Caractérisation et impact des émissions de polluants du transport

Caractérisation et impact des émissions de polluants du transport
routier : développements méthodologiques sur l’analyse de la
variabilité des émissions, et apports à l’identification et la
modélisation de la contribution des transports à la pollution de l’air en
Rhône Alpes
Soutenance de thèse de Lucie Polo
Le 17 Septembre 2013 à 14h, salle Lliboutry, LGGE
Résumé :
L’impact des particules fines (PM10-PM2.5) sur la santé a été largement étudié depuis de nombreuses
années,notamment pour les sites de proximité automobile. De nombreux dépassements de la valeur limite
en PM10 imposée par les directives européennes ont lieu en France et en Europe, en milieu urbain et plus
fréquemment en proximité automobile. Les émissions véhiculaires sont une des sources majeures de
particules. Ces émissions proviennent à la fois des échappements (TE) mais aussi des émissions hors
échappement (TNE) (abrasion des freins, des pneus et de la route, resuspension des poussières de la
chaussée dû au déplacement des véhicules…). En France, très peu d'études en proximité automobile ont
été effectuées. Les études de déconvolution des sources en France et en Europe s'appuient la plupart du
temps sur des parcs automobiles non adaptés (parc américain) ou trop anciens. De plus, seule la source TE
est considérée, ce qui sous-estime largement la contribution véhiculaire aux PM10. La meilleure
connaissance de la formation, de la caractérisation et de la quantification des particules émises par le trafic
est devenue primordiale.
L’objectif final étant la détermination des contributions des émissions véhiculaires TE et TNE aux sources
primaires de particules, la caractérisation précise de ces sources est primordial. Pour cela, la recherche de
traceurs véhiculaires en phases gaz et particulaire a constitué une grosse partie de ce travail. La
combinaison de l'étude sur banc à rouleau de cinq véhicules bien représentés dans le parc automobile
roulant français et de l'étude effectuée en proximité automobile (Rocade Sud de Grenoble) a constitué le
socle de ce travail. Dans la première étude, certains composés chimiques sont apparus comme indicateurs
des émissions TE (EC, HAP légers, profils d'alcanes typiques, quelques métaux comme Fe, Cu etc.). Des
différences importantes sont observées entre les véhicules diesel sans filtre à particules (FAP) et les
véhicules essence et diesel sans FAP. La seconde étude, comparant le site trafic (Grenoble-Echirolles) avec
un site de fond urbain (Grenoble-Les Frênes), a mis en évidence certains composés chimiques comme
spécifiques des sources TNE et TE sur la base des connaissances acquises avec les mesures sur banc et sur
l’enrichissement de certains composés par rapport au site de fond (EC, Cu, Fe, Sn, Mn…). On peut
souligner certains enrichissements majeurs comme EC (78%), Cu (82%), Fe (88%), etc. La résolution
temporelle a été faite sur une base de 4h, permettant ainsi une caractérisation chimique détaillée en
fonction des heures de pointe et "creuses". Une troisième étude, en site trafic également (Grenoble-Le
Rondeau) mais sous influence du salage en hiver, est venue compléter nos recherches. Enfin, en nous
appuyant sur les résultats de la première partie, nous avons cherché à déconvoluer les sources véhiculaires
TE et TNE (Echirolles et Le Rondeau) au moyen d'un modèle statistique d’analyses multivariées, la PMF
(Positive Matrix Factorization), apportant ainsi la contribution possible de ces sources aux PM10. Les
émissions véhiculaires (TNE+ TE) y contribuent à 34% à Echirolles et à 53% au Rondeau. Quelques
incertitudes sont discutées par rapport aux résultats trouvés avec ceux provenant de l'étude géochimique
détaillée en première partie.
Mots clés: PM (matières particulaires), traceurs, émissions à l'échappement et hors échappement, trafic,
caractérisation chimique, banc à rouleau, proximité automobile, recherche de sources.
Abstract
Fine particles (PM10-P2.5) are recognized to be deleterious to human health particularly in the roadway
vicinity. In European countries, and in particular in France, the European daily limit value is exceeded in
many sites more than 35 times a year. One of the major sources of fine particles in urban and roadside
sites is road traffic. Emissions from road traffic involve exhaust and non-exhaust emissions (resuspension
of road dusts, from the brakes, tyres and roadsurface- wear, from the corrosion of vehicle components…).
Numerous studies have been performed in order to account for exhaust emissions, however not in France.
Generally, the profiles used in source apportionment models are not adapted (since they are American
profiles) to the French or European fleets. In addition, the contribution of the non-exhaust fraction to total
particulate matter (PM) mass is generally not accounted for in the source apportionment results. Therefore,
PM10 emissions are underestimated. As a result, better knowledge about formation, characterization and
quantification of particles from traffic are becoming necessary.
The goals of this work are numerous because ambient air and exhaust emission measurements have been
involved. The aim is to accurately discriminate exhaust and nonexhaust sources, in order to provide
groundbreaking insights into the contribution and chemical composition of traffic sources. Therefore, the
analyses of gas and particle tracers represent a big part of this work. The relationships between the
measurements of 5 in-use vehicles wellrepresented
in the French fleet and measurements performed in the vicinity of a suburban highway (southern ring road
of Grenoble) have been firstly examined. In the first study, several chemical compounds, organics and
inorganics, appeared as tracers of vehicular exhaust (EC, light PAHs, typical alkanes profiles, metals like
Fe, Cu etc.). Large differences are noticeable between Diesel vehicles without DPF and petrol
vehicles/diesel vehicle retrofitted with a DPF. In the second study, comparison with results from an urban
background site (Grenoble-Les Frênes) and from the traffic site (Grenoble-Echirolles) highlighted several
specific chemical compounds of exhaust and non-exhaust sources (EC, Cu, Fe, Sn, Mn…). Large
increments due to the local traffic have been observed (EC (+78%), Cu (82%), Fe (88%), etc.). The 4-hour
temporal resolution allowed for the detailed characterization of chemical species during rush hours and
less busy periods. An additional field campaign was performed in another roadside site (Grenoble-Le
Rondeau) but in winter during salting conditions. Supplementary information was obtained concerning
non-exhaust sources. Finally, thanks to the results from the first part of this work, a Positive Matrix
Factorization (PMF) analysis was applied to roadside data (Echirolles and Le Rondeau) in order to
discriminate non-exhaust and exhaust traffic sources and to estimate their contribution to PM10. Major
contributions for traffic sources (exhaust and nonexhaust) were 34% (Echirolles) and 53% (Le Rondeau).
Uncertainties linked to these results are discussed with the results of the first part (detailed chemical
study) of this work.
Keywords: PM (particulate matter), tracers, exhaust and non-exhaust traffic sources,
chemical speciation, chassis dynamometer, roadside site, source apportionment.