Le Radon
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Le Radon
PROGRAMME Le Radon OBJECTIFS • identifier les paramètres clés régissant la production, la migration et la variabilité (spatiale et temporelle) du radon produit par les résidus miniers, pour application, à terme, au cas des sols naturels, • disposer d’une meilleure connaissance des sources de radon ainsi que des facteurs intervenant sur la variabilité de sa concentration dans les différents milieux de notre environnement, • limiter l’exposition du public dans les bâtiments présentant de fortes activités volumiques en radon, • réaliser une communication sur le radon et les moyens de réduire sa concentration dans les bâtiments, en direction du public, des professionnels du bâtiment et des responsables des Etablissements Recevant du Public. 8 Marie-Christine Robé Chef du Laboratoire d’Études et d’Intervention, Radon et Polluants Atmosphériques Tél. : 01 46 54 71 98 Fax : 01 46 54 82 65 e-mail : [email protected] Le radon est un gaz radioactif, d’origine naturelle, omniprésent à la surface de la Terre. Il provient de la désintégration de l’uranium et du radium présents dans la croûte terrestre. L’inhalation du radon et de ses descendants constitue, pour la population française, la première cause d’irradiation parmi les sources naturelles de rayonnements (cosmos, sols, eaux et aliments, radon). Le Centre International de Recherche sur le Cancer (CIRC) a classé le radon en 1987 comme cancérigène pulmonaire chez l'homme. Expertises et thèmes de recherche • Expertise des situations créées par la présence de radon en quantités importantes dans des lieux publics ou dans des sites industriels anciens contaminés lors du traitement de minerais radioactifs (cf. 8-1). • Développement de SOCRATE, outil cartographique autonome et transportable permettant la mesure de la radioactivité dans l’environnement (cf. 8-2). • Cartographie du potentiel d’exhalation de radon des sols français (cf. 8-3). • Le radon dans les établissements thermaux. • Etude de l’impact des résidus de traitement de minerais d’uranium à partir d’un programme expérimental relatif à la migration du radon des résidus vers l’atmosphère et au comportement des descendants à vie courte du radon à proximité des sites miniers. Activité normative Le LEIRPA a participé à la rédaction de deux normes AFNOR parues en novembre 2000, concernant la métrologie du radon, et intitulées : • méthodes de mesure ponctuelle de l’activité volumique du radon dans l’environnement atmosphérique, • développement de la métrologie du radon dans l’eau. 69 8.1 Contrôle radiologique du quartier des Coudraies à Gif-sur-Yvette Roselyne Améon, Alain Bénéïto, Didier Haristoy, Patrick Richon, Alain Thoreux IPSN/DPRE/SERGD/Laboratoire d’Études et d’Intervention, Radon et Polluants Atmosphériques Tél. : 01 46 54 79 92 Fax : 01 46 54 82 65 e-mail : [email protected] Collaborateurs permanents : DDASS, IPSN/COM, DPHD/SEGR. Les compétences de l’IPSN sont fréquemment sollicitées par les pouvoirs publics, voire par des particuliers, pour effectuer l’expertise de sites pollués par des substances radioactives, quelle qu’en soit l’origine. C’est ainsi qu’au cours de l’année 2000, l’Institut a été amené à participer, conjointement avec l’Office de Protection contre les Rayonnements Ionisants (OPRI), au contrôle radiologique du quartier des Coudraies, à Gif-sur-Yvette, où étaient implantées naguère plusieurs installations manipulant du radium. Contexte historique Après sa découverte par Pierre et Marie Curie en 1898, le radium a été utilisé pendant plus de soixante ans dans les domaines industriel et médical. Plusieurs usines d’extraction du radium ont été implantées en France, afin d’isoler chimiquement le radium à partir de grandes quantités de minerai d’uranium (pechblende). Jacques Danne, préparateur assistant dans le laboratoire de Pierre Curie et responsable de la première usine française de production du radium, installée à Nogent-surMarne, décide en 1912 de réaliser son propre projet à Gif-sur-Yvette. Ce dernier consiste en la création de deux entités : une usine d’extraction du radium, la Société Nouvelle du Radium (SNR), implantée au Clos Rose, et un Laboratoire d’Essais des Substances Radioactives (LESR) implanté sur les terrains dits "du Couvent" dans le quartier des Coudraies. Entre 1912 et 1957, ce laboratoire a été utilisé pour des recherches sur les substances radioactives et pour le développement des applications du radium, notamment à des fins thérapeutiques (curiethérapie). La dissolution de la société est prononcée en 1957 et toutes les activités de l’usine et du laboratoire cessent en 1963. Dix années s’écoulent avant que le site du laboratoire ne fasse l’objet d’une décontamination. L’assainissement (à savoir la décontamination ou la démolition des bâtiments, ainsi que la décontamination en surface du sol par l’enlèvement de terre ou d’objets) s’effectue en deux phases ; la première se déroule d’août à décembre 1969 et la seconde de mars 1974 à février 1975. Ces travaux permettent la vente des terrains pour la réalisation du lotissement dit "la Petite Coudraie". L’année 1975 est également marquée par la réalisation d’un premier diagnostic de contamination élargi. Celui-ci concerne une quinzaine de parcelles du quartier de la Petite Coudraie ainsi que le site du Clos Rose. Il permet également de constater la dispersion des tâches de contamination et suggère la réalisation d’un assainissement basé sur une valeur seuil de contamination surfacique. Il n’a cependant été suivi que de quelques assainissements ponctuels. Un propriétaire du quartier restant inquiet et n’obtenant pas de réponse des pouvoirs publics, a fait appel fin 1999 à la CRIIRAD. Au vu des résultats de ce contrôle radiologique diffusé lors d’une conférence de presse, les pouvoirs publics ont engagé un contrôle radiologique systématique du quartier des Coudraies, auquel a participé l’IPSN. L’action menée a consisté en : Figure 1 : L’usine du Clos Rose en 1913 (Ph., coll. Pr.). 70 • une campagne de contrôle, en collaboration avec l’OPRI, du quartier des Coudraies à Gif-sur-Yvette, en vue d’établir un bilan radiologique des propriétés bâties sur ce site précédemment occupé par la Société Nouvelle du Radium. Ce bilan porte sur les trois voies d’exposition : externe par le rayonnement gamma issu du radium, interne par inhalation du radon et de ses descendants provenant de la désintégration du radium et interne par ingestion (voir encadré) ; dans ce cadre l’IPSN a contrôlé 32 parcelles. Le protocole de mesure et de prélèvement retenu et approuvé par le groupe technique piloté par la DDASS consiste en : - un dépistage du rayonnement gamma sur le terrain et dans la maison, au moyen de mesures instantanées pour quantifier la contamination par le radium, - des prélèvements de poussières dans la maison et d’échantillons de sols et, dans certains cas où une contamination a été décelée, de végétaux dans le jardin, - des mesures intégrées du rayonnement gamma, représentatives de la moyenne annuelle, au moyen de dosimètres thermoluminescents disposés dans diverses pièces aux différents étages de la maison sur une période de plusieurs semaines, - un dépistage du radon par des mesures ponctuelles (sur quelques heures) de l’activité volumique dans la maison, - des mesures des descendants à vie courte du radon, consistant en un prélèvement de ces produits de filiation sur filtre dans l’atmosphère de l’habitation associé à un comptage des rayonnements alpha émis par eux, - des mesures intégrées de l’activité volumique du radon sur une période de plusieurs semaines, représentative de la moyenne annuelle, au moyen de dosimètres passifs disposés dans diverses pièces aux différents étages de la maison. Collaborations-Orientations Ces actions sont effectuées dans le cadre d’un groupe technique opérationnel comprenant la DDASS de l’Essonne, l’OPRI, l’INVS, l’ANDRA, la DRIRE sous la direction de la préfecture et sous-préfecture de Palaiseau en relation avec les ministères de l’environnement et de l’emploi et de la solidarité. Les responsables locaux (mairie, …) et les résidents du quartier ont été associés à cette démarche. • Une analyse historique du site visant à recenser les activités humaines, leurs localisations précises et les pratiques industrielles de gestion de l’environnement du site, en collaboration avec la DDASS, avec pour objectif la délimitation du périmètre à contrôler. Les investigations ont consisté à consulter l’ensemble des archives disponibles (département, commune, cadastre…). Ainsi, entre autres, l’historique de chaque parcelle (une centaine) a pu être reconstitué. • Le diagnostic radon d’une propriété présentant une activité volumique du radon supérieure à plusieurs milliers de becquerels par mètre cube d’air dans plusieurs pièces. En 1998, le Conseil Supérieur Public d’Hygiène de France préconisait la mise en œuvre d’actions correctives en cas de dépassement de la valeur de 1000 Bq.m-3 en moyenne annuelle. Aussi, l’IPSN a mis en place, dans la dite propriété, des actions correctives à caractère provisoire (installation de 2 extracteurs, étanchéification de passages de canalisations, …) qui ont permis de diminuer la teneur en radon dans la cellule habitée de manière considérable (facteur de réduction allant jusqu’à 20). Les contrôles effectués pendant 2 mois environ sur la période estivale ont montré que l’activité volumique en radon était devenue inférieure au seuil de précaution de 400 Bq.m-3. • Le contrôle des voiries au moyen d’un laboratoire mobile afin de déterminer la présence éventuelle de matériaux radioactifs sur celles-ci. Figure 2 : Réalisation d’un contrôle de radioactivité gamma sur le site. 71 8.2 Patrick Richon IPSN/DPRE/SERGD/Laboratoire d’Etudes et d’Intervention, Radon et Polluants Atmosphériques Tél : 01 46 54 80 49 Fax : 01 46 54 82 65 e-mail : [email protected] Système d’Observation et de Cartographie de la Radioactivité Autonome et Transportable pour l’Environnement (SOCRATE) "SOCRATE" est un outil de cartographie de la radioactivité gamma destiné à être utilisé lors des campagnes d’expertise de sites contaminés. L’objectif premier est de disposer d’un système léger, utilisable par un seul opérateur et pouvant rapidement localiser les zones contaminées sur des surfaces de l’ordre d’un hectare. Ce procédé fournit en temps réel le débit de dose en des points de mesure localisés à 0,2 mètres près en longitude, latitude et altitude. La réalisation rapide des cartes correspondantes par l’utilisation d’un Système d’Information Géographique (SIG) permet de déterminer les zones nécessitant des investigations complémentaires. Historique Avec les techniques classiques, la réalisation de cartes radiologiques d’un terrain de surface de l’ordre de 10 000 m2 demande l’intervention d’un géomètre pour la réalisation du "carroyage" (découpage en carreaux) et d’une dizaine d’opérateurs pendant plus d’une semaine pour la mesure et la saisie de chaque valeur mesurée sur une maille de 1m x 1m. Le traitement de ces données demande un important travail de mise en forme. Le délai qui en résulte entre la mesure et l’édition de la carte ne permet pas de répondre rapidement à l’autorité demandeuse de l’expertise. Le programme SOCRATE a été développé précisément pour réduire ce délai tout en accroissant la rapidité et la précision des relevés et en diminuant le coût de l’expertise. Description La station mobile du système SOCRATE. 72 SOCRATE est basé sur le système GPS (Global Positioning System) qui permet une localisation rapide (en longitude latitude et altitude) de tous les points du globe grâce à un ensemble de satellites. La version standard du GPS, celle utilisée par les navigateurs, a cependant une précision de l’ordre de la dizaine de mètres, insuffisante pour l’application envisagée : certaines tâches radioactives ont en effet une surface inférieure au mètre carré, qui ne serait pas détectée avec ce niveau de résolution. C’est pour cette raison que l’on fait appel à l’option DGPS (Differential Global Positioning System) qui utilise deux stations reliées par radio : une station fixe de référence, installée sur le site, et une station mobile portée par l’opérateur. Ce dispositif permet d’obtenir en temps réel une localisation à 0,2 mètres près. La station mobile est intégrée sur un sac à dos et comprend une sonde (MPP2 6150 AD, Saphymo) de détection du débit de dose du rayonnement gamma total positionnée à 0,5 m du sol, le récepteur GPS, le système de liaison radio avec la station fixe, l’ordinateur gérant l’acquisition, un écran permettant la visualisation du parcours et du débit de dose et enfin une alimentation électrique garantissant une autonomie de 2 heures. L’ensemble pèse moins de 10 kilos. Domaines d’application Son faible encombrement et sa facilité d’utilisation permettent à SOCRATE de cartographier tous les types de terrains, même accidentés. Actuellement, l’acquisition des données sur un site de 10 000 m2 avec une maille de 1 mètre est effectuée par deux opérateurs en une journée de mesure. Pour des surfaces plus grandes, il est possible d‘adapter le système sur un véhicule. Le principal avantage de SOCRATE réside dans la possibilité de revenir sur le terrain, de se repositionner exactement sur le même repère, de cartographier à nouveau le site et de pouvoir comparer les résultats, par exemple après des opérations de décontamination. Zones étudiées SOCRATE a été utilisé dans plusieurs campagnes de mesure sur des terrains de topographies variées comme le site contaminé de Saint-Aubin dans l’Essonne (pendant la phase de test du prototype), un site de stockage de résidus de minerai d’uranium, (pour la détermination de l’homogénéité radiologique des matériaux de couverture), un terrain situé à Gif-sur-Yvette présentant des tâches de contamination au radium et enfin les sites, affectés par les retombées de Tchernobyl, de St Jean d’Ormont (Vosges) et du Mercantour. Sur ce dernier site, les résultats sont comparables à ceux préalablement obtenus par le SERNAT avec les méthodes classiques, ce qui a permis de valider l’outil. Carte du débit de dose mesuré sur la zone atelier étudiée par le SERNAT (Mercantour) mettant en évidence les tâches de contamination par le 137Cs issues des retombées de l’accident de Tchernobyl. La station de référence installée sur le site du Mercantour. Collaborations-Perspectives Concernant la navigation : le système GPS ne fonctionne pas sous une couverture végétale ou dans un site très encaissé. Il doit "voir" au minimum cinq satellites pour atteindre la précision recherchée. C’est pourquoi, il est envisagé d’adjoindre un gyrocompas (mesure du cap) associé à un odomètre (mesure de la distance parcourue) afin de relayer le GPS quand celui-ci "décroche". Cette méthode est déjà utilisée avec succès dans le système de navigation du laboratoire mobile de mesure du radon du LEIRPA. Concernant la détection : pour l’instant, la seule grandeur mesurée (et reportée sur les cartes) est le débit de dose gamma total, sans identification des radionucléides responsables du signal. Un de nos prochains objectifs est de réaliser cette identification, en utilisant un spectromètre portable capable de discriminer l’énergie des photons gamma émis par chaque point de mesure, le tout en restant dans une limite de poids du système raisonnable. Schéma de principe du système SOCRATE. 73 8.3 Géraldine Ielsch, Didier Haristoy, Marie-Christine Robé, Alain Bénéïto, Cécile Ferry, Patrick Richon, Alain Thoreux IPSN/DPRE/SERGD/Laboratoire d’Études et d’Intervention, Radon et Polluants Atmosphériques Tél. : 01 46 54 80 81 Fax : 01 46 54 82 65 e-mail : [email protected] Collaborateurs permanents : BRGM, DPHD, UBO (Brest), INRA, DDASS. Cartographie prédictive du potentiel d’exhalation du radon à la surface des sols : bilan du programme "Environnement et Santé 1997" Le radon, gaz radioactif naturel émis par le sol, a tendance à s’accumuler dans l’atmosphère des habitations. Cette exposition au radon est cependant extrêmement variable sur le territoire national : elle dépend du type d’habitat, du mode de vie des occupants, mais avant tout du lieu considéré et de l’émission ou exhalation du radon à la surface du sol. En vue de déterminer de manière plus précise les populations les plus exposées, l’IPSN a entrepris, dans le cadre du programme "Environnement et Santé 1997" des Ministères de l’Environnement et de la Santé, un programme de recherche visant à établir une cartographie prédictive du potentiel d’exhalation du radon à la surface des sols en France. Nous présentons ici le bilan des résultats obtenus dans le cadre de ce programme d’une durée de trois ans. Méthodologie Le radon émis à la surface du sol provient de la désintégration du radium contenu dans le sol et dans la roche constituant le sous-sol. Le radium provient à son tour de l’uranium contenu dans la roche. La première étape de l’investigation consiste donc à estimer le potentiel de production de radon par le sous-sol à partir de l’abondance et de la distribution de l’uranium dans les formations géologiques. On classe celles-ci en fonction de leur nature et de leur composition. Cette première classification dite lithogéochimique a mis en évidence l’influence primordiale de la teneur en uranium de la roche sur l’exhalation du radon. La prise en compte de la seule teneur en uranium surestime cependant dans certains cas l’exhalation du radon. Il apparaît alors nécessaire de tenir compte des propriétés chimiques et physiques (porosité, humidité, épaisseur) du sol, ou données pédologiques. La présence du sol intervient en effet sur l’exhalation du radon de deux façons antagonistes : par le radium qu’il contient, il contribue à la production de radon, mais il constitue par ailleurs un obstacle sur le chemin du radon provenant du sous-sol. Les grandeurs géologiques et pédologiques sont traitées par le modèle TRACHGEO (figure 1) pour calculer en tout point l’exhalation du radon. Ces résultats sont repris par un "Système d’Information Géographique", logiciel qui permet d’analyser la répartition spatiale des mesures et des résultats du calcul. Figure 1 : Schéma de principe du modèle TRACHGEO. 74 Figure. 2 : Exemple du transect de Bretagne : flux d’exhalation surfacique du radon calculés par TRACHGEO sur chaque site étudié. Figure 3 : Exemple du transect de Bretagne : résultats des mesures ponctuelles du flux d’exhalation surfacique du radon sur chaque site étudié. Les flux de radon (figure 2) calculés de cette façon sont en très grande majorité en accord avec les observations (figure 3) et ont permis d’identifier la quasi-totalité des sites présentant un potentiel d’exhalation du radon élevé. Validation TRACHGEO, comme tout modèle, contient des hypothèses simplificatrices, dont il est nécessaire de tester le bien-fondé en confrontant ses prédictions aux résultats mesurés sur le terrain : tel est le but de l’étape de validation. formations géologiques. L’acquisition des données géologiques et pédologiques, ainsi que les différentes mesures des niveaux de radon dans l’environnement extérieur et dans l’habitat ont été effectuées le long de ces parcours. Pour cela on a choisi 5 zones ou transects types d’une étendue d’environ 30 x 50 km représentatifs de la diversité géologique du territoire national. Ces transects sont situés dans les départements de Haute-Marne (région de Chaumont, Langres), des Pyrénées Atlantiques, du Puy-de-Dôme, de l’Hérault et d’une zone limitrophe au Finistère et au Morbihan (transect de Bretagne sud). Dans chacune de ces transects, des itinéraires ont été définis, en fonction des caractéristiques géologiques et du réseau routier, et recoupent l’essentiel des Dans le rapport DPRE de 1999, nous présentions les premiers résultats obtenus par l’application de cette démarche sur les transects situées en Bretagne et dans le Languedoc. A présent, la méthodologie a été validée sur la totalité des transects sélectionnés. Il existe cependant des cas où les prévisions du modèle sous-estiment l’exhalation. On observe notamment une amplification de l’exhalation dans des zones fracturées qui n’est pas pris en compte dans la version actuelle du modèle TRACHGEO. Perspectives L’intérêt d’un tel travail sera de mettre à la disposition des pouvoirs publics des cartes de potentiel d’exhalation du radon qui leur serviront de guide pour orienter l’effort de mesurage des niveaux de radon dans les bâtiments existants, améliorer la diffusion d’informations, l’identification des populations les plus exposées et, éventuellement, envisager des mesures de prévention pour l’habitat futur dans les zones prioritaires. La précision cartographique des prévisions reste à définir en fonction de l’existence, de la répartition spatiale et de la disponibilité des données géologiques et pédologiques sur le territoire français. Publications : G. Ielsch, D. Thiéblemont, J. Perrin, G. Tymen Geophysical and geochemical tools for radon mapping on a regional scale EOS, Transactions, American Geophysical Union, 1999 Fall Meeting, vol. 80, n° 46, 16 novembre 1999, supplément. G. Ielsch Mise au point d’une méthodologie prédictive des zones à fort potentiel d’exhalation du radon Thèse de Doctorat, spécialité Géosciences, Université de Bretagne Occidentale (Brest), 276 p., 2000. Rapports scientifiques annuels, années 1998 et 1999, et rapport final 2000 du Programme "Environnement et Santé" 1997. "Mise au point d’une méthodologie permettant l’élaboration d’un outil prédictif en vue d’identifier les zones potentiellement exposées à de fortes concentrations de radon" Responsables scientifiques du programme : M.C. Robé, P. Pirard, J.C. Baubron. 75 Conclusion Moyens du programme Dépenses : Ressources : 5,4 MF dont investissement : 0,8 MF 4,8 MF subventions de l'Etat ; 0,6 MF de financement COGEMA (dans le cadre d’un Programme d’Intérêt Commun - PIC - entre IPSN et COGEMA) Ingénieurs Techniciens Agents IPSN 4 3 Thésard 1 Autres résultats Collaborations et ouvertures vers l’extérieur • COGEMA, ALGADE pour l’étude sur les résidus miniers. • BRGM, INRA, Université de Bretagne Occidentale, DGS, DDASS, IPSN/DPHD, dans le cadre du programme sur le potentiel d’exhalation du radon des sols. • Des sociétés de métrologie (MGP Instruments, TRACERLAB). • L’OPRI, DDASS, DRIRE pour diverses activités. Anomalie de 222Rn dans la neige sommitale du Mont-Blanc Dans le cadre d’une collaboration entre le Laboratoire de Glaciologie et Géophysique de l’Environnement (CNRS/LGGE, Grenoble) et l’IPSN, un important excès de radon a été mis en évidence dans la neige sommitale du Mont-Blanc, expliquant ainsi les taux d’accumulation anormaux de plomb 210 mesurés par le LGGE lors de campagnes précédentes. Ces résultats ont comme conséquence directe une modification de la méthodologie des mesures dans la neige du plomb 210 utilisé comme traceur des échanges atmosphériques. Autres publications non encore citées : C. Ferry La migration du radon 222 dans un sol. Application aux stockages de résidus issus du traitement des minerais d'uranium Thèse de U.F.R scientifique d'Orsay, Université Paris-sud, n° d'ordre 6127, 2000. C. Ferry, P. Richon, A. Bénéïto, M.C. Robé Radon exhalation from uranium mill tailings: Experimental validation of a 1-D model Journal of Environmental Radioactivity. In Press. C. Ferry, A. Bénéïto, P. Richon, M.C. Robé An automatic device for measuring the effect of meteorological factors on radon-222 flux from soils on the long run Radiation Protection Dosimetry. In Press. M. Pourchet, P. Richon, J.C. Sabroux Lead-210 and radon-222 anomalies in Mont Blanc snow, French Alps Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 48, (2000), pp 349-357. 76 Code de calcul TRACI Les données expérimentales recueillies dans le cadre du Programme d’Intérêt Commun mené pendant trois ans avec la COGEMA et portant sur la migration du radon dans les résidus issus du traitement des minerais d’uranium et leur couverture, ont permis de définir le domaine de validité du code de calcul TRACI –Transport de RAdon dans la Couche Insaturée – développé à l’IPSN. Désormais, cet outil peut être utilisé pour évaluer l’efficacité à court terme d’une couverture – quantifiée par un coefficient d’atténuation défini comme le rapport du flux de radon moyen avant couverture sur le flux de radon moyen après couverture sur une période donnée – en fonction de la texture du matériau utilisé et de son épaisseur. Par exemple, les coefficients d’atténuation calculés pour un scénario associé à la géométrie expérimentale étudiée dans le cadre du PIC et pour une pluviométrie faible (46,4 mm/mois), conduisent à distinguer quatre classes de couverture en fonction de leur efficacité à court terme (figure 1). Reste aujourd’hui à étudier son évolution potentielle sur le long terme. Figure 1 : Coefficients d’atténuation des flux de radon (C) calculés en fonction de la texture moyenne du matériau de couverture (triangle des textures de l’U.S.Department of Agriculture) et de son épaisseur (e) Auteur : Cécile Ferry