Dynamique des Fluctuations d`une Interface

Rapport de Stage
Mai-Juillet 2008
Dynamique des Fluctuations d’une
Interface
Stagiaire : Marine Thiébaud, DSM, 4eannée ENS Lyon
Responsable de stage : Thomas Bickel, groupe Physique Statistique
Centre de Physique Moléculaire Optique et Hertzienne
Université Bordeaux 1 ; CNRS, UMR 5798 ; 351, Cours de le Libération
33405 TALENCE CEDEX (France)
Tel : +(33) (0)5 40 00 28 90 - Fax : +(33) (0)5 40 00 69 70
Table des matières
1 Introduction
1
2 Présentation du sujet
2.1 Origine du questionnement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2 Particularités du système étudié . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1
1
2
3 Physique des interfaces
3.1 Définition d’une interface . . . . . . . . . . . .
3.2 Hamiltonien capillaire . . . . . . . . . . . . .
3.3 Fonction de partition et propriétés statistiques
3.4 Dynamique des interfaces . . . . . . . . . . . .
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3
3
4
5
8
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9
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18
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4 Dynamique d’une interface soumise à un écoulement de cisaillement
4.1 Modélisation du problème . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2 Equation de Stokes et conditions aux limites . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3 Méthode de résolution . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4 Relaxation et non-linéarité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5 Fluctuation d’une interface sous cisaillement
5.1 Equation de couplage de modes . . . . . . . . . .
5.2 Propriétés statistiques du bruit . . . . . . . . . .
5.3 Solution aux faibles taux de cisaillement . . . . .
5.4 Propriétés de ∆G(q) . . . . . . . . . . . . . . . .
5.5 Autre méthode : le développement auto-consistent
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6 Discussion
20
A Appendice : Ecriture des conditions limites
22
1
Introduction
Les fluctuations à l’équilibre d’une interface séparant deux fluides constituent un sujet
classique de la physique. Dès 1908, von Smoluchowski comprend que l’agitation thermique doit
constamment distordre l’interface et l’éloigner de la configuration plane [1]. Cette rugosité des
interfaces a été ensuite quantifiée par Mandelstam en 1913, résultat qui sera « redécouvert »
en 1965 par Buff, Lovett et Stillinger [2]. Les progrès des techniques expérimentales -diffusion
de la lumière dans les années 1970, diffusion de rayons X et de neutrons dans les années 1990ont alors permis de valider définitivement les prédictions théoriques basées sur l’hamiltonien
capillaire [1].
La situation est beaucoup moins claire pour ce qui concerne les propriétés hors d’équilibre
des interfaces. En effet, on ne dispose que d’un nombre très limité d’études sur la question. La
raison réside certainement dans le fait qu’il est difficile de réaliser des expériences contrôlées sur
ces systèmes. Néanmoins, la situation s’est quelque peu débloquée récemment suite au travail
de Derks et ses collaborateurs [3]. Dans cette étude, les auteurs mesurent la modification de la
rugosité de l’interface, soumise à un écoulement de cisaillement. Ils observent alors une forte
diminution de l’amplitude des fluctuations en fonction du taux de cisaillement.
Au cours de ce stage, j’ai donc été amenée à modéliser cette expérience. Ce sujet pose de
nombreuses questions d’un point de vue fondamental, car la physique statistique de systèmes
hors d’équilibre est un domaine qui est loin d’être complètement formalisé. L’intérêt du système
étudié est qu’il est suffisamment simple pour que l’on puisse mener une étude analytique, sans
pour autant que les résultats soient triviaux. En particulier, nous verrons comment le couplage
entre hydrodynamique et physique statistique permet de décrire les états hors d’équilibre. Une
seconde motivation pour ce travail est que l’on dispose de résultats expérimentaux « propres »,
qui vont nous permettre de tester nos prédictions.
Après avoir présenté l’expérience et ses particularités, on révisera d’abord le formalisme
généralement usité pour décrire les propriétés statistiques des interfaces. Ceci permettra de se
familiariser avec les idées fondamentales mises en jeu, ainsi qu’avec les différentes conventions.
Ensuite, je détaillerai la résolution des équations hydrodynamiques qui nous permettent d’obtenir l’équation d’évolution pour une déformation de l’interface. Enfin, nous verrons comment
le couplage entre hydrodynamique et physique statistique permet d’expliquer l’amortissement
des fluctuations d’une interface sous l’effet du cisaillement. Finalement, je discuterai ces résultats et présenterai les perspectives de ce travail.
2
2.1
Présentation du sujet
Origine du questionnement
Lorsque l’on souffle sur son café le matin, des vaguelettes apparaissent. Cet effet bien
connu en hydrodynamique est la manifestation de l’instabilité de Kelvin-Helmholtz qui se
développe lorqu’une interface séparant deux fluides est soumise à un cisaillement [4]. Pour des
fluides parfaits, cette instabilité peut s’expliquer qualitativement avec le théorème de Bernoulli.
Considérons une interface qui, du fait d’une fluctuation, ne soit pas parfaitement plane. Au
dessus d’un renflement de l’interface, la vitesse est accélérée par rapport au cas plan en raison
de la conservation du débit. Ainsi, d’après le théorème de Bernouilli, la pression diminue. Au
1
contraire, en dessous du renflement, la vitesse est réduite et de fait la pression augmente. Il
résulte de cette différence de pression une force qui amplifie le renflement de l’interface. Il en
va de même pour les creux de l’interface. Pour des fluides réels, la situation est plus complexe
[5]. De manière générale, les effets de viscosité et de tension de surface ont tendance à stabiliser
l’interface.
Au niveau microscopique, on ne peut pas « souffler » sur l’interface : on utilise un rhéomètre pour soumettre l’interface à un cisaillement. Cette expérience a été réalisée récemment
par Derks et ses collaborateurs [3]. Le système étudié est une suspension de colloïdes et de
polymères. L’interface entre la phase riche et la phase pauvre en colloïdes a la particularité de
présenter une tension extrêmement faible : on s’attend donc à observer une signature de l’instabilité de Kelvin-Helmholtz, qui devrait se traduire par une augmentation des fluctuations
thermiques de l’interface. Or il ressort clairement des expériences que le cisaillement a pour
effet de diminuer les fluctuations, comme le montre la figure 1.
Le travail à effectuer est donc de comprendre
cette dernière expérience, c’est-à-dire d’expliquer
l’amortissement des fluctuations de l’interface sous
l’effet du cisaillement. Puis, pour appréhender de
manière globale les interfaces sous cisaillement,
il faut aborder le problème de la transition : le
régime d’amortissement observé expérimentalement,
et celui où doit apparaître l’instabilité aux forts
taux de cisaillement. Le stage a consisté à apprendre le formalisme des interfaces, puis à essayer
d’expliquer l’amortissement des fluctuations. Avant
cependant d’aborder le coeur de mon travail, il me
semble important de présenter le système étudié
dans l’expérience et de souligner ses particularités, Figure 1 – L’amplitude des fluctuations
surtout par rapport à des interfaces classiques.
diminue avec le cisaillement.[3]
2.2
Particularités du système étudié
Le système étudié par Derks et ses collaborateurs est composé d’un mélange binaire de
colloïdes et de polymères en suspension dans un solvant. Les colloïdes utilisés sont des billes
de latex de rayon a ' 71 nm. Les polymères sont des chaînes de polystyrène dont le rayon
de giration est de 43 nm. Le solvant utilisé ici est un solvant organique. Le mélange colloïdesolvant a été réalisé dans le but de n’avoir que des interactions de sphères dures. Ainsi, les
interactions de Van der Waals sont minimisées en choisissant un solvant de même constante
diélectrique que les colloïdes. De même, les interactions électrostatiques sont négligeables
puisque le solvant est un solvant organique. La seule interaction qui subsiste entre les colloïdes
est l’attraction de déplétion due aux polymères [6].
Sous certaines conditions, le mélange colloïdes-polymères dans un solvant minimise son
énergie libre en se séparant en 2 phases : d’une part une phase riche en colloïdes et pauvre
en polymères, qu’on nommera liquide colloïdal et d’autre part une phase pauvre en colloïdes
et riche en polymères, qu’on nommera gaz colloïdal. Le liquide colloïdal est plus dense que le
gaz colloïdal. On distingue ces 2 phases au microcope grâce à un marqueur fluorescent attaché
2
aux colloïdes. Le liquide colloïdal présente alors une intensité de fluorescence plus grande que
le gaz colloïdal comme on peut le voir sur la figure 2.
Figure 2 – Visualisation du Liquide colloïdal (en bas en vert) et du Gaz colloïdal (en haut
en noir) [7].
La propriété essentielle de ce système est la faible tension de surface de l’interface entre les
deux phases. La tension de surface σ représente l’excès d’énergie par unité de surface. Pour une
interface fluide, l’échelle d’énergie pertinente est kB T , où kB est la constante de Boltzmann
et T la température absolue 1 . La surface associée est simplement a2 , où a est la taille des
molécules du fluide. A température ambiante, on a kB T ' 10−21 J. Pour une interface usuelle,
la taille des molécules est a ' 10−10 m, ce qui donne σ ' 10−1 N/m : la tension de surface des
liquides moléculaires est toujours élevée (σ = 72 mN/m pour l’interface eau/air). Par contre,
le fait d’utiliser des liquides particulaires (a ' 100 nm) permet une diminution drastique de
la valeur de la tension superficielle : σ ' 10−7 − 10−9 N/m, la valeur exacte étant contrôlée
par la distance au point critique.
Le fait d’avoir une tension de surface extrêmement basse est très intéressant car cela
permet d’observer les fluctuations de l’interface avecp
un simple microscope optique. L’ordre de
2 1/2
grandeur de l’amplitude des fluctuations hh i est kB T /σ, ce qui donne pour une interface
eau-air h ' 10−10 m tandis que pour l’interface considérée h ' 10−6 m. L’interface oscille à
l’échelle du micron et est visible à l’aide d’un microscope optique, ce qui est beaucoup plus
simple à mettre en oeuvre que les techniques de diffusion de la lumière ou de rayons X utilisées
habituellement pour l’étude des interfaces [7].
Connaissant les propriétés essentielles du système, on peut maintenant tenter d’expliquer
son comportement. Avant cela, il est tout de même préférable de définir de manière rigoureuse
l’objet considéré, soit l’interface.
3
3.1
Physique des interfaces
Définition d’une interface
D’après le Petit Robert, une interface est une « surface de séparation entre deux états
distincts de la matière ». D’un point de vue physique, la situation est un peu plus complexe
et dépend en particulier de l’échelle considérée [6]. Nous ne considérons ici que des interfaces
entre deux fluides. Au niveau microscopique, la densité locale des deux constituants évolue
continûment lorsque l’on passe d’une phase à l’autre [8]. L’interface est alors caractérisée par
un profil de concentration qui varie sur une certaine épaisseur. Celle-ci n’est généralement pas
négligeable : elle correspond normalement à quelques diamètres de particules, mais peut être
1. Notons que pour des interface solides, les énergies mises en jeu sont plus grandes et ce raisonnement ne
tient plus.
3
beaucoup plus grande au voisinage du point critique de la transition de mélange des deux
constituants.
Au niveau macroscopique, on remarque que l’épaisseur de l’interface est beaucoup plus faible que les
grandeurs horizontales considérées. Une simplification consiste alors à décrire l’interface comme une
surface infiniment fine, le saut de concentration entre
les deux phases étant infiniment abrupte. Dans cette
description, les deux milieux sont homogènes en volume (en anglais, on parle de « bulk phases ») et séparés par une surface d’épaisseur et de masse nulle.
Pour définir sans ambiguïté cette surface, on l’assimile à la surface de Gibbs dont la position zG , notée Figure 3 – Evolution Microscopique
de la Concentration au Niveau de l’Insur la figure 3, vérifie :
terface. φ représente la concentration
Z +∞
Z zG
(φ(z) − φ )dz = 0, (1) en colloïdes dans chaque phase.
(φ(z) − φ )dz +
G
L
−∞
zG
avec ΦL et ΦG les concentrations du constituant considéré loin de l’interface : φL = limz→−∞ φ(z)
et φG = limz→+∞ φ(z). L’équation (1) exprime la conservation du nombre de particules et permet de faire le lien entre le modèle microscopique et le modèle macroscopique.
Dans le but de décrire quantitativement les propriétes physiques de l’interface, il est nécessaire d’en donner une paramétrisation. La représentation naturelle dans la géométrie que nous
allons étudier est la paramétrisation de Monge : les conformations de la surface sont explicitées en spécifiant sa hauteur z = h(x, y) au-dessus d’un plan horizontal de référence (xOy).
Le champ h est donc une fonction des coordonnées x et y. Ceci implique que la représentation
de Monge ne permet pas de décrire des éventuels surplombs de la surface. Cependant, cet
inconvénient reste négligeable lorsque l’écart par rapport au plan reste faible, comme c’est
souvent le cas. Sachant décrire formellement une interface, la suite logique est d’écrire son
hamiltonien.
3.2
Hamiltonien capillaire
Du fait des fluctuations thermiques, une interface séparant deux fluides présente une certaine rugosité. L’amplitude des fluctuations résulte d’un équilibre entre d’une part l’entropie,
et d’autre part le coût énergétique associé à la déformation de l’interface. La contribution
énergétique a ici deux origines : la tension de surface ES et l’énergie potentielle de pesanteur
EP .
En ce qui concerne le 1er terme, la tension de surface σ est définie comme l’excès d’énergie
par unité d’aire en présence d’une interface entre deux milieux distincts. Ainsi, pour agrandir la
surface d’une quantité dS, le travail à fournir est σdS. On fixe l’énergie nulle quand l’interface
est plane. Ainsi
q
Z
Z
Z
Z
σ
2
~
~ 2
dxdy(∇h)
(2)
1 + (∇h) − 1 ≈
ES = σ dS − σ dxdy = σ dxdy
2
4
~ En effet, dans le cas où les déformations sont petites, on peut supposer que ∇h
1 (approximation des faibles gradients).
Pour l’énergie de pesanteur, on fixe également l’origine des énergies à l’interface de hauteur
nulle. Ainsi
Z
Z 0
Z
Z h(x,y)
Z
∆ρg
∆ρgzdz − dxdy
∆ρgzdz =
EP =
dxdy
dxdy h(x, y)2
(3)
2
−∞
−∞
avec ∆ρ = ρ2 − ρ1 , la différence de densité entre les 2 phases, ρ1 et ρ2 étant respectivement
les densités massiques des fluides situés au-dessus et au-dessous de l’interface.
Au final, l’hamiltonien H associé à une fluctuation h(x, y) de l’interface est donnée par :
σ
H=
2
Z
~ 2 + ∆ρg
dxdy(∇h)
2
Z
dxdy h(x, y)2
(4)
Les propriétés à l’équilibre du système sont entièrement spécifiées par l’hamiltonien H via
la fonction de partition Z. Les quantités recherchées sont par exemple les valeurs moyennes
hh(x, y)i, hh(x, y)2 i, hh(x, y)h(0, 0)i, où h. . .i signifie que les quantités sont moyennées sur les
réalisations du bruit thermique. Cependant, l’hamiltonien H n’est pas diagonal par rapport
aux variables {h(~r)} où on a noté ~r le couple (x, y). Le système étant invariant par translation
spatiale, il est judicieux d’exprimer H dans l’espace de Fourier. On définit la transformée de
Fourier et son inverse de la manière suivante :
R 2
P
h(~q) =
d ~r h(~r) exp [−i~q.~r] et h(~r) = L12 q~ h(~q) exp [i~q.~r]
avec L la dimension macroscopique du système par rapport au plan (xOy) et ~q le vecteur
d’onde. On impose des conditions aux limites périodiques aux bords du système, ainsi ~q est
de la forme 2π
(n~ex + m~ey ) où (n, m) ∈ Z2 , ~ex et ~ey sont les vecteurs unitaires selon x et y
L
respectivement. Notons que le champ h(~r) étant réel, on a h(−~q) = h(~q)∗ .
Dans l’espace de Fourier, l’hamiltonien H est donné par :
H=
1 X 2
σ X 2
2
(σq
+
∆ρg)
|h(~
q
)|
=
(q + lc−2 ) |h(~q)|2
2
2
2L
2L
q~
(5)
q~
p
On voit apparaître ici la longueur capillaire : lc = σ/ (∆ρg). Cette échelle de longueur permet
de comparer les effets dus à la gravité avec les effets capillaires. Pour l’interface eau-air, on a
σ ≈ 10−1 N/m et ∆ρ ≈ 103 kg/m3 , de telle sorte que lc ≈ 3.10−3 m, tandis que pour l’interface
colloïdale, σ ≈ 10−8 N/m et ∆ρ ≈ 103 kg/m3 et donc lc ≈ 10−6 m. Le fait que la tension de
surface soit plusieurs ordres de grandeur plus faible que les tensions de surface usuelles a pour
effet de changer la limite de prédominance entre la gravité et la capillarité (la tension est plus
faible et donc les effets capillaires sont prédominants « moins longtemps »).
3.3
Fonction de partition et propriétés statistiques
La fonction de partition Z permet de décrire les propriétés statistiques de l’interface, dont
les conformations sont décrites par la fonction {h(~r)}~r . La fonction de partition Z est une
5
intégrale sur l’espace des configurations, il convient donc de bien définir cet espace. L’idée
pour y parvenir est de décrire la fonction {h(~r)}~r par un ensemble discret de points (hi )i où
hi = h(~ri ) régulièrement espacés de la quantité ∆~r. Quand ∆~r → ~0 alors (hi )i → {h(~r)}~r
comme l’illustre la figure 4.
Ainsi
Z hi =+∞
Z h2 =+∞
Z h1 =+∞
dhi . . . e−βH(h1 ,...,hi ,...)
dh2 . . .
dh1
Z=
h1 =−∞
hi =−∞
h2 =−∞
où β = (kB T )−1 . Quand ∆~r → ~0, on note l’élément
différentiel dh1 . . . dhi . . . = Dh(~r) : l’hamiltonien H
est une fonctionnelle de h(~r) et Z une intégrale de
chemin.
Z
Z = Dh(~r)e−βH({h(~r)})
On peut écrire Z de la même façon dans l’espace de
Fourier :
Z Y
Z=
dh(~q)e−βH({h(~q)})
q~
Figure 4 – Intégration numérique de
Z.
Cependant, les différents h(~q) ne sont pas indépendants entre eux. En effet, h(−~q) = h∗ (~q)
car h(~r) est réel. De fait, l’intégrale ne porte que sur la moitié
Pdes modes, ceux avec qx > 0
1
par exemple. Pour un hamiltonien gaussien de la forme H = 2 h(q)G(q)h(−q), avec G(q) =
σ(q 2 + lc−2 ) dans notre cas, on peut maintenant calculer les valeurs moyennes. En réécrivant
l’élément différentiel dRe [h(~q)] dIm [h(~q)] [9], on a :
2
i
h
RQ
P
2
~
2
exp
−β
G(~
q
)
|h(~
q
)|
h(
k)
dRe
[h(~
q
)]
dIm
[h(~
q
)]
q~/qx >0
q~/qx >0
~ h
i
=
h(k)
RQ
P
2
dRe
[h(~
q
)]
dIm
[h(~
q
)]
exp
−β
G(~
q
)
|h(~
q
)|
q~/qx >0
q~/qx >0
Z
2 h
i
1 ∂
~ = −
ln dudv exp −βG(~k)(u2 + v 2 )
h(k)
~
∂β
G(k)
2 kB T
~ =
(6)
h(k)
G(~k)
On retrouve ainsi le théorème de l’équipartition de l’énergie qui, pour une théorie gaussienne,
consiste à attribuer 12 kB T à chaque mode. Plus précisément, dans notre cas, on trouve :
hh(~q)h(~q 0 )i =
kB T
L2 δq~+~q 0
σ(q 2 + lc−2 )
(7)
En effet, de la même façon, on peut montrer que hh(~q)h(~q 0 )i = 0 si ~q + ~q 0 =
6 ~0.
0
Pour
plus facilement la quantité hh(~q)h(~q )i, on passe du discret au continu
R
P manipuler
1
1
( L2 q~ ↔ (2π)2 d~q) et donc :
6
kB T
(2π)2 δ(~q + ~q 0 )
(8)
2
−2
σ(q + lc )
Cette expression nous permet directement d’obtenir |h(~r)|2 .
Z
Z
Z
d~q
d~q 0
q
kB T qmax
2
0
0
|h(~r)| =
dq
exp
[i(~
q
+
~
q
).~
r
]
hh(~
q
)h(~
q
)i
=
(2π)2
(2π)2
2πσ qmin
q 2 + lc−2
hh(~q)h(~q 0 )i =
(9)
Cette intégrale est convergente aux petits vecteurs d’onde : on peut prendre la limite qmin =
2π/L → 0. Néanmoins, on remarque que l’intégrale diverge à cause de son comportement en
1/q en +∞. On doit donc imposer une « coupure » aux grand vecteurs d’onde. D’un point de
vue physique, cette coupure correspond au fait que la longueur d’onde ne peut être plus petite
que la taille des particules. On note qmax = 2π/a où la longueur de coupure a est de l’ordre
de la taille des particules. Finalement, on obtient :
2πlc
kB T
2
ln
(10)
|h(~r)| =
2πσ
a
On trouve que la rugosité de l’interface hh2 i est proportionnelle à l’énergie thermique kB T :
si on augmente la température, il en va de même pour l’amplitude des fluctuations. Par contre,
hh2 i est inversement proportionnelle à la tension de surface : une interface présentera une
rugosité d’autant plus grande que sa tension p
est faible. Au passage, notons que l’équation (10)
définit une nouvelle échelle de longueur ξ⊥ = kB T /σ, qui caractérise la rugosité de l’interface.
La correction logarithmique n’a qu’une faible influence sur le résultat : ln(2πlc /a) = 11 pour
a/lc = 10−4 et ln(2πlc
/a) = 2 pour a/lc = 1. Tandis que a varie sur 4 ordres de grandeur, le
facteur numérique de |h(~r)|2 reste du même ordre de grandeur et varie d’environ un facteur
5.
De la même manière, on obtient la fonction de corrélation spatiale.
D
E
R +∞ R 2π
R d~q R d~q 0
cos θ]
kB T
0
~
qdqdθ exp[−iqr
exp
[i~
q
.~
r
]
hh(~
q
)h(~
q
)i
=
h(~r)h(0) =
2
2
2
(2π)
(2π)
4π σ 0
0
q 2 +l−2
c
Contrairement au cas précédent, la limite aux grands vecteurs d’onde maintenant est bien
défini. On obtient :
D
E k T
r
B
~
K0
h(~r)h(0) =
2πσ
lc
(11)
D
E
~
Figure 5 – Evolution de h(~r)h(0) .
où K0 désigne la fonction de Bessel modifiée de 2e espèce d’ordre 0, représentée sur la figure
7
D
E
5. On retrouve que h(~r)h(~0) diverge logarithmiquement quand r → 0 :
D
E
0
~
h(~r)h(0) ∼ ln (r/lc ) ce qui est logique car aucune longueur de coupure n’intervient. On
remarque aussi queD la fonction
E de corrélation diminue exponentiellement sur une longueur
+∞
~
caractéristique lc : h(~r)h(0) ∼ er/lc la longueur capillaire joue aussi le rôle de longueur de
corrélation spatiale.
3.4
Dynamique des interfaces
Dans cette étude, nous allons nous intéresser aux propriétés hors d’équilibre d’une interface
sous cisaillement. Mais avant cela, il semble nécessaire de rappeler les propriétés dynamiques
d’une interface à l’équilibre.
Considérons une déformation sinusoïdale caractérisée par un vecteur d’onde ~q. Du fait des
forces de rappel élastique (ici la tension de surface et la force gravitationnelle), l’interface
relaxe vers la conformation plane avec un certain temps caractériqtique τq . Comme nous le
verrons plus loin, celui-ci dépend à la fois des propriétés élastiques de l’interface et de la
dissipation d’énergie via l’écoulement des fluides en volume. La figure 6 montre le champ
de vitesse résultant d’une déformation de l’interface. Si l’on note η1 et η2 respectivement la
viscosité des fluides situés au-dessus et au-dessous de l’interface et η̄ = (η1 + η2 )/2 la viscosité
moyenne, la résolution des équations de Stokes conduit à :
τq =
2qlc
4η̄q
= τc
−2
+ lc )
1 + (qlc )2
σ(q 2
(12)
avec τc = 2η̄lc /σ le temps capillaire. Pour une interface eau-air, on a τc ∼ 10−4 s, alors que
τc ∼ 10 s pour les interfaces colloïdales.
Le profil h(~q, t) vérifie alors une équation de type Langevin :
1
∂h
(~q, t) = − h(~q, t) + ϕ(~q, t)
∂t
τq
(13)
où les fluctuations de l’interface sont modélisées par un bruit blanc ϕ(~q, t) dont la distribution
est supposée gaussienne et spécifiée donc par les deux premiers moments : hϕ(~q, t)i = 0 et
hϕ(~q, t)ϕ(~q 0 , t0 )i = Cq δ(t − t0 ). Afin de fixer Cq , on évalue la quantité hϕ(~q, t)ϕ(~q 0 , t0 )i, qu’il
suffit de comparer avec la valeur d’équilibre dans la limite des temps longs. Ainsi on obtient
dans la limte continue :
hϕ(~q, t)ϕ(~q 0 , t0 )i =
kB T
(2π)2 δ(~q + ~q 0 )δ(t − t0 )
4η̄q
(14)
On peut alors évaluer la fonction de corrélation temporelle. En revenant dans l’espace réel, on
trouve [10] :
kB T
t
hh(~r, t)h(~r, 0)i =
K0
(15)
2πσ
τc
En particulier, dans la limite des temps longs, on obtient hh(~r, t)h(~r, 0)i ∼ e−t/τc : le temps
capillaire correspond également au temps de corrélation des fluctuations de l’interface.
8
Figure 6 – Visualisation du champs de vitesse induit par une fluctuation de l’interface. Ici,
qlc = 1 et h/lc = 1.
4
Dynamique d’une interface soumise à un écoulement de
cisaillement
Maintenant que nous avons rappelé les propriétés d’équilibre des interfaces, nous pouvons
aborder le coeur du sujet de ce stage. Dans cette partie, nous présentons l’étude hydrodynamique du système sous cisaillement. Ceci va nous permettre d’obtenir une nouvelle équation
d’évolution de l’interface qui prend en compte le couplage avec l’écoulement.
4.1
Modélisation du problème
Afin de rendre compte du couplage entre le cisaillement et les fluctuations de l’interface,
nous devons dans un premier temps dériver l’équation d’évolution du champ h(~q, t). La situation que nous cherchons à décrire est la suivante (fig. 7) :
une interface séparant deux liquides immiscibles est confinée entre les deux parois de la
cellule expérimentale. On note V~1 = V1~ex et
V~2 = V2~ex les vitesses de la paroi supérieure
et inférieure. On suppose que le système est
conçu de telle manière à ce que l’altitude
z = 0 corresponde au plan de vitesse nulle.
Cette dernière hypothèse ne modifie nullement les propriétés statistiques du système.
On définit également les taux de cisaillement
γ̇1 = V1 /H1 et γ̇2 = V2 /H2 , le cisaillement
Figure 7 – Système modèle
total étant γ̇ = (γ̇1 H1 + γ̇2 H2 ) / (H1 + H2 ).
Dans toute la suite, nous allons supposer que le nombre de Reynolds Re = ρL2 / (ηT )
caractérisant l’écoulement est petit. En effet, aux échelles L micrométriques et pour des temps
T de l’ordre de la seconde, on a Re ∼ 10−6 1 pour ρ ∼ 103 kg/m3 et η ∼ 10−3 Pa.s. On
pourra donc négliger les termes inertiels de l’équation de Navier-Stokes.
9
4.2
Equation de Stokes et conditions aux limites
L’évolution temporelle de la hauteur de l’interface est couplée aux champs de vitesse des
deux fluides environnants l’interface, comme cela a été souligné à la fin de la partie précédente.
La 1re étape est donc de calculer le champs de vitesse que l’on obtient avec les équations
habituelles de l’hydrodynamique. D’une part, l’écoulement est supposé incompressible div~v =
0, et d’autre part, au petit nombre de Reynolds, le champs de vitesse vérifie l’équation de
~ i = 0 où l’on a posé pi = Pi + ρi gz. L’indice i = 1 ou 2 réfère au
Stokes suivante : ηi ∇2~vi − ∇p
fluide situé respectivement au-dessus ou au-dessous de l’interface z = h(x, y), ρi et ηi étant la
densité et la viscosité du fluide, et Pi la pression considérée.
La résolution du champs de vitesse en lui-même ne pose a priori pas problème, les équations
étant linéaires. Cependant, l’étape plus délicate consiste à expliciter les conditions aux limites
à l’interface, qui couplent le champ de déformation h au champ de vitesse du fluide ~v . Plus
spécifiquement, il faut considérer :
i) la continuité de la vitesse sur les parois de la cellule (condition de non glissement).
ii) la continuité de la vitesse à l’interface : ~v1 (~r, z = h(~r)) = ~v2 (~r, z = h(~r)). Cette condition
porte aussi bien sur la composante normale que sur les composantes tangentielles car le modèle
inclut la viscosité des fluides et donc la diffusion de la quantité de mouvement dans le sens du
gradient de la vitesse.
iii) la continuité des contraintes à l’interface.
iv) l’identité entre la vitesse de l’interface et les vitesses normales des fluides à l’interface.
Si les conditions i) et ii) sont immédiates, il n’en va pas de même pour iii) et iv).
La continuité des contraintes à l’interface est
la condition aux limites qui demande le plus d’attention [11]. Une manière d’obtenir l’expression
exacte de la continuité des contraintes à l’interface
est de faire un bilan des quantités de mouvement
d’un petit volume placé au niveau de l’interface.
On prend comme petit volume un camembert à Figure 8 – Système de référence pour le
cheval sur l’interface d’épaisseur l et de rayon δ bilan de quantité de mouvement
comme le schématise la figure 8. On note V le volume, S la surface et C le contour, intersection entre l’interface et la surface du petit volume.
Alors, le bilan de quantité de mouvement est :
Z
Z
Z
Z
D~v
0
~
~t1 (~n) + ~t2 (~n ) dS +
dV =
f dV +
σ~sdl
(16)
ρ
Dt
V
S
C
V
où f~ est la densité volumique des forces agissant sur les fluides à travers leur volume, ~t1 (~n) (respectivement ~t2 (~n0 )) la densité surfacique des forces exercées par le fluide se trouvant au-dessus
(respectivement en-dessous) de l’interface, et ~s le vecteur unitaire sortant perpendiculaire au
contour se trouvant dans le plan de l’interface. Ainsi, quand l tend vers 0, comme l’égalité est
vraie quelque soit le volume considéré, on aboutit à la condition limite suivante :
~ n
T̄¯2 .~n − T̄¯1 .~n = σ~n∇.~
(17)
où T̄¯2 (respectivement T̄¯1 ) est le tenseur des contraintes dans la phase colloïdale liquide (respectivement gazeuse) et où ~n est le vecteur unitaire perpendiculaire à l’interface pointant dans
10
la phase colloïdale gazeuse. Les fluides étant newtoniens, les tenseurs T̄¯i ont pour composantes
Ti,jk = −Pi δjk + ηi (∂j vk + ∂k vj ). Avec la paramétrisation de Monge, ~n a pour expression :


−∂x h
1
 −∂y h 
~n = r
2
1
~
1 + ∇h
~ n = ∆h.
Ainsi à l’ordre 2, ∇.~
Une fois obtenu le champ de vitesse, fonction de l’interface, on obtient l’évolution temporelle de l’interface à l’aide d’une condition limite cinématique. Plus précisément, on obtient
la dérivée partielle de h par rapport aux temps en écrivant l’égalité des vitesses normales à
l’interface : w
~ ⊥ (~r) = ~v⊥1 (~r, h) = ~v⊥2 (~r, h) où w
~ est la vitesse de l’interface et où le signe ⊥
désigne les composantes normales de la vitesse par rapport au plan défini par l’interface. En
effet, une particule de fluide qu’elle appartienne à la phase liquide ou gaz ne peut traverser
l’interface : on parle de l’imperméabilité de l’interface. Par particule de fluide, on entend l’élément de volume dV à la base de la description continue des fluides. On ne peut rien affirmer
au niveau des vitesses tangentielles car la vitesse tangentielle de l’interface n’a aucune signification physique. Avec la paramétrisation de Monge, l’interface est définie par la fonction :
F (x, y, z, t) = z − h(x, y, t) = 0. On obtient la vitesse normale de l’interface en écrivant la
dérivée temporelle de F [5].
−−→
dF = ∂t F dt + grad F.d~r où d~r = wdt
~
−−→
Or grad F est colinéaire à ~n, vecteur normale unitaire à l’interface à tout instant t. En effet, à
−−→
un instant donné, ~n.d~x = 0 où d~x est un vecteur appartenant à l’interface, et dF = grad F.d~x =
−−→
−−→ 0. Ainsi ~n = grad F/ grad F . La vitesse normale de l’interface est donc :
∂t h
−∂t F
w.~
~ n = −−→ = q
~ 2
grad F 1 + (∇h)
(18)
L’égalité des vitesses normales, soit ~v1 .~n = ~v2 .~n = w.~
~ n en z = h(x, y, t) aboutit à l’équation
d’évolution :
v1/2 z = ∂t h + v1/2 x ∂x h + v1/2 y ∂y h en z = h(~r, t)
(19)
4.3
Méthode de résolution
Pour résoudre le problème, on effectue un développement perturbatif autour du système
sans fluctuation. On pose h(~r, t) = u(~r, t), où u est une fonction d’ordre 1 et est un paramètre
infiniement petit qui va nous aider à différencier les ordres. Nous cherchons alors les champs
de vitesse et de pression sous la forme :
~v = ~v (0) + ~v (1) + 2 ~v (2) + . . .
et
p = p(0) + p(1) + 2 p(2) + . . .
Les équations de Stokes étant linéaires, chacun des ordres du développement perturbatif vérifie
les mêmes équations. On résoud alors le problème de manière itérative, les différents ordres
étant couplés par les conditions limites.
11
Le problème se résout facilement pour une interface parfaitement plane, situation qui
correspond à la solution à l’ordre (0). Dans ce cas, les lignes de champ sont parallèles à
l’interface et la vitesse ne dépend que de la coordonnée z :
~v (0) = vx(0) (z)~ex .
(20)
De plus, le système étant invariant par translation suivant x et y, la pression également ne
dépend que de z. On trouve alors immédiatement
~v (0) = γ̇i z~ex
(21)
avec γ̇i = γ̇1 = V1 /H1 si z ≥ 0 et γ̇i = γ̇2 = V2 /H2 si z ≤ 0. La condition de continuité des
contraintes tangentielles à l’interface implique que :
η1 γ̇1 = η2 γ̇2 .
(22)
En d’autres termes, il y a une cassure dans la pente du profil de vitesse au passage de l’interface.
Figure 9 – La vitesse à l’ordre 0.
.
En ce qui concerne une déformation quelconque de l’interface, la méthode consiste à d’abord
calculer le champ de vitesse et ensuite à le remplacer dans les conditions limites ce qui permet
d’obtenir l’évolution temporelle des conformations de l’interface à n’importe quel ordre en h.
Un moyen simple de calculer le champ de vitesse est décrit dans l’article [12]. On manipule les
grandeurs dans l’espace de Fourier. L’astuce consiste alors à se placer dans une base polaire
associée au vecteur d’onde ~q. On considère la base (q̂, t̂, û) où q̂ = qx /q ~ex + qy /q ~ey , t̂ =
−qy /q ~ex + qx /q ~ey et û = ~ez . Le grand avantage de cette base est qu’elle permet de découpler
la composante de la vitesse selon t̂ des autres inconnues ce qui est équivalent à se ramener à
un problème en 2 dimensions. Dans cette base, la vitesse est décrite par :
div~vi = 0 ⇒ iqvi,q + ∂z vi,z = 0
~ i = 0 ⇒ −ηi q 2 vi,q + ηi ∂ 2 vi,q − iqpi = 0
ηi ∇2~vi − ∇p
z
−ηi q 2 vi,t + ηi ∂z2 vi,t = 0
−ηi q 2 vi,z + ηi ∂z2 vi,z − ∂z pi = 0
12
(23)
(24)
(25)
(26)
où i = 1, 2 désigne le fluide au-dessus et au-dessous respectivement de l’interface et où les
indices q, t et z désignent les composantes de la vitesse selon q̂, t̂ et û respectivement. En
éliminant les différentes composantes à part vi,z , le système de quatre équations précédent se
ramène à deux équations différentielles découplées, une du second ordre en vi,t et une du 4e
ordre en vi,z : ∂z4 vi,z − 2q 2 ∂z2 vi,z + q 4 vi,z = 0. On obtient alors vi,z et vi,t puis en utilisant le
système toutes les autres composantes :
z
(Ai − Bi + Bi q |z|) e−q|z|
|z|
= Ci e−q|z|
= (Ai + Bi q |z|) e−q|z|
z
= 2ηi q Bi e−q|z|
|z|
vi,q = −i
(27)
vi,t
vi,z
(28)
(29)
pi
(30)
Les constantes Ai , Bi et Ci sont à déterminer à l’aide des conditions limites propres à chaque
ordre (voir en appendice). La forme du champ de vitesse est la même à chacun des ordres qui
ne se différencie finalement qu’au niveau des conditions limites. La calcul étant un peu long
mais sans difficulté de principe, nous ne donnons dans la suite que les résultats.
4.4
Relaxation et non-linéarité
Le terme de relaxation provient de la résolution du système des conditions limites à l’ordre
1 : seuls les termes linéaires en h interviennent et le vecteur normale ~n à l’interface reste égale
à ~ez . A l’ordre 1, l’équation d’évolution (18) conduit à :
1
∂h
(~q, t) = − h(~q, t)
∂t
τq
(31)
où τq = 4η̄q/ (σ(q 2 + lc−2 )).
Comme le montre la figure 10, τq présente un
maximum en qlc = 1 où τq = τc . L’évolution
du temps de relaxation de l’interface en fonction
du vecteur d’onde est due à des effets énergétiques. La viscosité, liée aux effets de volume, n’est
qu’un facteur multiplicatif et ne participe pas aux
changements de relaxation entre les modes. D’une
part, à grand q (à petite longueur d’onde), l’aire
de la surface augmente de manière considérable
par rapport au cas plan. Cette augmentation de
la surface rime avec augmentation de l’énergie caFigure 10 – Evolution du temps de repillaire, et donc avec augmentation de la force de
laxation en fonction du vecteur d’onde.
rappel : τq diminue. D’autre part, à petit q (à
grande longueur d’onde), le volume où le liquide remplace le gaz et inversement augmente de
manière considérable par rapport au cas plan, ce qui signifie une augmentation considérable
de l’energie potentielle de pesanteur, la force de rappel augmente et τq diminue.
On remarque que le cisaillement n’apparaît pas dans l’équation à l’ordre 1. Cette absence
était prévisible : en effet que le cisaillement ait lieu de la gauche vers la droite ou de la droite
13
vers la gauche selon ~ex , le problème reste identique. A cause de cette symétrie, le cisaillement
ne peut apparaître que sous la forme γ̇ 2 . . ., c’est-à-dire qu’il fait intervenir au moins un terme
quadratique en h et ne peut donc apparaître à l’ordre 1.
La non-linéarité apparaît à l’ordre 2. Cette non-linéarité est exclusivement liée à la présence
du cisaillement. En effet, sans cisaillement, les corrections d’ordre 2 sont nulles, le système
présentant une symétrie haut-bas (invariance par changement de en −). La résolution de
cet ordre représente le point fastidieux du travail technique, le vecteur normale ~n à l’interface
ne pouvant plus être considéré comme étant égale à ~ez . Il suffit cependant de résoudre avec
attention le sytème d’équations des conditions limites pour obtenir :
1
η1 γ̇1 + η2 γ̇2
∂h
(~q, t) = − h(~q, t) + i
h(~q, t) ⊗ qx h(~q, t)
∂t
τq
η1 + η2
(32)
⊗ désigne le produit de convolution. Cette convolution est le reflet d’un couplage entre les
modes, chaque mode de Fourier n’est plus indépendant des autres et dépend de tous les autres
modes. Ce couplage est de plus asymétrique avec le terme qx ce qui retranscrit les déformations
asymétriques induites par le cisaillement. Le terme de convolution avec qx est l’équivalent dans
~ // h (iqx ↔ ∇
~ // ).
l’espace de Fourier du terme d’advection dans l’espace réel : ∂t h → ∂t h+~v// .∇
5
5.1
Fluctuation d’une interface sous cisaillement
Equation de couplage de modes
La résolution du problème hydrodynamique nous a permis d’obtenir l’équation d’évolution
pour une fluctuation de vecteur d’onde ~q. Il suffit maintenant de rajouter le terme ϕ(~q, t)
modélisant le bruit pour obtenir l’équation de travail. On obtient donc :
1
∂h
(~q, t) = − h(~q, t) + i γ̇eff h(~q, t) ⊗ qx h(~q, t) + ϕ(~q, t)
∂t
τq
(33)
où le terme de cisaillement
effectif qui s’applique sur l’interface est γ̇eff = (η1 γ̇1 + η2 γ̇2 ) / (η1 + η2 ) =
γ̇/ ηη̄1 HH1 + ηη̄2 HH2 . Dans cette équation, le produit de convolution h ⊗ qx h traduit le couplage
entre les modes de fluctuation du fait du cisaillement. Par contre, on peut noter que le taux
de relaxation τq = 4η̄q/ (σ (q 2 + lc−2 )) ne dépend pas du cisaillement. Enfin, ϕ(~q, t) modélise le
bruit thermique et sera spécifié dans la partie suivante.
Ce type d’équation porte le nom d’« équation de couplage de mode ». L’équation que
nous avons obtenue est relativement proche de l’équation phénoménologique de Kardar-ParisiZhang [13] qui décrit la croissance de surface. Cependant, il est important de noter que notre
équation a été obtenue à partir de l’hydrodynamique sans autre approximation que de limiter
le développement au 2e ordre en h. De fait, on est sûr de décrire la dynamique réelle du
système, ce qui n’est pas forcément le cas dans la cadre d’un modèle phénoménologique.
5.2
Propriétés statistiques du bruit
Avant de résoudre l’équation, il nous reste à spécifier les propriétés du bruit thermique.
Si on sait parfaitement modéliser ce bruit à l’équilibre, le problème qui nous intéresse ici est
14
fondamentalement hors d’équilibre ce qui empêche a priori d’affirmer quoi que ce soit sur les
fluctuations et de faire appel au théorème de fluctuation-dissipation. Pour remédier à cette
absence de connaisances, on suppose que le cisaillement affecte le mouvement brownien des
particules du fluide si le temps caractéristique associé au mouvement brownien τbr devient
comparable au temps caractéristique du cisaillement τcis = γ̇ −1 . Dans le cas contraire, si
τbr τcis , les particules du fluide ne vont pas ressentir l’effet du cisaillement en quelques
chocs : on pourra donc modéliser le bruit thermique (ie les chocs des particules sur l’interface)
par la modélisation à l’équilibre. On quantifie ce rapport de temps par le nombre de Peclet
P e = τbr /τcis = γ̇τbr . À l’équilibre, on a τbr ' a2 /D avec a la taille des molécules et D leur
coefficient de diffusion, ce dernier étant donné par D ' kB T / (ηa), où η est la viscosité du
milieu environnant, soit τbr ' ηa3 / (kB T ). On en déduit P e ' ηa3 γ̇/ (kB T ) ' 10−2 pour
kB T ' 10−21 J, η ' 10−2 Pa.s, a ' 10−7 m et γ̇ ' 1 s−1 . Puisque P e 1, le bruit est celui de
l’équilibre et ϕq~(ω) reste donc un bruit gaussien qui vérifie :
0 BT
(2π)3 δ(~q + ~q 0 )δ(ω + ω 0 )
ϕq~(ω)ϕq~ 0 (ω ) = 2k4η̄q
hϕq~(ω)i = 0 et
5.3
Solution aux faibles taux de cisaillement
L’équation (33) est une équation intégro-différentielle non-linéaire. Il est donc peu probable
que l’on puisse la résoudre analytiquement. Afin d’obtenir une solution approchée, l’idée la
plus naturelle consiste à résoudre le problème aux faibles taux de cisaillement. En transformée
de Fourier temporelle, l’équation (33) se réécrit :
h(~q, ω) = R(~q, ω)ϕ(~q, ω) + i γ̇eff R(~q, ω) (h ⊗ qx h)(~q, ω)
(34)
avec R(~q, ω) = τq / (1 + iτq ω). Nous allons résoudre cette équation de façon perturbative jusqu’au 2e ordre en γ̇. En effet, en valeur moyenne, la 1re correction non nulle est une correction
d’ordre 2 à cause des symétries du problème (invariance par changement γ̇ en −γ̇).
Au 2e ordre en γ̇, h vérifie :
hq (ω) = Rq (ω)ϕq (ω) + iγ̇eff Rq (ω) Rq (ω)ϕq (ω) ⊗ qx Rq (ω)ϕq (ω)
2
−γ̇eff Rq (ω) Rq (ω)ϕq (ω) ⊗ qx Rq (ω) Rq (ω)ϕq (ω) ⊗ qx Rq (ω)ϕq (ω)
2
−γ̇eff Rq (ω) qx Rq (ω)ϕq (ω) ⊗ Rq (ω) Rq (ω)ϕq (ω) ⊗ qx Rq (ω)ϕq (ω)
Après un calcul un peu fastidieux, on obtient la fonction de corrélation des hauteurs :
2kb T
|Rq (ω)|2 (2π)3 δ(~q + ~q 0 )δ(ω + ω 0 )
hhq (ω)hq0 (ω 0 )i =
4η̄q

Z
γ̇ 2
1
1 − eff kb T qx q d~k kx τq−k τk τq−k
2τ 2
2
τ
(2π) 4η̄
|q − k| (τk + τq−k ) 1 + k q−k ω 2
(τk +τq−k )2
15
!
τk τq−k
2
1
−
τ
ω
q τk +τq−k
2τq
τk 
−
2
2
q
1 + τq ω
k
Soit dans l’espace temporel, en intégrant sur les fréquences :
kb T
hq (t)hq0 (t) =
(2π)2 δ(~q + ~q 0 )
σ(q 2 + lc−2 )
Z
2
γ̇eff
kx τq−k
τq τk τq−k
τq τk
kb T
~
qx q dk
−
1−
(2π)2 4η̄
|q − k| (τq τk + τq τq−k + τk τq−k ) q
k
(35)
Ainsi,
hq (t)hq0 (t)
α2
= kB T G (qlc ) 1 − 2 ∆G(~qlc ) (2π)2 δ(~q + ~q 0 )
π
1
et
où G(0) (qlc ) =
2
σ(q + lc−2 )
(0)
∆G(~q) = qx q 2
1
1
Z
−
2
1+q 2
1+k2
kx k |q − k|
d~k
2
2
1 + |q − k| qk(1 + |q − k| ) + q |q − k| (1 + k 2 ) + k |q − k| (1 + q 2 )
(36)
(37)
(38)
On remarque que le paramètre sans dimension α qui gouverne le développement dépend
de γ̇, mais également des propriétés élastiques :
s
r
kB T
1
kB T
α = γ̇eff τ
= 2 1 H2
γ̇
(39)
H1
1
2
3
σlc
σ
+
η2 H
η1 H
Bien entendu, la correction disparaît lorsque γ̇ → 0, mais également dans la limite σ → +∞ :
le couplage entre les fluctuations et l’écoulement est d’autant plus fort que la tension de
surface est faible. Avant de commenter ces résultats, on peut remarquer que la correction
∆G(~q) dépend explicitement des propriétés dynamiques du système via le temps de relaxation
τq . En d’autres termes, les propriétés stationnaires de ce système hors d’équilibre ne peuvent
être décrites par une approche à l’équilibre. Ceci justifie a posteriori notre démarche.
5.4
Propriétés de ∆G(q)
Même si la correction ∆G(~q) est exprimée sous la forme d’une intégrale, on peut néanmoins
souligner quelques-unes de ses propriétés.
Tout d’abord, le comportement de ∆G(~q) est en accord avec les propriétés de symétrie du
système. En effet, en posant Φ0 = Φ−θ dans l’intégrale, où Φ représente l’angle de ~k par rapport
à la direction du cisaillement, on montre que ∆G(~q) = cos2 (θ)∆G(q~ex ) = cos2 (θ)∆G(q) où θ
est l’angle de ~q par rapport à l’axe du cisaillement noté ~ex . La correction due au cisaillement est
donc bien maximale dans la direction du cisaillement et nulle dans la direction perpendiculaire.
Cette forme est de plus conforme aux symétries du problème, on retrouve les mêmes corrections
pour θ, −θ, π − θ et π + θ. En effet, le problème présente des symétries axiales selon les plans
perpendiculaires à l’interface parallèle et perpendiculaire au cisaillement.
16
Pour ce qui est des comportements asymptotiques, ∆G(q) croît comme q 4 aux petits vecteurs d’onde. Dans cette limite, l’intégrale présente une divergence logarithmique en +∞. Une
coupure doit être imposée aux grands k : on supposera qu’il s’agit de la même coupure que
pour G(0) (q). ∆G passe ensuite par un maximum pour qlc ∼ 2, puis décroît comme q −2 aux
grands vecteurs d’onde (voir la figure 11).
Pour obtenir l’amplitude des fluctuations dans l’espace réel hh2 (~r, t)i, on évalue :
Z
Z
Z
d~q 0
d~q
kB T qmax
0
dq qG(q)
(40)
hh(~q, t)h(~q , t)i =
(2π)2
(2π)2
2π 0
L’intégrande est tracée (sous forme adimensionnée, soit multipliée par σ) sur la figure 12 pour
Figure 11 – Correction due au cisaillement
Figure 12 – Correction du cisaillement sur τq
un taux de cisaillement γ̇ = 0.3 s−1 , avec les données numériques correspondant à l’échantillon
A de l’article [3] : σ = 2, 5.10−9 N/m, lc = 2, 6.10−6 m, τ = 13 s et η1 + η2 = 13.10−3 Pa.s. On
constate une nette diminution de l’aire sous la 2ecourbe par rapport à la situation d’équilibre
donc une diminution de la valeur de hh2 (~r, t)i avec le cisaillement. En effet, si on évalue
numériquement l’intégrale précédente pour différentes valeurs de γ̇, on obtient avec le même
système, et avec les valeurs numériques associés à l’échantillon B du même article les courbes
de la figure 13. Le seul paramètre ajustable est la longueur de coupure qu’on a choisi tel
que le modèle théorique sans cisaillement reproduise environ la rugosité mesurée du système
étudié, soit qmax lc ∼ 20 pour A et qmax lc ∼ 170 pour B. Ce choix est peu précis à cause de la
dépendance logarithmique mais le résultat final ne dépend que faiblement de la valeur exacte
de la coupure.
On constate qu’on retrouve bien un amortissement de la rugosité de l’interface sous l’effet
du cisaillement. On constate de plus qu’on retrouve les mêmes ordres de grandeur que ceux
mesurés dans l’expérience. Cependant, si on regarde plus précisément les valeurs exactes,
par exemple le cisaillement correspondant une division par 2 de la rugosité, on observe un
facteur 2 environ entre le cisaillement mesuré par l’équipe des Pays-Bas et le cisaillement
calculé avec notre modèle que ce soit pour l’échantillon A ou B. On sous-estime la correction
due au cisaillement sur l’amortissement de la rugosité. Cette différence entre l’amortissement
mesuré et celui calculé vient sans doute de la méthode employée et plus particulièrement du
développement perturbatif. En effet, le paramètre qui controle le cisaillement est α et :
q
α = γ̇eff τ kσlB2T ' 2.6 pour l’échantillon A pour γ̇ ∼ 0.5 s−1
c
' 2.1 pour l’échantillon B pour γ̇ ∼ 10 s−1
17
Figure 13 – Amortissement de la rugosité de l’interface sous l’effet du cisaillement. La courbe
noire provient du modèle théorique tandis que les points des mesures expérimentales. La ligne
rouge est dessinée pour mettre en évidence un amortissement par deux de la rugosité sans
cisaillement.
Ainsi le paramètre α ne vérifie pas α 1 et donc on ne peut rigoureusement pas utiliser
la méthode perturbative. Que ce soit pour A ou B, la différence relative entre la courbe
théorique et les points expérimentaux semble identique et confirme l’idée que la méthode
employée doit être améliorée. On explique dans le paragraphe suivant une idée susceptible
d’améliorer grandement le modèle théorique.
5.5
Autre méthode : le développement auto-consistent
Comme on ne peut pas développer perturbativement le problème autour de la situation sans
cisaillement mais comme on ne sait pas non plus résoudre l’équation de travail, on n’a besoin
d’une autre méthode. Cette méthode se rapproche fortement dans son principe du développement perturbatif et elle est bien expliquée dans l’article [13]. Au lieu de développer autour du
cas sans cisaillement, on développe autour d’un point quelconque où il y a cisaillement. L’idée
est la même que quand on développe e+V /kB T où V est un potentiel quelconque. Si V /kB T 1
alors e+V /kB T ' 1 + V /kB T . Si V /kB T n’est pas petit, ce développement limité ne signifie rien.
Cependant, si on sait que V ' V0 , un potentiel fixé non nul alors on peut tout de même
développer l’exponentielle, e+V /kB T = e+V0 /kB T e+(V −V0 )/kB T ' e+V0 /kB T (1 + (V − V0 ) /kB T ).
C’est la même idée que l’on veut développer ici, on fait le développement limité de l’amplitude
de l’interface autour d’un cisaillement fixé non nul. Le cisaillement n’est plus petit et pour le
mettre en évidence, on rajoute arbitrairement un ordre 0 dans l’équation de travail :
iωhq (ω) =
−Γ h (ω)
| q{zq }
ajout arbitraire d’un ordre 0
+ [iγ̇(qx hq (ω) ⊗ hq (ω)) + ∆Γq hq (ω)] +ϕq (ω)
|
{z
}
(41)
nouvel ordre 1 mis en évidence par où ∆Γq = Γq − 1/τq
Il reste cependant une interrogation : comment choisir alors l’ordre 0, c’est-à-dire le cisaillement non nul autour duquel on va effectuer un développement limité. L’ordre 0 dans
l’équation de travail se caractérise par la fonction Γq arbitraire à déterminer. C’est en raison
de la détermination de cet ordre 0 que la méthode exposée est qualifiée d’auto-consistante. On
18
souhaite calculer hhq~(t)hq~ 0 (t)i. Ainsi avec la méthode exposée ci-dessus :
hhq~(t)hq~ 0 (t)i(0) = ordre 0 inconnue dépendant du cisaillement
hhq~(t)hq~ 0 (t)i = ordre 0 inconnue + ordre 1 fonction de l’ordre 0 + . . .
On souhaite caractériser de la manière la plus précise possible le cas où le cisaillement est
non nul. Et plus la correction à l’ordre 0 a un ordre grand, plus cela signifie que l’ordre 0
est précis. Ainsi, on détermine l’ordre 0 en posant la correction jusqu’à l’ordre n = 0, ce qui
signifie que la correction à l’ordre 0 est d’ordre n+1. Dans notre cas, il faut au moins n = 2
car on a vu qu’en raison des symétries le cisaillement n’apparaît pas à l’ordre 1. Mais plus n
est grand, plus l’ordre 0 et donc notre approximation est précise.
En calculant hhq~(t)hq~ 0 (t)i de cette manière, on obtient :
hhq (t)hq0 (t)i(0) =
hhq (t)hq0 (t)i(2) =
1+
∆Γq
Γq
+
kB T
(2π)2 δ(~q + ~q 0 ) à l’ordre 0
4η̄qΓq
kB T
(2π)2 δ(~q + ~q 0 )
4η̄qΓq
∆Γ2
2 Γ2q
q
!
−
2 γ̇ 2 kB T
q q
(2π)2 4η̄ x
R
d~k
kx
1
|q−k|Γq−k (Γq +Γk +Γq−k )
1
qΓq
−
1
kΓk
à l’ordre 2
On remarque qu’on retrouve la même expression que dans le paragraphe précédent si on pose
Γq = 1/τq , c’est-à-dire si on effectue le développement autour du cas sans cisaillement.
On fixe l’ordre 0 en imposant que la correction à l’ordre 0 jusqu’à l’ordre 2 est nulle. Ainsi,
on obtient :
(2)
kB T
(2π)2 δ(~q + ~q 0 )
hq (t)hq0 (t)
=
4η̄qΓq
(42)
où Γq vérifie
γ̇ 2 kB T
∆Γq ∆Γ2q
+ 2 −
qx q
Γq
Γq
(2π)2 4η̄
Z
d~k
kx
1
1
1 =0
−
|q − k| Γq−k (Γq + Γk + Γq−k ) qΓq kΓk
(43)
On peut remarquer qu’on a toujours la même forme d’intégrale qui couple tous les modes
entre eux. Le couplage de tous les modes entre eux est à l’origine de longs calculs dont le
temps d’exécution peut rapidement diverger. Un moyen possible de supprimer cette intégrale
et de coupler seulement un nombre fini de modes distincts entre eux serait de travailler à l’aide
de l’équation de Fokker-Planck et non plus avec l’équation de type Langevin. Cette étape n’a
pas encore été faite par manque de temps, le passage de l’équation de Langevin à l’équation
de Fokker-Planck demandant quelques attentions.
19
6
Discussion
Ce rapport récapitule les principales étapes de mon travail. Après avoir assimilé quelques
connaissances sur les interfaces à l’équilibre, j’ai pu entamer le coeur de mon travail : suite à
quelques calculs un peu fastidieux, j’ai obtenu une équation d’évolution relative à une fluctuation de l’interface sous cisaillement. Déjà cette équation est une nouveauté. Ensuite, il a
fallu tenter de la résoudre. Deux sources de difficultés fondamentales sont apparues. D’une
part, l’équation obtenue est non-linéaire, aucune méthode automatique n’existe pour résoudre
les non-linéarités. D’autre part, au terme non-linéaire s’ajoute la présence de variables aléatoires. Concernant ces variables aléatoires, étant hors d’équilibre (ce qui signifie ici loin de
l’équilibre), le théorème de fluctuation-dissipation ne s’applique pas et on ne peut a priori rien
postuler sur les effets du mouvement brownien. On a pu trouver une réponse à la question de
la modélisation du mouvement brownien. En ce qui concerne la non-linéarité, on a commencé
par le plus naturel, c’est-à-dire un développement perturbatif. Cette méthode nous a permis
d’obtenir une première expression quantitative. L’expression obtenue prédit bien un amortissement des fluctuations de l’interface sous cisaillement comme l’ont observé expérimentalement
Derks et ses collaborateurs. Qualitativement, notre travail est bien validé ce qui n’est pas le
cas quantitativement. L’expression finale sous-estime l’effet du cisaillement sur la rugosité de
l’interface. Ceci s’explique par l’inadéquation entre le régime des mesures expérimentales et
les approximations faites dans le cadre du travail théorique. En effet, lors du travail théorique,
on a supposé que le cisaillement était très petit via la paramètre α ce qui n’est pas vérifié expérimentalement. Ayant abouti avec l’approche la plus simple et la plus naturel que constitue
le développement perturbatif, il a fallu trouver une autre méthode. On a alors tenté de mettre
en place le développement auto-consistent (SCE) qui par manque de temps n’a pas encore
abouti mais qui semble très prometteur.
On projette donc dans les mois à venir de s’attarder sur la méthode SCE. Dans un second
temps, on espère relier le point de vue de l’hydrodynamique et celui de la matière molle. En
effet, pour le moment, on a pris en compte qu’une seule non-linéarité en laissant de côté la
seconde, la non-linéarité qui apparaît dans l’équation de Navier-Stokes (terme d’advection de
la quantité de mouvement) qui permet d’expliquer l’instabilité de Kelvin-Helmholtz. Le but
est donc de prendre en compte les deux non-linéarités, de les comparer afin de savoir et de
prédire laquelle prédomine. Cette possibilité de prédiction (dans quelles conditions la rugosité
augmente, dans quels cas elle diminue) peut être très intéressante d’un point de vue pratique.
Cela peut être utile en microfluidique par exemple lorsque l’on souhaite mélanger deux fluides
différents.
20
Références
[1] Dominique Langevin. Light scattering by liquid surfaces and complementary techniques.
Marcel Dekker Inc., 270 Madison Avenue, New York, 1992.
[2] F.P. Buff, R.A. Lovett, and F.H. Stillinger. Interfacial density profile for fluids in the
critical region. PRL, 15 :621–623, 1965.
[3] Didi Derks, Dirk G.A.L. Aarts, Daniel Bonn, Henk N.W. Lekkerkerker, and Arnout Imhof.
Suppression of thermally excited capillary waves by shear flow. PRL, 97, 2006.
[4] Etienne Guyon, Jean-Pierre Hulin, and Luc Petit. Hydrodynamique Physique. InterEditions et CNRS Editions, Paris, France, 1991.
[5] François Charru. Instabilités Hydrodynamiques. EDP Sciences, Paris, France, 2007.
[6] Jean-Louis Barrat and Jean-Pierre Hansen. Basic concepts for simple and complex liquids.
Cambridge University Press, Cambridge, UK, 2003.
[7] Dirks G. A. L. Aarts, Matthias Schmidt, and Henk N. W. Lekkerkerker. Direct visual
observation of thermal capillary waves. Science, 304, 2004.
[8] J. S. Rowlinson and B. Widom. Molecular Theory of Capillarity. Dover Publications,Inc.,
Mineola, New York, 1982.
[9] Samuel Safran. Statistical Thermodynamics of Surfaces, Interfaces, and Membranes.
Westview Press, 5500 Central Avenue, Boulder, Colorado 80301-2877, US, 2003.
[10] V.W.A. de Villeneuve, J.N.J. van Leeuwen, W. van Saarloos, and H.N.W. Lekkerkerker.
Statistics of fluctuating colloidal fluid-fluid interfaces. Arxiv, 2008.
[11] John W. M. Bush. Surface Tension Module. Department of Mathematics, MIT,
http ://web.mit.edu/1.63/www/Lec-notes/Surfacetension/.
[12] Thomas Bickel. Hindered mobility of a particle near a soft interface. PRE, 75, 2007.
[13] Moshe Schwartz and Eytan Katzav. The ideas behind self-consistent expansion. JSMTE,
2008.
21
A
Appendice : Ecriture des conditions limites
Continuité de la vitesse à l’interface ~vi (~r, h), soit de la quantité :
(0)
(0)
(1)
(1)
(2)
~vi (0) + u∂z~vi (0) + ~vi (0) + 2 u∂z~vi (0) + 2~vi (0)
(44)
Ce qui donne à l’ordre 1 :
(1)
(1)
uγ̇1~ex + ~v1 (0+ ) = uγ̇2~ex + ~v2 (0− )
(45)
et à l’ordre 2 :
(1)
(2)
(1)
(2)
u∂z ~v1 (0+ ) + ~v1 (0+ ) = u∂z~v2 (0− ) + ~v2 (0− )
(46)
Conditon limite sur les contraintes à l’interface :
T̄¯2 .~n − T̄¯1 .~n = σ~n∆h
(47)
A l’ordre 1, ~n est égale à ~ez , ainsi pour les vecteurs tangents à l’interface, on peut prendre ~ex
et ~ey : on a, alors les 3 conditions limites suivantes :
T1xz − T2xz = 0
(1)
(1)
(48)
(1)
T1yz
(1)
T1zz
(1)
T2yz
(1)
T2zz
= 0
(49)
= σ∆u
(50)
−
−
A l’ordre 2, on a juste besoin de la composante de la vitesse selon z à l’ordre 2, la continuité
des contraintes selon ~n suffit alors :
(2)
(2)
T1zz − T2zz = 0
(51)
On a des termes du tenseur des contraintes à l’ordre 1 qui appraissent mais ils ne font intervenir
(1)
(1)
(1)
(1)
que T1xz − T2xz et T1yz − T2yz qui sont nuls d’après les conditions limites à l’ordre 1.
22