Article_A ABOU KHALIL

Caractéristiques de la charge électrique d’un aérosol radioactif naturel
Journées des thèses IRSN, 01- 04 octobre 2007
Roger ABOU-KHALIL, 2ème année de thèse, débutée le 03/10/2005
IRSN/DSU/SERAC/LPMA
Ecole doctorale :
Directeur de thèse :
Responsable de thèse IRSN :
Physique subatomique, Modélisation et Instrumentation
Université Louis Pasteur Strasbourg I
Pr. Abdelmjid NOURREDDINE, Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien,
Département de Recherches Subatomiques, Groupe de Radioprotection
et Mesures Environnementales, Université Louis Pasteur Strasbourg I
Dr. Nathalie MICHIELSEN, IRSN/DSU/SERAC/Laboratoire de Physique et
de Métrologie des aérosols
Thèse financée par L’IRSN
1. Contexte et objectifs
Les caractéristiques physiques d'un aérosol déterminent son évolution dans un milieu et sa collecte
sur les surfaces et systèmes d'échantillonnage. Ainsi les particules sont principalement soumises, suivant
leur taille, à la pesanteur, à l'inertie ou à la diffusion. Cependant, lorsque les particules sont
électriquement chargées, la force électrostatique peut être prédominante et va influencer fortement leur
comportement. Par exemple, Cohen et al. (1998) montrent l'effet des particules chargées sur leur dépôt
dans l'appareil respiratoire. Leurs résultats montrent un dépôt de 5 à 6 fois supérieur, pour des particules
de 20 et 125 nm portant une charge, par rapport à des particules neutres de même taille.
Dans le cas de la fraction libre du 218Po, la charge électrique va modifier, d'une part sa mobilité, d'autre
part les mécanismes de dépôt mis en jeux dans l'appareil respiratoire mais aussi sur les parois modifiant
ainsi son évolution dans les espaces habités. A cet égard, Dankelmann et al. (2001) étudient les taux de
neutralisation du 218Po libre dans l'air et estiment, en se basant sur leurs expériences, que 49 % du 218Po
libre dans l'air des habitations est chargé alors qu'il est généralement supposé neutre.
Néanmoins, ces résultats restent partiels et il est nécessaire, pour améliorer le calcul de dose, de bien
maîtriser ces paramètres, c'est-à-dire de faire progresser les connaissances sur le processus de charge
électrique d'un aérosol radioactif naturel, notamment des fractions libre et attachée des descendants du
radon.
Après avoir effectué une étude bibliographique concernant les processus d’évolutions des
descendants du radon et du thoron dans l’air (Abou-khalil et al. 2007), cette deuxième année de thèse
nous a permis d’utiliser des outils expérimentaux et d’analyser les premiers résultats obtenus.
2. Démarche expérimentale
La démarche que nous avons choisie pour la réalisation de nos premières expériences est composée
de deux séries : la première, liée directement à la distribution de la charge électrique des descendants du
radon, consiste à mesurer la taille des descendants du radon à l’aide de grilles de diffusion, puis de
mesurer leur mobilité électrique à l’aide d’un analyseur de mobilité différentielle (nano-DMA). La
deuxième série d’expériences a pour but de mesurer la charge totale des descendants du radon en
utilisant un tube de ZELENY (analyseur de mobilité d’ordre zéro).
2.1 Dispositif expérimental
Le dispositif expérimental, représenté figure 1, est composé d’un tube de diffusion, tube cylindrique de
2 m de longueur et de 0,08 m de diamètre servant à générer des activités volumiques en radon et en
descendants. Le tube de diffusion est alimenté par un système d’air purifié pour diluer les différentes
sources de 226Ra utilisées (137 kBq, 751 kBq, 4150 kBq, 38914 kBq). Ces sources permettent de produire
des activités volumiques pouvant aller jusqu’à 4500 kBq.m-3. La mesure des activités se fait dans un
volume de vieillissement via un détecteur alpha (PIPS). Dans ce même volume sont placés des capteurs de
température, de pression atmosphérique et d’humidité relative. En sortie du tube de diffusion différents
instruments de mesure sont installés, soit les grilles de diffusion pour la mesure de la taille, soit le nano
DMA pour la mesure de la mobilité électrique des descendants du radon.
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1
222Rn
4
3
Extraction
2
1
Extraction
220Rn
Extraction
1
Chaine
amplificatrice
Planar Implanted
Passivited Silicon
Système de purification de l’air
Air
comprimé
Sécheur Tamis moléculaire
Volume de
vieillissement
Sonde
Qd= 0 -20 l/min
AB
Filtre THE
Déshuileur
T(°C) P(mbar) RH(%)
Qd= 0 -20 l/min
Régulateur
Extraction
0
Tube de diffusion
Instruments de
mesure
Pression
différentielle
∆P
Ø= 0.08m
2m
Compteur
volumétrique
Filtre amont retenant les aérosols et
descendants du radon préalablement
formés
Rotamètre
Figure 1 : Dispositif expérimental pour mesurer la fraction chargée des descendants du radon.
2.2 Mesure de la taille des descendants du radon
Le but de ces premières mesures est de vérifier l’hypothèse d’une taille unique (monodispersée) du 218Po,
démontrée dans la thèse de Malet (1997), et de déterminer cette valeur. Le dispositif de mesure utilisé se
compose d’un porte filtre à double étage, le premier étage comporte une grille de diffusion et le second
un filtre de collecte. La grille de diffusion est formée de fils circulaires entrecroisés de diamètre (Dfil) et
d’espace entre fils (Ouvmaille) uniforme. La fraction pénétrante des aérosols à travers une grille est donnée
par la théorie de Cheng & Yeh (1980) ; elle est fonction de la vitesse d’écoulement au travers de la grille,
des paramètres géométriques de celle-ci et de la taille des particules incidentes. Les configurations 1 à 4
(figure 2) représentent les courbes théoriques de la perméance des grilles en fonction du diamètre des
particules. Le diamètre de coupure des grilles dp(50 %) (diamètre pour une fraction pénétrante à travers
une grille de 50 %) dépend des débits et des grilles choisies ; D(50 %) est le coefficient de diffusion qui
correspond à la taille dp(50 %) ; tous les deux sont liés par la relation de Stokes-Einstein. Les expériences
ont été faites avec deux grilles différentes et deux débits 2,6 et 5,2 l/min (voir Tableau 1).
Tableau 1 : Caractéristiques des grilles de diffusion utilisées en sortie du tube de diffusion.
Configuration
Dfil (µm)
Ouvmaille (µm)
Débit (l/min)
dp (50 %) (nm)
D (50 %) (m²/s)
1
3
2
4
50
80
100
250
2,6
5,2
2,6
5,2
4
2,1
2,8
1,4
3,34.10-7
1,2.10-6
6,76.10-7
2,37.10-6
Le principe de mesure du coefficient de diffusion se fait par prélèvement des descendants du radon sur le
filtre de collecte (millipore AA de porosité 0,8 µm), dans les mêmes conditions expérimentales, avec et
sans grille de diffusion. Le temps d'échantillonnage est fixé à 5 min. Le comptage du nombre d’impulsions
émises par les descendants sur le filtre se fait sur trois périodes. Ceci permet de remonter, à partir d'un
comptage global des désintégrations alpha, à l'activité volumique des descendants du radon dans le tube
de diffusion : il s'agit de la méthode de Nazaroff (1984). Le rapport des activités volumiques des
descendants déposés sur les filtres avec et sans grille représente la perméance. Ceci, à l’aide des courbes
théoriques de la figure 2, permet de déduire la taille des descendants. Cette première série d’expériences
a été faite en fonction du temps de séjour (115 s config 3, 4 et 230 s config 1,2) et de l’activité volumique
en radon (100 kBq/m3 config 3, 4 et 200 kBq/m3 config 1, 2). Les résultats de la figure 2 montrent que,
pour les deux conditions expérimentales, on obtient à 2,6 l/min deux tailles 1,33 et 2 nm et pour
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5,2 l/min deux tailles 1,26 et 3 nm pour le 218Po. Le fait d’observer deux tailles différentes pour un même
débit laisse supposer que la distribution granulométrique des descendants n’est pas monodispersée.
100
90
Configuration 1
Configuration 2
80
Configuration 3
Configuration 4
Perméance (%)
70
60
50
40
30
20
10
0
0
0,5
1
1,5
2
2,5
3
3,5
4
Diamètre (nm)
Figure 2 : Distribution granulométrique du
218
Po en fonction de la perméance des grilles.
2.3 Calcul de la mobilité électrique des descendants du radon
Après avoir mesuré la taille, d, du 218Po, le but de cette deuxième étape est de mesurer la mobilité
électrique, Z, de cet aérosol. Cette mesure se fait via un analyseur de mobilité différentielle (nano-DMA)
(Figure 3). Pour des aérosols nanométriques, la mobilité électrique suit généralement la relation de
Stokes-Einstein (Equation 1) corrigée par le facteur de Cunningham, Cu, reliant le diamètre de l’aérosol,
d, à la mobilité électrique, Z, où n est le nombre de charges porté par l’aérosol, e la charge élémentaire
et µ la viscosité dynamique de l’air. Pour des aérosols de taille inférieure à 2 nm les corrections de
Ramamurthi (1989) interviennent sur le facteur de Cunningham :
Z=
n.e.Cu
3π .µ.d
(1)
L’analyseur de mobilité électrique (nano-DMA) utilisé en sortie du tube de diffusion est le 3080 de la firme
TSI. Le nano-DMA est composé de 2 cylindres coaxiaux entre lesquels un champ électrique est établi en
alimentant le cylindre interne par une source de tension. Pour une tension, V, fixée, les particules dont la
mobilité est supérieure à une mobilité critique sont captées par l’électrode centrale ; les particules non
captées sont collectées en sortie du nano-DMA. La gamme de mobilités électriques Z observables dépend
des dimensions géométriques du nano-DMA, des débits choisis et de la tension appliquée (Equation 2, 3).
Pour une mobilité Z fixée et connaissant le diamètre d, on détermine le nombre de charges portées par le
218
Po. Parmi les options de l’appareil, la fonction by-pass sert à augmenter le débit d’entrée de l’aérosol
pour diminuer le dépôt dans la périphérie du condensateur cylindrique.
(Qsh + Qex)
(2)
4π
- Qsh = débit de gaine (cm3/s), Qex = débit de sortie (cm3/s).
Z .∆φ =
∆φ =
V .L
r
ln( 2 )
r1
(3)
- V = tension de l’électrode (V), L = longueur de l’électrode centrale (cm), r1 et r2 rayons interne et
externe du condensateur (cm).
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L’expérimentation consiste à se mettre dans les mêmes
conditions expérimentales que pour la mesure de taille du
218
Po. Dans nos premiers tests, le débit de 2,6 l/min (le
temps de résidence dans le nano-DMA est de 0,4 s) a été
choisi afin de sélectionner la mobilité des particules ayant
une taille de 2 nm. Pour vérifier le fonctionnement de
l’appareil, on y introduit une quantité de 2.104 particules.
Deux filtres sont placés sur les deux sorties du nano-DMA
(aerosol out et excess air) ; à V = 0, tous les aérosols
chargés et neutres, sans négliger les pertes par dépôt,
doivent être collectés sur le filtre relié à la sortie
« excess ». Cependant, les résultats obtenus montrent de
large fluctuation. La même expérience a été répétée
plusieurs fois avec et sans by-pass pour diminuer le dépôt.
Cette voie n’a pas abouti à des résultats probants.
Figure 3 : Analyseur de mobilité différentielle
(nano-DMA).
2.4 Détermination de la fraction chargée apparente
Le but de cette série d’expériences est de mesurer la fraction chargée des descendants du radon et
d’identifier l’influence de plusieurs paramètres (temps de résidence, activité en radon…) sur cette
fraction. Le dispositif utilisé (Figure 4) est composé du même tube de diffusion présenté précédemment,
auquel nous avons ajouté un tube de Zeleny constitué par une électrode centrale rigide liée à un
générateur de haute tension (longueur 92 cm, diamètre 1,6 cm). L’activité volumique des descendants du
radon est mesurée en sortie du système (tube de diffusion + tube de Zeleny). Le rapport des activités, en
suivant le même protocole de mesure qu’au paragraphe 2.2, des descendants déposés sur les filtres avec
et sans tension définit la « fraction chargée apparente ».
Dans notre expérience, si aucune forme de disparition des aérosols autre que la perte d’aérosols par
précipitation électrostatique n’existe, alors la fraction chargée mesurée avec cette méthode correspond
exactement à la fraction chargée réelle. Dans notre cas, la neutralisation dans le système de mesure, la
formation et la disparition due à la désintégration représentent les sources de disparition pour des
particules chargées et neutres. Ceci explique donc qu’on parlera ici de « fraction chargée apparente ».
Celle-ci est définie expérimentalement par le rapport suivant :
app
f chrg
=
Ass. E − AE
Ass. E
(4)
Où AE et ASS.E sont respectivement les activités volumiques pénétrantes des descendants du radon, avec et
sans champ électrique entre l’électrode et les parois du tube de diffusion.
H.T
222Rn
Ø= 0.08m
Prélèvement
sur filtre
2m
Filtre amont retenant les aérosols et
descendants du radon préalablement
formés
Figure 4 : Dispositif expérimental de mesure de la fraction chargée apparente des descendants du radon.
La première série de mesures a été faite avec un débit de 2 l/min (qui correspond à un temps de
résidence de 162 s dans le tube de diffusion et 138 s dans le tube de Zeleny) et une activité volumique de
radon de 1900 kBq/m3. On a choisi ce petit débit et cette grande activité pour produire une forte activité
volumique de 218Po et 214Pb. Les résultats présentés dans la figure 5 concernent la fraction chargée
apparente obtenue pour le 218Po et le 214Pb en fonction de la tension appliquée. On constate presque la
même évolution à haute tension et une légère différence à basse tension. Ce premier résultat montre
l’existence de la fraction chargée pour les deux premiers descendants du radon.
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4
Fraction chargée apparente (%)
100
Po-218
80
Pb-214
60
40
20
0
1
10
100
Tension (V)
1000
10000
Figure 5 : Evolution de la fraction chargée apparente des descendants du radon
en fonction de la tension.
La deuxième série de mesures a été faite en conservant les mêmes paramètres expérimentaux que ceux
de la première série ; le but est de déterminer le coefficient de diffusion du 218Po neutre selon la même
méthodologie que celle citée dans le paragraphe 2.2. Les caractéristiques des grilles de diffusion utilisées
sont répertoriées dans le Tableau 2 :
Tableau 2 : Caractéristiques des grilles de diffusion utilisées en sortie du tube de Zeleny.
Configuration
1
2
3
4
Dfil (µm)
50
100
110
180
Ouvmaille (µm)
100
250
160
400
Débit (l/min)
2
dp (50 %) (nm)
4
2,4
3,4
2
D (50 %) (m²/s)
3,36.10-7
9,31.10-7
4,68.10-7
1,33.10-6
La tension appliquée est ici de 5000 V ; les résultats présentés dans la figure 6 montrent la distribution
granulométrique du 218Po neutre mesurée avec quatre grilles de caractéristiques différentes. Par rapport
aux résultats précédents, on constate des valeurs plus rapprochées aux alentours de 2,2 nm.
100
Configuration
Configuration
Configuration
Configuration
90
80
1
2
3
4
Perméance (%)
70
60
50
40
30
20
10
0
0
0,5
1
1,5
2
2,5
3
3,5
4
4,5
5
Diamètre (nm)
Figure 6 : Distribution granulométrique du
218
Po neutre en fonction de la perméance des grilles.
La dernière série de mesures utilisant le tube de Zeleny, consiste à voir l’influence de l’activité volumique
en radon et du débit sur la fraction chargée apparente des descendants du radon. La figure 7 donne
l’évolution de la fraction chargée apparente en fonction de la tension. Les résultats indiqués sur la partie
gauche ont été obtenus pour un débit de 5 l/min (temps de résidence de 65 s dans le tube de diffusion et
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55 s dans le tube de Zeleny), ce qui correspond à deux activités volumiques en radon : 90 et 900 kBq/m3 ;
sur la partie droite, le débit est de 15 l/min (temps de résidence de 22 s dans le tube de diffusion et 18 s
dans le tube de Zeleny) conduisant à des activités de 30 et de 300 kBq/m3. Les résultats, pour deux activités
différentes et un même débit, montrent une légère différence au niveau de la fraction chargée apparente à
basse tension. Par contre, en comparant au niveau des débits, on constate que les valeurs de la fraction
chargée à bas débit (5 l/min) sont légèrement différentes de celles à haut débit (15 l/min), notamment à
basse tension.
100
Fraction chargée apparente Po-218 (%)
100
5 l/min
Ac = 90 kBq/m3
Ac = 900 kBq/m3
80
60
40
40
20
20
0
0
10
Ac = 300 kBq/m3
80
60
1
100
1000
10000
15 l/min
Ac = 30 kBq/m3
1
Tension (V)
10
100
1000
10000
Tension (V)
Figure 7 : Evolution de la fraction chargée apparente du 218Po en fonction
du débit et de l’activité volumique en radon.
3. Conclusion
Cette deuxième année de thèse nous a permis de tester plusieurs méthodes expérimentales liées à
la mesure de la charge électrique des descendants du radon. Quelques unes ont abouti, les autres non. Les
expériences faites avec le tube de Zeleny ont permis de mesurer des fractions chargées apparentes du
218
Po et du 214Pb pour des activités volumiques en radon et des débits différents. Ces résultats nécessitent
plusieurs corrections (parmi elles la formation et la disparition en vol dans le tube) pour aboutir à la
fraction chargée réelle totale ; ceci correspond à la prochaine étape du travail. Les expériences faites
jusqu’à présent montrent la reproductibilité des valeurs. Ces résultats expérimentaux vont être modélisés
et comparés à des résultats de la littérature, comme les travaux de Malet (1997) et de Dankelmann et al.
(2001).
Références bibliographiques
- Abou-khalil, R., Michielsen, N. & Nourreddine, A. (2007). Caractéristiques de la charge électrique d’un
aérosol radioactif naturel. Rapport IRSN/DSU/SERAC/LPMA 07-03.
- Cheng, Y. S. & Yeh, H. C. (1980). Theory of a screen-type diffusion battery, Journal of Aerosol Science,
11, 313-320.
- Cohen, B. S., Xiong, J. Q., Fang C. P. & Li W. (1998). Deposition of charged particles on lung airways,
Health Physics. 74, 554-560.
- Dankelman, V., Reineking A. & Porstendörfer J. (2001). Determination of neutralisation rates of 218Po
ions in air. Radiation Protection Dosimetry 94, 353-357.
- Malet, J. (1997). Thèse sur le transport et dépôt des aérosols nanométriques : applications à la fraction
libre des descendants à vie court du radon. Rapport CEA-R-5776.
- Nazaroff, W. W. (1984). Optimizing the total-alpha three count technique for measuring concentrations
of radon progeny in residences. Health Physics, 46, 2, 395-405.
- Ramamurthi, M. (1989). The detection and measurement of the activity size distributions (dp < 0.5 nm)
associated with radon decay products in indoor air. Thèse de doctorat, University of Illinois, Urbana, USA.
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