Etude des émissions polluantes lors de l`utilisation d`huiles

Transcription

Etude des émissions polluantes lors de l`utilisation d`huiles
Etude des émissions polluantes lors de l’utilisation d’huiles
végétales usagées comme carburant ou combustible alternatif
L. De Vlieger, B. Hanoune
Physicochimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère
UMR CNRS/USTL 8522
59650 Villeneuve d’Ascq, France
[email protected]
J. Pilette, M. Millares
SARL GECCO
84 rue d’Artois, 59000 Lille
Mots-clés : carburants alternatifs, huiles végétales recyclées, émission de polluants,
polluants réglementés, polluants non réglementés
Face à la diminution des réserves de combustibles fossiles, et à
l’augmentation des prix de ceux-ci, diverses démarches sont adoptées pour trouver
des combustibles de remplacement. On peut citer le développement de la filière bois
ou des énergies renouvelables (solaire, éolien, géothermie, biocarburants…), mais il
ne faut pas oublier non plus l’utilisation de déchets. C’est dans cette perspective de
valorisation des déchets que l’entreprise régionale d’économie solidaire GECCO a
mis en place une filière de collecte des huiles de friture usagées en vue de leur
réutilisation ultérieure dans d’autres applications (lubrifiants, biocarburants,
combustibles). Le fait de brûler une huile végétale recyclée, c'est-à-dire un produit
issu de la biomasse, est neutre d’un point de vue accentuation de l’effet de serre et
dérèglement climatique. De plus partir d’un déchet d’une filière biomasse est d’autant
plus intéressant écologiquement puisqu’il n’engendre qu’une seule fois l’impact de la
production pour deux utilisations (ici alimentaire et énergétique).
Les huiles de friture usagées sont déjà utilisées par des particuliers comme
biocarburant pour leur véhicule personnel, malgré l’interdiction de l’état français.
Leurs méthodes et commentaires sont disponibles sur des sites internet [1]-[2], mais
les informations contenues ne peuvent être qualifiées de scientifiques.
Il n’existe que très peu d’études scientifiques sur l’usage des huiles recyclées
en tant que combustible ou additif. Le PC2A a donc entrepris récemment une étude
pour évaluer les émissions de polluants réglementés et non réglementés lors de la
combustion d’huiles végétales usagées. Les gaz d’échappement d’un véhicule diesel
alimenté par un mélange diesel/huile végétale usagée sont analysés par des
techniques classiques ou novatrices de quantification de polluants, pour corréler la
réduction éventuelle de ces polluants en fonction de la composition de l’huile et de
son pourcentage dans le carburant.
Le présent article vise à donner un aperçu des connaissances actuelles sur la
question, et à présenter la démarche retenue.
JIQA 2008
7-8 février 2008
1.
Les émissions des véhicules automobiles
1.1.
Les émissions de polluants réglementés
Les normes d’émissions « Euro » fixent les limites maximales de rejets
polluants pour les véhicules roulants. Il s’agit d’un ensemble de normes de plus en
plus strictes s’appliquant aux véhicules neufs. L’objectif est de limiter voire de réduire
la pollution atmosphérique due au transport routier. Ces normes sont fixées par le
Parlement européen et le Conseil de l’union [3]. Leur mise en œuvre se fait dans des
délais légèrement décalés pour les moteurs diesel (tableau 1) et essence (tableau 2).
Normes
Date
d’application
Euro 0
Euro 1
Euro 2
Euro 3
Euro 4
Euro 5
1988(1)
1993(1)
1996(1)
2000(1)
2005(1)
20092011(2)
20142015(3)
Euro 6
Oxydes
d’azote
(NOx)
(mg/km)
Monoxyde
de carbone
(CO)
(mg/km)
Hydrocarbures
(HC) + NOx
(mg/km)
Particules
(PM)
(mg/km)
700
500
250
180
2720
1000
640
500
500
970
900
560
300
230
140
100
50
25
5
Les valeurs de ces émissions ne sont pas connues
Tableau 1 : normes euros pour les véhicules diesels (d’après [3])
(1)
(2)
(3)
Véhicule mis en service après cette date
Après 2009 pour la réception et 2011 pour l’immatriculation des véhicules neufs
Après 2014 pour la réception et 2015 pour l’immatriculation des véhicules neufs
Normes
Date
d’application
Euro 0
Euro 1
Euro 2
Euro 3
Euro 4
Euro 5
1988(1)
1993(1)
1996(1)
2000(1)
2005(1)
20092011(2)
20142015(3)
Euro 6
Oxydes
d’azote
(NOx)
(mg/km)
Monoxyde
de carbone
(CO)
(mg/km)
Hydrocarbures
(HC) (mg/km)
Particules
(PM)
(mg/km)
1000
500
150
80
60
2800
2200
2200
1000
1000
1000
500
200
100
100
5
Les valeurs de ces émissions ne sont pas connues
Tableau 2 : normes euros pour les véhicules essence, gaz naturel et GPL
(d’après [3])
(1)
(2)
(3)
JIQA 2008
Véhicule mis en service après cette date
Après 2009 pour la réception et 2011 pour l’immatriculation des véhicules neufs
Après 2014 pour la réception et 2015 pour l’immatriculation des véhicules neufs
7-8 février 2008
Les normes « Euro » demeurent des mesures théoriques, effectuées sur des
véhicules dépourvus d’option, suivant des cycles standardisés et ne correspondant
pas forcément aux émissions réelles. Il n’en demeure pas moins que les moteurs
récents engendrent moins de rejets polluants que les moteurs d’ancienne génération,
à carburant équivalent.
1.2.
Les émissions de polluants non réglementés
Il n’y a encore aucune réglementation mise en place pour de nombreux
polluants minoritaires malgré des émissions croissantes en particulier pour des
composés oxygénés. Cependant ces émissions sont surveillées par les scientifiques
car elles peuvent présenter des risques pour la santé (effets cancérigènes, effets
respiratoires), des risques pour l’écosystème (écotoxicité, acidification,
eutrophisation) et elles peuvent dégrader ou salir les bâtiments…
Le tableau 3 présente les composés les plus surveillés :
Noms
Sulfates (SO2)
Hydrocarbures aromatiques
polycycliques (HAP)
Composés organiques volatils
(COV)
Effets
Respiratoires, acidification, eutrophisation,
dégradation des bâtiments
Cancérigènes, écotoxicité
Cancérigènes, respiratoires, écotoxicité
Tableau 3 : polluants non réglementés les plus surveillés
A titre d’exemple, les émissions des polluants non réglementés les plus
dangereux émis par un véhicule diesel ou par un véhicule à allumage commandé
sont données dans les tableaux 4 et 5 respectivement.
Urbain (3)
Artmw (4)
1,370
15 x IUFC
chaud (2)
0,000
0,000
0,110
6,184
5,679
7,805
1,120
5,570
5,570
4,427
1,117
15 x IUFC froid
(1)
Benzène
(mg/km)
Formaldéhyde
(mg/km)
Acétaldéhyde
(mg/km)
Tableau 4 : facteurs d’émissions de quelques polluants non réglementés pour
un véhicule diesel (d’après [4]-[5])
(1)
(2)
(3)
(4)
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Cycle INRETS urbain fluide court répété 15 fois après démarrage à froid
Cycle INRETS urbain fluide court répété 15 fois après démarrage à chaud
Cycle urbain
Cycle autoroutier
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Urbain (3)
Artmw (4)
55,950
15 x IUFC
chaud (2)
2,033
0,470
0,984
1,133
1,136
2,366
0,449
1,170
0,678
1,387
0,555
15 x IUFC froid
(1)
Benzène
(mg/km)
Formaldéhyde
(mg/km)
Acétaldéhyde
(mg/km)
Tableau 5 : facteurs d’émissions de quelques polluants non réglementés pour
un véhicule essence (d’après [4]-[5])
(1)
(2)
(3)
(4)
Cycle INRETS urbain fluide court répété 15 fois après démarrage à froid
Cycle INRETS urbain fluide court répété 15 fois après démarrage à chaud
Cycle urbain
Cycle autoroutier
1.3.
Les émissions directes de dioxyde de carbone (CO2) et de gaz à effet
de serre (GES)
Les GES visés par le protocole de Kyoto et susceptibles de se retrouver dans
les émissions générées par un moteur à combustion interne sont les suivants : le gaz
carbonique (CO2) ainsi que le protoxyde d’azote (N2O) et le méthane (CH4) pour
lesquels les facteurs de réchauffement global sont respectivement 310 fois et 21 fois
plus importants que celui d’une masse équivalente de CO2.
Les émissions de CO2, résultant naturellement de la combustion de matières
carbonées, ne sont pas prises en compte dans les normes Euro car il ne s’agit pas
d’un gaz polluant au sens propre. La surveillance des émissions de CO2 par les
véhicules fait l’objet d’autres travaux de la part de l’Union Européenne.
2.
Etudes antérieures sur l’utilisation d’huiles comme carburant
2.1.
Etudes isolées
Quelques d’études [6]-[21] traitent de l’utilisation des huiles de friture comme
carburant mais cette huile est préalablement transestérifiée. La transestérification est
la réaction d’un ester sur un alcool pour donner un autre ester :
C'est une réaction réversible, catalysée par un acide ou une base. Pour rendre la
réaction complète, on travaille en grand excès d'alcool R2-OH qui sert souvent de
solvant.
Ce procédé ne convient pas à GECCO du fait de problèmes
environnementaux lors la production du méthanol et de l’élimination des déchets. De
plus, le méthanol résiduel dans le carburant peut également être à l’origine d’un
surplus d’émissions polluantes.
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Ces études concluent tout de même que par exemple [20] un mélange de
20% de biodiesel et 80% de diesel permet de réduire :
• les émissions de particules de 25%
• les émissions de monoxyde de carbone de 25,5%
• les émissions d’hydrocarbures de 29%
• les émissions d’oxyde de soufre de 100%
• les émissions d’oxyde d’azote de 8,8%
D’autres études [9] montrent que la perte de puissance d’un véhicule diesel
n’est pas significative lors de l’utilisation de 100% de biodiesel ou encore que la
consommation est légèrement plus importante lors de l’utilisation du biodiesel [7].
2.2.
Le projet Biobus [22]
Une étude complète a été menée au Canada. Ce projet se nommant Biobus a
été réalisé par l’association canadienne des carburants renouvelables (ACCR), la
fédération des producteurs de cultures commerciales du Québec (FPCCQ), la
société Rothsay-Laurenco et la société de transport de Montréal (STM). Fabricant de
biodiesel pur, la société Rothsay-Laurenco a approvisionné en biodiesel le centre de
transport (CT) Frontenac de la STM, qui a fourni les 155 autobus ainsi que
l’ensemble des infrastructures aux fins de l’expérimentation du carburant. Ce projet
mené de mars 2002 à mars 2003 poursuivait les objectifs suivants :
• Expérimenter
l’utilisation
du
biodiesel
comme
source
d’approvisionnement pour les transports en commun
• En évaluer la viabilité dans le cadre de l’exploitation courante des
activités de transport, notamment par temps froid : le biodiesel pur
commence à figer entre -3°C et 12°C selon l’origine des matières
grasses le composant. Pour contourner la difficulté il suffit de mélanger
le biodiesel à du pétrodiesel ordinaire, pouvant tolérer des
températures de -25°C.
• En mesurer les impacts économiques et environnementaux.
Trois
biodiesel :
•
•
•
origines différentes de matières grasses ont été utilisées pour le
Huiles végétales
Graisses animales
Huiles de friture
Les essais ont été menés sur un banc à rouleau au centre de technologie
environnementale (CTE) d’environnement Canada, à Ottawa. Ils ont été effectués
sur les biodiesels des trois origines à des concentrations de 5 et de 20% avec des
moteurs diesel à quatre temps Cummins. Dans tous les cas, les émissions générées
par ces moteurs ont été mesurées à la sortie du pot d’échappement, après leur
passage dans le même catalyseur qui équipe les autobus de la STM.
Les tableaux 6 et 7 reprennent les résultats donnés dans l’étude Biobus, pour
deux types de moteurs différents.
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Mesure de
CO
Composition
brut (g/CV.h)
/pétrodiesel (%)
≠ significative
0,909
-9,3
oui
0,753
-24,9
oui
B5
0,205
5,2
non
B20
0,181
-7
non
B5
7,337
0,3
non
B20
7,333
0,3
non
B5
(1)
(2)
B20
HCT
NOx
PM
B5
0,087
-10,3
oui
B20
0,078
-19,6
oui
B5
0,079
-7,6
oui
B20
0,067
-21,5
oui
B5
134,9
4,7
non
B20
112,9
-12,3
non
B5
0,11
-8
B20
0,13
8
PM 2,5
S02
HAP
CO2
/B100 végétale (%)
≠ significative
-0,4
non
5,9
non
-0,8
non
16,2
non
3,8
18,2
B5
600,7
0,2
non
B20
588,2
-1,9
oui
-1
non
Tableau 6 : résultats de l’étude Biobus pour le biodiesel à base d’huile de
friture pour un moteur à injection mécanique (d’après [22])
(1)
5% d’huile dans le pétrodiesel
20% d’huile dans le pétrodiesel
(2)
Mesure de
CO
Composition
B5
(1)
brut (g/CV.h)
/pétrodiesel (%)
≠ significative
/B100 végétale (%)
≠ significative2
0,546
-11,2
oui
2,1
non
B20 (2)
0,422
-31,4
oui
-4,5
non
B5
0,159
-5,9
non
15,2
oui
B20
0,127
-24,9
oui
-4,5
non
B5
4,653
-2
oui
-1,5
non
B20
4,533
-4,5
oui
-6,1
oui
B5
0,040
-1,5
oui
-2,3
non
B20
0,035
-13,9
oui
17,1
non
HCT
NOx
PM
PM 2,5
B5
0,032
-5,8
non
B20
0,029
-15,2
oui
B5
135,26
0,7
non
2,8
B20
114,51
-14,8
oui
2,9
B5
0,108
12,7
17,8
B20
0,073
-23,7
-15,1
B5
590,07
-0,4
non
-1,7
oui
B20
590,50
-0,4
non
-1,4
non
S02
HAP
CO2
Tableau 7 : résultats de l’étude Biobus pour le biodiesel à base d’huile de
friture pour un moteur à injection électronique (d’après [22])
(1)
(2)
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5% d’huile dans le pétrodiesel
20% d’huile dans le pétrodiesel
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De façon globale, le biodiesel a soit un effet neutre, soit un effet réducteur sur
les émissions polluantes et de GES et ce, tant pour les émissions réglementées (PM,
CO, HCT et NOx) que pour les émissions non réglementées (SO2, HAP, CO2 et
PM2,5)
Les résultats observés ne permettent pas d’établir qu’il y a proportionnalité
entre la réduction des émissions et la concentration de biodiesel dans le mélange.
Avec le B20, les réductions sont souvent significatives.
Chaque origine de biodiesel a ses avantages et ses limites selon le type
d’émissions qu’on considère :
• Pour le monoxyde de carbone (CO) les essais réalisés indiquent une
différence mineure entre les différentes origines de biodiesel.
Cependant le biodiesel d’origine animale aurait un impact
significativement plus faible que le biodiesel d’origine végétale
• Pour les hydrocarbures totaux (HCT) aucune affirmation ne permet de
différencier les biodiesels de différentes origines
• Pour les oxydes d’azote (NOx) les différents résultats semblent se
recouper et indiquer que c’est la présence d’esters de corps gras
d’origine animale qui contribue à réduire les émissions de NOx
• Pour les particules (PM) c’est avec le B20 d’origine végétale que la
réduction la plus importante des émissions totales de particules est
observée
• Pour les particules fines de moins de 2,5 µm (PM2,5) le biodiesel
d’origine animale n’a aucun impact significatif sur les émissions
• Pour le sulfate (SO2) les essais réalisés avec le B20 n’indiquent qu’une
différence mineure entre les diverses origines de biodiesel. Seul le
biodiesel d’origine animale donne un résultat significatif à une
concentration de 5%
• Pour les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) aucun constat
ne peut être dégagé sur les performances du biodiesel à base d’huiles
de friture car les résultats obtenus pour les deux types de moteurs et de
concentrations sont contradictoires
• Pour le dioxyde de carbone (CO2) seul le B20 à base d’huiles de friture
engendre une baisse significative des émissions directes (à
l’échappement)
Les biodiesels s’équivalent donc du point de vue de la réduction des émissions.
Toutefois, la seule analyse des émissions ne permettrait pas de justifier le choix d’un
biodiesel d’une origine donnée de préférence à un autre. En effet, il faudrait
également prendre en compte les critères économiques, mécaniques et des critères
de consommation afin d’optimiser au maximum l’utilisation du biocarburant.
3.
Evaluation par le PC2A des émissions polluantes
Le travail engagé par le laboratoire de Physicochimie des Processus de
Combustion et de l’Atmosphère (PC2A, UMR CNRS/USTL 8522) consiste tout
d’abord en une recherche bibliographique sur l’utilisation d’huiles alimentaires
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usagées en tant que combustible ou additif. Les principaux résultats sont résumés cidessus.
Dans une seconde phase, en collaboration avec le Laboratoire des Procédés
Biologiques – Génie Enzymatique et Microbien (ProBioGEM, USTL), le PC2A se
penchera sur la caractérisation d’échantillons d’huiles fournis par GECCO. Seront
examinés en particulier le taux d’insaturation des huiles, le taux d’acidité, la viscosité,
le point de fusion…
Enfin, les émissions engendrées lors de l’utilisation de ces huiles comme
carburant ou comme additif au diesel seront mesurées, sur un véhicule fourni par
GECCO. Les gaz d’échappement seront échantillonnés grâce à une ligne de
prélèvement chauffée munie de filtres, et analysés en ligne par différents analyseurs
de gaz, ou par spectroscopie infrarouge à transformation de Fourier…, ou bien après
prélèvement. La figure 1 présente le schéma de prélèvement et d’analyse des gaz.
Figure 1 : schéma de prélèvement et d’analyse des gaz
Les émissions de polluants lors de l’utilisation d’huile végétale usagée seront
comparées aux émissions lors de l’utilisation de carburant diesel seul ou d’huile
végétale pure. Différentes proportions d’huiles seront testées afin de les comparées
entre elles. Ainsi les mesures se feront du B0 (pas d’huile, que du diesel) au B100
(que de l’huile, pas de diesel).
Cette étude semi-quantitative ne pourra être comparée directement aux études
précédentes, car les mesures seront effectuées en régime simulé, et non lors de
cycles standardisés.
3.1.
Mesures des polluants réglementés
Dans le dispositif d’analyse, le suivi des concentrations en polluants
réglementés est réalisé par mesure avec des analyseurs automatiques mettant en
œuvre différentes méthodes de détection.
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3.1.1. Mesures du monoxyde de carbone
La détection de ce composé est basée sur la méthode spectroscopique
d’absorption dans l’IR. La mesure de l’absorbance est effectuée à 2170 cm-1 pour le
CO.
3.1.2. Mesures des oxydes d’azote
La technique de mesure des oxydes d’azote est basée sur le principe de la
chimiluminescence : certaines réactions chimiques produisent de l’énergie lumineuse
par dégagement de photon lors du retour à l’état stable d’une molécule excitée. La
réaction sensible se produisant est la suivante :
NO + O3 Æ NO2° + O2
NO2° Æ NO2 + rayonnement
L’émission du photon caractérisant le retour à l’état stable de la molécule de
dioxyde d’azote excitée est proportionnelle à la concentration en monoxyde d’azote.
3.1.3. Mesures des hydrocarbures totaux
La technique de détection par ionisation de flamme (DIF) est souvent utilisée
pour la détermination de la teneur en hydrocarbures présents dans les effluents
automobiles. Le gaz à analyser est conduit dans un brûleur dont la combustion est
assurée par un mélange air/hydrogène. Les atomes de carbone des hydrocarbures
émettent un courant ionisant lorsqu’ils sont dissociés thermiquement dans le dard de
la flamme du brûleur à haute température. Ce courant ionisant dont l’importance est
proportionnelle au nombre d’atomes de carbone du mélange analysé est exploité
électroniquement pour déterminer la concentration en hydrocarbure. Ce phénomène
s’applique principalement aux liaisons carbone-hydrogène des composés
organiques. La concentration est exprimée par rapport à un composé de référence
généralement le propane (C3H4) ou le méthane (CH4).
3.1.4. Mesures des particules
Ces composés peuvent être mesurés par différents procédés de filtration des
gaz d’échappement, suivi d’une pesée différentielle de filtres de porosité donnée
permettant ainsi de remonter à la masse des particules présentes dans le gaz
d’échappement. Toutes ces techniques sont employées et permettent de retracer les
profils de tailles ou de masses de particules.
3.2.
Mesures des polluants non réglementés
Les polluants non réglementés sont plus complexes à détecter et à mesurer,
de par leur faible concentration au sein des gaz d’échappement et de par leur
instabilité. Ils sont rarement mesurés de manière directe et nécessitent une phase de
prélèvement et une phase d’analyse.
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3.2.1. Mesures des hydrocarbures
La famille des hydrocarbures regroupe un grand nombre de molécules. Pour
la séparation individuelle de chaque espèce le recours à la technique de prélèvement
suivi de l’analyse est préconisé. Ce principe requiert de conserver l’échantillon
prélevé intact et d’assurer sa représentativité jusqu’à l’analyse finale. Il existe trois
grandes méthodes de prélèvement des COV :
• Le stockage dans une enceinte sans pré-concentration préalable est
principalement utilisé pour les HC légers et concentrés
• Le piégeage des COV sur un support solide à basse température puis
extraction du produit par un solvant
• La pré-concentration de l’échantillon sur un support solide composé de
Tenax, carbosieve, carbotrap… Ces composés piègent les molécules
contenues dans les effluents gazeux puis elles sont ensuite désorbées
thermiquement et injectées en chromatographie phase gaz (CPG) pour
analyse
3.2.2. Mesures des composés carbonylés
Une des difficultés lors du dosage des composés carbonylés est leur forte
réactivité. Parmi les méthodes successivement employées pour leur dosage, l’usage
d’un agent les transformant rapidement en dérivés plus stables a été largement
étudié [Degobert P, 1992]. Si les méthodes mettant en œuvre ce principe sont
nombreuses, la plus utilisée est la réaction avec le 2,4-dinitrophénylhydrazine (2,4
DNPH). Cette conversion chimique peut être réalisée par différents moyens : la
méthode d’échantillonnage passif, la méthode de barbotage dans une solution, la
méthode de prélèvement sur un support solide imprégné. Pour cette dernière, des
cartouches commerciales possédant une phase solide de silice imprégnée de 2,4
DNPH sont utilisées. Ces cartouches présentent de nombreuses commodités de
manipulation et offrent des facilités de stockage et de conditionnement. La
séparation est effectuée par chromatographique liquide haute performance(CLHP)
avec détection UV.
Les mesures pourront être également effectuées en ligne avec le
spectromètre infrarouge par diodes laser accordables développé au PC2A pour la
mesure de formaldéhyde à l’état de traces [23], précédemment appliqué à la
quantification du formaldéhyde en milieu confiné [24].
3.2.3 Mesures des composés soufrés
Le dioxyde de soufre (SO2) réagit sur la surface d'une variété de particules en
suspension solides, il est soluble dans l'eau et peut être oxydé dans les gouttelettes
d'eau portées par le vent. Il provient principalement de la combustion des
combustibles fossiles (charbons, fuels, …), au cours de laquelle les impuretés
soufrées contenus dans les combustibles sont oxydées par l’oxygène de l’air O2 en
dioxyde de soufre SO2. La méthode européenne de référence utilisée pour la mesure
du dioxyde de soufre est la fluorescence ultraviolette. Elle repose sur la mesure d'un
rayonnement de fluorescence émis par les molécules de dioxyde de soufre,
soumises à un rayonnement ultraviolet émis par une lampe basse pression à vapeur
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de zinc. La fluorescence mesurée par un photomultiplicateur est directement
proportionnelle à la concentration en dioxyde de soufre de l’échantillon.
3.3.
Résultats attendus
L’ensemble de cette étude vise à dégager des tendances sur la réduction des
émissions polluantes, aussi bien réglementées que non réglementées, lors de l’ajout
d’huiles végétales usagées au carburant diesel, ou lors de son utilisation pure au lieu
de ce carburant, de manière à déterminer les conditions optimales en terme :
• d'origine de l’huile
• du pourcentage d’huile dans le mélange
• du traitement préalable des huiles
Ces résultats seront à lier avec une analyse économique et écologique, hors
du cadre de cette étude, de l’utilisation à grande échelle de ce carburant alternatif.
L’utilisation d’huiles végétales recyclées comme combustible alternatif pour les
chaudières polycombustibles pourra également être étudiée de la même façon.
4.
Bibliographie
[1] www.roulemafrite.org
[2] www.oliomobile.org
[3] http://europa.eu/scadplus/leg/fr/s06023.htm
[4] Caplain, I. Mesure des émissions polluantes automobiles – Application à la
modélisation eulérienne 3D de la formation des oxydants photochimiques dans la
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