptée par la suite est la
suivante : HXLY pour une chambre de X cm de hauteur et de Y cm de largeur intercylindre du volume
gazeux (correspondant à deux fois la distance interélectrode).
4.5.3.4 Étude du blindage de la chambre
La chambre d’ionisation doit être blindée pour diminuer la valeur du mouvement propre mais
également protéger les utilisateurs du rayonnement émis par le radionucléide. L’ajout de plomb
alourdit considérablement la chambre. Comme nous souhaitons que la chambre soit transportable
aisément, nous allons l’entourer (partie cylindrique et extrémités de la chambre) d’une fine couche de
4 mm de plomb, comme en est équipé, par exemple, l’activimètre ISOMED.
Le plomb présent autour de la chambre est excité par le rayonnement des radionucléides
émettant des photons d’énergie supérieure à 88 keV. Dans ce cas, le plomb émet des photons x de
fluorescence. Certains xK de fluorescence du plomb d’énergie 88 keV interagissent dans la chambre et
participent à sa réponse. La réponse du détecteur est alors discontinue car elle présente une brusque
augmentation de quelques pour cents à partir de 88 keV. L’objectif du présent projet est de déterminer
par calcul les coefficients d’étalonnage, la courbe de réponse étant obtenue par simulation. Pour les
radionucléides comme 56Co et 123I qui émettent un grand nombre de photons de différentes énergies,
par exemple, il est commode d’utiliser pour le calcul du coefficient d’étalonnage une fonction
mathématique ajustée sur les valeurs obtenues par simulation. Or la discontinuité de la réponse de la
chambre d’ionisation en fonction de l’énergie des photons implique l’utilisation de deux courbes
mathématiques d’ajustement. Cette discontinuité peut être rendue négligeable par l’introduction d’un
écran de cuivre entre le plomb et la chambre d’ionisation qui absorbe les photons x de fluorescence du
plomb et ainsi simplifie l’ajustement mathématique de la courbe de réponse du détecteur. La
figure 4.31 présente la réponse de la chambre dans différentes configurations en fonction des
matériaux utilisés. Lorsqu’il y a uniquement du plomb autour de l’enceinte de la chambre, on observe
une augmentation d’environ 10 % de la réponse à partir de 88 keV. Lorsqu’un écran de cuivre d’une
épaisseur 1 mm puis 1,5 mm est placé entre la chambre et l’écran de plomb, une forte diminution de la
discontinuité est observée. L’objectif étant d’obtenir une réponse continue de la chambre, les résultats
montrent que l’ajout d’une couche de 2 mm de cuivre est nécessaire et suffisant.
154
Réponse (A/MBq)
6,4E-12
6,2E-12
6E-12
Pb seul (sans Cu)
5,8E-12
Cu seul (sans Pb)
Pb + 1 mm Cu
5,6E-12
Pb + 1.5 mm Cu
Pb + 2 mm Cu
5,4E-12
5,2E-12
85
90
95
Energie (keV)
Figure n° 4.31 : Réponse de la chambre H40L4 aux photons dans la gamme d’énergie de 87 keV à
94 keV en fonction de la présence ou non d’un écran de cuivre puis en fonction de l’épaisseur de cet
écran.
4.5.3.5 Étude des contraintes sur l’épaisseur des matériaux
L’un des objectifs du projet étant de fournir aux services de médecine nucléaire des
activimètres avec les coefficients d’étalonnage déterminés par calcul, il est nécessaire que les
chambres d’ionisation produites en série le soient de manière très reproductible notamment pour ce qui
concerne leur géométrie et leurs matériaux constitutifs. La reproductibilité de la fabrication de la
chambre sera primordiale pour les matériaux qui constitueront le puits interne de la chambre. En effet,
l’épaisseur des éléments traversés par le rayonnement avant son interaction dans le gaz est un des
paramètres les plus influents sur la réponse de la chambre d’ionisation. La tolérance sur l’épaisseur de
l’aluminium (matériau du puits de la chambre) et celle du Plexiglas (matériau de la chemise de
protection) ont été étudiées. L’influence de la variation de l’épaisseur de ces éléments sur la réponse
relative de la chambre d’ionisation est représentée sur la figure 4.32. Cette figure représente l’écart
relatif de la réponse de la chambre d’ionisation H40L6 pour des photons d’énergie 30 keV et 140 keV
en fonction des variations d’épaisseur du puits (de ± 0 µm à 40 µm) par rapport à l’épaisseur nominale
de 2 mm d’aluminium. On remarque que la pente de l’écart de la réponse de la chambre en fonction de
la variation d’épaisseur est plus importante pour des photons d’énergie 30 keV que pour des photons
d’énergie 140 keV, l’absorption des photons étant plus importante à faible énergie. La tolérance sera
donc dictée par les résultats obtenus pour les photons de 30 keV. Ainsi, une variation de 20 µm de
l’épaisseur de 2 mm d’aluminium conduit à un écart relatif de la réponse du détecteur de 0,6 %. En ce
qui concerne le Plexiglas, les tolérances sont beaucoup moins contraignantes : 40 m de variation
d’épaisseur conduit à un écart relatif de seulement 0,25 %. Des tolérances de 20 m pour l’épaisseur
du puits interne de la chambre d’ionisation en aluminium et de 40 m sur celle de la chemise de
Plexiglas répondent au critère fixé. La réalisation du puits de la chambre d’ionisation dans le respect
de ces tolérances devra être discutée avec le constructeur qui sera choisi pour la fabrication de la
chambre d’ionisation.
155
Figure n° 4.32 : Etude des tolérances sur l’épaisseur de divers matériaux du puits de la chambre
d’ionisation et de la chemise de protection dans le cas d’un rayonnement photonique.
La figure 4.33 montre l’écart relatif de la réponse de la chambre d’ionisation pour des
électrons de 1,9 MeV en fonction de la variation de l’épaisseur du puits de la chambre et de celle du
Plexiglas pour deux matériaux différents. L’énergie de 1,9 MeV a été choisie pour cette étude car c’est
l’énergie moyenne de la réponse de la chambre à une solution radioactive contenant de 90Y,
radionucléide largement utilisé en radiothérapie interne. La tolérance est beaucoup plus faible avec les
électrons qu’avec les photons étudiés précédemment car le parcours des électrons dans la matière est
très faible. Un écart sur la réponse de 0,6 % est obtenu pour une variation de 2 µm pour l’épaisseur de
puits en aluminium et de 4 µm pour celle de la chemise en Plexiglas. Ces tolérances ne pourront
probablement pas être matériellement respectées pour une fabrication en série des activimètres. Une
alternative serait de remplacer l’aluminium par un matériau plus léger afin d’augmenter les tolérances
sur la fabrication du puits interne de la chambre d’ionisation. L’aluminium pourrait être
avantageusement remplacé par un alliage de magnésium AZ91A. La masse volumique plus faible de
l’AZ91A (1,8 g/cm3 pour l’AZ91A contre 2,7 g/cm3 pour l’aluminium pur) conduit à une tolérance
pouvant aller jusqu’à 4 µm environ. Néanmoins, cette tolérance est probablement encore trop faible
pour permettre une fabrication en série à un coût abordable. Une tolérance de 20 µm conduirait à un
écart relatif de la réponse de la chambre d’ionisation de 2,5 % pour des électrons monoénergétiques. Il
est alors nécessaire d’étudier la réponse du détecteur à un radionucléide émetteur bêta pur pour une
variation d’épaisseur de 20 m du puits en AZ91A.
Figure n° 4.33 : Étude des tolérances sur l’épaisseur de divers matériaux du puits de la chambre
d’ionisation et de la chemise de protection dans le cas d’un rayonnement électronique.
156
4.5.3.6 Étude du volume actif de détection
4.5.3.6.1
Modélisation des lignes de champ électrique
Le champ électrique permettant la collection des électrons n’est pas homogène en tout point
dans les chambres d’ionisation pressurisées et les activimètres commerciaux. En effet, les lignes de
champ, normales aux électrodes et rectilignes, se courbent à l’extrémité de celles-ci. La collection des
charges n’est alors plus optimale, le volume actif de la chambre n’est pas maîtrisé. En soi, ce
phénomène n’est pas un obstacle pour réaliser des mesures relatives car les conditions d’étalonnages
peuvent aisément être reproduites. En revanche, il devient très important de maîtriser le volume actif
du détecteur lorsque l’on souhaite déterminer les paramètres qui influent sur sa réponse. C’est un des
objectifs du présent projet. En effet, le système de régulation de gaz permettra de maîtriser la pression
du gaz à l’intérieur de la chambre d’ionisation. Ainsi, une fois ces deux paramètres maîtrisés (volume
actif et pression du gaz porteur), l’étude de l’efficacité de collection des charges pourra être engagée.
La maîtrise du volume actif peut être réalisée en plaçant des isolants aux extrémités de l’électrode
collectrice pour ne collecter les électrons que dans la zone où les lignes de champ ne sont pas
déformées. Le volume actif sera alors de forme cylindrique, facilement définissable. A cause de la
diffusion longitudinale et radiale des électrons primaires créés, ceux-ci ne suivent pas parfaitement les
lignes de champ électrique, mais compte tenu de leur nombre, on peut considérer que le nombre
d’électrons primaires sortant de ce volume actif par les extrémités est compensé par ceux qui y entrent.
La valeur de la tension appliquée sur l’enceinte sera déterminée afin que le détecteur soit dans un
régime de saturation : le signal mesuré sera proportionnel au nombre d’électrons primaires créés. La
recombinaison des électrons, très élevée dans le cas des gaz électronégatifs comme le dioxygène par
exemple, sera déterminée par simulation. Le logiciel GARFIELD (Garfield, 2011) permettra de
simuler l’ionisation des molécules de gaz, le suivi de la trajectoire des électrons et de leur diffusion en
tenant compte notamment des coefficients d’attachement électronique de Townsend.
4.5.3.6.2
Détermination de la zone active
Nous cherchons à définir la zone du volume de gaz où le gradient de potentiel électrique est
dirigé selon un axe radial, les lignes de champ électrique étant alors normales à l’anode. Cette
condition est obtenue lorsque la composante Ey du champ électrique suivant l’axe vertical est nulle.
Or, cette valeur n’est jamais strictement nulle en utilisant les outils de simulation numérique
d’éléments finis. Afin d’obtenir un critère indépendant de la valeur du champ électrique, nous allons
étudier le rapport de la composante verticale Ey sur la composante radiale Er du champ électrique. La
figure 4.34 montre une coupe de l’enceinte gazeuse de la chambre H25L8. La position verticale
représente la hauteur de la chambre et la position radiale, la largeur de la chambre en coordonnées
cylindriques. Les différentes couleurs représentent les isopotentiels, de zéro (potentiel de l’anode) à
- 400 V (potentiel de l’enceinte). Les lignes blanches sur la figure représentent les différentes valeurs
de ce rapport (à savoir 10—1, 10—2 et 10—3) au sein de l’enceinte. Dans ce cas, le volume actif à définir
correspond au volume situé à l’intérieur de deux cylindres concentriques dont la hauteur peut être
déterminée à l’aide du rapport Ey/Er.
157
Figure n° 4.34 : Coupe transversale de l’enceinte pour la chambre H25L8. La couleur représente la
valeur du potentiel électrique au sein de l’enceinte gazeuse. Les lignes blanches représentent trois
valeurs (10—1, 10—2 et 10—3) du rapport du champ électrique vertical au champ électrique radial.
Afin d’établir un critère pour définir le volume actif, on calcule la moyenne des valeurs pour
lesquelles le rapport Ey/Er est le plus faible. Les valeurs du rapport Ey/Er sont représentées sur la figure
4.34 pour de nombreux points de l’enceinte gazeuse (points bleus) en fonction de leur position selon
l’axe vertical de la chambre en prenant pour origine le centre géométrique de l’enceinte d’une hauteur
totale de 40 cm. On observe alors une large zone de la position verticale où le rapport Ey/Er est très
faible (inférieur à 5.10—2). Les points rouges sur la figure représentent les valeurs moyennées de Ey/Er
le long de cet axe. Cette moyenne est constante, de l’ordre de 10—3, pour une position verticale
comprise entre environ -14 cm et 14 cm pour cette chambre (voir figure 4.35). Ce résultat permet de
déterminer la zone active pour laquelle le champ électrique est homogène. Pour limiter le volume
spatial de collecte des électrons à cette région de l’enceinte, des isolants d’environ 2 mm seront
introduits sur l’anode à -14 cm et à + 14 cm par rapport au centre géométrique vertical de la chambre
d’ionisation.
Figure n° 4.35 : Représentation de la zone active sur l’axe vertical de la chambre d’ionisation.
158
La dimension de la zone active dépend de la géométrie de la chambre d’ionisation. Afin de
mettre en évidence cette affirmation, la zone active déterminée pour différentes géométries de
chambre est présentée sur la figure 4.36. Cette figure met en évidence la proportionnalité de la zone
active en fonction de la largeur de l’enceinte gazeuse pour deux hauteurs différentes. En effet, la zone
active diminue lorsque l’espace intercylindrique augmente : lorsque la distance entre les électrodes
augmente, le caractère rectiligne des lignes de champ est altéré. On observe également que le volume
de la zone active augmente avec la hauteur de la chambre. Les zones actives déterminées se
répartissent entre 5 cm et 17 cm, et 18 cm et 33 cm pour H25L8 et H40L2 respectivement, en fonction
de la largeur intercylindrique. Les zones actives ainsi déterminées ont été prises en compte dans les
chapitres suivants pour les simulations réalisées à l’aide du code PENELOPE (voir figure n° 4.36).
Figure n° 4.36 : Hauteur des zones actives en fonction de la géométrie des chambres d’ionisation.
Figure n° 4.37 : Modélisation des chambres H25L8 et H40L2 avec PENELOPE. Les couleurs rouge et
violette correspondent au gaz ; la couleur rouge représente le volume gazeux de la zone active
déterminée avec COMSOL, la couleur violette la zone inactive (COMSOL, 2011).
159
4.5.4 ÉTUDE DE LA RÉPONSE DU DÉTECTEUR
4.5.4.1 La réponse de la chambre aux photons
La chambre Normandy, utilisée actuellement au LNHB, a une sensibilité suffisamment élevée
(pour les photons et les électrons) pour permettre de faire une mesure de tous les radionucléides
utilisés dans les services de médecine nucléaire. Nous allons donc comparer la réponse des différentes
géométries possibles de chambres d’ionisation pressurisées à celle de Normandy. La figure 4.38
montre la réponse aux photons des chambres d’ionisation de différentes géométries, réponse obtenue à
l’aide du code PENELOPE, en intégrant la zone active définie avec le logiciel COMSOL. Le gaz
utilisé dans cette simulation est de l’argon sous une pression de 1 MPa. La sensibilité aux photons des
chambres d’ionisation est supérieure à celle de la chambre d’ionisation Normandy pour toutes les
géométries étudiées.
Figure n° 4.38 : Réponse aux photons de chambres d’ionisation pour différentes géométries.
La figure 4.38 apporte un certain nombre d’informations sur la réponse de la chambre
d’ionisation aux photons en fonction de la géométrie de la chambre, tous les autres paramètres étant
les mêmes par ailleurs. Pour une même largeur intercylindrique (4 cm), une chambre de hauteur
réduite aura une réponse plus faible. Par exemple, la réponse de la chambre diminue de 20 %
lorsqu’on passe de la chambre H40L4 à la chambre H25L4. Pour une chambre d’une hauteur de
40 cm, la réponse de la chambre augmente avec l’espace intercylindrique. A titre d’exemple, la
réponse de la chambre de géométrie H40L4 est 35 % plus élevée que celle de géométrie H40L2. Ceci
devrait être le cas pour toutes les hauteurs de chambre d’ionisation. Néanmoins si l’on prend en
compte la zone active sélectionnée, l’effet peut être inversé : la chambre de géométrie H25L8 présente
une réponse plus faible que la chambre de géométrie H25L4.
On cherchera à définir la géométrie permettant d’obtenir la meilleure sensibilité possible tout
en respectant les contraintes citées au paragraphe II.2. En effet, une excellente sensibilité permettra
d’abaisser le seuil de détection ainsi que le niveau d’activité des radionucléides émettant des rayons x
de basse énergie (125I, 109Cd). Notons par ailleurs que la réponse du détecteur peut être également
améliorée en augmentant la pression dans la limite de 2 MPa et en introduisant quelques pour cents de
xénon ou de krypton ; cependant ces gaz sont très onéreux.
160
4.5.4.2 La réponse de la chambre aux électrons monoénergétiques
Les réponses aux électrons des chambres de géométries H40L2, H40L4 et H40L6 dont le puits
interne est en aluminium ainsi que celle d’une chambre de géométrie H40L4 dont le puits interne est
en alliage de magnésium AZ91A ont été étudiées. Ces courbes sont présentées dans la figure 4.39 et
comparées à celle d’une chambre d’ionisation de type Vinten 671 qui contient un puits en aluminium.
La chambre Vinten 671 utilisée pour les mesures de routine au LNHB présente une sensibilité
suffisante pour mesurer des radionucléides émetteurs β utilisés dans les services de médecine
nucléaire, pourvu que l’activité soit supérieure à 10 MBq, notamment pour 32P. L’intérêt consiste ici à
réaliser une chambre d’ionisation qui soit au moins aussi sensible que la chambre Vinten 671. On
observe sur la figure 4.39 que la réponse aux électrons des trois chambres avec puits en aluminium et
remplies d’argon à 1 MPa est inférieure à celle de la chambre Vinten 671. Cependant, le support utilisé
pour la modélisation de ces chambres est plus absorbant que celui de la chambre Vinten 671 ; une
étude sur la géométrie du support sera réalisée ultérieurement. Par conséquent, nous allons étudier les
paramètres qui vont permettre d’augmenter la réponse de la chambre d’ionisation aux électrons. La
première solution pour augmenter cette réponse, sans augmenter la pression ni changer la nature du
gaz, consiste à diminuer l’épaisseur du puits interne en aluminium. En effet, la réponse pour la
chambre H40L4 avec une épaisseur du puits interne en aluminium de 1,5 mm, est environ 2 fois plus
élevée que pour une épaisseur de 2 mm pour des électrons monoénergétiques de 2,5 MeV (voir figure
4.39). Une autre solution est d’utiliser un alliage de masse volumique plus faible, étudié pour la
géométrie H40L4. Il s’agit d’un alliage de magnésium de type AZ91A dont la masse volumique est de
1,8 g/cm3 au lieu de 2,7 g/cm3, masse volumique de l’alliage d’aluminium. La réponse de cette
nouvelle chambre présentée sur la figure 4.39 est 2,5 fois plus élevée que celle de la chambre
d’ionisation VINTEN 671 pour des électrons monoénergétiques de 2,5 MeV. Il apparaît donc très
avantageux d’utiliser ce type de matériau pour la réalisation de l’enceinte de la chambre. Cependant,
cet alliage est beaucoup moins utilisé dans le monde industriel. Ses propriétés mécaniques proches de
celles de l’aluminium permettraient de réaliser une telle enceinte et de supporter une pression de
2 MPa dans la géométrie choisie. Néanmoins les calculs de contraintes mécaniques réalisés devront
être confirmés par le constructeur, à la fois pour l’utilisation de cet alliage mais également en ce qui
concerne la réduction éventuelle de l’épaisseur de la paroi en aluminium du puits interne. Par ailleurs,
les contraintes de coût devront également être respectées.
161
Figure n° 4.39. Réponse aux électrons de chambres d’ionisation en fonction de leur géométrie
et des matériaux de l’enceinte sous pression.
Les réponses aux électrons présentées sur la figure 4.39 sont monotones et quasi linéaires de
100 keV à 1,5 MeV puis elles prennent une forme exponentielle à partir de 1,5 MeV (cette dernière
valeur d’énergie dépend de la sensibilité de la chambre). L’explication de la forme générale de ces
courbes est la suivante : de quelques keV à 1,5 MeV, les électrons perdent toute leur énergie dans la
matrice de la source, puis dans les parois du conteneur, et enfin dans la paroi du puits. Ainsi dans cette
plage énergétique, seuls les photons de bremsstrahlung sont détectés par la chambre d’ionisation. A
partir de 1,5 MeV, quelques électrons ont suffisamment d’énergie pour pénétrer dans le gaz et interagir
directement avec ses atomes, puis l’énergie initiale augmentant, le flux d’électrons pénétrant dans le
gaz augmente. Ce phénomène se traduit par la forme exponentielle de la réponse du détecteur.
4.5.4.3 Sélection de la géométrie de la chambre d’ionisation
La zone d’isomesure a été déterminée en étudiant la réponse de la chambre d’ionisation aux
photons lorsque la source radioactive, insérée au sein du puits, est déplacée suivant l’axe vertical. La
réponse du détecteur en fonction de la position de la source de part et d’autre du centre géométrique
étant symétrique, seule la réponse de la chambre aux photons pour le déplacement de la source sur
l’axe vertical au-dessus du centre géométrique est présentée sur la figure 4.40.
162
Figure 4.40 : Zone d’isomesure, calculée pour une source ponctuelle, en fonction de la géométrie de
différentes chambres d’ionisation.
D’après la figure 4.40, on remarque que la chambre de géométrie H40L2 est bien adaptée pour
l’étude de réponse de la chambre d’ionisation en fonction du volume de remplissage car elle présente
la plus grande zone d’isomesure. Néanmoins, l’espace interélectrode n’est que de 1 cm, cet espace est
étroit, et une faible fraction des photons ou des électrons interagit dans le gaz du détecteur. Lorsque cet
espace est augmenté de 1 cm (soit la géométrie H40L4), la réponse de la chambre d’ionisation
augmente d’environ 50 % pour les photons comme pour les électrons (figures 4.38 et 4.39). Or, la
configuration H40L2 conduit à une courbe de réponse inférieure (pour la même pression) à celle de la
chambre d’ionisation de type VINTEN 671, chambre pour laquelle la détection d’un radionucléide
émetteur bêta, comme 32P, nécessite une activité supérieure à 10 MBq. Ce critère nous conduit à
rejeter cette géométrie et lui privilégier la géométrie H40L4. Ce choix implique cependant d’accepter
une zone d’isomesure réduite d’un facteur deux. La chambre H40L6 présente la réponse en fonction
de l’énergie des photons la plus élevée car l’espace inter électrode est plus important. Cependant, sa
zone d’isomesure est encore plus faible (30 % de moins que celle de la chambre H40L4 pour les
basses énergies ; figures 4.40 et 4.41).
Figure n° 4.41 : Comparaison de la zone d’isomesure des chambre H40L4 et H40L6.
163
Par ailleurs, une contrainte supplémentaire doit être prise en compte. Il s’agit de la Directive
Européenne EC n° 105 (2009) qui concerne les critères de sécurité des enceintes sous pression. Les
risques concernant les enceintes sous pression sont classés en catégories délimitées par des valeurs de
référence du produit PS.V (PS étant la pression maximale de service et V le volume de l’enceinte). La
figure 4.42 présente la classification des gaz naturels contenus dans une enceinte de volume V et de
pression P.
Figure n° 4.42 : Catégories de risque pour les réservoirs de gaz sous pression.
La pression de service de la chambre d’ionisation H40L6 étant de 2 MPa et le volume de 9,2 l,
on obtient PS.V = 184 bar.l. En revanche pour la géométrie H40L4, on obtient PS.V = 103 bar.l. Audelà de la classe II, les contraintes de réglementation sont telles que les constructeurs augmentent leurs
prix de manière considérable (examen de qualification des personnels par un organisme notifié, …),
l’enceinte doit donc être réalisée dans le respect de la classe II. La géométrie de la chambre
d’ionisation peut être un compromis entre H40L4 et H40L6. Le produit PS.V de H40L6 étant proche
de la limite, et sa zone d’isomesure étant inférieure à celle de H40L4, nous choisissons la chambre
d’ionisation de géométrie H40L4.
4.5.5 SELECTION DE LA GÉOMETRIE DE LA CHAMBRE D’IONISATION
Ainsi, les études présentées ci-dessus ont permis la rédaction d’un cahier des charges (Amiot et
Golabek, 2012 et 2013). Un dizaine de constructeurs ont été consultés en Europe. Seuls deux d’entre
eux ont répondu favorablement. En effet, les contraintes de fabrication d’une enceinte sous pression,
avec des dimensions mécaniques strictes, puis la réalisation d’anneaux de garde ainsi que la contrainte
sur la mesure du courant de mouvement propre ont dissuadé bon nombre d’entre eux. Aussi avonsnous dû revoir les tolérances présentées dans le paragraphe 4.5.3.1.4 et les augmenter à 100 m. En
outre, les restrictions budgétaires nous ont contraints à supprimer les isolants qui permettaient de
maîtriser le volume actif. La chambre d’ionisation sera donc de conception proche d’un activimètre
classique. Les incertitudes sur les coefficients d’étalonnage déterminés par calcul seront plus élevées
mais devraient rester inférieures à 5 %. La chambre sera livrée fin 2013 ou début 2014 par la société
Veenstra. Par ailleurs, le système d’alimentation en gaz de la chambre est fonctionnel depuis début
2013. C. Golabek a réalisé de nombreux tests (stabilité, reproductibilité, respect des consignes de
pression, incertitude sur la pression, …) afin de vérifier que le système d’alimentation en gaz livré
correspond aux exigences du cahier des charges (Golabek, 2012 ; 2013).
164
4.6 ÉTUDE DE LA RÉPONSE D’ACTIVIMÈTRES EN FONCTION DU VOLUME (C.
GOLABEK)
Afin de permettre à C. Golabek de réaliser des expériences dans le cadre de son contrat, nous
avons étudié la réponse de différents activimètres en fonction du volume de remplissage d’une
seringue. Nous avons profité de la réalisation d’une campagne d’étalonnage d’activimètres au LNHB
en février 2013 pour effectuer ces mesures.
4.6.1 ÉTUDE DE LA REPONSE D’ACTIVIMÈTRES EN FONCTION DU VOLUME CONTENU
DANS UNE SERINGUE POUR LES RADIONUCLÉIDES ÉMETTEURS DE PHOTONS
4.6.1.1 Présentation du protocole
Nous avons étudié la réponse de quatre activimètres en fonction du volume de solution contenue
dans une seringue pour plusieurs médicaments radiopharmaceutiques. Les activimètres étudiés sont un
MEDI 405 (Veenstra), un CRC25R (Capintec), un Scintidose (Lemer Pax) ainsi que la réponse de la
chambre d’ionisation de transfert du LNHB, la chambre nommée Normandy. Cette étude a été réalisée
pour des solutions radiopharmaceutiques associées à quatre radionucléides émetteurs de photons :
111
In, 123I, 99mTc et 18F, conditionnées dans une seringue BD Plastipak® pouvant contenir un volume
maximum de 5 mL de solution. Les solutions radioactives ont été commandées auprès de IBA/CIS
Bio. Elles ont été reçues au laboratoire dans un conditionnement en flacon contenant 1 mL de solution
du médicament radiopharmaceutique. Une partie de la solution reçue (0,2 mL) a été conditionnée dans
une seringue pour chaque radionucléide. L’activité de la seringue a été ensuite mesurée dans chaque
activimètre pour chacun des radionucléides étudiés pour le volume de 0,2 mL ainsi que pour les
volumes suivants obtenus par addition de sérum physiologique jusqu’à un volume total de 4 mL ou 5
mL en fonction du radionucléide.
4.6.1.2 Critère sur la précision des mesures dans les activimètres
Le rapport AIEA TRS n° 454 (2006) (paragraphe 3.5.5) préconise une précision de 5 % sur la
mesure d’activité dans les services de médecine nucléaire. Il précise notamment que tout changement
de géométrie ayant un effet supérieur à 5 % sur la mesure d’activité nécessite l’utilisation d’un
nouveau facteur d’étalonnage. Ce critère a donc été repris pour l’interprétation des résultats obtenus
sur la réponse des activimètres. Néanmoins, étant centre d’étalonnage, le LNHB détermine un
coefficient d’étalonnage pour chaque volume mesuré dans la chambre de transfert Normandy.
4.6.1.3 Présentation des résultats et discussion
Les résultats que nous avons obtenus sur la mesure d’activité de chaque appareil corrigée de la
décroissance pour les différents volumes relativement à 0,2 mL pour 111In et 123I sont présentés dans la
figure 4.43.
165
Réponse des activimètre en
fonction du volume de 123I
2,00%
0,00%
-2,00%
-4,00%
MEDI 405
Scintidose
-6,00%
CRC25R
-8,00%
Normandy
-10,00%
0
1
2
3
Volume en mL
4
5
6
Ecart des réponses relativement à 0,2 mL
Ecart de la réponse relativement à 0,2 mL
Réponse des activimètres en
fonction du volume de 111In
2,00%
0,00%
-2,00%
-4,00%
MEDI 405
-6,00%
Scintidose
-8,00%
CRC25R
-10,00%
Normandy
-12,00%
-14,00%
0
1
2
3
4
5
Volume en mL
Figure n° 4.43 : Réponses de quatre activimètres en fonction du volume de remplissage d’une seringue
BD Plastipak® relativement au volume de 0,2 mL, avec une solution de 111In, figure de gauche, et de
123
I, figure de droite.
Les volumes mesurés dans la seringue pour 111In sont 0,2 mL, 0,4 mL, 1 mL, 2 mL, 3 mL et
5 mL. La réponse de l’activimètre CRC25R varie très peu en fonction du volume. L’écart maximal de
1,1 % est observé entre les volumes de 1 mL et 5 mL. Par conséquent, un seul coefficient d’étalonnage
suffit pour tous les volumes. De même, un seul coefficient d’étalonnage suffit pour l’activimètre Medi
405. En effet, un écart maximum de 2,5 % est observé pour les volumes compris entre 0,2 mL et 5
mL. En revanche l’activimètre Scintidose est très sensible à la variation de volume de solution. En
effet, il présente un écart maximum de 8,5 % entre 0,2 mL et 5 mL. Par conséquent, l’opérateur devra
l’étalonner pour différents volumes.
Les volumes mesurés dans la seringue pour 123I sont 0,2 mL, 0,4 mL, 1 mL, 2 mL, 3 mL et
4 mL. L’activimètre CRC25R est à nouveau l’activimètre le moins sensible aux variations de volume.
Néanmoins, il est plus sensible aux variations de volume pour 123I que pour 111In car l’écart maximum
obtenu entre 0,2 mL et 5 mL est de 2,5 %. Un seul coefficient d’étalonnage sera toutefois nécessaire
pour cette plage volumique de mesure. Les activimètres MEDI 405 et Scintidose sont également plus
sensibles aux variations de volume de 123I qu’à celles de 111In. L’écart maximal de la réponse par
rapport au volume de 0,2 mL est de 8 % pour le MEDI 405 et de 12 % pour le Scintidose. Par
conséquent, ces deux activimètres nécessitent plusieurs étalonnages en fonction du volume de
remplissage.
Les résultats que nous avons obtenus sur la mesure d’activité de chaque appareil, corrigée de la
décroissance, pour les différents volumes relativement à 0,2 mL pour 18F et 99mTc sont présentés dans
les figures 4.44.
166
2,50%
2,00%
1,50%
1,00%
0,50%
MEDI 405
0,00%
Scintidose
-0,50%
CRC25R
-1,00%
Normandy
-1,50%
-2,00%
-2,50%
0
1
2
Volume en mL
3
4
Reponse des activimètres en fonction
du volume de 99mTc
Réponse des activimètres en fonction
du volume de 18F
1,50%
1,00%
0,50%
0,00%
MEDI 405
-0,50%
Scintidose
CRC25R
-1,00%
Normandy
-1,50%
-2,00%
0
1
2
3
4
5
6
Volume en mL
Figure n° 4.44 : Réponses relatives de quatre activimètres en fonction du volume de remplissage d’une
seringue BD Plastipak® avec une solution de 18F, figure de gauche, et de 99mTc, figure de droite.
Dans la figure 4.44, les réponses de tous les activimètres varient à moins de 2 % pour 18F
comme pour 99mTc sur les plages de volume mesurés. Par conséquent, un seul coefficient d’étalonnage
suffit pour étalonner ces activimètres en seringue BD Plastipak® pour un volume variant de 0,2 mL à
3 mL pour 18F et de 0,2 mL à 5 mL pour 99mTc.
La sensibilité d’un activimètre à une variation de volume, dans un conditionnement en seringue
par exemple, dépendra de sa géométrie ainsi que de sa zone d’isomesure (Santos et al., 2009). Si
l’activimètre présente un puits composé d’un matériau léger et de faible épaisseur, il sera sensible aux
rayonnements photoniques de basse énergie et aux électrons. Or les deux radionucléides 123I et 111In
présentent des rayonnements photoniques de basse énergie xK intenses. On a pu mettre en évidence
que les activimètres MEDI 405, Scintidose et la chambre Normandy sont plus sensibles aux variations
de volume pour les photons de basse énergie que pour ceux émis par 18F et 99mTc. Un seul coefficient
d’étalonnage peut être utilisé pour ces deux derniers radionucléides sur la plage de volume étudiée. En
revanche, l’activimètre CRC25R est quasiment insensible aux variations de volume (de 0,2 mL à
5 mL) dans la seringue BD Plastipak® pour tous les radionucléides étudiés. N’ayant pas les données
sur l’épaisseur du puits et la nature des matériaux dont les détecteurs sont composés et ne connaissant
pas leur zone d’iso-mesure, il n’est pas possible d’expliquer précisément leur réponse en fonction du
volume. Néanmoins, une hypothèse peut être avancée sur la composition de l’activimètre CRC25R. Sa
faible variation de réponse laisse supposer qu’il présenterait un puits interne d’épaisseur plus
importante ou serait composé d’un matériau plus dense, comme l’acier par exemple.
4.6.2 ÉTUDE DE LA RÉPONSE D’ACTIVIMÈTRES EN FONCTION DU VOLUME CONTENU
DANS UNE SERINGUE POUR LE 90Y
4.6.2.1 Présentation du protocole
Une solution colloïdale de 90Y dédiée à la synoviorthèse a également été commandée dans le
cadre de cette étude. Cette solution colloïdale est très inhomogène. Nous y avons introduit quelques
gouttes de solution acide HNO3 1 M afin de casser le colloïde et rendre la solution homogène. Nous
avons étudié la réponse de la chambre d’ionisation de transfert Normandy et de la chambre
d’ionisation Vinten 671 pour cette solution conditionnée dans une seringue BD Plastipak® d’une
contenance de 10 mL. Nous avons choisi ce type de seringue car ce conditionnement est notamment
utilisé dans le cadre du traitement des lymphomes non hodgkiniens avec le Zevalin®. La solution
radioactive a été commandée auprès de IBA/CIS Bio. Elle a été reçue au laboratoire dans un
167
conditionnement en flacon contenant 1 mL de solution du médicament radiopharmaceutique. Une
partie de la solution reçue (0,2 mL) a été conditionnée dans une seringue. L’activité de la seringue a
été ensuite mesurée dans chaque activimètre pour le volume de 2,2 mL ainsi que pour les volumes plus
grands complétés avec du sérum physiologique jusqu’à un volume total de 10 mL.
4.6.2.2 Critère sur la précision des mesures dans les activimètres
Le rapport n° 454 de l’AIEA (2006) traite des médicaments radiopharmaceutiques utilisés en
médecine nucléaire en diagnostic comme en thérapie. Aussi, nous appliquerons le même critère de
précision attendue sur la mesure que dans le paragraphe 4.6.1.2, c’est-à-dire 5 %.
4.6.2.3 Présentation des résultats et discussion
Les résultats que nous avons obtenus sur la mesure d’activité de chaque appareil corrigée de la
décroissance pour les différents volumes (1 mL à 10 mL) relativement à 1 mL pour 90Y sont présentés
dans la figure n° 4.45.
Ecart de la réponse relativeent à 1 mL
0
Réponse relative des chambres en
fonction du voume de 90Y
0
2
4
6
8
10
-0,1
-0,2
-0,3
Normandy
Vinten
-0,4
-0,5
-0,6
Volume en mL
Figure n° 4.45 : Réponses relatives des chambres Normandy et Vinten 671 en fonction du volume de
remplissage d’une seringue BD Plastipak® d’une contenance de 10 mL avec une solution de 90Y.
Les volumes mesurés dans les chambres d’ionisation Vinten 671 et Normandy de la solution
active de 90Y conditionnée dans la seringue BD Plastipak® sont 1 mL, 3 mL, 5 mL, 7 mL, et 10 mL.
L’écart entre la mesure d’un volume de 1 mL par rapport à un volume de 10 mL est proche de 50 %.
Cette chambre d’ionisation présente donc une grande sensibilité à la variation de volume d’une
solution de 90Y conditionnée dans une seringue sur une plage volumique de 1 à 10 mL. Aussi est-il
important d’étalonner ces chambres d’ionisation pour chaque volume introduit dans la seringue BD
Plastipak®. En effet, 90Y est utilisé en radiothérapie pour la synoviorthèse, mais également en
radiothérapie interne vectorisée (solution non colloïdale) pour le traitement de lymphomes non
hodgkiniens (paragraphe 3.4.1). Néanmoins, les mesures avec le 90Y sont délicates, il s’agit de bien
homogénéiser la solution dans la seringue et de ne pas perdre de la solution dans le capuchon de
l’aiguille. Aussi est-il est nécessaire de confirmer ces résultats par une nouvelle expérimentation. Cette
étude devra également être réalisée sur d’autres activimètres, notamment ceux étudiés dans le
paragraphe précédent, dont le comportement pourrait être différent.
168
Les résultats de simulation obtenus par C. Golabek pour la modélisation de la chambre
d’ionisation ont permis de rédiger un cahier des charges pour la réalisation du détecteur. C. Golabek a
également réalisé les tests expérimentaux nécessaires à la validation du fonctionnement du système
d’alimentation en gaz de la chambre d’ionisation. Ses travaux ont fait progresser le projet et permis la
soumission d’un sujet de thèse. Ce dernier a été accepté par le CEA, néanmoins le candidat choisi ne
remplissait pas les critères très sélectifs pour l’obtention d’un financement. Le sujet sera représenté en
2014. Par ailleurs, les travaux réalisés sur l’influence du volume des solutions de médicament
radiopharmaceutique contenues dans une seringue sur la réponse des activimètres ont révélé des effets
notables et une publication de ce travail est prévue. Le contrat de C. Golabek s’est terminé au LNHB
le 30 mars 2013. Il commence un nouveau contrat postdoctoral en octobre 2013 au sein du groupe de
Mesure Nucléaire et de Modélisation (MNM) de la Direction des Sciences de la Matière (DSM) du
CEA à Saclay.
4.7 PERSPECTIVES
4.7.1 ÉTUDE DE LA RÉPONSE DES ACTIVIMÈTRES EN FONCTION DU CONDITIONNEMENT
Nous avons vu dans le dernier chapitre que la réponse des activimètres peut varier de manière
plus ou moins importante en fonction du conditionnement utilisé (la géométrie des flacons et des
seringues varient d’un fabriquant à l’autre (Bochud et al., 2011)) et également en fonction du volume,
voire même en fonction de la nature de la solution. Dans tous les cas, il est nécessaire d’étalonner
l’activimètre dans les géométries utilisées en routine clinique et notamment en flacon et en seringue.
En effet, bien souvent, les activimètres sont pré-étalonnés par les constructeurs pour une seule
géométrie parfois très différente de celles utilisées en routine clinique (Cessna et al., 2008 ;
Zimmerman et Cessna, 2000 ; Ceccatelli et al., 2007). En outre, au sein d’un même type de
conditionnement (en flacon ou en seringue), les dimensions (diamètre, épaisseur,..) peuvent varier
d’un fabricant à l’autre. Les volumes à mesurer varient également en fonction du poids du patient.
Toutes ces variations (géométries des conditionnements, volumes, ..) souvent négligeables pour les
radionucléides émettant un rayonnement photonique de forte énergie, peuvent devenir importantes
pour ceux émettant des photons de faible énergie de l’ordre de la trentaine d’électronvolts. Cependant,
il n’est pas possible de déterminer un facteur de correction universel pour un conditionnement donné
et un volume donné par rapport à un conditionnement et volume de référence. En effet, cette
correction est dépendante du type d’activimètre utilisé, de sa géométrie et des matériaux utilisés
(Zimmerman et al., 2004b). Au moins est-il possible de déterminer des facteurs de correction pour
plusieurs activimètres de même référence constructeur pourvu que leur reproductibilité de fabrication
soit excellente. De même, la reproductibilité de la fabrication des conditionnements d’un même type
doit également être maîtrisée. C’est en général le cas notamment pour les seringues réalisées par
injection de plastique dans des moules (Bochud et al., 2011). Qui plus est la longueur de l’aiguille peut
parfois avoir des conséquences importantes car dans certaines configurations de l’activimètre, elle peut
décaler la hauteur de l’échantillon. Les radionucléides critiques sont identifiés ; il s’agit
principalement de 123I, 125I, 111In et des émetteurs bêta purs comme 90Y, 32P par exemple. Une étude
systématique des principaux types d’activimètres en fonction du conditionnement et du volume de
remplissage utilisés en routine clinique s’avère nécessaire pour les médicaments radiopharmaceutiques
marqués par ces radionucléides. En effet, les pratiques dans les services de médecine nucléaire sont
très hétéroclites. En France, la distinction entre les conditionnements flacon et seringue est respectée.
En revanche, pour ce qui concerne les volumes, les pratiques sont différentes. Certains services
169
étalonnent leur activimètre pour la plupart des volumes utilisés, d’autres n’utilisent qu’un seul facteur
d’étalonnage quel que soit le volume. Aussi, une étude systématique des facteurs d’étalonnage en
fonction du type de conditionnement et/ou du volume pour chacun des types d’activimètres qu’ils
utilisent, dans le respect du rapport 454 de l’AIEA, leur permettrait de s’assurer de l’adéquation entre
la mesure d’activité et l’activité prescrite. Au cours de ces études les expérimentateurs devront
s’assurer de l’homogénéité de la solution mesurée et de la reproductibilité des mesures.
Le projet de la chambre à pression variable et contrôlée peut répondre en partie à ces
difficultés concernant la mesure d’activité en fonction du type de conditionnement, du volume et de la
matrice de la solution radioactive à mesurer. En effet, les dimensions de la chambre d’ionisation
réalisée dans le cadre de ce projet seront déterminées le plus précisément possible au cours de sa
réalisation, et la composition des matériaux sera maîtrisée (cette condition est incluse dans le cahier
des charges). Aussi, la modélisation sera-t-elle très précise et la pression maîtrisée à l’aide de
l’installation d’alimentation en gaz. Ces données connues, il s’agira ensuite de simuler la réponse de la
chambre pour les divers conditionnements, volumes et matrices utilisés en routine clinique et de les
comparer aux coefficients d’étalonnage expérimentaux. L’objectif consiste ensuite à réaliser des
chambres d’ionisation très reproductibles associées à une base de coefficients d’étalonnage adaptés
aux conditions cliniques pour les radionucléides émetteurs de photons.
4.7.2 ÉTUDE DE LA RÉPONSE DES ACTIVIMÈTRES EN FONCTION DE LA MATRICE DU
RADIOPHARMACEUTIQUE
Appelons matrice la solution dans laquelle est conditionné le radionucléide. La matrice est
composée du radionucléide et de son vecteur (molécule, colloïde ou d’un autre matériau) en
suspension dans une solution injectable de sérum physiologique. La matrice est conditionnée dans un
contenant (flacon, seringue, ampoule, gélule, …). La plupart des matrices sont composées de sérum
physiologique, solution injectable et de la molécule vectrice à laquelle est associé le radionucléide.
Cependant la matrice peut varier de manière conséquente en particulier pour les traitements
isotopiques locorégionaux. En effet, la matrice du médicament radiopharmaceutique utilisé pour la
synoviorthèse, par exemple, est constituée d’un colloïde marqué avec 90Y en suspension dans le sérum
physiologique de taille importante (2 m) qui rend la solution très inhomogène. Le conditionnement
en seringue est difficilement reproductible. Aussi le LNHB ne fournit-il aux services de médecine
nucléaire qu’un étalonnage en flacon suivant un protocole très spécifique. La réalisation d’un
étalonnage des activimètres dans des conditions proches des conditions cliniques, notamment en
seringue, nécessite une étude. Un autre traitement isotopique locorégional requiert des investigations
pour la mesure d’activité précise du médicament radiopharmaceutique avant l’injection au patient. Il
s’agit du traitement du foie à l’aide de microsphères de 90Y. En effet, la matrice est composée de
microsphères de résine (SIR-spheres®) ou de verre (Theraspheres®) en fonction du fabricant
contenant le radionucléide 90Y en suspension dans une solution de sérum physiologique injectable. La
présence de ces microsphères est problématique à deux titres. D’une part elles atténuent le
rayonnement bêta et ainsi la mesure peut dépendre de leur concentration, d’autre part elles rendent la
solution très inhomogène. L’inhomogénéité se traduit par une sédimentation des microsphères après
agitation de la solution qui induit une variation de la mesure d’activité dans l’activimètre au cours du
temps (en dehors de la décroissance du radionucléide). Par ailleurs, l’étalonnage de la solution fournie
par les constructeurs n’est pas traçable au niveau international. Ce sujet de recherche est intégré au
projet européen de métrologie MetroMRT (Metrology for Molecular Radiotherapy) lancé en juin
170
2012. Au sein de ce projet, le LNHB pilote le groupe de travail chargé de la réalisation de la solution
étalon, notamment pour les microsphères de 90Y, et de son transfert aux utilisateurs.
4.7.3 ÉTUDE DE LA RÉPONSE DES CHAMBRES AUX ÉLECTRONS
L’étude de la réponse des chambres d’ionisation à l’aide de la simulation Monte-Carlo a mis
en évidence des écarts importants entre les coefficients d’étalonnage simulés et les coefficients
d’étalonnage expérimentaux pour les deux chambres d’ionisation étudiées excepté pour le Tl-204 de la
chambre Vacutec. D’autres instituts de métrologie ainsi qu’un constructeur de chambre d’ionisation
obtiennent des écarts du même ordre de grandeur pour les 32P, 89Sr et 90Y (l’IRA en Suisse, le NPL en
Angleterre et la société Veenstra). Outre les problèmes de géométrie, de calcul de spectre bêta ou
d’étalonnage expérimental, les différents laboratoires émettent l’hypothèse d’une inadéquation de la
physique décrivant le bremsstrahlung, et en particulier des sections efficaces, avec la réalité
expérimentale. Aussi, il serait intéressant d’étudier expérimentalement l’émission de bremsstrahlung et
de la comparer avec les résultats de simulation obtenus à l’aide des codes de calcul Monte-Carlo de
l’interaction rayonnement matière. Une première expérience pourrait être mise en œuvre au LNHB en
mesurant les radionucléides 90Y, 32P et 89Sr tout en insérant un écran pour absorber les électrons émis
afin que seul le bremsstrahlung soit mesuré dans la chambre d’ionisation. D’après les résultats obtenus
aux LNHB présentés dans le paragraphe 4.4.3.1, les coefficients d’étalonnage simulés en présence
d’écrans devraient alors être plus proches de ceux obtenus expérimentalement contrairement aux
écarts observés dans les tableaux 4.4 et 4.5. Aussi, si cette hypothèse est confirmée, il faudra
investiguer les modèles utilisés pour l’interaction des électrons avec la matière et les confronter avec
l’expérience. Le LNHB pourrait également mesurer des sources de 204Tl, 90Y, 32P et 89Sr à l’aide du
détecteur cristal puits Na(I)Tl et comparer les coefficients d’étalonnage simulés avec les coefficients
d’étalonnage expérimentaux. Ensuite, un écran pourrait être placé autour des sources afin d’absorber
tous les électrons. Ainsi, l’évolution des écarts entre les coefficients d’étalonnage simulés et
expérimentaux pourrait être étudié pour le rayonnement de bremsstrahlung seul. Une étude similaire
pourrait être réalisée avec un détecteur silicium pour mesurer le spectre de bremsstrahlung et le
comparer avec le spectre simulé. Enfin, l’utilisation d’un faisceau d’électrons permettrait d’obtenir des
électrons monoénergétiques et l’insertion d’un écran d’obtenir le spectre de bremsstrahlung qui
pourrait ensuite être mesuré à l’aide d’un détecteur silicium et comparé de manière absolue avec les
résultats de simulation. Cependant peu de laboratoires disposent de tels appareillages.
4.7.4 MODÉLISATION DE LA COLLECTION DES ÉLECTRONS DANS LE DÉTECTEUR
Cette étude pourra être réalisée dans le cadre du projet « Réalisation et exploitation d’une
chambre d’ionisation à pression variable contrôlée ». Le système d’alimentation en gaz installé au
LNHB permettra de maîtriser la masse volumique. Une fois la pression maîtrisée, et en installant une
chaîne de mesure absolue de courant, la collection des charges pourra être étudiée. Les résultats de
cette étude expérimentale pourront être comparés aux résultats de simulation de la collection des
charges réalisée à l’aide des logiciels GARFIELD et COMSOL par exemple. La construction d’une
chambre d’ionisation au volume actif maîtrisé permettra d’étudier la faisabilité d’une mesure primaire
d’activité à l’aide d’une chambre d’ionisation.
171
4.7.5 ÉTUDE DE L’ENERGIE MOYENNE DE CREATION DE PAIRE ELECTRON ION, W, POUR
DIFFÉRENTES NATURES DE GAZ ET DIFFÉRENTES PRESSIONS
Le projet de réalisation et d’exploitation de la chambre à pression variable et contrôlée
permettra d’avoir accès à une installation de mesure en fonction de la pression de différents gaz sur
une gamme de pression de 0,1 à 10 MPa. Le calcul des coefficients d’étalonnage d’une chambre
d’ionisation nécessite la connaissance de la valeur de l’énergie moyenne nécessaire à la création d’une
paire d’ions, W. Cette valeur pourra être déterminée pour un gaz relativement à celle d’un gaz de
référence. En effet, la validation expérimentale de la détermination du coefficient d’étalonnage simulé
pour un gaz de référence à une pression donnée permettra d’accéder à la valeur de W du gaz étudié au
travers du rapport des coefficients d’étalonnage expérimentaux. La valeur de W est nécessaire pour
déterminer le rendement d’ionisation de nombreux détecteurs à gaz comme, par exemple, les chambres
à projection temporelle (TPC) associées au détecteur Micromegas utilisées dans le cadre des
recherches de désintégration double bêta (Irastorza, 2013). Par conséquent, les résultats des valeurs
relatives de W déterminées dans le cadre du projet (notamment pour le xénon sous pression) pourront
être utiles pour ces recherches. En outre, il sera également possible, à l’aide de ce nouveau dispositif
expérimental, de vérifier si la valeur de W varie en fonction de la pression dans la gamme de pression
de 0,1 MPa à 2 MPa.
172
Conclusion générale
La métrologie de la radioactivité intervient dans de nombreux domaines, de la recherche à
l’industrie incluant l’environnement et la santé, qui apparaissent comme des constants sujets de
préoccupation pour la population mondiale ces dernières années. A cette grande variété d’applications
répond un grand nombre de radionucléides de schémas de désintégration très divers sous des formes
physiques également très variées. Cette diversité impose aux instituts de métrologie de rayonnements
ionisants de disposer d’une vaste palette d’instruments et de méthodes de mesures adaptés aux
spécificités de chaque radionucléide. Les organisations nationales et internationales expriment un
intérêt grandissant pour la qualité, la crédibilité et la traçabilité des mesures et des essais. Il est donc
important de mettre en œuvre des mesures fiables et exactes, agréées et approuvées par toutes les
autorités concernées dans le monde. Ces actions font partie des missions des instituts nationaux de
métrologie des rayonnements ionisants. Elles nécessitent notamment la maîtrise des méthodes
développées pour la réalisation des étalons primaire de radioactivité et pour leur transfert. Parmi ces
différentes méthodes, certaines (RCTD, CIMAT/NIST) sont basées sur la scintillation liquide ; elles
sont utilisées comme technique de mesure primaire pour les radionucléides émetteurs bêta purs, son
domaine d’application a été étendu aux radionucléides se désintégrant par capture électronique puis à
ceux pourvus de schémas de désintégration plus complexes. Cette technique nécessite la poursuite
d’études systématiques afin de mieux maîtriser le calcul de rendement de détection des radionucléides
émetteurs de rayonnement bêta de faible énergie tels que 3H et ainsi d’améliorer l’exactitude des
mesures tout en diminuant leur incertitude. En revanche, la scintillation liquide permet de mesurer
l’activité primaire de solutions contenant des radionucléides émetteurs bêta moins de haute énergie
avec une très bonne précision comme pour 90Y. La traçabilité de la mesure de ce radionucléide est
assurée en amont par les comparaisons internationales coordonnées par le BIPM et en aval au travers
de la mesure avec des activimètres utilisés pour la mesure d’activité juste avant l’injection au patient à
des fins curatives ou palliatives. Aussi, l’exactitude des mesures d’activité est-elle un enjeu de santé
publique pour la radiothérapie interne vectorisée et les examens isotopiques. Elle nécessite, là encore,
la maîtrise des installations de mesure et de leur rendement de détection dans des conditions
expérimentales proches de celles utilisés en routine clinique. Or ces dernières sont si variées, que les
constructeurs ne peuvent fournir des installations étalonnées spécifiquement pour chaque
conditionnement ou chaque volume de solution de médicament radiopharmaceutique auxquels elles
sont sensibles, dans le respect des incertitudes imposées par la réglementation internationale. Aussi,
les instituts nationaux de métrologie ont un rôle à jouer en concertation avec les praticiens, les
physiciens médicaux et les radiopharmaciens afin de développer des méthodes d’étalonnage et de
mesures adaptées aux conditions cliniques. Ceci afin que la dose injectée au patient puisse être exacte,
précise et optimisée. C’est important dans le cadre des examens isotopiques dont le nombre est en
constante augmentation et essentiel en radiothérapie interne vectorisée en plein développement. La
concertation entre les physiciens d’hôpitaux d’un côté et les physiciens métrologues de l’autre est
primordiale. Le LNHB s’est engagé dans cette démarche de concertation en organisant des réunions et
discussions avec les physiciens médicaux de certains services de médecine nucléaire français. Cette
démarche se concrétise aujourd’hui notamment par le lancement en juin 2012 du projet européen
Metrology for Molecular Radiotherapy (MetroMRT) qui réunit les instituts nationaux de métrologie
français, britannique et italien ainsi que de nombreux hôpitaux et laboratoires de recherche européens.
Pour aller plus loin dans l’optimisation des doses reçues par les patients lors des expositions
médicales et pour répondre à la réglementation du 22 septembre 2006 (JORF n° 226, 2006), une des
173
perspectives du futur serait la transcription et la centralisation des doses reçues en radiologie comme
en diagnostic et thérapie personnalisée isotopiques, dans le dossier médical du patient. Ainsi ces
données alimenteraient les études épidémiologiques sur les adultes comme sur les enfants et
permettraient d’améliorer nos connaissances sur les effets des faibles doses et d’optimiser les
traitements.
174
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Mesures et simulations en métrologie de la mesure d`activité

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