La diffraction cohérente des rayons X - CGE-2016
Transcription
La diffraction cohérente des rayons X - CGE-2016
5ème école de cristallographie "Cristallographie et Grands Équipements” Soleil, Octobre 2016 David Le Bolloc’h LPS Orsay Diffraction cohérente des rayons X Faisceau cohérent Faisceau cohérent 1. Optique: a. Comment se propage un faisceau cohérent ? b. Comment se propage un faisceau partiellement cohérent ? 2. Les applications: fluctuations/Holographie/ Tomographie/Reconstruction Lumière cohérente: le laser Inversion de population dans une cavité Conséquences: 1. Faisceau « parfaitement » monochromatique 2. Propagation du faisceau sans divergence 1/L 2p/a eiqr/r a Onde plane 0 l q ~2p/l -2p/a ! x q z Résolution: Q kf ki Q ki kf Diffraction par une fente… l l La propagation de la lumière La propagation d’une onde Hypothèse: le faisceau est cohérent 1. La source est placée suffisamment loin de l’objet 2. La longueur d’onde est suffisamment bien définie Diffraction par une fente: deuxlregimes diffraction d (t) fente circulaire fente carrée 1. Résolution 2. Oscillations… Champ proche/Fresnel Champ lointain/Fraunhofer /espace réciproque Diffraction d’Young (deux trous)… l 1mm d Champ proche Champ lointain Comment passer du champ lointain au champ proche ? espace réel à l’espace réciproque ? l a/2 f(x) a/2 Joseph Fourier, 1768-1830 Champ lointain / espace réciproque Champ proche/espace réel Transformée de Fourier Comment passe t-on du champ lointain au champ proche ? l ? Transformée de Fourier Comment passer du champ lointain au champ proche ? En première approximation: l Source Champ proche Champ lointain Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué ! l paramètre: t ou d Sin(1/x) I=AA* A(x) a/2 x l s s0 z -a/2 Huygens principle I~ (Sin x/x)2 With x=qax/z On retrouve Fourier Quand la distance z est « grande » ! Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué ! Champ lointain Champ proche Fresnel espace réel l Fraunhofer réseau réciproque ~ a t/d oscillations ld/a a Intensity Profile Near field/far field W=ld/a b=l/2a Fraunhofer regime (far field) From the Fresnel to the Fraunhofer regime Point sombre= a2/4l Fresnel regime (near field) a=20µm ; E=1 keV: d=8 cm slit a/2 a/2 Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué ! Fraunhofer (réseau réciproque) Fresnel (espace réel) ~ ? a ~ d ld/a a Point « sombre » Grand prix de l’académie des sciences (1819) l François Arago (Daguerre) Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué ! Fresnel (espace réel) l Fraunhofer (réseau réciproque) ~ ~ ld/a a d Distance pas très simple à calculer: df ~ a2 2pl 1. Dx=a ld/a=a -> d=a2/l 2. Incertitude de Heisenberg le point où l’émittance est minimale Dx * b ~ l : limite de diffraction Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué ! l ~ 0.7µm Fresnel (espace réel) Fraunhofer (réseau réciproque) 1mm df~ 23 cm z Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: df= 23 cm Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=1mm: df= 23 *7000=1.6 km !! Fraunhofer l ~ 1A° (réseau réciproque) 1mm df~ 1.6 km ! Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué ! Fresnel (espace réel) l ~ 0.7µm Fraunhofer (réseau réciproque) 1 mm df~ 23 cm l ~ 0.7µm Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: df= 23 cm Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1µm: df= 23 cm/10002 (réseau réciproque) df= 0.23 µm !!! 1µm df~ 0.2µm Diffraction (cohérente) d’une fente par les rayons X Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=2µm: df= 2 cm l a=2µm CCD caméra (taille de pixel=22µm*22µm) df=2 cm 2m Un trou de 2µm… sources de rayons X intenses synchrotrons t=0.1s 4 mm film Somme sur 1000 images de 0.1s Pourquoi obtient-on une figure asymétrique ? l l 1. Cohérence du faisceau 2. Effet de coupure 2. l ~ 1 A° sensible à des µm 1µm 1 A° Et le point sombre ? Existe t-il vraiment ? Fresnel (espace réel) l ~ 1 A° Fraunhofer (réseau réciproque) 100µm 2m l ~ 1 A° RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=100µm: df= 100m RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=1µm: df= 2 mm 1µm 2m Ligne Cristal Soleil Résumé: Fresnel (espace réel) Fraunhofer (réseau réciproque) a λ=1Å a=100 µm a=20 µm Fresnel ! La théorie ondulatoire ! From the Fresnel to the Fraunhofer regime Point sombre E=7keV From the Fresnel to the Fraunhofer regime Using the Gaussian Shell model b > 90% V. Jacques et al., PRB 2012 Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui ne l’est pas ? Définition de la cohérence Les sources synchrotron ne sont pas des lasers… caractérisation d’un faisceau sa taille (et de sa forme): s sa longueur d’onde l son volume de cohérence (xt, xL) xt xL Pas d’interférence possible entre deux objets n’appartenant pas à ce volume xl Faisceau cohérent: xt ~ s Faisceau « incohérent » Faiblement cohérent: xt << s ? xt a. Longueur de cohérence longitudinal xl: l+Dl l Définition: 2xl = l(l/Dl) xl=l2/(2Dl) Michelson : 2xl=Nl I=<E*E> with E(t)= E1+ E2 and E1=E0e- wt fixed mirror Pour un faisceau totalement cohérent: Delay t=2d/c I = 2E0(1+cos w t) Mobil mirror screen Interference fringes Fonction d’Autocorrelation: G(t)= < E*(t) E(t+t)>=I1 e- wt Degree of coherence g(t) = G(t)/ G(0) 1. Michelson interferometer C(t)= |g(t)| comment mesurer g(t) ? Contrast C (t) =[Imax (t1) - Imin (t2)]/[Imax (t1) + Imin (t2)]= |g(t)| with t1< t2 |g(t)| <= 1 tc= µm for white lamps = km for lasers 1/e tc t xL d’un faisceau X après un onduleur The relative bandwidth (l/Dl)-1 from the undulator: Natural width Due to the divergence of the electron beam Energie dispersion For the n-th harmonic of an undulator with N periods. (N =40 at the ESRF, N=60 at Soleil) xL = l(l/Dl) =300 Å (with Dl/l=10-2) (for the first harmonic of a 35 period undulator at l=1A) xL petit mais suffisant pour obtenir des taches de Bragg... Comment augmenter xL? Utiliser un monochromateur xL =l(l/Dl) Interférences possibles à partir d’un faisceau peu monochromatique… à petits angles. La différence de trajet optique entre deux faisceaux diffractés : Loi de Bragg.. q q µ-1 sin q 1. maximum Q available (in coherent illumination) with a Si(111) monochromator (xL=0.7 µm) at l=1A if m=6mm : qmax=3 A-1 < xL (1) Sample surface Reticular planes D 2. maximum Q without monochromator (for the third harmonic of a 35 period undulator at l=1A: (xL=100A) ) at l=1A if m=300 mm: qmax=0.01 A-1 Faisceau Rose (2) dq Comment mesurer la longueur de cohérence transverse xT ? R xt ? S dq Expérience de Young Transverse coherence length: lzl/d 2xt xt=R l /2S l dq * S < l/2 Conditions of coherence: xt > a: d<xt d>xt Partial transverse coherence (Young experiment) From Born and Wolf Longueur de cohérence transverse à la sortie d’un onduleur (à 50m de la source; E=12keV) High b beamline: divergence (rms) Source size 12.1*7.3 mrad2 ; 395*9.9 mm2 Low b beamlines : divergence (rms) 88.5*7.2 mrad2 ; Source size 57*10.3 mm2 xt = 3*125 mm2 xt = 22*125 mm2 to increase the flux and the Longitudinal coherence length: optical elements which destroy the xt Propagation d’un faisceau partiellement cohérent Fonction d’autocorrelation r1 r’1 z r’2 0 Helmholtz equation =0 z ? r2 z1 2 hypothèses: Le modèle de Shell (découple espace/temps) On suppose le faisceau de forme Gaussienne T Propagation d’un faisceau partiellement cohérent Taille du faisceau s (z): Cohérence transverse x (z): 1. Si la source est incohérente: x 0 Le pré-facteur l… Nous pouvons donc obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui est incohérente ! Du soleil 2. Degré de cohérence Le degré de cohérence reste constant au cours de la propagation …. Effet du degré de cohérence du faisceau sur la diffraction D’une fente Pas de convolution…. Jacques et al. Prb 2012 Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente E=7keV x(10m) ~ 5µm s(10m)~ 205µm b 0 b=x/s=2% Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente x(10m) ~ 5µm s(10m)~ 10µm b 0 b=5/10=50% ! Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente 2*2µm b l=8keV 0 J. Synchrotron Rad. (2002). 9, 258–265. Cohérence x? les applications 1. La dynamique des fluctuations de la matière 2. Les défauts de phase de la matière Analyse temporelle des tavelures 3. Reconstruction/tomographie Nature 23 sept 2010 1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente Transition ordre/désordre Diffusion diffuse par diffraction classique 2p/x T > Tc T ~ Tc T > Tc T <Tc I1 I2 I3 I4 1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente Surstructure (½ ½ ½) Transition ordre/désordre Diffusion diffuse par diffraction classique I (q) = |∑ Ai |2 AuAgZn2 (B2-DO3 à Tc=330°C+5 °C) T > Tc Fluctuations autour des valeurs moyennes A1 A2 A3 A4 1. Etudes de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente Transition displacive de SrTiO3 T<Tc T<Tc Tc~105K Sr O 2p/x T~Tc How to measure the autocorrelation function ? Sigert theorem (for a totally coherent light): g2(t)=1+|g1(t)|2 with g2(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>2 g1(t)=<E(q,t)E(q,t+t)>/<E(q)>2 For partially coherent beam: g2(t)=1+b|g1(t)|2 with g2(t)=<I(q,t)I(q,t+ t)>/<I(q)>2 g1(t)=<E(q,t)E(q,t+ t)>/<I(q)> <I >= lim 1 0T I(t)dt T T I(0)I(to) = lim 1 0T I(t)I(t +to)dt T T t=nDt N I(0)I(to) = lim 1 I j I j+n N N j=N 1 Structure of synchrotron radiation Example: LURE , perimeter = 100m Dt1 Dt1= 40 ns Dt2= 80 ns Dt3= 160 ns Dt3 temps mort = 150 µs Dt2 Filling: Aucune corrélation visible 40 ns III. Samples driven by diffusion: Fick’s law Equilibrium is established through thermally activated concentration fluctuations: dc/dt=-D 2c with D the diffusion coefficient. Small deviations in concentration dc return to equilibrium by g1(q,t)= dc(t,q)/ dc(q,0)= Exp(-Dq2t) then: For a diffusion process: g2(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>2=1+bexp(-2Dq2t) Where b is the degree of coherence Decay rate G=Dq2 t Coherent diffraction 1+b g2(t)=1+bexp(-2Dq2t) Q dependence g2(t) Why using XPCS to probe kinetics ? Visible Brillouin Scattering Inelastic Neutrons Scattering XPCS II. Reconstruction / problème de la phase Résoudre le problème de la phase grâce à la cohérence du faisceau? Comment remonter le temps ? ??? . Possible en cristallographie (faisceau non cohérent) à partir d’un cristal . Object non cristallin ? A continuous real function Fourier Transformed: We get a complex function (continuous) Imaginons… un détecteur idéal dans un monde de cohérent Si une expérience de diffraction nous donnait la partie réelle et Imaginaire de F(q)… Une transformée de Fourier s’inverse exactement: ~ ~ T.F. F.T.-1 F.T.-1 + I(q) Jusqu’où faut il mesurer la T.F. ? Jusqu’ou faut–il mesurer ? -qmax F.T.-1 qmax -qmax qmax/2 F.T.-1 Le détecteur est trop prêt Idéal, mais… Le choix du qmax détermine la résolution de la reconstruction qmax dx Nous travaillons dans un espace discret… L’échantillonnage ? Dq=2p/Nmax Le détecteur est trop loin ! Dq=2*2p/Nmax T.F. Cas d’un cristal T.F. L Nyquist Shannon Toujours échantillonner avec Dq<1/2 (2p/L) Cliché de diffraction I=AA* ? F.T. -1 Diffraction cohérente avec une référence Holography I=AA* = I(q)=|A1 exp[if1(q)] + A1 exp[if2(q)] |2 I=I1+I2+(I1*I2)1/2 cos(f1-f2) Eisebitt Nature(2004) Reconstruction CDI (Electronic density > 0 I=0 outside the support) … Coherent diffraction of gold nanocrystal Reconstruction Shape factor Coherent X-ray diffraction Surrounding the specular (111) Brag reflection F.T. Data filtered by multiplication by a circumar gaussian function F.T. -1 I.K. Robinson and al. Prl 2001 GaAs Nanopillars Diffraction cohérente II. Ptychographie 3D: reconstruction d’image (recoupement des zones sondées) Robuste/objects + large Nanoscopium beamline at Soleil… IV. Tomographie en contraste de phase Faisceau suffisamment cohérent en champ proche (haute énergie) ID19ESRF Deux insectes fossiles dans une ambre Interférence à deux ondes : études des défauts de phase Diffraction d’une chaine ordonnée (infinie) 2a fA I= f n Exp (iqrn ) 2 =|A1|2 N2(fA+fB)2 N2(fA-fB)2 0 p/a 2p/a 3p/a 4p/a q fB de taille finie… 2a a fA F.T. I= f n Exp (iqrn ) 2 =|A1|2 N2(fA+fB)2 N2(fA-fB)2 0 p/a 2p/a 3p/a 4p/a q fB Finite linear chain with 1 phase shift : p F.T. Finite linear chain with 1 phase shift (in the middle): p A1 A2 F.T. N2(f 2 A+fB) I (p/a)=|A1 + A2|2 =0 interférence destructive I (p/a)=0 N2(fA-fB)2 0 p/a 2p/a 3p/a 4p/a q A coherent beam is very sensitive to any phase shift in hard condensed matter 2a a Chaîne 1D de taille finie 2 I = f n Exp (iqrn ) =|A1|2 |f(q)|2 Chaîne 1D contenant un défaut de p I (p/a)=0 p/a 3p/a 2p/a A1 4p/a q A2 Interférence destructive I (p/a)=|A1 + A2|2 =0 F.T. I (p/a)=0 A1=A2 eip en q=p/a Même largeur p/a 2p/a 3p/a 4p/a Remains true wathever The origin of the modulation (magnetic, Charge, chemical ordering) Finite linear chain with 1 phase shift : p N1 N2 (fA+fB)2 (fA-fB)2 0 p/a 2p/a 3p/a 4p/a q FILM kx Modulation définie par une vecteur d’onde unidirectionnel -2p/a ky p/2 y 0 f(x,y): a 2p/a Modulation définie par une vecteur d’onde unidirectionnel contenant une dislocation kx ky p/2 y r (r) = ro*cos(q.r + f(x,y)) 0 f(x,y): y x (110) a. Boucle de dislocations dans le silicium 35.2° Surface (-111) (220) Bragg peak at ID19 (ESRF) (-1 1-2) (-111) (220) Boucle de Frank 100µm Partail dislocation with a stacking fault b=(a+b+c)/3 Prismatic loops b suivant < 110 > I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm dps=4 cm 5*5µm 200*200µm silicium dps=60 m ! 200*200µm QBragg(220) 100µm 100µm I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm dps=4 cm 5*5µm 200*200µm dps=60 m 200*200µm QBragg(220) 100µm 100µm b=1/2[110] dislocation developing along a [-112] direction into two partials – b1=1/6[121] and b2=1/6[21-1]. CCD (110) spliting (220) Bragg peak Thèse de V. Jacques Dislocation d’une Onde de densité de charge ODC (CDW) Blue bronze K0.3MoO3 A une dimension: a 2kF Distortion périodique du réseau atomique + Modulation de la densité d’électrons r=na + Dcos[q2kF r] lF=1/2KF D<< a 2kF F.T. 2kF r(r) Des ODC (CDW) dans des réseau bidimensionnels TbTe3 Tc=337 K lF a ~ 2/7 a* a* TbTe3 C. Prestipino O. Hernandez LSCR Rennes Ligne Cristal (4 cercles) P. Fertey 300K Coherent X-ray diffraction: observation of a single CDW dislocation Blue bronze K0.3MoO3 r(r) b* r=ro + Dcos[q2kF r] qc Mixte dislocation (between a screw and an edge) r=ro + Dcos[q2kF r + f (r)] Dislocation d’une ODC à une dimension: D=0.01 Å What about dynamics ? Is=0.8mA Contraction of the CDW: Phase slippage 2 Smooth curves: Time average (v~0.1µm/s) Des sources X de plus en plus cohérentes E-XFEL (Hambourg) 2017 Spring 8 (Japon) LCLS (Stanford) Synchrotrons de nouvelle génération: Longueur de coherence transverse ESRF II xt=R l /2S Programme ESRF 2017: réduire d’un facteur 10 (H et V) la taille de la source