these cea 2016 – 2019

THESE CEA
2016 – 2019
SUJET : LACUNE DE MISCIBILITE DANS LE COMBUSTIBLE NUCLEAIRE IRRADIE : UNE ORIGINE
POUR LA FORMATION DU HBS ?
CONTEXTE : Le combustible des centrales nucléaires françaises est pour l’essentiel une
céramique de dioxyde d’uranium ou de dioxyde mixte uranium-plutonium (MOX pour Mixed
Oxide). Ce combustible d’un très bon niveau de performance général fait l’objet d’une
démarche de recherche et développement constante en vue de toujours optimiser ses
performances tant économiques que de sûreté, et ce dans un contexte industriel de plus en
plus concurrentiel. Une des clés de cette optimisation passe par l’élucidation des
mécanismes responsables de la formation de la structure à fort taux de combustion (dont
l’acronyme anglais est HBS pour High Burnup Structure). Le HBS se caractérise par une
modification microstructurale majeure de la céramique oxyde aux forts taux de combustion.
Lors de cette transformation, la majorité des gaz de fission produits forme des bulles quasi
micrométriques et les grains initiaux de la céramique, d’une taille initiale d’environ 10 µm, se
subdivisent en grains de taille submicronique. Depuis les premières observations, la
formation du HBS a généralement été attribuée aux effets de l’irradiation, c’est-à-dire à
l’accumulation de dommages créés dans la structure cristalline de l’oxyde par le passage de
particules énergétiques issues des fissions. Cependant, l'influence de la présence initiale de
certains éléments (Cr, Pu, Gd…), parfois en faible quantité, sur le début plus ou moins
précoce de cette transformation, n'a jamais été totalement expliqué.
Un progrès significatif a été atteint récemment grâce aux travaux menés dans la thèse de
Giannina Dottavio (2014) où on a pu montrer l’existence d’une lacune de miscibilité dans le
système Uranium-Oxygène-Néodyme. L'existence d'une telle lacune de miscibilité,
impliquant certains produits de fission, le plutonium et des additifs cationiques, est très
probable, dans le combustible oxyde. La concentration minimale nécessaire, pour obtenir
l’apparition de la lacune de miscibilité, de ces éléments peut correspondre aux ordres de
grandeur des productions aux taux de combustion seuils de la formation du HBS.
OBJECTIFS : Pour mieux préciser le lien entre lacune de miscibilité et HBS, ce travail de
thèse a pour objectif premier d'assoir la présence effective d'une lacune de miscibilité dans
le combustible irradié et, ensuite, d’étudier les modifications de microstructure générées par
des chemins parcourus dans le système Uranium-Oxygène-Produits de Fission où l’on
traverserait la lacune de miscibilité. En effet, il existe de nombreux systèmes pour lesquels
une transition de phases structurales génère un changement de microstructure, notamment
avec la formation de domaines de structures cristallines différents.
Plus précisément on se concentrera sur les questions suivantes :
- Trouve-t-on des signes indiscutables de cette lacune de miscibilité, à température
ambiante, dans le combustible irradié ?
- l'entrée du combustible irradié dans cette lacune de miscibilité du fait de
l’augmentation de son taux de combustion joue-t-elle un rôle dans la formation de
l'HBS ?
- comment évolue le HBS lorsque le combustible irradié sort de la lacune de miscibilité
du fait d’une augmentation de température ?
PROGRAMME D’ETUDES : Pour appréhender ces questions, on s’appuiera, de manière assez
classique maintenant au laboratoire, sur deux axes de recherches distincts menées en
parallèle et impliquant des mesures expérimentales effectuées sur matériaux non irradiés et
sur des combustibles irradiés du parc électronucléaire d’EdF.
La manipulation des combustibles irradiés (et irradiant) est complexe. Cependant on tentera
d'identifier les situations dans lesquelles cette lacune de miscibilité devrait être détectée
dans des zones où l'HBS s'est formée où est en cours de formation. Une recherche de cette
lacune de miscibilité s'appuiera ensuite sur les moyens disponibles au LECA-STAR, en
particulier sur le nouveau MEB-FIB+EBSD et sur la diffraction de rayons X. On s’attachera
de plus à réaliser une expérience sur la ligne MARS du synchrotron SOLEIL qui est la plus à
même de mettre en évidence finement les évolutions structurales du combustible irradié. Par
la suite, des cycles thermiques effectués sous PO2 contrôlée sur l’installation MERARG
pourront servir à évaluer une possible évolution de cette lacune de miscibilité.
Les matériaux non irradiés seront, comme cela a été le cas lors de la thèse de Giannina
Dottavio, des céramiques de dioxyde d’uranium dopées avec un (ou deux) élément(s)
chimique(s) représentatif(s) des produits de fission dont le système ternaire (ou quaternaire)
présente une lacune de miscibilité. Ces matériaux modèles sont aujourd’hui bien décrits de
manière théorique avec des modélisations thermodynamiques du type CALPHAD. Il sera
ainsi possible de réaliser des protocoles expérimentaux, en faisant varier la teneur en
oxygène de l’atmosphère et/ou la température, qui permettent de traverser la lacune de
miscibilité de manière contrôlée et d’observer les modifications microstructurales qui en
résultent. Du fait de leur nature, ces matériaux pourront plus aisément être caractérisés par
des techniques du type MET et/ou synchrotron in-situ, cruciaux pour répondre à la
problématique posée.
Cette étude sera menée au sein du Département d’Etudes des Combustibles (DEC) du CEACadarache, dans les Bouches du Rhône.
CONTACT :
Fabienne AUDUBERT
04.42.25.76.47
[email protected]