THESE ETUDE DU DEVELOPPEMENT DE LA DOUBLE COUCHE

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THESE ETUDE DU DEVELOPPEMENT DE LA DOUBLE COUCHE
THESE
pour l’obtention du Grade de
DOCTEUR DE L’UNIVERSITÉ DE POITIERS
(Faculté de Sciences Fondamentales et Appliquées)
(Diplôme National – Arrêté du 7 août 2006)
Ecole Doctorale : Sciences pour l’Ingénieur.
Secteurs de Recherche : Génie électrique et Mécanique des milieux fluides.
Présentée par :
Juan Martín CABALEIRO
************************
ETUDE DU DEVELOPPEMENT DE LA DOUBLE
COUCHE ELECTRIQUE LORS DE LA MISE EN
ECOULEMENT D'UN LIQUIDE DIELECTRIQUE DANS
UNE CONDUITE ISOLANTE
************************
Directeur de Thèse :
Co-directeur de Thèse:
Gérard TOUCHARD
Thierry PAILLAT
************************
Date de soutenance: le 11 décembre 2007 devant la Commission d’Examen.
************************
JURY
M. Serge AGNEL
M. Olivier LESAINT
Rapporteur
Rapporteur
M. Lucian DASCALESCU
M. Jean-Luc FRANCESCHI
M. Rémi MANCEAU
M. Olivier MOREAU
M. Thierry PAILLAT
M. Gérard TOUCHARD
Examinateur
Examinateur
Examinateur
Examinateur
Examinateur
Examinateur
INVITES
M. Namane MECHITOUA
M. Gérard MORTHA
Examinateur
Examinateur
Remerciements
Cette Thèse a été réalisée au sein du Laboratoire d'Etudes Aérodynamiques de
l'Université de Poitiers. Pendant ces trois années j'ai été entouré de nombreuses personnes
que je ne peux pas oublier de remercier, car sans leur aide et leur support, ce travail aurait
très difficilement aboutit.
Je voudrais tout d'abord remercier mes directeurs de Thèse. Je remercie Thierry
PAILLAT, toujours disponible même étant surchargé de travail. Il m'a toujours poussé à
améliorer la qualité de mon travail, tout en me laissant choisir le chemin. Merci Thierry
pour ton aide et ta patience au moment de mon arrivée en France. Je remercie Gérard
TOUCHARD sa vision critique, les discussions scientifiques que nous avons eu ensemble,
et les autres. Leur bonne humeur permet une ambiance de travail agréable et conviviale.
Je remercie monsieur Jean-Luc FRANCESCHI de m'avoir fait l'honneur de présider le
Jury de Thèse, et messieurs Olivier LESAINT et Serge AGNEL d'avoir rapporté mes
travaux. Je remercie également les membres du Jury, messieurs Lucian DASCALESCU,
Rémi MANCEAU, Olivier MOREAU, Namane MECHITUA, et Gérard MORTHA pour
l'intérêt porté à ces travaux.
Je voudrais également remercier les équipes techniques et administratives du
Laboratoire, spécialement Vincent, et Catherine, tous deux très efficaces, aimables, et de
bonne humeur. Merci Christian pour avoir toujours répondu rapidement aux nombreuses
demandes et à l'équipe technique en général pour avoir réalisé un dispositif expérimental en
un temps record !
Un grand merci à mes amis du Laboratoire, Hélène, Max, Romain, Lolo, Jojo, Loule,
Chouchou, Alex, Vince, Audrey, Malik, Javi, Peyo, Sabrina, Atabak et Michel. Merci de
m'avoir accepté dans votre groupe, et d'avoir vécu ensemble tous ces merveilleux moments.
Merci à toi, Cam, ma grande amie, tu es devenue ma famille en France !
Je voudrais remercier ceux qui, à distance, m'ont supporté dans cette aventure. Mes
amis en Argentine, Ger, Lai, la bande d'América, et celle de Buenos Aires !
Enfin, je voudrais, pour témoigner ma reconnaissance, dédier ce travail à ma famille.
Mes parents, mes frères, qui m'ont beaucoup manqué pendant ces trois années à l'étranger,
représentent pour moi l'exemple à suivre.
Table de matières
Notation .......................................................................................................................9
Introduction générale ................................................................................................ 13
Chapitre 1: Revue bibliographique ............................................................................ 17
1.1. Introduction ..................................................................................................... 18
1.2. Modèles de Double Couche Electrique .......................................................... 18
1.2.1. La double couche de Stern .........................................................................................19
A.- Epaisseur de la couche diffuse: .................................................................................20
B.- Densité volumique de charge à la paroi ...................................................................20
1.2.2. La formation de la DCE .............................................................................................21
1.3. Modèles pour le courant de paroi....................................................................22
1.3.1. Le modèle de Walmsley et Woodford ......................................................................22
1.3.2. Le modèle de Touchard et al......................................................................................23
1.3.3. Le modèle de Washabaugh et Zahn..........................................................................24
1.4. La DCE perturbée par la convection: électrisation par écoulement...............25
1.4.1. Paramètres influents sur le phénomène d'électrisation par écoulement ..............26
A.- Vitesse d’écoulement ..................................................................................................26
B.- Géométrie .....................................................................................................................26
C.- Conductivité .................................................................................................................26
D.- Humidité ......................................................................................................................27
E.- Température .................................................................................................................27
F.- Champ électrique .........................................................................................................27
1.5. Les dispositifs expérimentaux utilisés pour l'étude de la DCE......................28
1.5.1. Les dispositifs de courant de filtration: mesure de la tendance à la charge (ECT)
...................................................................................................................................................28
1.5.2. Les dispositifs d'écoulement dans une conduite .....................................................29
1.5.3. Les dispositifs rotatifs..................................................................................................30
1.5.4. Autres dispositifs..........................................................................................................31
1.6. Bibliographie ...................................................................................................32
Chapitre 2: Etude expérimentale...............................................................................37
2.1. Introduction .....................................................................................................38
2.2. Petite boucle et étude du transitoire ...............................................................38
2.2.1. Description et résultats typiques................................................................................38
2.2.2. Etude du transitoire pour différents couples solide-liquide...................................43
A.- Influence du temps au repos entre deux séries consécutives................................43
B.- Influence de la pression hydrostatique .....................................................................45
C.- Influence du débit........................................................................................................46
D.- Autres solides...............................................................................................................47
E.- Claquage dans l'air .......................................................................................................50
2.3. Grande boucle et résultats préliminaires ........................................................ 51
2.4. Mesures complémentaires: propriétés électriques de l'huile et du carton .....57
2.5. Conclusion.......................................................................................................60
5
Table de matières
2.6. Bibliographie ................................................................................................... 61
Chapitre 3: Modèle macroscopique du développement d'une DCE lors de la mise
en écoulement d'un liquide .......................................................................................63
3.1. Introduction .....................................................................................................64
3.2. Hypothèses et équations .................................................................................64
3.2.1. Résultats "dimensionnels": .........................................................................................70
3.2.2. Adimensionnement et étude paramétrique: .............................................................71
A.- Epaisseur de la conduite.............................................................................................73
B.- Vitesse moyenne de l'écoulement .............................................................................74
C.- Taux d'adsorption .......................................................................................................76
D.- Taux de désorption.....................................................................................................77
E.- Résistivité "surfacique"...............................................................................................79
F.- Capacité par unité de surface .....................................................................................80
3.3. Conclusion .......................................................................................................82
3.4. Bibliographie ...................................................................................................83
Chapitre 4: Analyse des hypothèses du modèle macroscopique...............................85
4.1. Introduction .....................................................................................................86
4.2. Etude du taux d'adsorption.............................................................................86
4.2.1. Détermination de ρwd ...................................................................................................86
4.2.2. Détermination de Kf ...................................................................................................88
4.2.3. Tentatives d'interprétation..........................................................................................91
A.- Interprétation basée sur la nature poreuse des parois ...........................................91
B.- Explication basée sur l'influence de la contrainte pariétale ...................................92
4.3. Etude théorique de la formation d'une DCE au repos, lors de la mise en
contacte solide-liquide ...........................................................................................95
4.3.1. Première méthode de solution: établissement instantané ......................................99
4.3.2. Deuxième méthode de solution: établissement progressif ..................................100
4.3.3. Comparaison des résultats:.......................................................................................102
4.4. Conclusion ..................................................................................................... 110
4.5. Bibliographie ..................................................................................................111
Chapitre 5: Modèle microscopique du développement d'une DCE ....................... 113
5.1. Introduction ................................................................................................... 114
5.2. Modélisation numérique du phénomène ...................................................... 114
5.2.1. Approche physico-chimique ....................................................................................114
5.2.2. Equations générales du phénomène .......................................................................115
5.2.3. Modèle générique d’interaction chimique huile-carton........................................117
5.2.4. Estimation des constantes chimiques et des concentrations initiales ................120
5.3. Equilibre statique .......................................................................................... 122
5.3.1. Description générale des résultats jusqu'à l'équilibre statique .............................123
5.3.2. Effet du taux de désorption .....................................................................................126
5.3.3. Effet du taux d'adsorption et du ratio taux d'adsorption/taux de désorption .128
5.3.4. Analyse du profil de conductivité............................................................................131
5.4. Equilibre dynamique..................................................................................... 133
5.4.1. Premier modèle de veine ..........................................................................................136
6
Table de matières
5.4.2. Deuxième modèle de veine.......................................................................................142
5.5. Conclusion..................................................................................................... 144
5.6. Bibliographie ................................................................................................. 145
Conclusion générale ................................................................................................ 147
Annexes.....................................................................................................................151
Annexe du chapitre 2 ........................................................................................... 152
Protocole expérimental pour la vidange de petite boucle ..........................................152
Mise en oeuvre .................................................................................................................152
Protocole expérimental pour la mesure "en ligne"de l'humidité de l'huile..............152
Protocole expérimental pour la mesure de la conductivité "en ligne" de l'huile ....152
Annexe du chapitre 4 ........................................................................................... 154
Annexe du chapitre 5 ........................................................................................... 157
Arbre simplifié des routines du module électrique .....................................................157
Commentaires sur les particularités de la modélisation..............................................159
Points à traiter: .................................................................................................................159
Résultats du calcul d'équilibre statique avec concentrations initiales des espèces du
liquide nulles dans le carton............................................................................................160
Résultats du calcul d'équilibre statique avec différents coefficients de diffusion (et
mobilités) dans le carton .................................................................................................161
Publications et communications relatives à la thèse........................................... 162
7
Notation
L'indice + indique que le grandeur respectif est adimensionnel.
a
m
demi épaisseur de la conduite rectangulaire
C3
F/ m2
D
m
D0
m2/s
coefficient de diffusion moyen des ions
Dx
C/m2
composante x de l'induction électrique
e0
C
Ex
V/m
composante x du champ électrique
il
A/m
densité linéique de courant de fuite
capacité par unité de surface (modèle macroscopique)
largeur de la conduite rectangulaire
charge élémentaire
2
iw
A/ m
courant de paroi, par unité de surface
i
A/ m2
densité de courant
Iec
A
courant d'écoulement
Iacc
A
courant d'accumulation
Iam
A
courant de fuite amont
Iav
A
courant de fuite avale
k
J/K
constante de Boltzmann
K
m/s
taux global de la réaction de corrosion, modèle de Touchard et al.
K fP , N
m3/s
taux d'adsorption des ions positifs ou négatifs
K rP , N
1/s
taux de désorption des ions positifs ou négatifs
Kdi
1/s
taux de dissociation dans le milieu i
Kri
3
m /s
taux de recombinaison dans le milieu i
Kf
m/s
taux global d'adsorption, modèle de Washabaugh et Zahn
Kr
1/s
taux global de désorption, modèle de Washabaugh et Zahn
Kfi
taux de la réaction i en "avant" (f: "forward")
Kri
taux de la réaction i "inverse" (r: "reverse")
L
m
ni
1/m3
concentration de l'espèce i
nisurf
1/m2
concentration surfacique de l'espèce i
facteur de ionisation
p
P
Rsurf
longueur de la conduite rectangulaire
Pa
ohm
pression
résistivité "surfacique" de l'interface
9
Notation
T
K
température absolue
u
m/s
vecteur vitesse
U
m/s
vitesse de l'écoulement (profil de Poiseuille)
Um
m/s
vitesse moyenne de l'écoulement
Vs
V
potentiel électrique à l'interface
wp
m
épaisseur du carton
wT
m
épaisseur du téflon
zi
valence de l'espèce i
β
coefficient adimensionnel qui rend compte de la différence des
coefficients de diffusion des cations et des anions
δ0
m
épaisseur de la couche diffuse
δd
m
épaisseur de la couche compacte
ε,εi
F/m
permittivité du liquide/du milieu i
εp
F/m
permittivité du carton
εT
F/m
permittivité du téflon
ϕ
V
potentiel électrique
γ
ordre de la réaction chimique
2
γw
Γ
P , N ,neut
κ
1/m
fraction de sites non occupés, modèle de Walmsley et Woodford
1/(m2.s)
densité de flux des ions positifs, négatifs ou des espèces neutres
m2
perméabilité du carton
θ
fraction ionisée
μ
kg/(m.s)
viscosité dynamique
μP,N
m2/(V.s)
mobilités des ions positifs et négatifs
ρ
C/ m3
densité volumique de charge
ρw
C/ m
densité volumique de charge à la paroi
ρwd
C/ m3
densité volumique de charge à la paroi pour une double couche
électrique totalement développée
ρm
kg/ m3
masse volumique
σ0
S/m
conductivité du liquide loin de l'interface solide liquide
σi
S/m
conductivité du milieu i
σs
C/ m2
τr
s
temps de relaxation de la couche diffuse
τch
s
temps "chimique"
3
densité surfacique de charge
10
Notation
constante du modèle de Washabaugh et Zahn, analogue à la densité
volumique de charge à la paroi pour une DCE totalement
développée, mais tenant compte de la désorption
ξ
C/ m3
ψ0
V
potentiel de Helmholtz
ζ
V
potentiel zêta
11
Introduction générale
A l'interface d'un solide et d'un liquide apparaît des zones de charge appelées "double
couche électrique". La convection d'une partie de cette double couche par l'écoulement du
liquide conduit au phénomène "d'électrisation par écoulement". Ce phénomène,
particulièrement craint par les industriels, est identifié depuis plus d'un siècle.
Pendant et après la deuxième guerre mondiale, l'industrie pétrolière s'est trouvée
confrontée à ce phénomène. Des décharges électriques et des explosions se sont produits
lors du remplissage d'avions, de blindés ou de bateaux. L'augmentation de la conductivité
électrique des hydrocarbures, couplé avec des dispositions de mise à la terre des
canalisations et des réservoirs, ont permis de limiter le risque électrostatique.
A partir des années 70 ce sont les industries de production et transport de l'énergie
électrique qui sont touchées par l'électrisation par écoulement. En effet, dans les
transformateurs de puissance à convection forcée, le liquide diélectrique caloporteur (huile)
circule sur des surfaces isolantes (plaques de carton). De nombreuses avaries ayant bien
souvent conduit à la destruction de transformateurs ont été constatés mondialement
(Japon, Etats-Unis, France…). L'électrisation par écoulement de l'huile est suspectée d'en
être à l'origine. Les expertises menées ont révélé des traces d'érosion sur le papier ou de
cheminement sur les pièces en carton, qui traduisent une activité électrostatique. Pour
limiter le risque, la vitesse d’écoulement de l’huile dans les transformateurs a été réduite,
mais ce remède est peu satisfaisant. En effet, l’augmentation de la température moyenne du
transformateur, conséquence directe de la diminution de la vitesse, conduit notamment à
des vieillissements prématurés des matériaux.
Dans ce contexte industriel, l’électrisation par écoulement a fait d’objet de recherches
expérimentales importantes qui ont donné à de nombreux résultats. Ainsi, ces études ont
permis d’appréhender l’influence de paramètres tel que la vitesse et la géométrie de
l’écoulement, la nature chimique et diélectrique des matériaux …mais peu ont abordé le
processus même de séparation des charges à l’interface solide/liquide à l’origine de la
double couche électrique.
Différents modèles théoriques ont été proposés dans le passé. Le couplage fort du
système d’équations a contraint les différents auteurs à proposer des hypothèses
simplificatrices pour résoudre le problème. En générale ses hypothèses portent sur :
La distribution des charges d'espace.
Les phénomènes physicochimiques à l'origine du problème.
La dynamique du problème.
De plus, ces modèles n'ont que très rarement tenu compte du processus transitoire
d’électrisation apparaissant à la mise en écoulement du liquide. Ils se sont particulièrement
concentrés sur le régime établi. L’analyse de ces différents modèles en régime établi ne
permet pas toujours de valider ou non la véracité des hypothèses. Le travail présenté dans
ce mémoire se propose d’apporter des informations sur l’origine de la formation de la
double couche électrique en s’intéressant en particulier au processus transitoire du
13
Introduction générale
phénomène d’électrisation par écoulement à la fois par des approches expérimentales et
théoriques.
Les informations acquises par l’analyse du processus transitoire du phénomène
d’électrisation sont exploitées pour décrire le processus de formation des charges à
l’interface solide/liquide, au repos ou lors de la mise en mouvement du liquide.
Dans le premier chapitre un état de l’art est présenté sur la double couche électrique
ainsi que sur le phénomène de l’électrisation par écoulement. Les différents modèles
historiques de la distribution des charges à l'interface solide-liquide seront d'abord rappelés.
Puis trois phénomènes hypothétiques à l’origine de la double couche électrique à l'interface
seront présentés et discutés, ainsi que l’influence des paramètres majeurs contrôlant
l'électrisation par écoulement. Enfin un récapitulatif des principales mesures expérimentales
liées à l’électrisation par écoulement conclura ce chapitre.
Le second chapitre est consacré à la présentation des outils expérimentaux utilisés pour
ce mémoire. Ces outils on été développés au laboratoire du LEA et s’inscrivent dans le
cadre d'une étude fondamentale sur l’électrisation par écoulement dans les transformateurs
de puissance électrique en collaboration avec EDF. Ces résultats obtenus principalement
pour une interface huile/carton seront exploités pour la discussion et l'analyse des
développements théoriques des chapitres suivants.
Le troisième chapitre présente un modèle théorique dit "macroscopique" de
l'électrisation par écoulement dans une conduite rectangulaire. Il s’appuie sur les propriétés
macroscopiques du solide et du liquide. Ce modèle décrit l'évolution dans le temps de la
double couche électrique lors de la mise en mouvement du liquide, d'un équilibre au repos
vers un équilibre dynamique. Dans ce modèle, des hypothèses fortes, utilisées
régulièrement pour la description de l'électrisation par écoulement, ont été adoptées. Le
quatrième chapitre est orienté vers l'analyse en particulier de deux de ces hypothèses, à
savoir la valeur des taux globaux des réactions d'interface (considérés indépendants de la
vitesse dans le chapitre 3) et le temps de formation de la double couche électrique en
direction normale à la paroi (considérée instantané).
Les limites du modèle macroscopique ont conduit dans le cinquième chapitre, à
l'établissement d'un modèle dit "microscopique". Dans ce modèle, aucune hypothèse n'est
introduite sur la distribution des charges, que se soit au repos ou en écoulement. Cette
modélisation, beaucoup plus complexe demande un traitement numérique plus délicat. Elle
a été implantée dans le code de EDF R&D Code_Saturne version 1.2.2.
Ces différents chapitres conduiront notamment à une discussion portant sur les
cinétiques de réaction et les temps caractéristiques de formation de la double couche
électrique. Dans le cadre cette conclusion l'interprétation des premières simulations
numériques développées sur Code_Saturne sera également introduite.
14
Introduction générale
15
Chapitre 1:
Revue bibliographique
Chapitre 1
1.1. Introduction
Lorsqu'un liquide entre en contacte avec un solide, le complexe liquide-solide
initialement neutre se polarise sous l'effet des phénomènes physico-chimiques à l'interface.
Ces phénomènes conduisent, quelque soit la nature du liquide et du solide, à la formation
d'une double couche électrique (DCE). L'entraînement par le mouvement du liquide d'une
partie de cette double couche génère le phénomène électrocinétique connu sous le nom
d'électrisation par écoulement.
Le courant d'écoulement, produit par la convection des charges présentes dans une
partie de la DCE, est bien évidemment fonction de la distribution des charges dans
l'espace. Il est donc impératif de modéliser la distribution des charges dans la DCE.
1.2. Modèles de Double Couche Electrique
Le premier modèle de la double couche est proposé en 1879 par Helmholtz [1] et plus
tard par Perrin [2] (figure 1.1-a). Ils assimilèrent la double couche électrique à un
condensateur plan. Ses armatures coïncident d’une part avec le plan passant par les charges
à la surface du solide et d’autre part, avec le plan passant par le centre de gravité des
charges du liquide accolées à la paroi par des forces électrostatiques. Les charges portées
par les deux armatures sont de signe contraire. L’électroneutralité est globalement
respectée. L’épaisseur de la double couche électrique (distance entre les deux plans du
condensateur) est supposée de l’ordre du rayon ionique.
-
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
-
Figure 1.1 a) Modèle de Perrin et Helmholtz
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
b) Modèle de Gouy et Chapman
Ce schéma permet d’expliquer qualitativement les phénomènes électrocinétiques.
Cependant, Gouy [3] et Chapman [4] font remarquer que l’hypothèse d’une disposition
rigoureusement fixe des ions dans la double couche est illusoire. En effet, les particules
chargées sont soumises aux forces électrostatiques mais aussi aux forces d’agitation
thermique. Ces forces sont antagonistes et conduisent à un équilibre ionique, traduit par un
transfert de charges à l'interface nul (courant de paroi nul), et une répartition de la densité
volumique de charge en fonction de la distance à la paroi solide (figure 1.1-b). Dans ce
modèle, le volume propre des ions est négligé: ils sont identifiés à des points matériels. Ils
peuvent s’approcher aussi près que possible de la paroi solide, voir même se coller. La
capacité électrique de la double couche peut alors atteindre des valeurs nettement
supérieures à celles observées expérimentalement, montrant ainsi les limites de ce modèle.
18
Revue bibliographique
En 1924, Stern [5] en se basant sur l’observation des deux modèles précédents,
introduit l'idée de l'adsorption spécifique des ions, et d'un plan d'approche maximum
fonction de la taille spécifique des ions adsorbés. Bien que d'autres modèles aient été
introduits plus tard, notamment pour les solutions aqueuses [6], le modèle de Stern que
nous décrivons ensuite est suffisamment représentatif pour l’étude des phénomènes
électrocinétiques. C’est celui que nous utiliserons.
1.2.1. La double couche de Stern
Le processus d’adsorption spécifique produit un échange ionique ou électronique à
l’interface liquide/solide. Les énergies mises en jeu sont très importantes et les ions
adsorbés sont liés à leur site d’adsorption. Ils sont bien souvent considérés comme lui
appartenant. Ce processus crée ainsi un excédent de charges de signe contraire dans le
fluide qui se distribuent formant la couche dite "compacte" et la couche dite "diffuse".
La couche compacte s'étend entre la paroi solide et le plan d'approche maximum
(plan qui passe par le centre des ions accolés à la paroi). L’épaisseur de la couche compacte
(δd) est de l'ordre du rayon atomique i.e. de quelques Å. Les ions qui la composent sont
considérés comme totalement immobiles. Le potentiel à l’interface est connu sous le nom
de potentiel de Helmholtz (ψ0) (figure 1.2).
Plan d’approche
maximale
Solide
-
+
Liquide
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
ζ
ψ0
Figure 1.2 Modèle de Stern
19
Chapitre 1
La couche diffuse est comprise entre le plan d'approche maximum et le point le plus
éloigné de la paroi où l'on dénote une présence de charges. En l'absence de courant
électrique, les forces de diffusion et de migration électrique s'annulent: la répartition des
ions est donc régie par une relation de type Boltzmann. Les ions de cette couche sont libres
et susceptibles de se déplacer sous l'influence d'un champ électrique ou d'un déplacement
de liquide. La différence de potentiel entre le sein de cette couche et le plan d'approche
maximum est couramment appelé potentiel zêta (ζ).
Seule la couche diffuse peut être convectée par un écoulement. A l'équilibre et au repos,
elle est caractérisée par deux paramètres: son épaisseur δ0, et la densité volumique de
charge à la paroi, ρw, étroitement liée au potentiel zêta.
A.- Epaisseur de la couche diffuse:
L’épaisseur de la couche diffuse (δ0) est déterminée par un équilibre entre les forces
électriques et l’agitation thermique des ions (Newman [7] d’après Debye [8]). Cette distance
est caractérisée par la longueur de Debye et donnée par l'expression (1.1):
δ0 =
ε l kT
e02
∑
ni z i
(1.1)
où zi et ni sont respectivement la valence et la concentration des ions de l'espèce i présents
dans la couche diffuse, k est la constante de Boltzmann, T la température absolue, εl la
permittivité du liquide et e0 la charge élémentaire. Une simple analyse de la théorie de
Debye montre que dans le cas d’une interface plane, 87% des ions en excès de la couche
diffuse se trouvent entre la paroi et une distance égale à deux fois la longueur de Debye, et
95% pour trois fois la longueur de Debye [9]. Les charges dans le liquide se distribuent
donc bien au delà d’une épaisseur de δ0. Ce paramètre reste cependant essentiel dans la
description de la couche diffuse.
Touchard [10] fournit une expression équivalente en fonction de la conductivité
électrique du liquide:
δ0 =
ε l ⋅ D0
σl
(1.2)
où σl est la conductivité électrique du liquide et D0 un coefficient de diffusion moyen des
espèces chimiques présentes dans le liquide. Nous utiliserons dorénavant cette expression
pour calculer δ0.
B.- Densité volumique de charge à la paroi
Pour un couple solide-liquide au repos, la distribution des charges au sein du liquide est
régie par une distribution de type Boltzmann. La concentration des charges diminue en
s'éloignant de l'interface.
Deux approches mathématiques pour la description de la répartition des charges dans la
couche diffuse sont les plus répandues. La première approche [7, 11-13] est construite dans
l’hypothèse où la distribution des charges dans le liquide est contrôlée par le potentiel zêta
(ζ). La seconde approche [10,14] établit une théorie analogue mais cette fois ci, élaborée en
fonction de la densité volumique de charge à la paroi (ρw). Pour les auteurs respectifs, le
potentiel zéta et la densité volumique de charges sont des paramètres intrinsèques de
20
Revue bibliographique
l’interface solide-liquide considérée. Paillat [15], fait une analyse des approches de
Touchard [10] et de Newman [7] et établit les rapports entre les différents paramètres pour
une DCE dans une conduite et pour des cas où l’épaisseur de la double couche est très
inférieur au rayon de la conduite. Dans ce cas les deux approches conduisent à des résultats
équivalents. De plus, ζ et ρw ne dépendent que de la nature du couple solide-liquide, ils
sont indépendants de la géométrie. Nous avons fait le choix de travailler avec le paramètre
ρw et avec l’approche de Touchard.
Ainsi, pour le cas d'une plaque plane, et pour le cas dit de "faibles densités volumiques
de charges" la distribution des charges à l'équilibre dans la couche diffuse est donnée par
[16]:
x ⎞
⎟⎟
⎝ δ0 ⎠
⎛
ρ ( x ) = ρ wd exp⎜⎜ −
(1.3)
Cette expression considère aussi que les ions ont la même mobilité. Elle est obtenue en
intégrant le système d'équations différentielles composé de l'équation de Poisson et de celle
qui vient d'égaliser le flux diffusif des ions au flux de migration électrique. Les chapitres
quatre et cinq de ce mémoire reprendront ces équations.
1.2.2. La formation de la DCE
La double couche s’établit progressivement dans le temps selon la nature du solide et
du liquide, dès la mise en contact du solide et du liquide, et jusqu'à un équilibre. Il apparaît
alors un troisième paramètre d'une très grande importance dans la description de la double
couche: le temps de formation de la DCE. Pour une DCE perturbée par un phénomène de
convection par exemple, le temps de formation de la DCE doit être analysé en particulier.
Dans la littérature [17], le temps de formation est souvent assimilé au temps τr dit "de
relaxation" de la double couche.
τr =
εl
σl
(1.4)
Cela provient de la représentation de la double couche sous la forme d’un condensateur
plan. Ce temps désigne alors le temps nécessaire à la relaxation de la charge du
condensateur. Il peut aussi s'interpréter comme le temps nécessaire pour la diffusion d'une
particule sur une distance δ0,
τr =
δ02
D0
=
εl
σl
(1.5)
Une particule se déplacera plus vite dans un liquide avec une diffusivité plus élevé, mais
la distance à parcourir sera aussi plus grande, donnant le même temps de relaxation.
Ce temps de relaxation est à différencier du temps d’apparition des charges à l'interface
qui lui est lié au temps nécessaire aux réactions physico-chimiques, nous l’appellerons τch. Il
est fonction de la nature des réactifs, de leur concentration et de la température. Le temps
de réaction chimique peut être inférieur à la micro-seconde pour certaines réactions mais
peut être très élevé pour d’autres.
Ainsi, on peut considérer que le temps de formation de la double couche est contrôlé
par deux facteurs. Le temps de réaction chimique qui contrôle la double couche d’un point
de vue quantitatif, et le temps de relaxation qui contrôle la double couche d’un point de vue
d'équilibre de la distribution des charges. Lors d’interface hydrocarbures/métaux ce sont
les impuretés du liquide qui sont supposées être à l’origine de la double couche électrique.
21
Chapitre 1
Leur très faible concentration ne favorise pas la vitesse de réaction chimique. Ainsi, des
travaux de Touchard [10] ont montré que dans le cas de solutions d’heptane dans des
conduites métalliques, le temps de réaction chimique est bien plus important que le temps
de relaxation.
1.3. Modèles pour le courant de paroi
Le phénomène physico chimique à l’origine des charges à l’interface du solide et du
liquide reste très difficile à identifier et même à quantifier. Différents scénarios ont été
proposés. Nous présentons ici trois modèles: le premier, introduit par Wamsley et
Woodford en 1982, puis un deuxième modèle introduit par Touchard et al. en 1996 et
finalement le modèle de Washabaugh et Zahn présenté en 1997. Bien que dans les trois cas
il s'agit de modèles génériques, les deux premiers ont été développés pour la modélisation
des écoulements d'hydrocarbures dans de conduites métalliques, et le troisième pour la
représentation du phénomène lors d'un écoulement d'huile en contacte avec des parois en
carton.
D'autres approches sont aussi possibles. Kitabayashi et al. [18] affirme que c'est la
différence de la fonction travail entre le solide et le liquide qui est responsable d'un échange
électronique à l'interface. Nous n'avons pas analysé en profondeur cet modèle.
1.3.1. Le modèle de Walmsley et Woodford
Une analyse très générale sur l'interaction parois-fluide a été développée par Walmsley
et Woodford [11-13]. Leur modèle considère que les courants de paroi résultent de
l'adsorption et désorption à l'interface des porteurs de charge présents dans le fluide et
soumis aux réactions chimiques de dissociation-recombinaison. Les densités de flux
ioniques normales à la paroi sont alors décrites par les conditions aux limites suivantes :
Γ P , N = K P , N n P , N − K P' , N
K P , N = K fP , N γ w
(1.6)
K P' , N = K rP , N n Psurf
,N
avec
nP,N
la concentration des ions positifs ou négatifs dans le fluide près de la paroi
K fP , N
taux d'adsorption
γw
K rP , N
fraction de sites non occupés
taux de désorption
n Psurf
,N
concentration ionique surfacique
Ces conditions permettent de prendre en compte les trois types de flux ionique à la
surface, c'est-à-dire l'injection d'ion, l'adsorption d'ions et le flux nul. En utilisant l'équation
(1.6) on peut par conséquent représenter qualitativement tous les échanges de charges
possibles dans les conditions d'équilibre et non équilibre.
Plus la paroi sera contaminée, plus la valeur de K'P,N (terme de désorption), deviendra
important. La valeur de KP,N (terme d'adsorption) peut être par contre considérée comme
constante en première approximation, le nombre de sites disponibles étant supposé en
général très grand comparé à celui nécessaire au processus de charge pendant le temps que
l'on s'impartit (de quelques minutes à quelques heures). Cette hypothèse n'est pas
22
Revue bibliographique
contraignante puisque l'on peut raisonnablement envisager que K'P,N rentre en jeu et
commence donc à limiter le flux avant que KP,N ne diminue de façon significative dû à
l'occupation des sites.
De la condition aux limites générale (1.6) on peut alors en déduire une formulation
applicable au cas des conduites peu contaminées en posant :
Γ P, N = K P, N n P, N
(1.7)
appelée condition "radiative". La répartition des charges aura donc deux profils d'équilibre
selon la condition aux limites choisie (général ou radiative).
1.3.2. Le modèle de Touchard et al.
Dans ce modèle [19] les auteurs proposent une réaction de corrosion comme
responsable de la génération de charges à l'interface. Ils présentent le problème en trois
étapes successives.
Des impuretés présentes dans le liquide se dissocieraient faiblement suivant l’équation
générique :
K 1
⎯⎯d⎯
→
+
AL BL ←⎯⎯⎯ AL + BL
K
−
(1.8)
r1
Kd1 et Kr1 sont les constantes cinétiques de la réaction de dissociation. Puis, en présence
du liquide les atomes CS s'oxyderaient:
Kf2
⎯⎯ ⎯
⎯→
+
C S ←⎯⎯⎯ C S + e −
(1.9)
Kr 2
Finalement, les ions BL- se combineraient avec les ions Cs+ pour donner la molécule
CSBL, qui resterait en solution dans le liquide.
K 3
⎯⎯r⎯
→
C S + + B L − ←⎯⎯
⎯⎯ C S B L
Kf3
(1.10)
Ces réactions conduisent à un excès de charges positives dans le liquide et négatives
dans la paroi solide. La réaction s'arrêterait lorsque les concentrations d'ions Cs+ et BLsoient telles que la réaction (1.10) soit en équilibre.
Dans ce modèle, la concentration de cations du solide (Cs+) à l'interface est supposée
très excédentaire et ne limite donc pas la réaction. De plus, ce cation ne serait pas présent
dans le liquide.
Avec ces hypothèses, la "source" de charges positives par unité de volume à l'interface
est:
[ ]
[ ]
φ P = K 3 BL − − K f 3 [C S BL ]
[ ]
(1.11)
+
où n N = BL − et n P = AL sont les concentrations d'anions et de cations du liquide près
de l'interface.
Une soustraction des balances de masse des espèces chimiques AL et BL, dans le cas de
faible dissociation, permet d’exprimer la concentration des nouvelles impuretés (CSBL) en
fonction des concentrations en anion et cation du liquide:
[C S BL ] = (n P − n P 0 ) + (n N 0 − n N )
23
(1.12)
Chapitre 1
Pour le cas dit de "faibles densités volumiques de charge", il se vérifie que:
n P − n N << n P + n N
(1.13)
Cette relation implique que la conductivité du liquide reste sensiblement constante.
Dans ce cas, le courant de paroi en fonction de la densité volumique de charge du liquide
près de l'interface est défini par la relation suivante:
i w = K [ ρ wd − ρ w ]
(1.14)
avec:
K=
K 3 .n N 0
vol
A 2.(n N 0 − n Neq )
(1.15)
où selon les auteurs, vol représente le volume occupé par le liquide et A la surface de
contacte.
Selon l'équation (1.14) le courant de paroi s'annule lorsque la densité volumique de
charge à la paroi atteint sa valeur d'équilibre ( ρ wd ), que l'auteur appelle densité volumique
de charge à la paroi pour une DCE totalement développée. K représente alors un taux
global lié à la cinétique de la réaction de corrosion.
1.3.3. Le modèle de Washabaugh et Zahn
Washabaugh et Zahn [20] combinent dans leur modèle les deux modèles précédents. Ils
considèrent aussi que des impuretés présentes dans le liquide se dissocient partiellement
produisant des anions et des cations en solution.
K 1
⎯⎯d⎯
→
+
AL B L ←⎯⎯⎯ AL + B L
K
−
(1.16)
r1
Puis, en contact avec le solide, les cations, les anions et les molécules neutres peuvent
être adsorbés par les sites libres (V+, V- et V) à la surface du solide.
AL + + V +
−
BL + V −
KP
f
⎯⎯⎯→
←⎯⎯⎯
KP
r
KN
f
⎯⎯⎯→
←⎯⎯⎯
KN
r
SA +
(1.17)
SB −
(1.18)
K neut
f
⎯⎯ ⎯⎯→
AL B L + V←⎯⎯⎯⎯ SAL B L
K neut
r
(1.19)
Une fois à l'interface, ils conçoivent que des réactions redox peuvent réduire ou oxyder
les sites occupés respectivement par les cations et par les cations.
SA + +
K SA
f
⎯
⎯
⎯
⎯→
e − ←⎯SA
⎯
⎯⎯ SA
K
r
24
(1.20)
Revue bibliographique
K SB
f
⎯
⎯
⎯
⎯→
SB − ←⎯SB
⎯
⎯⎯ SB
K
r
+ e−
(1.21)
Finalement, les espèces neutres adsorbées peuvent être desorbées de l'interface, laissant
des sites vacants à nouveau.
KA
f
⎯⎯⎯→
SA←
⎯⎯⎯ A + V +
KA
r
(1.22)
KB
f
⎯⎯⎯→
SB←
⎯⎯⎯ B
KB
r
(1.23)
+ V−
Les auteurs font aussi l'hypothèse que le nombre de sites libres est très grand par
rapport au nombre de sites occupés. De plus les taux de réaction des porteurs de charges
positifs et négatifs sont supposés très peu différents, de sorte que:
P, N
K Pf , N σ sat
≡ K f ± dK f
K rP , N ≡ K r ± dK r
avec:
dK f << K f
dK r << K r
(1.24)
P,N
Où σ sat
représente la concentration surfacique de saturation des sites (le nombre total
de sites disponibles par unité de surface) pour l'adsorption des cations et anions du liquide,
respectivement.
Dans le cas de faibles perturbations autour de l'équilibre, la densité surfacique de
courant s’exprime par :
i w = K f [ξ − ρ w ] + K r ⋅ σ s
(1.25)
où ξ est une constante ayant les unités d'une densité volumique de charge, induite par la
différence entre les taux de réaction des porteurs positifs et négatifs. σs est la densité
surfacique de charge. A l'équilibre, le courant de paroi s'annule, et les concentrations
deviennent celles d'équilibre:
ξ = ρ wd −
Kr
⋅ σ sd
Kf
(1.26)
σsd est la densité surfacique de charge pour une double couche complètement
développée, c'est-à-dire en équilibre. Cette expression du courant de paroi est équivalente à
l'expression obtenue par Touchard et al lorsque le taux de désorption Kr est nul. Ainsi les
auteurs affirment le modèle de Touchard néglige la désorption.
1.4. La DCE perturbée par la convection: électrisation par écoulement
La mise en mouvement du liquide perturbe l'état d’équilibre statique et engendre un
régime transitoire vers un nouvel état d’équilibre dynamique. Les réactions physicochimiques à l’interface tendent à rétablir l'équilibre en générant un nouveau transfert de
charge pour compenser le transport convectif de la couche diffuse, ce courant générateur
est par ailleurs égal aux courants créés par la fuite et/ou l’accumulation des charges à la
paroi [21].
25
Chapitre 1
1.4.1. Paramètres influents sur le phénomène d'électrisation par écoulement
En plus de la nature du couple solide-liquide, certains paramètres présentés par la suite
ont été identifiés comme facteurs influents sur l'électrisation par écoulement notamment
dans les transformateurs de puissance [22,23].
A.- Vitesse d’écoulement
La vitesse et les conditions d'écoulement (laminaire, turbulent) ont un fort impact sur le
courant d’écoulement [23-25]. Ainsi, le courant d'écoulement apparaît comme une fonction
croissante du nombre de Reynolds, avec des discontinuités autour de la transition vers un
régime turbulent [26]. On constate que les résultats expérimentaux semblent donner un
courant d'écoulement proportionnel à la vitesse en régime laminaire [27,28].
B.- Géométrie
Les résultats obtenus quant à influence des paramètres d'ordre géométrique montrent
qu'une augmentation du rayon hydraulique entraîne une diminution du courant
d'écoulement à vitesse moyenne constante, pour des DCE totalement développées [10,15].
L'état de rugosité de la surface est aussi important, des surfaces plus rugueuses intensifient
le phénomène en régime turbulent [29,30].
C.- Conductivité
Dans l'industrie pétrolière, la conductivité du fluide est considérée comme un des
paramètres les plus influents dans le phénomène d'électrisation et le plus facilement
contrôlable pour en atténuer les effets. La forme en cloche de la courbe de courant
d'écoulement en fonction de la conductivité (figure 1.3) retrouvé expérimentalement par
Klinkerberg et. Van der Minne [17] s'explique par le fait que l'augmentation de la
conductivité a deux actions antagonistes.
Figure 1.3 Courbe de Van der Minne [17]
26
Revue bibliographique
D'une part, elle correspond à une augmentation de la densité volumique de charges due
à une concentration en impuretés plus importante. D'autre part, elle conduit à une
diminution de l’épaisseur de la DCE (directement proportionnel à l'inverse de la racine
carrée de la conductivité), concentrant donc les charges dans une région où la vitesse du
liquide est plus faible. Il semble alors que dans un premier temps le premier effet est le plus
important, puis le second le devient. Ce comportement donne lieu à une conductivité
"critique" pour laquelle le courant d'écoulement est maximal [29].
D.- Humidité
L'impact de l'humidité sur le phénomène d'électrisation avec des liquides diélectriques
reste encore mal connu malgré les études de plus en plus nombreuses engagées sur le sujet
ces dernières années. Il à été rapporté par Oommen [31] que la tendance à la charge de
l'huile augmente quand le taux d'humidité de l'huile diminue. Les expériences de Bourgeois
[32] n'ont pas été concluantes à ce propos. La présence d'eau dans le carton favorisera la
conductivité, donc la fuite des charges accumulées à la paroi. Un dispositif original pour
l'étude de l'humidité dans des papiers imprégnés d'huile a été développé par Guggenberg
[33] et plus tard par Sheiretov [34].
E.- Température
La température affecte quasiment tous les paramètres hydrodynamiques, électriques et
chimiques. Nous venons de voir que les propriétés du fluide telles que sa conductivité ou
son taux d'humidité affectent le phénomène d'électrisation statique. Tous ces paramètres
dépendent de la température.
De plus, l'augmentation de la température peut produire une diminution significative de
la viscosité et entraîner une transition d'un régime laminaire à un régime turbulent [26].
Une relation entre température et humidité est beaucoup plus délicate à mettre en
évidence [35,36].
Des mesures expérimentales menés au sein du laboratoire rapportent que la charge
totale accumulée sur une veine en carton diminue avec la température de l'huile jusqu'à
40°C avant de croître après un minimum situé entre 40°C et 60°C. Ce genre de
comportement a aussi été rapporté par [37].
F.- Champ électrique
Il a été observé que les courants d'écoulements dans les transformateurs sont
augmentés de manière significative lorsqu'un champ électrique extérieur est appliqué à
l'écoulement [26]. Dans les fluides hautement isolants tels que les huiles de transformateur,
le champ électrique dans la double couche est de l'ordre du kV/m [38]. Quand la valeur du
champ appliqué dépasse cette valeur, la diffusion et la migration ne peuvent maintenir
l'équilibre de la double couche. De récentes études au M.I.T. [39] ont montré que dans le
domaine de 10 à 50 kV/m les champs appliqués n'ont pas d'influence sur le processus de
génération de charge à l'interface. Le processus devient instable lorsque le champ extérieur
est de l'ordre de 100 kV/m. Les forces électriques dues à la charge du fluide tendent à
compresser la couche diffusée sur la paroi. Un champ continu appliqué comprimera ou
étendra (suivant sa polarité) la double couche. Wu et Jayaram [40] ont montré que le
courant d'écoulement pouvait être augmenté ou diminué suivant la polarité du champ
superposé. Lorsque c'est un champ alternatif qui est appliqué, les forces électriques
tendraient à étendre la double couche sur une demi période, puis à la compresser sur l'autre
demi période, auquel s'ajoute une injection de charge. La modélisation de ce phénomène
27
Chapitre 1
est complexe et de nombreuses études ont été menées sur ce sujet [41-44]. Selon Onsager
[45] et Plumley [46], il faut tenir compte aussi du fait que les coefficients de dissociation des
espèces ioniques sont fonctions du champ électrique.
1.5. Les dispositifs expérimentaux utilisés pour l'étude de la DCE
L'excès de charge qui apparaît dans le liquide qui est contrebalancé par un excès de
charge de signe opposé dans le solide n'est pas problématique en soit, vis-à-vis du risque de
décharges électrostatiques. C'est le mouvement du liquide qui provoque une "génération"
continue de charges qui peut conduire à des champs électriques locaux très intenses,
suffisants pour amorcer des décharges électrostatiques.
Cependant, ce mouvement relatif du solide et du liquide est actuellement le seul moyen
technique pour quantifier et étudier les charges électriques de la double couche électrique.
Les outils les plus répandues pour caractériser "l'électrisation statique" sont:
Les dispositifs de courant de filtration pour la mesure de la tendance à la charge
(ECT)
Les dispositifs d'écoulement dans une conduite
Les dispositifs rotatifs
Autres dispositifs
1.5.1. Les dispositifs de courant de filtration: mesure de la tendance à la charge
(ECT)
Le principe de la mesure consiste en faire circuler un volume d'huile connu à travers un
papier-filtre cellulosique maintenu dans un porte-filtre en acier inoxydable. Le Ministatic
Tester a été établi par Westinghouse Electric Corporation pour caractériser la tendance à la
charge des huiles minérales utilisées dans les transformateurs électriques [47]. Un schéma
de ce dispositif est présenté dans la figure 1.4.
Figure 1.4 Ministatic Tester. 1) Seringue; 2) Robinet; 3) Porte filtre et filtre; 4) Récipient collecteur;
5) Azote pressurisé; 6) Support en Téflon; 7) Cage de Faraday; 8) Pico-ampèremètre
28
Revue bibliographique
Lors de l'écoulement de l'huile à travers le papiers-filtre, les charges sont crées dans
l'huile et dans le papier. Celles au sein du liquide sont convectées par l'écoulement et se
relaxent dans le récipient collecteur métallique. Le porte-filtre comme le bécher collecteur,
sont reliés à la masse à travers de Pico-ampèremètres. En général un courant positif est
mesuré sur l'ampèremètre relié au bécher (charges positives dans l'huile) et un courant
négatif sur l'appareil connecté au porte-filtre.
Le protocole du Ministatic Tester a été amélioré [48,49] pour éviter, entre autre, que
l'huile rentre en contacte avec l'air ambiant au cours des manipulations. Un schéma du
dispositif utilisé au sein du LEA à Poitiers est présenté dans la figure 1.5. Il permet une
meilleur répétitivité de mesure par rapport au Ministatic Tester.
Figure 1.5 Dispositif de mesure ECT du LEA. 1) Seringue et Pousse seringue; 2) Bouteille d'huile à
analyser; 3) Cage de Faraday; 4) Récipient collecteur; 5) Porte filtre et filtre; 6) Pico-ampèremètre; 7)
Robinets; 8) Manomètre
L’ECT permet de comparer les huiles entre elles, vis-à-vis du risque d'électrisation par
écoulement pour un papier de référence. Il permet de "quantifier" le générateur de charges
à l'interface du couple mais n'apporte pas d'information par rapport à l'aptitude du papier à
stocker des charges.
1.5.2. Les dispositifs d'écoulement dans une conduite
Ce type de dispositif consiste à forcer le liquide à traverser une conduite en appliquant
un gradient de pression. L'écoulement est "parallèle" aux parois de la conduite. Les charges
produites à la paroi diffusent dans le liquide et sont convectées par l'écoulement.
Dans le cas de conduites métalliques ou conductrices, la mesure consiste en général à
récupérer le courant de paroi (fuite des charges de la paroi solide vers la masse), de signe
contraire au courant d'écoulement [10,16,17,50-52].
Dans le cas des veines constituées des parois isolantes (verre, plastiques, carton…) la
mesure est plus délicate. Si la veine est placée dans un circuit ouvert, on pourra comme
pour l'ECT collecter le liquide dans un récipient et mesurer le courant d'écoulement [5255]. Cependant, en général il s'agit des circuits fermés pour éviter toute contamination du
liquide. Dans ces cas, suivant la configuration, des mesures de potentiel électrique ou de
champ électrique le long de la conduite [28,56] ou de courant d'accumulation pourront être
conduites. Au sein du LEA de Poitiers, il existe un dispositif qui par sa configuration
combine la mesure du courant d'accumulation, des courants de fuite et du courant
d'écoulement [57]. Ce dispositif sera décrit en détail dans le chapitre suivant.
29
Chapitre 1
Ce type de dispositif apporte des informations concernant aussi bien la génération que
l'accumulation des charges. Concernant l'électrisation par écoulement dans les
transformateurs de puissance, les deux informations sont importantes. Un couple huile
carton qui a un niveau de génération faible (des faibles valeurs d'ECT par exemple) mais
très isolant pourrait devenir autant à risque qu'un couple avec une forte génération, mais
moins isolant.
1.5.3. Les dispositifs rotatifs
Le déplacement relatif solide liquide nécessaire pour l’étude de la DCE peut être obtenu
également par une rotation du solide dans un volume de liquide. Le disque tournant
("spinning disk": figure 1.6) est construit sur ce principe [58-61]. Il s'agit d'un disque
construit ou entouré par le solide à étudier et immergé dans le liquide. La rotation du
disque produit un courant qui est mesuré soit sur le disque, soit sur les parois métalliques
du récipient contenant le liquide.
Ce dispositif a comme avantage sa simplicité de construction. Cependant, puisque
l'écoulement produit est de nature complexe, il est difficile d'introduire des modèles
permettant de remonter par exemple à la densité volumique de charge à la paroi ou au
potentiel zêta. Les résultats obtenus avec ces dispositifs se limitent alors à des études de
vieillissement, ou d'influence de l'humidité, etc., par rapport au courant mesuré.
Figure 1.6 Schéma du "Spinnig disk" [58]
Washabaugh [62] a proposé un dispositif plus élaboré: le "Couette Charger", présenté
dans la figure 1.7. L'écoulement se produit dans ce dispositif entre deux cylindres
concentriques. On fait tourner le cylindre central et l'extérieur est fixe. La mesure de la
différence de potentiel entre les cylindres, le courant et/ou la densité de charge dans le
liquide (avec un capteur de charge absolue) permet aux auteurs d'étudier le processus
d'électrifications dans des conditions différentes. Le cylindre interne est recouvert du solide
à étudier et le cylindre interne est en acier inoxydable. La mesure de densité de charge dans
le liquide est possible pour des écoulements turbulents entre les cylindres. La densité
volumique de charge peut être alors considéré homogène dans le liquide.
Un dispositif analogue a été utilisé par Metwally [63].
30
Revue bibliographique
Figure 1.7 Schéma du "Couette Charger"[62]
1.5.4. Autres dispositifs
Le dispositif utilisé par Guggenberg [33] et plus tard par Sheiretov [34] pour l'étude de
l'humidité dans des papiers imprégnés d'huile, consiste en une plaque diélectrique où on
intercale des électrodes d'alimentation et des électrodes de mesure (figure 1.8). On applique
une tension alternative et on mesure l'amplitude et phase du voltage induit. Avec ces deux
paramètres on détermine la permittivité complexe du milieu en contacte avec l'électrode,
qui est liée à l'humidité. Ce dispositif pourrait être utilisé pour étudier également la double
couche électrique.
Figure 1.8 Schéma du capteur [33]. V0: tension appliquée, Vs: tension mesurée.
31
Chapitre 1
1.6. Bibliographie
[1] H. Helmholtz, "Studien über electrische Grenzschichten", Ann. Phys. Chem, Vol. 7,
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1924.
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[13]H. Walmsley "The Generation of Electric Currents by Turbulent Flow of Dielectric
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32
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Rensseleaer Polytechnic Institute 1985.
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33
Chapitre 1
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35
Chapitre 2:
Etude expérimentale
Chapitre 2
2.1. Introduction
Ce chapitre a pour objectif de présenter les dispositifs expérimentaux utilisés dans ce
mémoire et de mener une analyse sur les résultats associés. Ces résultats seront exploités
dans les études théoriques et numériques des chapitres 3, 4 et 5. Il est structuré en trois
parties. En s'intéressant à l'établissement de la double couche électrique lors de la mise en
écoulement d'un liquide, nous allons d'abord présenter une étude menée avec un dispositif
expérimental appelé "petite boucle". Durant cette étude nous avons rencontré certains
couples solide-liquide présentant une montée significative en potentiel que nous avons
aussi étudié. Ce comportement nous a poussé à réaliser un dispositif expérimental à échelle
plus importante, appelé désormais "grande boucle", avec pour objectif de tenter de
reproduire des décharges électriques de surface à l'interface solide-liquide. Finalement nous
présenterons quelques mesures complémentaires des propriétés électriques des matériaux
utilisés.
2.2. Petite boucle et étude du transitoire
2.2.1. Description et résultats typiques
Développé il y a quelques années en collaboration avec EDF [1-3], ce dispositif consiste
en une boucle dans laquelle est inséré un capteur (figure 2.1). La boucle est pourvue d’un
échangeur de chaleur et d'un bain thermostaté qui permettent le contrôle de la température
du liquide. Elle est aussi équipée d'un ballon de pression qui assure le contrôle de la
pression hydrostatique, ainsi que d'un débitmètre et d'un manomètre.
4
3
6
7
a
b
5
c
d
15
10
15
5
20
10
25
5
1
2
Figure 2.1 Petite boucle : 1-Débitmètre; 2-Ballon de pression; 3-Echangeur de chaleur; 4-Capteur;
5-Pompe; 6-Bain thermostaté; 7- Pico-ampèremètres.
38
Etude expérimentale
Une cellule de conductivité et une cellule d'humidité branchées en parallèle à la boucle
permettent le suivi "en ligne" de ces deux paramètres. Les conduites de la boucle, en acier
inoxydable, sont connectées à la masse.
Des protocoles stricts pour le remplissage de la boucle, ainsi que pour les mesures
d'humidité et de conductivité du liquide ont été établis et sont présentés dans l'annexe du
chapitre 2.
Le capteur (figure 2.2) consiste en une veine rectangulaire (le solide) de dimensions 3 x
30 x 300 mm, insérée dans une chemise en PTFE (Téflon®).
1
Sens de
l'écoulement
2
3
5
Iam
Iacc
Iav
4
Figure 2.2 Schéma du capteur : 1-Bride d'isolation en Téflon; 2-Bride de connexion en Acier
Inoxydable; 3-Veine rectangulaire; 4-Electrodes d'accumulation; 5-Chemise en Téflon
Deux électrodes planes ont été placées en vis-à-vis des deux plus larges surfaces de la
veine, séparées (noyées) par 2 mm de PTFE. Ainsi, la résistance électrique entre le canal et
les deux électrodes peut être considérée comme infinie. Ces électrodes permettent la
mesure d'un courant principalement capacitif (Iacc), lié à la charge accumulée à l'interface.
La veine de courant d’accumulation est connectée à la boucle de circulation du liquide
par l’intermédiaire de deux conduites en acier inoxydable isolées électriquement du reste du
circuit par des brides en téflon. Chacune de ces conduites (conduite amont en amont de
l’écoulement, conduite aval en aval de l’écoulement) est connectée à un pico-ampèremètre
Keithley 610C et permet de mesurer les courants dits "courant de fuite amont" (Iam) et
"courant de fuite aval" (Iav).
39
Chapitre 2
Ce montage reproduit, de façon simplifiée et à échelle réduite, l'écoulement dans un
transformateur de puissance. Il était à l'origine conçu pour être utilisé soit comme outil de
diagnostic pouvant s'installer en parallèle aux transformateurs problématiques, soit pour la
caractérisation des différents couples carton-huile.
Dans ce travail, le liquide étudié est donc de l'huile utilisée habituellement pour le
refroidissement des transformateurs de puissance et dans la plupart des expériences le
solide utilisé est un carton de référence, aussi utilisé dans les transformateurs de puissance.
Cependant, d'autres matériaux solides, le PVC (Chlorure de polyvinyle) et l'acier inoxydable
ont été testés.
L’électrisation par écoulement se caractérise expérimentalement soit par le suivi du
courant d’écoulement, soit par le suivi de l’accumulation de charge ou du potentiel dans le
solide. L’expérience montre qu’il est souvent très difficile de concilier ces deux mesures [2].
Ainsi, comme décrit précédemment, ce dispositif a été conçu pour mesurer l'accumulation
des charges et leur fuite vers les masses (brides en acier inoxydable) aux extrémités de la
veine. La somme des trois courants mesurés était supposée égale en module, et de signe
contraire au courant d'écoulement.
Dans le cadre de cette étude nous avons modifié le montage original par l'ajout d'un
ballon de relaxation de charge à la sortie du capteur avec pour objectif de mesurer en même
temps les courants d'accumulation, de fuite et d'écoulement. Ce ballon est conçu de sorte
que la vitesse à l'intérieur soit faible et donc que le temps de résidence d'une particule en
écoulement soit supérieur au temps de relaxation des charges de la double couche
électrique. En réalité ce temps est fonction du liquide en étude. Le ballon est dimensionné
par rapport au liquide le plus étudié pendant cette thèse, qu'on appellera l'huile de
référence. Le ballon de relaxation est aussi isolé électriquement du reste de la boucle par
des brides en téflon.
La figure 2.3 fournit un relevé expérimental typique des différents courants pendant la
circulation de l’huile puis après l’arrêt de la circulation de l’huile, ainsi que la somme des
courants d'accumulation et de fuite, changée se signe.
pas d'écoulement
écoulement
120
100
Iec
80
Iam
Iacc
Courant (pA)
60
Iav
Isomme
40
T=25°C
Débit=264 l/h
20
0
-20
-40
-60
-80
0
50
100
150
200
250
300
350
400
Temps (s)
Figure 2.3 Relevé expérimental typique. Courants mesurés : Iec, Iam, Iav, Iacc. Isomme = -( Iam+Iav+Iacc)
Lorsque la circulation de l’huile est imposée, le courant d’accumulation passe par un
maximum (en valeur absolue) puis s’annule. La charge accumulée dans le carton, intégrale
40
Etude expérimentale
du courant d’accumulation, prend donc une valeur constante. L’amplitude du maximum et
la dynamique de retour du courant d’accumulation à zéro dépendent des conditions
expérimentales (nature de l’huile et du carton, température et vitesse d’écoulement de
l’huile). Le signe négatif du courant d’accumulation indique que des charges négatives sont
piégées dans le carton, les charges positives étant convectées par l’écoulement.
Les courants amont et aval croissent pour atteindre une valeur d’équilibre. Ces valeurs
d’équilibre sont atteintes en même temps que le retour à zéro du courant d’accumulation.
Après 24 h d’écoulement, aucune évolution de la valeur de ces seuils n’a été observée. Le
signe négatif de ces deux courants indique que ce sont également des charges négatives qui
sont détectées par les appareils de mesure concernés. Les valeurs d’équilibre prises par les
courants amont et aval sont le plus souvent différentes.
Le courant d'écoulement passe en général par un maximum, puis il diminue pour
atteindre une valeur constante.
Le processus transitoire entre la mise en route de la pompe et le moment où le courant
d'écoulement prend cette valeur fixe sera, dorénavant, appelé le "transitoire".
Lorsque la pompe est arrêtée, les charges négatives piégées dans le carton se dissipent
vers les conduites isolées amont et aval. Le courant d’accumulation devient positif, les
courants amont et aval restent négatifs et diminuent jusqu'à revenir à zéro. A tout instant la
somme des courants, ainsi que le courant d'écoulement sont nuls.
Le signe des courants dépend du couple solide-liquide étudié. Notre expérience nous
montre que en général le signe des courants lors de l'étude des couples huile-carton est
celui du cas décrit précédemment. C'est-à-dire qu’en général l'huile se charge positivement
et le carton négativement.
Deux situations peuvent arriver dans lesquelles le courant somme n'est pas égal au
courant d'écoulement mesuré. Elles sont présentées dans les figures 2.4 et 2.5 (obtenues
avec d'autres couples huile-carton). Dans le premier cas, le courant d'écoulement mesuré
est inférieur au courant somme. Dans le deuxième cas, c'est le contraire sur la quasi totalité
du temps de circulation d'huile. Dans les deux cas la différence est assez modérée.
Iec
Courant (pA)
1000
800
Iam
600
Iav
Iacc
Isomme
400
T=25°C
Débit=352 l/h
200
0
-200
-400
-600
-800
0
50
100
150
200
250
300
Temps (s)
Figure 2.4 Relevé expérimental avec Iec inférieur à Isomme
41
350
Chapitre 2
300
Iec
250
Iam
Iacc
200
Courant (pA)
Iav
Isomme
150
T=25°C
Débit=352 l/h
100
50
0
-50
-100
0
50
100
150
200
250
Temps (s)
Figure 2.5 Relevé expérimental avec Iec superieur à Isomme
Ces comportements peuvent s'expliquer par l'un des trois phénomènes suivants, ou par
leurs combinaisons :
1. Les brides en téflon (de 1 cm d'épaisseur) à l'entrée et à la sortie de la veine
génèrent des charges en quantité non négligeable.
2. La vitesse de l'écoulement est tellement élevée que le temps de résidence dans
le ballon de mesure n'est pas suffisamment grand pour la relaxation des charges
en écoulement.
3. Les brides en acier et/ou le ballon de mesure du courant d'écoulement
génèrent des charges en quantité non négligeable.
Pour le couple de la figure 2.4, des résultats avec des débits plus faibles ne montrent pas
de différence entre les deux courants concernés. Il semblerait que dans ce cas c'est la
troisième option qui explique la différence observée.
Pour le couple de la figure 2.5, le comportement semble provenir d'une compétition
entre deux phénomènes opposés, puisque sur une partie de la courbe le courant somme est
supérieur puis inférieur au courant d'écoulement.
L'huile de ce dernier couple (huile de référence) a été étudiée avec des veines de
plusieurs matériaux dont le téflon et l'acier inoxydable. Nous avons observé que le courant
d'écoulement pour le couple huile de référence-téflon est très élevé (plus de deux fois) et
du même signe que celui de la figure 2.5, la dynamique étant plus lente. Pour le couple huile
de référence-acier inoxydable le résultat est inverse : le courant d'écoulement est de signe
opposé et plus de deux fois plus petit, pour une dynamique du même ordre.
Avec ces résultats nous pensons qu'il est possible qu'il existe une génération de charges
de signe négatif dans l'huile due à l'écoulement dans les conduites en acier inoxydable, puis
une génération de charges de signe positif due au passage à travers les brides en téflon. Ces
deux effets viennent se superposer à la génération de charges due à l'écoulement dans la
veine rectangulaire en carton et l'ensemble se relaxe dans le ballon en aval (si la relation
temps de relaxation/temps de séjour le permet).
Pour en finir avec la description de la "petite boucle", le comportement des courants
mesurés peut s'associer à un schéma électrique comme celui de la figure 2.6.
42
Etude expérimentale
Direction de l'écoulement
Iec
Iam
Iav
Carton
PTFE
Iacc
Interface
Carton
PTFE
Figure 2.6 Schéma électrique équivalent
Les générateurs de courant représentent les phénomènes physico-chimiques
responsables de la séparation des charges ayant lieu à l'interface tout au long de la veine.
L'accumulation des charges est représentée par les condensateurs en parallèle et les
résistances modélisent la fuite des charges vers l'amont ou l'aval de la veine. Dans le
chapitre 3 nous présenterons un modèle d'électrisation par écoulement dans une veine
rectangulaire, et nous montrerons que les composantes de ce circuit électrique peuvent
s'associer aux termes des équations qui gouvernent ce problème.
Pour la caractérisation d'un couple huile-carton, les deux résultats principaux à retenir
sont la valeur stationnaire du courant d'écoulement et la charge accumulée (intégrale du
courant d'écoulement), en fonction du débit et de la température. Le premier rend compte
de l'aptitude du couple à la génération des charges. Cette information est semblable à celle
obtenue par la technique appelée ECT (Electrostatic Charging Tendeny) [4-7]. Le second
rend compte de l'aptitude du couple à stocker les charges générées, faisant monter le
potentiel et par conséquent le risque électrostatique. Ces deux valeurs obtenues avec la
"petite boucle" servent, par comparaison avec des couples de comportements bien connus,
à diagnostiquer un couple comme potentiellement dangereux ou non.
Cependant, l'objectif de cette thèse n’est pas d'étudier le risque potentiel d'un couple,
mais d'approfondir la connaissance de la double couche électrique d'un point de vue plus
fondamental. Ainsi, nous ne nous intéressons pas à l'accumulation des charges, mais plutôt
à la génération, en particulier au transitoire lors de la mise en écoulement du liquide.
2.2.2. Etude du transitoire pour différents couples solide-liquide
A.- Influence du temps au repos entre deux séries consécutives
L'un des paramètres les plus importants pour la caractérisation d'un couple solideliquide en ce qui concerne la double couche électrique (et par conséquent l'électrisation par
écoulement) est la densité volumique de charge près de la paroi, pour une double couche
électrique totalement développée. Pour une distribution des charges donnée dans le liquide,
sa mise en écoulement produit un courant (le courant d'écoulement). Si l'on connaît le
profil de la distribution des charges et le profil de vitesse du liquide, la mesure du courant
d'écoulement nous permet d'obtenir la densité volumique de charge. Il faut encore que la
double couche électrique soit totalement développée pour que le paramètre obtenu soit
celui qui nous intéresse.
43
Chapitre 2
Plusieurs méthodes sont possibles pour s'assurer que cette dernière condition soit
remplie lors du prélèvement du courant.
Une première option consiste à augmenter la longueur de la conduite, pour une vitesse
moyenne donnée, jusqu'à ce que le courant d'écoulement mesuré n'augmente plus. Cela
voudrait dire que le temps de "contact" entre le liquide qui traverse la conduite et le solide
est suffisamment long pour que la DCE se développe totalement. A partir de ce point, le
couple serait en équilibre et il n'y aurait plus de production de charges à l'interface. Par
conséquent, le courant d'écoulement mesuré serait constant, même pour des conduites plus
longues.
Une deuxième option, consiste à diminuer peu à peu la vitesse moyenne de
l'écoulement pour une conduite de longueur fixe. A partir d'une certaine vitesse, et pour
toutes les vitesses inférieures, la densité volumique de charge à la paroi obtenue serait
constante, et ce parce que la DCE serait totalement développée. Il y a cependant une
différence importante entre les conditions expérimentales de cette deuxième méthode et la
première : dans le deuxième cas le gradient de pression (et par conséquent la contrainte
pariétale) diminuerait avec la vitesse. Comme on le verra dans le chapitre 4, nous ne
sommes pas sûrs que ce paramètre n'ait pas d'influence significative sur l'électrisation par
écoulement.
Les dispositifs expérimentaux que nous avions ne nous permettaient pas, de toutes
façons, de mesurer des vitesses moyennes suffisamment faibles. Il aurait fallu mesurer le
débit autrement qu'avec le débitmètre de la boucle. Cela n'est pas impossible et une telle
expérience est envisageable, sachant que les courants mesurés risquent d'être tellement
faibles qu'ils tomberaient en dehors de la plage de mesure des appareils (courant minimal
mesurable : 0.01 pA).
La première option n'est pas réalisable avec la petite boucle car la longueur de la veine
est fixe.
Ces deux méthodes utilisent la valeur stationnaire du courant d'écoulement. En étudiant
la période transitoire du courant d'écoulement nous avons observé que la valeur pic de ce
courant augmentait avec le temps au repos entre deux séries consécutives, la valeur
stationnaire restant constante. C'est pour cela que nous avons réalisé les expériences
présentées dans la figure 2.7 et 2.8. Dans ces expériences nous avons gardé un débit
constant, et augmenté le temps de repos au fur et à mesure.
Débit: 220l/h
220
Intervalle de temps:
1 min
5 min
10 min
20 min
40 min
70 min
140 min
200
180
Courant (pA)
160
140
120
100
80
60
40
20
0
0
50
100
150
200
250
Temps (s)
Figure 2.7 Courant d'écoulement en fonction du temps au repos entre deux écoulements pour un
couple huile de référence-carton de référence
44
Etude expérimentale
La figure 2.8 présente les valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement (prélevées
sur la figure 2.7). On peut observer que la valeur stationnaire ne présente pas de variation
alors que la valeur pic augmente avec l’intervalle de temps au repos, et que cette
augmentation est de moins en moins importante.
Débit: 220l/h
220
200
180
Ipic
Istatio
160
Courant (pA)
140
120
100
80
60
40
20
0
0
20
40
60
80
100
120
140
160
Temps au repos (min)
Figure 2.8 Valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement en fonction du temps au repos
entre deux écoulements pour un couple huile de référence-carton de référence
La valeur maximale représente la convection d'une couche diffuse, développée au repos
pendant un temps T. Une fois que l'écoulement commence, la couche diffuse évolue vers
un équilibre dynamique qui ne dépend pas des conditions initiales. Pour un temps de repos
"infini" la double couche serait totalement développée. Ainsi, en extrapolant la courbe des
valeurs pic nous pouvons obtenir la densité volumique de charge à la paroi pour une DCE
totalement développée. Nous pouvons aussi interpoler la courbe pour obtenir la constante
de temps qui gouverne le développement de la DCE au repos. Ces calculs seront présentés
dans le chapitre 4.
Pour les courbes qui suivent, lorsque ce n'est pas le paramètre en étude, le temps de
repos entre deux expériences est maintenu constant et égal à 15 min.
B.- Influence de la pression hydrostatique
L’intérieur du ballon de pression de la boucle contient une membrane en Viton®, qui
peut être gonflée en augmentant ainsi la pression hydrostatique dans la boucle. La figure
2.9 montre que la variation de la pression hydrostatique ne modifie pas le courant
d'écoulement.
45
Chapitre 2
Débit: 220l/h
200
180
160
Courant (pA)
140
120
Ipic
Istatio
100
80
60
40
20
0
0
50
100
150
200
P (mbar)
Figure 2.9 Valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement en fonction de la pression
hydrostatique pour un couple huile de référence-carton de référence
C.- Influence du débit
Nous avons aussi fait varier le débit de l'écoulement. Les figures 2.10 et 2.11 montrent
l'influence de ce paramètre sur le courant d'écoulement.
350
Débit (l/h):
132
179
220
264
308
352
396
440
300
Courant (pA)
250
200
150
100
50
0
0
50
100
150
200
250
300
Temps (s)
Figure 2.10 Courant d'écoulement en fonction du débit pour un couple huile de référence-carton
de référence
On peut observer que tant la valeur pic que la valeur stationnaire augmentent
linéairement avec le débit, mais avec des constantes de proportionnalité différentes : la
valeur pic augmente plus rapidement. Cette linéarité trouvée expérimentalement semble en
concordance avec la littérature [8,9]. Ces résultats seront discutés plus en profondeur dans
le chapitre 4.
46
Etude expérimentale
350
Ipic
Istatio
300
Courant (pA)
250
200
150
100
50
100
150
200
250
300
350
400
450
Débit (l/h)
Figure 2.11 Valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement en fonction du débit pour un
couple huile de référence-carton de référence
D.- Autres solides
Ces expériences ont également été réalisées avec une veine en PVC et une veine en
acier inoxydable. Les résultats sont présentés dans les figures 2.12 et 2.13 pour le PVC, et
2.14 et 2.15 pour l'acier inoxydable. Leur description reste qualitativement la même que
celle réalisée pour le couple huile de référence-carton de référence. Nous utiliserons aussi
ces résultats dans le chapitre 4.
Débit: 220l/h
320
280
Courant (pA)
240
Ipic
Istatio
200
160
120
80
40
0
20
40
60
80
100
Temps au repos (min)
Figure 2.12 Valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement en fonction du temps au repos
entre deux écoulements pour un couple huile de référence-PVC
47
Chapitre 2
450
400
Ipic
Istatio
350
Courant (pA)
300
250
200
150
100
50
0
100
150
200
250
300
350
400
450
Débit (l/h)
Figure 2.13 Valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement en fonction du débit pour un
couple huile de référence-PVC
Pour le couple acier inoxydable-huile de référence, on peut observer que, comme nous
l’avons fait remarquer précédemment, le signe du courant d'écoulement est contraire à celui
des deux autres couples. De plus on n'observe pas de variation des valeurs pic du courant
d'écoulement avec le temps au repos. Cela voudrait dire que la DCE est totalement
développée au repos même pour le temps au repos le plus petit (5 min).
-80
Débit: 220 l/h
Ipic
Istatio
-70
Courant (pA)
-60
-50
-40
-30
-20
-10
0
0
20
40
60
80
100
120
140
Temps au repos (min)
Figure 2.14 Valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement en fonction du temps au repos
entre deux écoulements pour un couple huile de référence-acier inoxydable
48
Etude expérimentale
-120
Ipic
Istatio
-100
Courant (pA)
-80
-60
-40
-20
0
0
50
100
150
200
250
300
350
400
450
500
Débit (l/h)
Figure 2.15 Valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement en fonction du débit pour un
couple huile de référence-acier inoxydable
Pour finir avec cette série de résultats, les valeurs stationnaires du courant d'écoulement
des trois couples sont présentées dans la figure 2.16 en fonction du débit. Les signes des
valeurs du couple avec l'acier inoxydable ont été changés pour pouvoir comparer les pentes
des trois courbes.
Istatio: carton
Istatio: PVC
Istatio: acier inoxydable (négatif)
110
Valeur absolue du courant (pA)
100
90
80
70
60
50
40
30
20
10
0
0
50
100
150
200
250
300
350
400
450
500
Débit (l/h)
Figure 2.16 Valeur stationnaire du courant d'écoulement (absolue) en fonction du débit pour les
trois couples présentés.
Comme information complémentaire, pour la section de la conduite (3 * 30 mm2) les
vitesses moyennes (Um) calculées avec les débits étudiés varient entre 0.4 et 1.33 m/s. Le
diamètre hydraulique équivalent est (Dhe = 4 * section/ périmètre mouillé) 5.45 mm. La
viscosité cinématique de l'huile (ν) est de 17.4 mm2/s.
Avec ces valeurs le nombre de Reynolds (Um *Dhe/ν) varie entre 125.2 et 417.
L'écoulement est laminaire.
49
Chapitre 2
E.- Claquage dans l'air
Le fait d'avoir, par l'ajout du ballon en aval, validé l'une des hypothèses faites
auparavant (Isomme = Iec) est très important. Cependant, ce n'est pas le seul objectif de cette
modification. Nous pouvons laisser les brides amont et aval en flottant tout en mesurant le
courant d'écoulement. Cela produit une montée du potentiel du à l'accumulation des
charges à l'interface carton-huile, qui ne peuvent plus fuir vers la masse. Le résultat de cette
expérience est présenté sur la figure 2.17. Dans ce cas particulier nous avons mesuré le
potentiel sur l'électrode aval avec un voltmètre électrostatique Trek 341A, ainsi que les
courants d'accumulation et d'écoulement. De plus, nous avons placé un dispositif (figure
2.18) de type pointe-pointe entre l'électrode aval et la masse qui permet d'amorcer une
décharge électrique dans l'air lorsque un seuil de potentiel voulu (fonction de la distance
entre les pointes) est atteint.
Iec
2.0
4000
1.6
3000
1.2
2000
0.8
1000
0.4
0
0.0
-1000
-0.4
-2000
-0.8
V0
-3000
0
Potentiel sur l'électrode aval (kV)
5000
Courant (pA)
Potentiel sur l'électrode aval
Iacc
-1.2
3
6
9
12
15
18
21
Temps (min)
Figure 2.17 Effet des décharges électriques (dans l'air) entre l'électrode aval et la masse, sur les
courants d'accumulation et d'écoulement
Lors de la mise en écoulement du liquide, le courant d'écoulement se développe jusqu'à
atteindre une valeur stationnaire. Cette valeur semble être modifiée lorsque le courant
d'accumulation commence à diminuer en même temps que le potentiel sur l'électrode aval
forme un "plateau" (t ≅ 4 min). Ce comportement qui précède la première décharge
pourrait s'expliquer de la façon suivante : lorsque le potentiel sur l'électrode aval atteint une
première valeur seuil V0, le courant de fuite aval (entre les pointes, dans l'air) augmente et le
courant d'accumulation devient nul. Cependant, le potentiel continue à augmenter et
devient suffisamment important pour amorcer la décharge électrique dans l'air. A cet
instant le courant d'accumulation montre un pic de signe positif qui représente la fuite
brutale des charges vers la masse, en même temps que le potentiel sur l'électrode aval chute
vers zéro. Après la chute de potentiel liée à l'arc, le processus recommence pour se
reproduire périodiquement.
Cette expérience a été réalise aussi sans le dispositif d'amorçage pointe-pointe. Dans ce
cas le potentiel a atteint -11 kV. A ce moment une décharge électrique a lieu dans l'air,
autour de la bride en téflon d'isolation en amont de la veine.
50
Etude expérimentale
Pointe connectée
à l'électrode aval
Pointe connectée à
la masse
Figure 2.18 Dispositif pointe-pointe, permettant l'amorçage d'un arc électrique lorsque un seuil de
différence de potentiel est atteint entre les pointes.
Cette expérience nous a conduit à la conception d'une modification majeure d'un
dispositif expérimental qui existait déjà. Ce dispositif, appelé "grande" boucle au sein de
notre équipe, fonctionnait de façon équivalente à la "petite" boucle, mais à une échelle plus
grande. Ce dispositif et la modification réalisée sont présentés dans la section suivante.
2.3. Grande boucle et résultats préliminaires
La grande boucle est constituée d'une veine de mesure rectangulaire, similaire à celle de
la petite boucle, mais d'une longueur de 1.5 m et avec un section intérieure de 4*40 mm.
Cette veine est équipée de deux groupes de trois paires d'électrodes circulaires pour la
mesure du courant d'accumulation. Un groupe est placé au centre de la conduite et l'autre
près de la sortie. Ce dispositif ne permet pas de mesurer les courants de fuite, la veine étant
connectée directement en entrée et en sortie au reste de la boucle, qui est branchée à la
masse. La boucle est pourvue, comme la petite boucle, de débitmètres, de manomètres et
d’un ballon de pression. Il est également possible de faire des mesures de conductivité et
d'humidité du liquide.
Lors de cette étude nous avons voulu nous rapprocher encore plus des conditions
expérimentales existant dans un transformateur de puissance. Il fallait pour cela isoler la
conduite de la masse par un grand volume d'huile (résistance de fuites plus grandes)
empêchant ainsi la fuite des charges, ce qui permet une accumulation accrue et par
conséquent une montée en potentiel. L'objectif d'une telle modification est de produire et
contrôler des décharges électriques dans l'huile.
Deux cages en plexiglas d'un volume de 37 litres chacune ont été placées en entrée et en
sortie de la veine (figure 2.19). En plus de cela, tant en entrée qu’en sortie, deux électrodes
peuvent être rapprochées de la veine rectangulaire en carton pour détecter ou provoquer
des éventuelles décharges électriques (figure 2.20).
51
Chapitre 2
Figure 2.19 Veine rectangulaire de la grande boucle, avec les cages d'isolation en plexiglas
Figure 2.20 Electrodes de mesure des décharges électriques
La grande boucle équipée de ces différents appareils de mesure apparaît sur la figure
2.21. Les mesures du courant d'accumulation ont été réalisées en se servant d'une paire
d'électrodes près de la sortie. L'utilisation d'un champmètre Monroe 177A, nous a permis
aussi de mesurer le champ électrique.
52
Etude expérimentale
Figure 2.21 Veine de mesure de la grande boucle, pleine d'huile et avec les appareils de mesure
La sonde du champmètre est montée sur un rail qui lui permet des déplacements
longitudinaux. Elle est placée à 20 mm de la paroi extérieure de la chemise en téflon (figure
2.22) en vis-à-vis des faces principales de la veine. Lors de la mise en route de la pompe, la
sonde se trouve toujours à la position appelée zéro, la plus proche de l'entrée de la veine.
Nous avons défini une position d'acquisition de données tous les 50 mm sur le rail
(positions 0 à 13).
Figure 2.22 Schéma de la grande boucle avec la sonde du champmètre
53
Chapitre 2
Une fois que le courant d'accumulation devient nul, la sonde est déplacée de position en
position pour faire une cartographie du champ électrique le long de la veine. Cela fait, la
pompe est arrêtée pour observer la "décharge". La figure 2.23 montre que l'allure du
courant d'accumulation est similaire à celle des résultats obtenus sur la petite boucle. Elle
montre aussi la montée du champ électrique (à la position 0) pendant l'accumulation de
charge, et sa diminution pendant la décharge.
200
1.00
175
150
0.75
125
100
0.50
75
0.25
25
0
0.00
-25
-50
-0.25
E (kV/cm)
Iacc (pA)
50
-75
-100
-0.50
-125
-150
-0.75
-175
-200
-1.00
0
1200
2400
3600
4800
6000
7200
8400
9600
Temps (min)
Figure 2.23 Données expérimentales de la grande boucle : Champ électrique à la position 0, et
courant d'accumulation près de la sortie. Débit : 1109 l/h
L'intégrale du courant d'accumulation (figure 2.24), permet d'obtenir la charge
accumulée.
70
Charge accumulée (nC)
60
50
40
30
20
10
0
-10
0
20
40
60
80
100
120
140
160
180
Temps (min)
Figure 2.24 Charge accumulée : obtenue en intégrant le courant d'accumulation de la figure 2.23.
Débit : 1109 l/h
Les deux dernières figures correspondent à un débit de 1109 l/h. Les débits étudiés
varient entre 140 et 1331 l/h. Le nombre de Reynolds varie pour ces débits entre 102 et
966. La figure 2.25 présente la valeur maximale de la charge accumulée et du potentiel à la
surface extérieure de la chemise en téflon, en fonction du nombre de Reynolds.
54
2.0
90
1.8
81
1.6
72
1.4
63
1.2
54
1.0
45
0.8
36
0.6
27
0.4
18
0.2
9
Charge accumulée (nC)
Potentiel surf_téflon (kV)
Etude expérimentale
0
0.0
0
200
400
600
800
1000
Redh
Figure 2.25 Charge accumulée et potentiel à la surface extérieure de la chemise en téflon en
fonction du nombre de Reynolds
Le potentiel et la charge accumulée présentent le même comportement. Les échelles de
la figure 2.25 sont équivalentes. La valeur maximale du potentiel représente 90% de la
valeur maximale de l'échelle. Il en est de même pour la charge accumulée.
Finalement nous présentons dans la figure 2.26 la cartographie du potentiel le long de la
surface extérieure de la chemise en téflon, pour les différents débits étudiés.
2.0
Redh:
1.8
102
170
237
306
644
805
966
Potentiel surf_teflon (kV)
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
13
Position
Figure 2.26 Cartographie du potentiel sur la surface extérieure de la chemise en téflon, le long de la
veine
Si le carton pouvait se comporter comme un conducteur le potentiel devrait être
constant le long de la veine. Or, le carton se comporte normalement comme un milieu
diélectrique, donc la courbe devrait présenter un maximum quelque part au milieu, le long
de la veine. Ces résultats quelque peu inattendus montrent un minimum du potentiel sur la
position 5.
La différence entre ce minimum et la moyenne, pour un débit donné, augmente avec le
débit. Ce qui laisse penser qu'elle est liée à la génération, donc :
55
Chapitre 2
soit dans la génération est moins importante dans cette région.
soit il y a des non uniformités (structurales ou des propriétés physiques) dans le
carton, ou dans le téflon et la mesure du champ électrique est faussée.
Cependant, puisque le champ électrique est plutôt uniforme le long de la veine, il
semblerait que la résistance à l'interface est négligeable par rapport aux résistances d'entrée
et de sortie.
L'objectif de cette expérience (arriver au claquage dans l'huile) n'a pas été atteint. Nous
allons faire quelques estimations pour expliquer les causes possibles.
Le schéma électrique de la figure 2.6 peut représenter la veine de la grande boucle si on
associe les résistances R1 (entrée) et Rn+1 (sortie) à la résistance du volume d'huile (égale en
entrée et en sortie). Ces dernières ont été mesurées: la résistance du volume d'huile est
1.75 1013 Ω.
Prenons les résultats pour le débit maximal étudié : 1331 l/h. Le Champ électrique
mesuré est en moyenne de 0.91 kV/cm le long de la veine. Cela donne un potentiel de 1.82
kV à la surface extérieure du téflon et un potentiel de 2.374 kV à l'interface (figure 2.27).
Pour ce calcul nous avons considéré des constantes diélectriques de 2.1 et 3 pour le téflon
et carton imprégné d'huile respectivement (valeurs données par les fournisseurs). Nous
avons aussi considéré qu'il n'y a pas de charge à l'interface carton-téflon, ni à la surface
extérieure du téflon, et que la charge accumulée se situe sur une couche très fine à
l'interface carton-huile. C'est-à-dire que nous traitons la charge accumulée comme une
charge de surface.
Couche
diffuse
V
a
Couche
compacte
Carton
PTFE
x
Sonde
Figure 2.27 Schéma du potentiel entre la sonde et le liquide.
Ce potentiel doit être égal au courant de fuite multiplié par la résistance du volume
d'huile. De ce fait le courant de fuite est égal à 1.35 10-10 A. Cette valeur multiplié par deux
(fuite amont + fuite aval) donne une idée de la valeur stationnaire du courant d'écoulement:
Iec=-270 pA. Cette valeur est relativement faible, pour le débit considéré et la longueur de la
veine.
Pour produire des décharges électriques il faudrait trouver un couple huile-carton qui
génère beaucoup plus de charges tout en restant un bon isolant, et ainsi obtenir des
potentiels suffisamment importants. Une autre option serait d'augmenter les résistances de
56
Etude expérimentale
fuite, sachant que pour pouvoir négliger la vitesse de l'huile près des parois de l'isolant
(PMMA dans ce cas) et, en conséquence, la génération de charges dans ces régions (entrée,
sortie) il faudrait des volumes d'huile encore plus importants en entrée et en sortie.
2.4. Mesures complémentaires: propriétés électriques de l'huile et du carton
Dans cette section nous allons présenter les mesures de la conductivité et de la
constante diélectrique réalisés avec une cellule de mesure de conductivité (figures 2.28 et
2.29). Ce dispositif consiste en deux électrodes circulaires, dont une plus petite entouré
d'une électrode annulaire servant de garde (connectée à la masse). L'électrode supérieure est
alimentée par un générateur de tension de basse fréquence Metrix GX 240, d'amplitude et
de fréquences variables. L'électrode inférieure est reliée à un pico-ampèremètre (Keithley
642). Nous avons travaillé avec des faibles tensions pour rester dans un régime quasi
ohmique (le champ électrique maximal appliqué étant de l'ordre de 60 V/cm).
Figure 2.28 Photographie du dispositif expérimental de mesure de conductivité et constante
diélectrique
Cage de Faraday
Electrode
supérieure
∅ = 54 mm
∅ = 44.6 mm
d=3 mm
Garde
Csc
Cc
A
Electrode
supérieure
Figure 2.29 Schéma de la cellule de mesure.
57
GBF
Chapitre 2
Avec ce dispositif nous avons mesuré la conductivité de l'huile de référence ayant servie
dans la petite boucle, ainsi que sa constante diélectrique. Puis nous avons réalisé la même
expérience avec deux échantillons de carton de référence, imprégnés d'huile suivant deux
protocoles différents: 24 h sous vide et à 100 °C, et 24 h sous vide sans échauffement.
Nous voulions par ce test vérifier l'efficacité du séchage du carton, par le protocole utilisé
lors du remplissage des boucles d'essais. En effet, ce protocole de remplissage au labo
préconise un séchage sous vide pendant 24 h, alors que dans les vrais transformateurs de
puissance, l'imprégnation se réalise après un séchage sous vide à une température de 100
°C.
Les courbes prélevées ont l'allure de celles de la figure 2.30.
1.00
16
0.75
12
8
0.25
4
0.00
0
-0.25
-4
Courant (pA)
Tension (V)
0.50
-8
-0.50
-12
-0.75
-16
-1.00
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
T (s)
Figure 2.30 Tension appliquée et courant mesuré pour l'échantillon de carton imprégné sous vide,
sans échauffement. Fréquence=0.2015 Hz
Il est possible numériquement, de mesurer la phase entre la tension appliquée et le
courant mesuré. Avec ces données et en résolvant le circuit de la figure 2.29 nous obtenons
la conductivité et la constante diélectrique du milieu en étude. Ce milieu est modélisé
comme une résistance en parallèle avec un condensateur.
Pour éviter des erreurs sur le calcul de la conductivité (de 2 à 10 fois sa valeur [10]) dues
à l'orientation des molécules dipolaires il faut utiliser des fréquences inférieures à l'inverse
du temps de relaxation (1/τr=σ/ε). Cette condition est remplie pour l'huile. En revanche,
les fréquences utilisés sont de l'ordre de l'inverse du temps de relaxation pour les
échantillons de carton.
Ce que nous appelons conductivité dans la figure 2.31 est en réalité [11,12]:
Conductivité = σ c + ε 0ωε r'' (ω )
ε r'' (ω ) est appelé l'indice de pertes, et représente la composante active du courant de
polarisation. A des fréquences suffisamment faibles ce terme est négligeable et la valeur
mesurée devient la vraie conductivité.
Pour les échantillons de carton, la conductivité mesurée est donc, plus grande que la
réelle.
La figure 2.31 montre donc les conductivités obtenues pour les trois échantillons et la
figure 2.32 les constantes diélectriques.
58
Etude expérimentale
Conductivité (pS/m)
Carton séché 24 h sous vide, à 100 °C
Carton séché 24 h sous vide
Huile
10
2
10
1
10
0
-1
10
0.01
0.1
1
f(Hz)
Figure 2.31 Conductivité en fonction de la fréquence
Carton séché 24 h sous vide, à 100 °C
Carton séché 24 h sous vide
Huile
8
Constante diélectrique
7
6
5
4
3
2
1
0
0.01
0.1
1
f(Hz)
Figure 2.32 Constante diélectrique en fonction de la fréquence
Ces données seront utilisées dans les modèles présentés dans les chapitres suivants.
59
Chapitre 2
2.5. Conclusion
Dans ce chapitre nous avons présenté une série de résultats concernant les aspects
fondamentaux du développement de la double couche électrique lors de la mise en
écoulement d'un liquide diélectrique.
L'étude du transitoire nous a permis de mettre au point une technique pour déterminer
la densité volumique de charge près de la paroi pour une DCE totalement développée. Ce
paramètre intrinsèque au couple solide liquide est fondamental pour la description du
couple.
Nous avons confirmé que la pression hydrostatique n'a pas d'influence sur le courant
d'écoulement, et, ce qui est plus important, que pour la plage de vitesses étudiées la valeur
stationnaire du courant d'écoulement est proportionnelle à la vitesse.
Ces deux résultats seront utilisés lors de l'analyse de la validité de certaines hypothèses
dans le chapitre 4.
La modification effectuée à la petite boucle qui permet la mesure directe du courant
d'écoulement, multiplie désormais le nombre d'expériences qu'il est possible réaliser. On
peut envisager l'étude de l'application des potentiels externes et leur influence sur la DCE.
Le dispositif expérimental appelé grande boucle a aussi été présenté avec sa
configuration actuelle, qui comprend une modification majeure cherchant à reproduire en
laboratoire les décharges électriques à l'interface carton-huile, produites par la génération.
La méthode de mesure d'accumulation des charges par mesure du champ électrique a été
présentée et comparée à la mesure du courant d'accumulation. Nous estimons que pour
accomplir l'objectif du dispositif, il serait nécessaire de trouver un couple huile-carton avec
un niveau de génération beaucoup plus important que celui produit par le couple présenté
dans ce chapitre.
60
Etude expérimentale
2.6. Bibliographie
[1] O. Moreau, T. Paillat et G. Touchard, "Flow Electrification in Transformers: Sensor
Prototype for Electrostatic Hazard", Electrostatics 2003, in Institute of Physics
Conference Series Number 178, pp. 31-36, 2003.
[2] T. Paillat, O. Moreau, J. M. Cabaleiro, F. Perisse et G. Touchard, "Electrisation par
écoulement: Modélisation Electrique", J. of Electrostatics, special issue for SFE, No 64,
pp. 485-491, 2006.
[3] T. Paillat, N. Charvet, O. Moreau, G. Mortha, Y. Bertrand, et G. Touchard, "Influence
of pressboard ionizable groups on static electrification in power transformers", 2002
Annual Report Conference on Electrical Insulation and Dielectric Phenomena, pp.
180-183, 2002.
[4] Westinghouse Electric Corporation Proc. Specification No. 84700JS Rev A, Corporate
Standards-R&D Center, 1984.
[5] S. Isaka, H. Miyao, M. Tsuchie, S. Kobayashi. M. Ikeda et H. Okubo, "Investigation for
standardization of electrostatic charging tendency Measurements of Transformer Oil in
Japan", IEEE Proc. 13th ICDL, pp. 495-498, 1999.
[6] P. Mas, T. Paillat, G. Touchard, et O. Moreau, "Investigations in order to improve the
E.C.T. measurement protocol of large power transformer oil", Proc. of the 2000
Conference on Electrical Insulation and Dielectric Phenomena, pp. 65-68, 2000.
[7] T. Paillat,P. Mas, O. Moreau, et G. Touchard, "Flow Electrification in Transformers:
Relevance of ECT and Leakage Current Measurements", IEEE Transactions on
Dielectrics and Electrical Insulation, Vol. 10, No. 1, 2003.
[8] T. V. Oommen et S. R. Lindgren, "Streaming Electrification Study of Transformer
Insulation System using a Paper Tube Model", IEEE Transactions on Power Delivery,
Vol. 5, No. 2, 1990.
[9] J. K. Nelson, "Dielectric Fluids in Motion", IEEE Electrical Insulation Magazine,
Vol. 10, No. 3, pp. 16-29, 1994
[10] A. I. Belousov., I. V. Rozhkov et E. M Bushueva, "Measurement of bulk electrical
conductivity of hydrocarbon liquids", All Union Scientific Research Institute for
Petroleum Processing (VNII NP). Traduction de Khimiya I tekhnologiya Topliv I
Masel, nro. 9, pp. 35-36, 1982.
[11] Linhjell D., Lundgaard L., et Gafvert U., "Dielectric Response of Mineral Oil
Impregnated Cellulose and the Impact of Aging", IEEE Transactions on Dielectrics
and Electrical Insulation, Vol. 14, No. 1, pp. 156-169, 2007.
[12] R. Tobazéon, "Conduction électrique dans les liquides", Techniques de l'Ingénieur, D
2 430.
61
Chapitre 3:
Modèle macroscopique du développement d'une
DCE lors de la mise en écoulement d'un liquide
Chapitre 3
3.1. Introduction
Ce chapitre est consacré à l'étude des phénomènes d'électrisation par écoulement se
produisant lors de la mise en écoulement d'un liquide dans une conduite rectangulaire. En
se servant de grandeurs "macroscopiques" comme la conductivité, le coefficient de
diffusion moyen, mais aussi en regroupant les réactions physico-chimiques à l'origine du
phénomène dans une seule équation de courant de paroi, nous avons approfondi un
modèle introduit par Touchard et al. [1] pour tenir compte du transitoire ainsi que de la
désorption.
Le modèle est confronté en première partie aux résultats obtenus avec le dispositif
expérimental appelé "petite boucle". Ainsi nous avons choisi d'étudier ce phénomène dans
une conduite rectangulaire dont les dimensions et les matériaux sont égaux à ceux du
capteur de la petite boucle.
Puis une seconde partie présentera une étude paramétrique adimensionnelle réalisée
avec ce modèle.
3.2. Hypothèses et équations
Considérons d'abord une conduite rectangulaire (figure 3.1) et son repère cartésien
associé. Nous supposerons par la suite que l'épaisseur 2a est négligeable devant la largeur
de la conduite D. La conduite peut donc être assimilée à deux plaques parallèles.
X
Z
L
2a
Y
D
Figure 3.1 Conduite rectangulaire et son repère cartésien associé
Nous avons choisi, pour modéliser le processus de séparation des charges à l'interface,
d'employer le modèle de Washabaugh et Zahn [3] qui combine un processus
d'adsorption/désorption des ions à l'interface, suivi d'une réaction redox et finalement
d'une désorption de ses produits dans le liquide.
En outre, nous considérons que ce problème peut être inclus parmi ceux dits de faible
densité volumique de charge où, par conséquent, la conductivité du liquide près des parois
ne montre pas de grandes variations. Même si cette hypothèse n'est habituellement pas
vérifiée près des interfaces, l'erreur induite est seulement de quelques pour cents [4], c'est-àdire du même ordre de grandeur que l'exactitude expérimentale. La densité de courant de
paroi peut être exprimée comme [3] :
i w (z , t ) = K f [ξ − ρ w ( z , t )] + K r ⋅ σ s ( z , t )
ξ = ρ wd −
Kr
⋅ σ sd
Kf
(3.1)
(3.2)
où Kf et Kr sont respectivement les taux d'adsorption et de désorption moyens des ions
(dans ce modèle nous considérons qu'ils restent constants). ρw est la densité volumique de
64
Modèle macroscopique
charge à l'interface et ρwd est la densité volumique de charge à l'interface pour une double
couche complètement développée. σs est la densité surfacique de charge portée par
l'interface, σsd la densité surfacique de charge pour une double couche complètement
développée.
Nous ferons l'hypothèse que le temps nécessaire pour l'établissement du profil de la
double couche électrique est largement inférieur au temps nécessaire pour la formation des
charges à l'interface, et au temps de résidence d’une particule en écoulement dans la veine.
Dans cette approche le profil de distribution de la densité volumique de charge est en
équilibre pour chaque plan z constant de la conduite. L'équation (3.3) fournit alors la
densité volumique de charge dans le liquide [5]:
ρ ( x, z , t ) = ρ w ( z , t )
ε .D0
cosh( x δ 0 )
, avec δ 0 =
cosh(a δ 0 )
σ0
(3.3)
δ0 étant l'épaisseur de la couche diffuse (aussi appelée la longueur de Debye), où ε est la
constante diélectrique du liquide, σ0 sa conductivité et D0 un coefficient de diffusion
moyen des ions.
L'écoulement dans la conduite est laminaire, le profil des vitesses est donc:
3 ⎛
x2 ⎞
U ( x) = U m ⎜⎜1 − 2 ⎟⎟
2 ⎝ a ⎠
(3.4)
avec Um la vitesse moyenne.
Le courant d'écoulement dû à la convection des charges est:
D
I ec ( z, t ) =
2 a
ρ ( x, z, t )U ( x)dxdy
∫
∫
− D −a
(3.5)
2
PTFE
iw
Couche
diffuse
ρ
I ec +
Iec
∂I ec
dz
∂z
σ s , Vs
z
Carton
dz
a
Couche
compacte
iw
iw
il
σs
il +
PTFE
∂il
dz
∂z
Figure 3.2 Conservation de la charge dans le liquide et à l'interface (nous négligeons le courant de
conduction à l'intérieur des solides)
65
Chapitre 3
Faisons l'hypothèse que la diffusion et la migration des charges sont négligeables en
direction axiale, l'équation de conservation de la charge devient alors:
a
1 ∂I ec ( z , t )
∂ρ ( x, z , t )
− 2iw ( z , t ) = −
dx
∂z
∂t
D
−a
∫
(3.6)
En remplaçant iw, ρ et Iec par les expressions des équations (3.1), (3.3) et (3.5), et après
intégration l'équation (3.6) donne:
C1
∂ρ w ( z , t )
∂ρ ( z , t )
+ C2 w
= K f [ζ − ρ w ( z , t )] + K r ⋅ σ s ( z , t )
∂z
∂t
(3.7)
où C1 [m2/s] et C2 [m] sont des constantes:
δ
C1 = 3⎛⎜ 0 ⎞⎟ U m [a − C2 ]
⎝ a⎠
2
C2 = δ 0 tanh⎛⎜ a ⎞⎟
⎝ δ0 ⎠
(3.8)
Nous considérons que la fuite des charges se produit à l'interface suivant la loi d'Ohm:
il ( z , t ) = −
1
Rsurf
∂Vs ( z , t )
∂z
(3.9)
avec
Rsurf = ρ s ⋅ 2 D
(3.10)
il est une densité linéique de courant, ρs la résistance de l'interface au passage de ce
courant par unité de longueur de la conduite. Nous appellerons Rsurf la résistivité
"surfacique" de l'interface. Vs est le potentiel à l'interface.
En négligeant le courant de conduction vers le couple de carton-PTFE, la conservation
de la charge à l'interface (figure 3.2) donne:
iw ( z , t ) +
∂il ( z , t ) ∂σ s (z , t )
=0
+
∂z
∂t
(3.11)
Pour un comportement quasi-statique des charges, avec la loi de Gauss on obtient
(figure 2.1) :
x
x
1
⎛ ∂E ( x, z , t ) ⎞
2 E x (a, z , t ) ⋅ dz + ⎜
dz ⎟du =
ρ ( x, z , t )dx ⋅ dz
∂
z
ε
⎝
⎠
−x
−x
∫
∫
(3.12)
∂V ( x, z , t )
∂z
(3.13)
avec:
E z ( x, z , t ) = −
et en intégrant jusqu'à x=a, l'équation 3.12 devient:
E x (a, z , t ) =
C2
ε
a
∂ 2V ( x, z , t )
dx
2
∂
z
0
ρ w ( z, t ) + ∫
66
(3.14)
Modèle macroscopique
PTFE
Couche
diffuse
Ex
ρ
Ez +
Ez
σ s , Vs
∂E z
dz
∂z
z
Carton
dz
Couche
compacte
a
Ex
PTFE
x
Figure 3.3 Potentiel au sein du liquide et dans la paroi
Cette loi est appliquée également à partir du liquide, juste au-dessus de l'interface, vers
la surface externe du PTFE (la terre). En supposant qu'il n'y a pas de charge d'espace dans
le carton et dans le PTFE, et aucune densité surfacique de charge entre les deux milieux,
cela permet d'écrire:
D x ( z , t ) = σ s ( z , t ) + εE x (a, z , t )
(3.15)
où Dx est la composante x de l'induction électrique ( D ) à l'intérieur de la paroi.
Enfin nous pouvons intégrer Dx depuis la terre (en tenant compte des constantes
diélectriques du carton et du PTFE) pour obtenir le potentiel à l'interface:
Vs (z , t ) = [εE x (a, z , t ) + σ s (z , t )]
1
C3
, C3 =
εT ε p
ε T w p + ε p wT
(3.16)
εT et εp sont les constantes diélectriques du PTFE et du carton, wp est l'épaisseur du
carton de la conduite, et wT est l'épaisseur de la paroi de PTFE entre la veine et l'électrode
de mesure. C3 représente la capacité par unité de surface de l'ensemble de deux solides.
L'allure du potentiel au sein du liquide et dans la paroi en fonction de la coordonnée x
est présentée dans la figure 3.4.
Couche
diffuse
V
a
Couche
compacte
Carton
x
PTFE
Figure 3.4 Potentiel au sein du liquide et dans la paroi. Représentation sur une demi conduite
Considérations géométriques:
La veine rectangulaire de la petite boucle a un ratio L/a = 0.3/0.0015=200
L'ordre de grandeur du second membre de (3.14) peut être estimé, en
maximisant les données, par:
67
Chapitre 3
a
V
∂ 2Vs ( z , t )
∂ 2V ( x, z , t )
dx
a
≈
≈a s
2
2
∂z
∂z
L
0
2
∫
( )
2
≈
0.066
⋅ Vs
m
Et l'ordre de grandeur du premier terme:
10 −3 C 3 .10 −5 m
δ0
V
m
ρ w ( z, t ) ≈
ρ wd =
=
500
m
ε
ε
2.10 −11 F
C2
m
Pour des potentiels à l'interface de l'ordre de la centaine de volts, le second terme de
l'équation (3.14) ne représente que 1% environ du premier terme. Nous verrons que les
potentiels à l'interface obtenus sont inférieurs à 100 volts.
Cela nous permet de supposer que le second membre de (3.14) est négligeable par
rapport au premier, ainsi:
σ s ( z, t ) = C3Vs ( z, t ) − C 2 ρ w ( z, t )
(3.17)
Les équations (3.1), (3.7), (3.9), (3.11) et (3.17) peuvent être discrétisées pour obtenir le
système des équations représentées par le diagramme électrique montré dans la figure 3.5.
C1Δρ w C2 Δρ wn
+
= Kf ⋅ ζ − Kf ⋅ ρ w n + Kr ⋅ C3 ⋅ Vs n − Kr ⋅ C2 ⋅ ρ w n
Δz
Δt
Vs n−1 − Il n−1, n ⋅ Rn −1, n − Vs n = 0
Δρ ⎤
⎡
Il n−1,n + I c n − I l n,n+1 = Acel ⋅ ⎢Kf ⋅ (ζ − ρwn ) + Kr ⋅ C3 ⋅Vs n − Kr ⋅ C2 ⋅ ρwn − C2 wn ⎥
Δt ⎦
⎣
I c n = −Acel
Δ(C3 ⋅Vs n )
Δt
Ign
Direction de l'écoulement
Iec
Iam
Iav
Carton
PTFE
Iacc
Interface
Carton
PTFE
Figure 3.5 Schéma électrique équivalent
68
Système
d'équations
discrétisé
Modèle macroscopique
En outre, ces équations peuvent être condensées dans un système de deux équations
différentielles à dérivées partielles couplées:
∂ρ w ( z , t )
∂ρ ( z , t )
+ C2 w
= K f [ζ − ρ w ( z , t )] + K r ⋅ [C3Vs ( z, t ) − C 2 ρ w ( z , t )]
∂z
∂t
(3.18)
∂ρ w ( z , t )
∂Vs ( z, t )
1 ∂ 2Vs ( z, t )
−
+ C3
=0
C1
∂z
∂t
Rsurf
∂z 2
C1
Ce système doit être résolu pour obtenir ρw et Vs. Pour cela, un code de différences
finies a été développé en Scilab®. Différents schémas numériques ont été évalués. Les
résultats présentés ci-après ont été obtenus avec un schéma de premier ordre décalé en
amont dans l'espace et la méthode de trois pas de temps, dans le temps [6]. Suite à une
étude d'erreurs de calcul, nous avons trouvé que ce schéma semble convenir le mieux à
notre problème.
Les variables dans ce code sont le nombre de noeuds n (dz=L/n), qui indique le degré
de discrétisation spatiale, et le pas de temps dt, qui indique le degré de discrétisation
temporelle. Les paramètres de l'huile (σ0 et ε ont été mesurés, D0 a été estimé à partir de
données trouvées dans la littérature [7,8]) et la vitesse moyenne de l'écoulement doivent
aussi être introduits. Les taux d'adsorption et désorption (Kf et Kr) et ρwd ont été obtenus
en adaptant les résultats du modèle à ceux expérimentaux.
L'erreur de discrétisation pour cette grille a été estimée inférieure à 10%. Employer une
grille plus fine aurait donné de plus petites erreurs mais le temps de calcul serait devenu
plus long.
Tableau 1: Paramètres de calcul
Paramètre
Valeur
σ0 (S/m)
5x10-13
D0 (m2/s)
4x10-11
ε (F/m)
1.95x10-11
Um (m/s)
0.4
Kf (m/s)
2.87x10-6
Kr (1/s)
1x10-4
ρwd (C/m3)
8.242x10-4
dz (m)
7.5 x10-4
dt (s)
0.05
a (m)
0.0015
D (m)
0.03
L (m)
0.3
La simulation commence toujours par une double couche électrique au repos,
complètement développée. En conséquence, ρw est égal à ρwd et le potentiel à l'interface
69
Chapitre 3
(Vs) est nul, tout le long de la conduite. Un écoulement laminaire est imposé, puis
l'écoulement peut être arrêté pour simuler la "décharge" (fuite des charges accumulées vers
la masse).
3.2.1. Résultats "dimensionnels":
D'abord nous présentons une série de résultats en forme dimensionnelle, pour les
comparer aux résultats expérimentaux (figure 3.6). Ces calculs nous ont aidés à trouver
l'ordre de grandeur de certains paramètres inconnus comme les taux globaux
d'adsorption/désorption.
Ecoulement
-70
Pas d'écoulement
-60
-Iec: Courant d'écoulement
-50
Iam: courant de fuite amont
Iacc: courant d'accumulation
Courant (pA)
-40
Iav: courant de fuite aval
-30
-20
-10
0
10
20
0
20
40
60
80
100
120
t(s)
Figure 3.6 Relevé expérimental. Courants mesurés en fonction du temps pendant et après
l'écoulement (le courant d'écoulement est changé de signe)
Les résultats numériques montrés dans les figures 3.7, 3.8 et 3.9 ont été obtenus avec
les paramètres présentés dans le tableau 1. L'évolution temporelle des courants des
courants de fuite, d'accumulation et d'écoulement (Iam, Iav, Iacc et Iec) correspond assez bien,
aussi bien qualitativement que quantitativement aux résultats expérimentaux (figure 3.7).
Pas d'écoulement
Ecoulement
-60
Iec
Courant (pA)
-40
Iam
Iacc
Iav
-20
0
20
0
20
40
60
80
100
120
t(s)
Figure 3.7 Courants simulés: courants de fuite amont et aval, courant d'accumulation et courant
d'écoulement
70
Modèle macroscopique
La figure 3.8 montre évolution temporelle de la distribution spatiale de ρw (la densité
volumique de charge à l'interface). A t=0 s nous observons une valeur constante le long de
la conduite, mais au fur et à mesure que le temps s'écoule la densité volumique de charge
évolue vers la distribution d'équilibre dynamique. A t=15 s l'équilibre dynamique est établi.
1.1
1.0
0.9
t=0s
t = 0.2 s
t = 0.65 s
t = 1.25 s
t = 2.5 s
t = 7.5 s
t = 15 s
0.8
ρw/ρwd
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.30
z (m)
Figure 3.8 Evolution temporelle de la distribution spatiale de la densité volumique de charge à
l'interface
On peut observer sur la figure 3.9 que le potentiel à l'interface évolue vers une
distribution presque symétrique par rapport au centre de la conduite.
t=0s
t = 0.2 s
t = 0.65 s
t = 1.25 s
t = 2.5 s
t = 7.5 s
t = 15 s
-5.0
-4.5
-4.0
-3.5
Vs (V)
-3.0
-2.5
-2.0
-1.5
-1.0
-0.5
0.0
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.30
z (m)
Figure 3.9 Evolution temporelle de la distribution spatiale du potentiel à l'interface
3.2.2. Adimensionnement et étude paramétrique:
Une étude paramétrique a été conduite afin d'analyser l'influence de chaque paramètre
du modèle. Afin de généraliser ces résultats, nous avons rendu adimensionnel le système
d'équations différentielles (3.18). Les grandeurs de référence choisies sont:
La conductivité du liquide: σ0
71
Chapitre 3
La constante diélectrique du liquide: ε
Le coefficient de diffusion moyen des ions: D0
Et la densité volumique de charge pour une double couche électrique
complètement développée: ρwd
Avec ces grandeurs et en se servant du théorème de π-Buckingham [9] le système (3.18)
devient:
3U m+ a + −2 [a + − tanh (a + )]
∂ρ w+
∂ρ
+ tanh (a + ) w+ =
∂t +
∂z +
⎡
⎤
K
K f + ⎢1 + tanh (a + ) r + − ρ w+ ⎥ + K r + [C3+Vs + − tanh (a + )ρ w+ ]
Kf+
⎣⎢
⎦⎥
3U m+ a +
−2
(3.19)
∂ρ w+
∂V
1 ∂ 2Vs +
−
+ C3+ s + = 0
[a+ − tanh(a+ )]
2
∂z +
∂t +
Rsurf + ∂z +
Où:
z+ = z
t+ = t
δ 0 est la coordonnée axiale adimensionnelle.
τr
=t⋅
ρ w+ = ρ w ρ
Vs + = Vs ⋅
a+ = a
σ0
est le temps adimensionnel et τr le temps de relaxation de la DCE.
ε
est la densité volumique de charge à la paroi, adimensionnelle.
wd
σ0
est le potentiel adimensionnel à l'interface.
D0 ⋅ ρ wd
δ 0 est la demi-épaisseur de la conduite adimensionnelle.
U m+ = U m ⋅
τr
est la vitesse moyenne adimensionnelle.
δ0
Kf+ = Kf ⋅
τr
est le taux d'adsorption adimensionnel.
δ0
K r + = K r ⋅ τ r est le taux de désorption adimensionnel.
Rsurf + = Rsurf ⋅ σ 0 ⋅ δ 0 est la résistivité surfacique adimensionnelle.
C 3+ = C 3 ⋅
δ0
est la capacité par unité de surface, adimensionnelle.
ε
Le potentiel adimensionnel à l'interface et la densité volumique de charge
adimensionnelle à la paroi sont les inconnues du système. La coordonnée axiale
adimensionnelle et le temps adimensionnel sont les variables du problème. Finalement, les
six derniers paramètres de la liste ci-dessus sont ceux qui régissent le problème.
Par la suite sont présentés les résultats de cette étude paramétrique, en faisant varier un
à un ces six paramètres.
72
Modèle macroscopique
Le temps varie pour tous les calculs entre t+=0 et t+=0.5. Pour les valeurs de ε et σ du
liquide cela représente un temps final de 20 s. Ce temps a été choisi en s'appuyant sur la
figure 3.7. A cet instant, la DCE a été "balayé" et le courant d'écoulement est constant.
Dans un scénario de non désorption (Kr=0 ou suffisamment petit), le système (3.19)
devient découplé. Ainsi, n'importe quelle variation du potentiel à l'interface n'aurait aucun
effet sur la densité volumique de charge à la paroi. Afin d'avoir une vision plus complète du
problème nous avons décidé d'employer un coefficient Kr significatif pour cette étude
paramétrique.
Bien que le courant d'écoulement ne soit pas l'une des inconnues du système, il est
mesuré dans presque chaque expérience. Par conséquent nous l'avons inclus dans les
résultats. Naturellement, nous présentons sa valeur adimensionnelle (à la sortie de la
conduite: z = 0.3 m):
I ec + =
I ec
δ 0 ⋅ D0 ⋅ ρ wd
A.- Epaisseur de la conduite a+
La figure 3.10 présente l'évolution temporelle du courant d'écoulement adimensionnel
pour quatre conduites rectangulaires de différentes épaisseurs. On peut observer que pour
une vitesse moyenne donnée, plus l'épaisseur de la conduite est grande, plus le courant
d'écoulement sera petit.
8
-1x10
7
-9x10
a+=19
7
a+=38
7
a+=76
-8x10
-7x10
a+=152
7
Iec+
-6x10
Um+=3.95x10
5
Kf+=2.83
7
Kr+=3.89
7
Rsurf+=7.89x10
-5x10
-4x10
C3+=1.7x10
6
-2
7
-3x10
7
-2x10
7
-1x10
0
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
t+
Figure 3.10 Courant d'écoulement adimensionnel en fonction du temps adimensionnel, pour
quatre épaisseurs différentes
Comme le montre la figure 3.11 une plus grande distance inter plaques permet un
développement plus important de la DCE. En effet, pour une même vitesse, une
augmentation de la distance inter plaques conduit à des vitesses plus faibles près de la paroi
et augmente le temps de contacte. Ce comportement explique pourquoi dans la figure 3.10
le plateau de courant maximal est plus long pour des épaisseurs plus grandes.
Quant au potentiel (figure 3.12), à l'équilibre électrique son maximum (en valeur
absolue, le potentiel est négatif dans ce cas) est pratiquement proportionnel au courant
d'écoulement. En conséquence, le maximum du potentiel est plus petit plus la taille de la
conduite est grande.
73
Chapitre 3
a+=19
1.0
a+=38
0.9
a+=76
0.8
a+=152
0.7
ρw+
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
t+=0.5
0.0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.11 Densité volumique de charge adimensionnelle en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre épaisseurs différentes
a+=19
a+=38
-80
a+=76
a+=152
Vs+
-60
-40
-20
t+=0.5
0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.12 Potentiel adimensionnel à l'interface en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre épaisseurs différentes
Finalement, puisque la dynamique du courant d'écoulement est plus lente,
l'accumulation de charge à l'interface et la montée en potentiel le sont aussi.
B.- Vitesse moyenne de l'écoulement Um+
Le maximum du courant d'écoulement est presque proportionnel à l'augmentation de la
vitesse moyenne (figure 3.13), mais sa valeur une fois l'équilibre dynamique atteint,
augmente de moins en moins. Au début de l'écoulement la DCE est considéré
complètement développée, ainsi la convection des charges (même densité à chaque fois)
conduit à un courant presque proportionnel à la vitesse moyenne.
74
Modèle macroscopique
8
-3.5x10
8
-3.0x10
Um+=3.95x10
Um+=7.9x10
8
-2.5x10
Iec+
8
-2.0x10
5
5
Um+=15.8x10
5
Um+=31.6x10
5
a+=38
Kf+=2.83
8
-1.5x10
Kr+=3.89
Rsurf+=7.89x10
8
-1.0x10
C3+=1.7x10
7
6
-2
-5.0x10
0.0
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
t+
Figure 3.13 Courant d'écoulement adimensionnel en fonction du temps adimensionnel, pour
quatre vitesses moyennes différentes
En contrepartie, une augmentation de la vitesse entraîne, après le "balayage" initial des
charges, la formation d'une DCE moins développé (figure 3.14). De ce fait, le courant
d'écoulement à l'équilibre dynamique augmente de moins en moins pour des augmentations
successives de la vitesse. Ce comportement est typique des DCE partiellement
développées.
1.0
Um+=3.95x10
5
5
0.9
Um+=7.9x10
0.8
Um+=15.8x10
5
0.7
Um+=31.6x10
5
t+=0.5
ρw+
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.14 Densité volumique de charge adimensionnelle en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre vitesses moyennes différentes
En concordance, le "maximum" du potentiel à l'interface augmente de moins en moins
avec la vitesse moyenne.
75
Chapitre 3
-80
Vs+
-60
Um+=3.95x10
-40
Um+=7.9x10
-20
5
5
Um+=15.8x10
5
Um+=31.6x10
5
0
t+=0.5
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.15 Potentiel adimensionnel à l'interface en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre vitesses moyennes différentes
C.- Taux d'adsorption Kf+
L'hypothèse d'établissement instantané du profil de charges selon la direction x limite la
gamme de valeurs qu'il est possible utiliser pour ces calculs (les réactions sont supposées
lentes par rapport au temps d'équilibre diffusion/migration). Ainsi, nous avons utilisé des
valeurs inférieures à celle qui permet d'ajuster le mieux les résultats expérimentaux
(Kf+=2.83).
L'équation (3.1) montre que la densité de courant de paroi augmente avec le taux
d'adsorption si les autres variables et paramètres restent constants. Cependant, une
augmentation du courant de paroi entraîne une augmentation de la densité de charge dans
le liquide, ce qui diminue à son tour la densité de courant. Cela dit, nous pouvons observer
dans la figure 3.17 que le fait de doubler le taux d'adsorption produit une DCE seulement
légèrement plus développée. L'augmentation du taux d'adsorption conduit donc bien à une
augmentation de la densité de courant de paroi. Cela se traduit par des courants
d'écoulements plus importants à l'équilibre pour la même longueur de conduite (figure
3.16) et des potentiels plus élevés (figure 3.18).
7
-5.0x10
7
-4.5x10
Kf+=2.83
7
-4.0x10
Kf+=1.48
Kf+=0.74
7
-3.5x10
Kf+=0.37
7
Iec+
-3.0x10
7
-2.5x10
7
a+=38
7
Um+=3.95x10
-2.0x10
-1.5x10
7
-1.0x10
6
-5.0x10
0.0
0.0
5
Kr+=3.89
6
Rsurf+=7.89x10
C3+=1.7x10
0.1
-2
0.2
0.3
0.4
0.5
t+
Figure 3.16 Courant d'écoulement adimensionnel en fonction du temps adimensionnel, pour
quatre taux d'adsorption différents
76
Modèle macroscopique
1.0
ρw+
0.9
0.8
Kf+=2.83
0.7
Kf+=1.48
0.6
Kf+=0.74
Kf+=0.37
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
t+=0.5
0.0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.17 Densité volumique de charge adimensionnelle en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre taux d'adsorption différents
Kf+=2.83
Kf+=1.48
-80
Kf+=0.74
Kf+=0.37
Vs+
-60
-40
-20
t+=0.5
0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.18 Potentiel adimensionnel à l'interface en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre taux d'adsorption différents
D.- Taux de désorption Kr+
Les variations du taux de désorption ont un effet complexe sur la DCE. Des grandes
valeurs de Kr provoquent une désorption élevée et donc moins d'accumulation de charges à
la paroi (potentiels plus faibles: figure 3.21). En plus, ils produisent des distributions plus
plates du potentiel et de la densité volumique de charge près de la paroi.
À l'entrée et à la sortie de la conduite, il y a une augmentation prononcée de la densité
volumique de charge (figure 3.20). Dans ces régions, le potentiel à l'interface (et donc la
désorption) devient très faible (Vs (z = 0, L) =0). Une augmentation de la densité
volumique de charge compense en partie cet effet, néanmoins la densité de courant de
paroi augmente dans ces deux régions. En conséquence, de plus grands courants
d'écoulement sont produits (figure 3.19).
77
Chapitre 3
7
-5.0x10
7
-4.5x10
7
-4.0x10
7
-3.5x10
Kr+=0
7
Iec+
-3.0x10
Kr+=3.89
7
-2.5x10
Kr+=38.9
7
-2.0x10
a+=38
Kr+=389
Um+=3.95x10
7
-1.5x10
5
Kf+=2.83
7
-1.0x10
Rsurf+=7.89x10
6
-5.0x10
C3+=1.7x10
0.0
0.0
0.1
0.2
6
-2
0.3
0.4
0.5
t+
Figure 3.19 Courant d'écoulement adimensionnel en fonction du temps adimensionnel, pour
quatre taux de désorption différents
1.0
0.9
0.8
0.7
ρw+
0.6
0.5
0.4
0.3
Kr+=0
0.2
Kr+=3.89
0.1
Kr+=38.9
t+=0.5
Kr+=389
0.0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.20 Densité volumique de charge adimensionnelle en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre taux de désorption différents
-80
Kr+=0
Kr+=3.89
-60
Kr+=38.9
Vs+
Kr+=389
-40
-20
0
t+=0.5
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.21 Potentiel adimensionnel à l'interface en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre taux de désorption différents
78
Modèle macroscopique
Remarque: les valeurs de Kr+ qui montrent les plus grandes différences (Kr+>38) sont
peut être en dehors de la plage d'applicabilité (désorption trop rapide par rapport à la
dynamique de diffusion/migration). Cependant, nous considérons que le comportement
global reste acceptable.
E.- Résistivité "surfacique" Rsurf+
Comme énoncé précédemment, dans un scénario de non désorption, n'importe quelle
variation de la résistivité surfacique n'aurait aucun effet sur la densité volumique de charge
et sur le courant d'écoulement. Ainsi, une augmentation de la résistivité surfacique
augmenterait seulement la constante de temps "électrique" et le potentiel à l'interface
atteint à l'équilibre. Si le taux de désorption est significatif, une augmentation du potentiel à
l'interface due à des résistivités surfaciques plus élevées (figure 3.24) produit une désorption
plus élevée. Dans ce cas-ci, cela engendre des densités volumiques de charge (figure 3.23) et
des courants d'écoulement (figure 3.22) plus faibles.
7
-5.0x10
a+=38
7
-4.5x10
Um+=3.95x10
7
-4.0x10
Kf+=2.83
Kr+=3.89
7
-3.5x10
Rsurf+=7.9x10
7
-3.0x10
Iec+
5
7
-2.5x10
7
-2.0x10
6
C3+=1.7x10
Rsurf+=15.8x10
6
Rsurf+=31.6x10
6
Rsurf+=63.2x10
6
0.1
0.2
-2
7
-1.5x10
7
-1.0x10
6
-5.0x10
0.0
0.0
0.3
0.4
0.5
t+
Figure 3.22 Courant d'écoulement adimensionnel en fonction du temps adimensionnel, pour
quatre résistivités surfaciques différentes
ρw+
1.0
0.9
Rsurf+=7.9x10
0.8
Rsurf+=15.8x10
6
0.7
Rsurf+=31.6x10
6
0.6
Rsurf+=63.2x10
6
6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
t+=0.5
0.0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.23 Densité volumique de charge adimensionnelle en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre résistivités surfaciques différentes
79
Chapitre 3
-80
Vs+
-60
Rsurf+=7.9x10
-40
6
6
Rsurf+=15.8x10
6
Rsurf+=31.6x10
-20
6
Rsurf+=63.2x10
0
t+=0.5
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.24 Potentiel adimensionnel à l'interface en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre résistivités surfaciques différentes
F.- Capacité par unité de surface C3+
Les variations de la capacité par unité surface peuvent être présentées de la même
manière. Dans le cas de non désorption, une capacité accrue ne changerait pas le potentiel à
l'interface atteint à l'équilibre électrique. La densité surfacique de charge, cependant, serait
plus importante. Dans les figures présentées ci-après le coefficient de désorption est
significatif. Dans ce cas, une densité surfacique de charge accrue (due à des capacités plus
élevées) produit une désorption plus élevée. En conséquence nous obtenons des
distributions de densité volumique de charge (figure 3.26) et des courants d'écoulement
(figure 3.25) plus faibles.
7
-5.0x10
7
a+=38
7
Um+=3.95x10
-4.5x10
-4.0x10
Kf+=2.83
7
-3.5x10
7
Iec+
-3.0x10
7
-2.5x10
7
-2.0x10
5
C3+=1.7x10
2
Rsurf+=7.89x10
C3+=3.4x10
2
C3+=1.7x10
C3+=6.8x10
2
C3+=13.6x10
-6
-2
2
7
-1.5x10
7
-1.0x10
6
-5.0x10
0.0
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
t+
Figure 3.25 Courant d'écoulement adimensionnel en fonction du temps adimensionnel, pour
quatre résistivités surfaciques différentes
80
Modèle macroscopique
1.0
0.9
0.8
0.7
ρw+
0.6
C3+=1.7x10
2
C3+=3.4x10
2
C3+=6.8x10
2
C3+=13.6x10
0.5
2
0.4
0.3
0.2
0.1
t+=0.5
0.0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.26 Densité volumique de charge adimensionnelle en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre résistivités surfaciques différentes
-80
2
C3+=3.4x10
2
C3+=6.8x10
2
C3+=13.6x10
-60
Vs+
C3+=1.7x10
2
-40
-20
t+=0.5
0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
z+
Figure 3.27 Potentiel adimensionnel à l'interface en fonction de la coordonnée axiale
adimensionnelle, pour quatre résistivités surfaciques différentes
Puisque le courant disponible est plus faible, le potentiel atteint à l'équilibre électrique le
sera aussi. Néanmoins le temps nécessaire pour atteindre l'équilibre sera plus long (figure
3.27).
81
Chapitre 3
3.3. Conclusion
Nous avons présenté un modèle pour des phénomènes d'électrisation par écoulement
produits par un liquide traversant une conduite rectangulaire. Ce modèle nous permet
d'étudier le développement de la DCE en tenant compte du transitoire. Il reproduit
qualitativement bien les données expérimentales.
En faisant l'adimensionnement du système d'équations, nous avons montré que ce
problème est régi par six paramètres adimensionnels: la demi épaisseur de la conduite (a+),
la vitesse moyenne (Um+), le taux global d'adsorption (Kf+), le taux global de désorption
(Kr+), la resistivité surfacique (Rsurf+) et la capacité par unité de surface (C3+). Une étude
paramétrique numérique a donc été menée et ses résultats présentés et discutés. Ils
montrent le comportement typique d'une DCE partiellement développée:
Des distances plus grandes entre plaques conduisent à des courants d'écoulement
plus faibles et des DCE plus développées.
L'augmentation de la vitesse se traduit par des courants d'écoulement plus élevés,
mais leur valeur d'équilibre dynamique augmente de moins en moins avec la vitesse.
La DCE est moins développée à des vitesses plus grandes.
La valeur d'équilibre du courant d'écoulement et du potentiel est plus élevée pour
des taux d'adsorption plus grands, et la DCE est plus développée.
L'effet du taux de désorption est plus complexe. Son augmentation produit des
potentiels plus faibles et une distribution plus homogène des charges sur la
longueur de la veine. Le courant de paroi semble cependant augmenter fortement
en entrée et en sortie, ce qui conduit à augmenter les courants d'écoulement lorsque
les taux de désorption deviennent suffisamment importants. Ces valeurs pourraient
néanmoins sortir de la plage de valeurs permise par les hypothèses adoptées.
Un milieu solide plus résistif produit des potentiels plus élevés ainsi que des
courants d'écoulement et des densités volumiques de charge plus faibles.
Un milieu solide plus capacitif conduit aussi à des courants d'écoulement et des
densités volumiques de charge plus faibles. Dans ce cas, cependant, le potentiel
atteint est plus faible.
Lors du développement de ce modèle, plusieurs hypothèses ont été faites. Ces
hypothèses n'étant pas toujours valables, leurs limites d'application doivent être étudiées et
précisées. Dans le chapitre 4 seront analysées deux d'entre elles.
82
Modèle macroscopique
3.4. Bibliographie
[1] G. Touchard, T. W. Patzek. C.J. Radke, "A physicochemical explanation for flow
electrification in low-conductivity liquids in contact with a corroding wall" IEEE Trans.
Ind. App., vol. 32, No. 5, pp. 1051-1057, 1996.
[2] H. Walmsley et G Woodford, "The generation of electric currents by laminar flow of
dielectric liquids", J. Phys. D: Appl. Phys., 14, 1761-1782, 1981.
[3] A. P. Washabaugh et M. Zhan, "A Chemical Reaction-Based Boundary Condition For
Flow Electrification", IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, vol.
4, No. 6, pp. 688–709, 1997.
[4] G. Touchard, H. Romat, P. O. Grimaud et S. Watanabe, "Solutions for the electrical
interfacial problem between a dielectric liquid and a metallic wall: applications to
industry", 4th International Conference on Properties and Applications of Dielectric
Materials Conference Proceedings, pp. 336-339, 1994.
[5] G. Touchard et P. Dumargue,"Transport de charges électriques par convection d'un
liquide diélectrique dans une conduite cylindrique métallique: la couche diffuse dans
une conduite circulaire et entre deux plans parallèles", Electrichim. Acta, vol. 20,
pp.125-135, 1975.
[6] J.H. Ferziguer et M. Perić, "Computational methods for fluid dynamics", Springer, 3ème
edition, 2002.
[7] O. Moreau, "Contribution à l'étude du phénomène d'électrisation par écoulement dans
les transformateurs de puissance", Thèse de l'Université de Poitiers, 2003.
[8] R. Tobazéon, "Conduction électrique dans les liquides", Techniques de l'Ingénieur, D 2
430.
[9] E. Buckingham, "On physically similar systems; illustrations of the use of dimensional
equations", Phys. Rev. 4:345-376, 1914.
83
Chapitre 4:
Analyse des hypothèses du modèle
macroscopique
Chapitre 4
4.1. Introduction
Le chapitre précédent a proposé un modèle macroscopique où deux hypothèses fortes
ont été utilisées. Le chapitre 4 présente une discussion sur la validité ou non de ces
hypothèses. La première partie de ce chapitre s'intéresse particulièrement au taux
d'adsorption, qui a été considéré comme constant et indépendant de la vitesse moyenne de
l'écoulement. La validité de cette hypothèse est analysée à travers l'exploitation des résultats
expérimentaux présentés dans le chapitre 2. La deuxième partie concerne le temps de
formation du profil de la DCE dans la direction normale à la paroi. Ce temps a été supposé
comme très court comparé aux constantes de temps des réactions physico-chimiques, et
également très court comparé au temps de séjour d'une particule du à la convection. Cette
hypothèse est souvent rencontrée dans la littérature [1-4]. Pour valider ce choix, nous avons
réalisé une étude théorique de la formation de la DCE au repos, au premier contacte solideliquide.
4.2. Etude du taux d'adsorption
Que ce soit par adsorption préférentielle ou par corrosion, le courant de paroi peut être
décrit par une équation de la forme [1,5-8]:
i w = K f [ ρ wd − ρ w ]
(4.1)
Nous appelons cette équation la forme classique du courant de paroi. Nous ne
tiendrons pas compte dans cette analyse de la désorption des charges (Kr = 0 dans
l'équation 3.1). Cela nous permettra de simplifier les calculs à réaliser, sans pour cela nuire à
la généralité de l'analyse. ρw et ρwd sont respectivement la densité volumique de charge à la
paroi, et la densité volumique de charge à la paroi pour une DCE totalement développée. Kf
est un taux global lié à la cinétique chimique des réactions à l'interface (une expression sera
développée pour ce paramètre plus tard dans ce chapitre). Dans le modèle classique il est
supposé être un paramètre intrinsèque au couple solide-liquide: il ne dépendrait pas des
conditions de l'écoulement.
Ces deux paramètres sont difficiles à déterminer. La méthode la plus rencontrée [1,3,4]
consiste à ajuster un modèle théorique à la mesure en régime stationnaire du courant
d'écoulement pour une série de débits différents. Avec cette technique on obtient le
"couple" Kf-ρwd qui ajuste le mieux ces valeurs du courant d'écoulement.
La méthode proposée ici est différente puisque elle utilise le transitoire du courant
d'écoulement et plus particulièrement les valeurs pic de ce courant à débit constant, mais en
faisant varier le temps de repos entre deux écoulements pour déterminer ρwd. Puis, avec
cette valeur et les valeurs stationnaires du courant d'écoulement en fonction du débit, on
procède à la détermination de Kf.
4.2.1. Détermination de ρwd
Dans le chapitre 2 nous avons introduit des résultats qui permettent, par la mesure de la
valeur pic du courant d'écoulement dans la petite boucle, de déterminer ρwd sans connaître
la valeur de Kf. Pour cela, il est toutefois nécessaire de connaître la distribution de charges
dans le liquide.
Pour faciliter la lecture nous allons présenter de nouveau quelques équations présentées
dans le chapitre 3. Considérons toujours une conduite rectangulaire où l'épaisseur 2a est
négligeable devant la largeur D. Cela nous permet d'assimiler la conduite à deux plaques
parallèles semi infinies (problème bidimensionnel).
86
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
X
Z
L
2a
Y
D
Figure 4.1 Conduite rectangulaire
Nous supposerons que le profil des charges est établi à tout instant. L'équation 4.2
fournit alors la densité volumique de charge dans le liquide [9], dans le cas de faibles
densités volumiques de charge:
ρ ( x, z , t ) = ρ w ( z , t )
cosh( x δ 0 )
cosh(a δ 0 )
(4.2)
δ0 étant l'épaisseur de la couche diffuse.
Pour un écoulement laminaire, le courant d'écoulement dû à la convection des charges
est:
D
I ec ( z, t ) =
2 a
ρ (x, z, t )U (x)dxdy = 2D.C1.ρ w (z, t )
∫
∫
− D −a
(4.3)
2
avec:
δ
C1 = C1 (U m ) = 3⎛⎜ 0 ⎞⎟ U m [a − C 2 ] et C 2 = δ 0 tanh⎛⎜ a ⎞⎟
⎝ δ0 ⎠
⎝ a⎠
2
(4.4)
C2 est constante pour un canal de dimensions déterminées, et C1 est proportionnel à la
vitesse moyenne Um. Si la DCE est totalement développée alors ρw devient ρwd. Le courant
associé à la convection d'une telle DCE est alors:
I ec _ d ( z, t ) = 2D.C1.ρ wd (z, t )
(4.5)
La technique utilisée pour déterminer ρwd consiste à mesurer le courant d'écoulement,
pour un débit donné, en fonction du temps de repos entre deux séries consécutives. Pour
le couple huile de référence-carton de référence, le résultat est présenté dans la figure 4.2.
Discutée dans le chapitre 2, cette figure montre la valeur pic du courant, qui représente la
convection d'une couche diffuse développée au repos pendant un temps T. Une fois que
l'écoulement commence, la couche diffuse évolue vers un équilibre dynamique qui ne
dépend pas des conditions initiales. La valeur stationnaire reste alors constante. Pour un
temps de repos "infini" la double couche serait totalement développée. Ainsi, en
extrapolant la courbe des valeurs pic nous pouvons obtenir le courant d'écoulement Iec_pic à
t = ∞ (Iec_pic∞), associé à la convection de la DCE totalement développée. Avec l'équation
4.5 nous obtenons alors:
ρ wd =
I ec _ d
2D.C1
87
=
I ec _ pic∞
2D.C1
(4.6)
Chapitre 4
Débit: 220l/h
220
200
180
Ipic
Istatio
160
Courant (pA)
140
120
100
80
60
40
20
0
0
20
40
60
80
100
120
140
160
Trepos (min)
Figure 4.2 Valeurs pic et stationnaire du courant d'écoulement en fonction du temps au repos
entre expériences pour un couple huile de référence-carton de référence
Pour cette série d'expériences, les propriétés de l'huile sont:
σ0 = 5 10-13 S/m
D0 = 4 10-11 m2/s
ε = 1.95 10-11 F/m
Ces valeurs donnent une épaisseur de double couche δ0 = 39.49 μm et une densité
volumique de charge à la paroi pour une DCE complètement développée ρwd = 1.8 10-3
C/m3 (cette valeur est du même ordre de grandeur que les valeurs rapportées dans la
littérature pour des études concernant l'électrification par écoulement des hydrocarbures
[1,3,4]).
Cette méthode ne nécessite pas de connaître Kf pour déterminer ρwd.
4.2.2. Détermination de Kf
Le terme de droite de l'équation de conservation de la charge (4.7) utilisée dans le
modèle macroscopique tient compte des variations temporelles de la densité volumique de
charge dans le liquide:
1 ∂I ec (z , t )
∂ρ (x, z , t )
dx
− 2iw (z , t ) = −
D
∂z
∂t
−a
a
∫
(4.7)
En régime stationnaire ce terme s'annule. Par conséquent, pour les valeurs stationnaires
du courant d'écoulement, l'équation est:
1 ∂I ec ( z , t )
= 2iw (z , t )
D
∂z
88
(4.8)
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
Après remplacer iw et Iec par les expressions 4.1 et 4.3, en supposant une densité
volumique de charge nulle à l'entrée de la conduite, l'intégration de cette équation
différentielle permet d'établir la relation entre la densité volumique de charge et Kf [1]:
⎡
⎛ − K f .z
⎞⎤
⎟⎥
(
)
C
U
1
m ⎠⎦
⎝
(4.9)
C1 (U m ) ⎡ ρ wd − ρ w (L, U m ) ⎤
ln ⎢
⎥
L
ρ wd
⎣
⎦
(4.10)
ρ w (z,U m ) = ρ wd ⎢1 − exp⎜
⎣
d'où:
K f (U m ) = −
La figure 4.3 montre les valeurs stationnaires du courant d'écoulement en fonction du
débit, obtenues dans la petite boucle pour le couple carton de référence-huile de référence.
En utilisant à nouveau l'expression 4.3, les valeurs de densité volumique de charge près
de la paroi à la sortie de la conduite (z=L), sont calculées pour les différents débits étudiés:
ρ w (z = L,U m ) =
Isec _ statio (U m )
(4.11)
2D.C1 (U m )
100
90
Courant d'écoulement
valeurs stationnaires (pA)
80
70
60
50
40
30
20
10
0
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
Um (m/s)
Figure 4.3 Valeurs stationnaires du courant d'écoulement en fonction de la vitesse moyenne
Nous pouvons maintenant utiliser la valeur de ρwd obtenue précédemment, et celles de
ρw(L,Um) calculés avec l'équation 4.11 pour calculer les coefficients Kf(Um).
Le résultat de ce calcul est présenté dans la figure 4.4. Cette courbe montre une relation
linéaire entre Kf et la vitesse moyenne, et non pas une valeur constante.
89
Chapitre 4
-6
3.5x10
-6
3.0x10
Kf (m/s)
-6
2.5x10
-6
2.0x10
-6
1.5x10
-6
1.0x10
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
Um (m/s)
Figure 4.4 Valeurs de Kf en fonction de la vitesse moyenne de l'écoulement. Couple huile-carton
On peut se poser la question suivante: L'hypothèse de Kf constante dans le modèle
macroscopique semblé être erronée, mais est-elle pour autant satisfaisante en première
approche?
Pour répondre à cette question, comparons les valeurs expérimentales du courant
d'écoulement en régime stationnaire avec les valeurs théoriques obtenues en maintenant
l'hypothèse.
En supposant Kf égal à la valeur trouvée pour le plus petit débit (Kf = 1.17 10-6 m/s),
ρwd = 1.8 10-3 C/m3 (la valeur de ρwd trouvée précédemment), et les équations 4.9 et 4.3, la
valeur stationnaire du courant d'écoulement peut être estimée. Elle est comparée aux
valeurs expérimentales dans la figure 4.5. La différence est significative.
Iec, valeurs expérimentales
100
Iec, Valeurs théoriques
90
Courant d'écoulement
valeurs stationnaires (pA)
80
70
60
50
40
30
20
10
0
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
Um (m/s)
Figure 4.5 Valeurs stationnaires théoriques (avec Kf constant) et expérimentales du courant
d'écoulement en fonction de la vitesse moyenne
90
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
La différence est tout aussi significative en ce qui concerne les valeurs expérimentales
de densité volumique de charge près de la paroi à la sortie de la conduite, face aux valeurs
théoriques, en fonction de la vitesse moyenne de l'écoulement.
-3
1.4x10
Valeurs expérimentales
Valeurs théoriques avec Kf variable
Valeurs théoriques avec Kf constant
-3
1.2x10
-3
1.0x10
ρwL (C/m
3
)
-4
8.0x10
-4
6.0x10
-4
4.0x10
-4
2.0x10
0.0
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
1.6
1.8
Um (m/s)
Figure 4.6 Valeurs théoriques et expérimentales de la densité volumique de charge près de la paroi
à la sortie de la conduite, en fonction de la vitesse moyenne
4.2.3. Tentatives d'interprétation
Afin de trouver des explications à la dépendance linéaire trouvée entre Kf et la vitesse
moyenne, deux voies possibles ont été analysées. La première consiste à associer le
comportement de Kf à la nature poreuse des parois. La deuxième, établit une liaison entre
Kf et la contrainte pariétale, partant de la modélisation des réactions physico-chimiques à
l'interface.
A.- Interprétation basée sur la nature poreuse des parois
Le travail de Saleh et al [10-11] donne une bonne idée de l'écoulement à travers une
conduite avec des parois poreuses. Il montre que dans le liquide, il existe un profil de
Poiseuille normal, et que dans le milieu poreux la loi de Darcy peut être appliquée, donnant
lieu à un profil plat. Entre les deux, c'est-à-dire à l'interface, il y aura une zone de
raccordement entre les deux profils. Cette zone de raccordement a une épaisseur qui
augmente avec le gradient de pression (et donc avec le débit). Ainsi, la "pénétration" de
l'écoulement dans le milieu poreux augmente avec la vitesse moyenne de l'écoulement. Le
résultat d'un tel comportement serait que la surface de "contacte" réel augmenterait avec le
débit, et cela produirait un courant de paroi total plus important.
Un tel modèle pourrait s'accorder bien avec les résultats présentés pour le couple huilecarton. Cependant, avant de poursuivre cette voie, une expérience de confirmation à été
réalisé: comme nous l'avons montré dans le chapitre 2, les expériences réalises pour obtenir
ρw∞ et Kf ont été menées avec un couple huile-PVC et un autre couple huile-acier
inoxydable. Si l'explication des parois poreuses était correcte, ces deux couples ne devaient
pas donner des Kf variables. Or, les résultats présentés dans les figures 4.7 et 4.8 montrent
des dépendances linéaires entre Kf et la vitesse moyenne dans les deux cas.
91
Chapitre 4
Acier inoxydable
-5
1.3x10
-5
1.3x10
-5
1.2x10
-5
Kf (m/s)
1.2x10
-5
1.1x10
-5
1.1x10
-5
1.0x10
-6
9.5x10
-6
9.0x10
-6
8.5x10
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
Um (m/s)
Figure 4.7 Valeurs de Kf en fonction de la vitesse moyenne de l'écoulement. Couple huile-acier
inoxydable
-6
2.0x10
PVC
-6
1.8x10
-6
1.6x10
Kf (m/s)
-6
1.4x10
-6
1.2x10
-6
1.0x10
-7
8.0x10
-7
6.0x10
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
Um (m/s)
Figure 4.8 Valeurs de Kf en fonction de la vitesse moyenne de l'écoulement. Couple huile-PVC
B.- Explication basée sur l'influence de la contrainte pariétale
Commençons d'abord par présenter le modèle physicochimique des réactions à
l'interface. Ce modèle est analogue au modèle de corrosion [1, 12-14]:
Des molécules ALBL présentes dans le liquide se dissocient partiellement en des ions
positifs AL+ et négatifs BL- :
Kd1
⎯⎯⎯→
+
−
AL B L ←
⎯⎯⎯ AL + B L
(4.12)
K r1
En présence du liquide, des molécules du solide CSDS font de même, et créent des ions
CS et DS- :
+
92
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
Kd 2
⎯⎯⎯
⎯→
+
−
C S DS ←
⎯⎯⎯ C S + D S
(4.13)
Kr 2
Finalement, les cations CS+ sont susceptibles de se combiner avec les anions BL- pour
donner une molécule neutre CSBL (nous faisons ici l'hypothèse, afin de simplifier les
équations, que seulement les ions négatifs du liquide réagissent, mais les deux espèces
pourraient réagir avec des taux différents, donnant qualitativement le même résultat):
K 3
⎯⎯r⎯
→
C S + + BL − ←⎯⎯
⎯⎯ C S B L
(4.14)
Kf3
Appelons nPL, nNL et nL les concentrations volumiques (1/m3) des ions positifs, négatifs
et des espèces neutres dans le liquide, près de l'interface:
[ ]; n
n P = AL
L
De même, dans le solide:
+
L
N
[ ]
(4.15)
[ ]
(4.16)
= BL − ; n L = [ AL BL ]
[ ]
n P S = C S + ; n N S = DS − ; n S = [C S DS ]
A l'interface (figure 4.9) la conservation de la charge donne:
i w ⋅ n. A = i w . A = −
dρ int
.vol
dt
(4.17)
ρint est la densité volumique de charge portée par l'interface:
(
ρ int = e0 . n P S − n N S
BL-
n
)
(4.18)
iw
ρint, vol
Interface
A
Figure 4.9 Conservation de la charge à l'interface
Les équations de conservation de chacune des espèces dans le solide s'écrivent alors:
dn P S
S
S
S
L
= K d 2 .n S − K r 2 .n P .n N + K f 3 [C S B L ] − K r 3 .n P .n N
dt
(4.19)
dn N S
= K d 2 .n S − K r 2 .n P S .n N S
dt
(4.20)
et
Remplaçant 4.18, 4.19, et 4.20 dans 4.17 nous obtenons:
iw =
{
}
vol
S
L
.e0 . K r 3 .n P .n N − K f 3 [C S B L ]
A
93
(4.21)
Chapitre 4
La conservation de la masse pour les espèces AL et BL donne (dans le cas de faible
dissociation des molécules ALBL):
∑A
∑B
= const ⇒ n P + n L = n P 0 + n0
L
L
L
(4.22)
= const ⇒ n N + n L + [C S B L ] = n N 0 + n0 + [C S B L ]0
L
L
L
L
L
(4.23)
où l'indice 0 indique qu'il s'agit d'une concentration initiale, sachant que la
concentration initiale de CSBL est nulle.
Ainsi, opérant avec les équations 4.22 et 4.23 on obtient la relation entre la
concentration de ce produit et les concentrations des espèces dans le liquide:
[C S BL ] = (n P L − n P 0 L ) + (n N 0 L − n N L )
(4.24)
Si l'on maintient l'hypothèse de faibles densités volumiques de charge, alors on peut
affirmer que:
n P L − n N L << n P L + n N L
(4.25)
Cette affirmation implique que la conductivité reste quasiment constante. Dans ce cas
n P L + n N L ≈ n P 0 L + n N 0 L ; et
nP L − nP0 L ≈ nN 0 L − nN L
(4.26)
Avec ces approximations, on peut écrire:
iw =
{
(
vol
S
L
L
L
.e0 . K r 3 .n P .n N − 2 K f 3 n N 0 − n N
A
)}
(4.27)
A l'équilibre, le courant de paroi s'annule, et les concentrations sont celles de l'équilibre:
(
K r 3 .n Peq .n Neq − 2 K f 3 n N 0 − n Neq
S
L
L
L
)= 0 ⇒ K
f3
=
K r 3 .n Peq S .n Neq L
2.(n N 0 L − n Neq L )
(4.28)
La concentration des ions Cs+ est supposée très grande et donc pas limitante de la
réaction. Mathématiquement:
n P S ≈ n Peq S
(4.29)
et:
S
iw =
L
(
K .n .n
vol
L
L
.e0 . r 3 L P N 0L n N − n Neq
A
n N 0 − n Neq
)
(4.30)
Pour la même raison que 4.26,
n Peq L + n Neq L ≈ n P L + n N L ; et
n Peq L − n P L ≈ n N L − n Neq L
(4.31)
soit,
n N − n Neq
L
L
(
)
n N L − n Neq L + n Peq L − n P L ρ wd − ρ w
2
L
L
= n N − n Neq ≈
=
2
2
2.e0
(4.32)
L'indice w indique qu'il s'agit de concentration des espèces du liquide, près de
l'interface. L'indice d s'associe au développement total de la DCE à l'équilibre. Finalement
le courant de paroi peut s'écrire comme:
94
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
i w = K ' '[ ρ wd − ρ w ]
(4.33)
où
L
K r 3 .n N 0
vol
S
S
n P = const.n P
K ''=
L
L
A 2.(n N 0 − n Neq )
(4.34)
Dans le modèle de corrosion, comme ici, la concentration des ions CS+ est considérée
très grande en comparaison aux concentrations des espèces dans le liquide. Sa valeur à
l'équilibre, pour une réaction donné, est considérée pratiquement égale à l'initiale.
Cependant, le fait que cette concentration puisse être une fonction du débit ou plus
précisément de la contrainte pariétale, n'est pas une hypothèse considérée auparavant.
Nos résultats expérimentaux s'ajustent très bien avec une telle hypothèse, avec une
relation linéaire entre la concentration des ions CS+ et la contrainte pariétale.
Cette hypothèse s'appuie aussi sur les résultats de Moreau [15], qui montrent que le
courant de paroi est fonction de la contrainte pariétale. Ces travaux, cependant, ont été
réalisés sur une configuration complètement différente: jet d'huile impactant sur une cible
circulaire en carton.
Harvey et al [16] montrent aussi, avec un dispositif du type disque tournante ("spinning
disc"), une dépendance du courant généré avec la contrainte pariétale.
4.3. Etude théorique de la formation d'une DCE au repos, lors de la mise en
contacte solide-liquide
Dans cette deuxième partie nous allons résoudre l'équation différentielle qui gouverne
la formation de la double couche électrique au repos, lors de la mise en contacte d'un
solide et un liquide. Ce travail théorique est conduit dans une première partie en faisant
l'hypothèse de "formation instantanée" du profil de la densité volumique de charge. Cette
hypothèse implique que, à chaque instant de temps, ce profil est proportionnel à celui
obtenu à l'équilibre. Seule la valeur près de la paroi est fonction du temps. Dans une
seconde analyse cette hypothèse ne sera pas envisagée. Le problème à résoudre est alors
plus difficile, mais aussi plus général. Les résultats des deux méthodes seront finalement
comparés, pour établir des limites d'application de la première.
Tout d'abord, nous devons mettre en équations le problème.
Le transport d'une espèce chargée est donné ici par trois termes: un terme du à la
diffusion, un terme du à la migration et un terme du à la convection. Ainsi, la densité de
flux d'une espèce chargée s'écrit:
Γ i = − Di ∇ni m ni
e0 .z i .Di
∇ϕ + ni .u
kT
où nous avons:
Di
coefficient de diffusion (m2/s)
ni
concentration de l'espèce i (1/m3)
e0
charge élémentaire (1.6022 10-19 C)
zi
valence de l'espèce i
k
constate de Boltzmann (1.38 10-23 J/K)
T
température absolue (K)
ϕ
potentiel électrique (V)
u
vecteur vitesse (m/s)
95
(4.35)
Chapitre 4
Le signe du deuxième terme est négatif pour les espèces chargées positivement, et
positif pour les espèces chargées négativement.
La densité de courant (A/m2), due au flux est:
ii = e0 .z i .Γ i
(4.36)
s'il s'agit d'une espèce chargée positivement, et
ii = −e0 .z i .Γ i
(4.37)
s'il s'agit d'une espèce chargée négativement.
Supposons que le fluide considéré a l types de cations, et m types d'anions.
Ainsi, la densité de courant due au flux des l espèces positives est:
i P = −e0
l
∑
i
=1
e0 2
z i Di ∇ni −
kT
l
zi
∑
i
2
Di ni ∇ϕ + e0
=1
l
z i ni .u
∑
i
(4.38)
=1
Et celle due au flux des m espèces négatives est:
2
m
∑
m
zj
∑
j
e
i N = e0
z j D j ∇n j − 0
kT
j =1
2
D j n j ∇ϕ − e0
=1
m
z j n j .u
∑
j
(4.39)
=1
Les équations de conservation s'écrivent alors, en absence de réactions chimiques:
l
zi
∑
i
∇ ⋅ i P + e0
=1
∇ ⋅ i N − e0
∂n j
m
∑z
∂ni
=0
∂t
j
j =1
(4.40)
=0
(4.41)
⎞
z jn j ⎟
⎟
j =1
⎠
(4.42)
∂t
Finalement, l'équation de Poisson pour le potentiel:
Δϕ = −
e0 ⎛⎜ l
zn −
ε ⎜⎝ i =1 i i
∑
m
∑
Il est possible de ramener cette étude à celle d'un système binaire en faisant l'hypothèse
que tous les cations ont la même valence zP, ainsi que tous les anions, zN.
Nous devons alors introduire un coefficient de diffusion fictif DP et un nombre de
cations nP tel que:
l
l
∑D n ∑D n
i i∞
i i
DP =
i =1
l
∑n
i =1
nP =
=
i
i =1
l
∑n
i∞
(4.43)
i =1
l
∑n
i
i =1
avec:
⎛e z ϕ ⎞
ni = ni∞. exp⎜ 0 P ⎟
⎝ kT ⎠
96
(4.44)
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
ni∞ représente la concentration d'ions au centre de la solution, relation obtenue à partir
de la solution de Boltzmann [17].
Un coefficient fictif DN et la concentration d'anions nN peuvent être définis de la même
façon.
On peut alors récrire les équations 4.38 à 4.42 :
2
2
2
2
e z D
i P = −e0 z P DP ∇n P − n P 0 P P ∇ϕ + e0 z P n P u
kT
e z D
i N = e0 z N D N ∇n N − n N 0 N N ∇ϕ − e0 z N n N u
kT
∂n
∇ ⋅ i P + e0 z P P = 0
∂t
∂n
∇ ⋅ i N − e0 z N N = 0
∂t
e0
Δϕ = − ( z P .n P − z N .n N )
(4.45)
ε
Nous allons introduire les variables ρ pour la densité volumique de charge et σ pour la
conductivité:
ρ = e0 ( z P .n P − z N .n N )
(
e0 2
σ=
D P .z P 2 .n P + D N .z N 2 .n N
kT
)
(4.46)
Afin de simplifier les résultats qui suivront, nous allons faire l'hypothèse supplémentaire
que zp=zn=z. Pour simplifier l'écriture des équations nous allons poser:
σ* =σ
2 D N DP
D − DN
kT
, D0 =
et β = P
DP + D N
DP + D N
e0 .z.D0
(4.47)
Soient i et i* la densité de courant totale et sa conjuguée:
i = iP + iN
(4.48)
i = iP − iN
*
Les équations générales du problème deviennent:
(
)
i = − D0 ∇ ρ + βσ * −
i * = − D0 ∇σ * −
∇ ⋅i +
e0 zD0 *
σ ∇ϕ + ρ u
kT
(
)
∂ρ
=0
∂t
(
∇ ⋅ i* + 1 − β 2
Δϕ = −
ρ
ε
[(
)
]
e0 zD0
ρ + βσ * ∇ϕ + 1 − β 2 .σ * − βρ .u
kT
(4.49)
) ∂∂σt
*
−β
∂ρ
=0
∂t
97
Chapitre 4
Ce système d'équations peut être notamment résolu pour analyser le problème du
développement d'une DCE non perturbée par un phénomène de convention ( u = 0 ). En
remplaçant les expressions des densités de courant totale et conjugué dans les équations de
conservation, et en se servant de l'équation du potentiel, on peut obtenir:
0 = − D0 Δρ − ∇ f (ρ , σ ) ⋅ ∇ϕ + f (ρ , σ )
(
)
ρ
∂ρ
+ 1+ β 2
ε
∂t
(4.50)
avec:
(
)
f (ρ , σ ) = 1 − β 2 .σ − β
ρ
⎛ kT
⎜⎜
⎝ e0 zD0
(4.51)
⎞
⎟⎟
⎠
Nous allons considérer le cas dit de "faibles densités volumiques de charge". Cela se
traduit par une conductivité très proche de la conductivité "moyenne" du fluide:
σ ≈ σ0
(4.52)
et par la relation
(1 − β ).σ >> β ⎛
2
ρ
kT ⎞
⎜⎜
⎟⎟
e
zD
⎝ 0 0⎠
(
)
⇒ 1 − β 2 .σ − β
ρ
⎛ kT
⎜⎜
⎝ e0 zD0
⎞
⎟⎟
⎠
(
)
≈ 1 − β 2 .σ 0
(4.53)
Touchard [17] a établi le classement suivant:
β
ρ
⎛ kT
⎜⎜
⎝ e0 zD0
⎞
⎟⎟.σ 0
⎠
(
)
(
10 − 2 1 − β 2 < β
(
)
10 2 1 − β 2 < β
)
≤ 10 − 2 1 − β 2 → Faibles densités volumiques de charge
ρ
⎛ kT
⎜⎜
⎝ e0 zD0
⎞
⎟⎟.σ 0
⎠
ρ
⎛ kT
⎜⎜
⎝ e0 zD0
⎞
⎟⎟.σ 0
⎠
(
)
≤ 10 2 1 − β 2 → Moyennes densités volumiques de charge
→ Fortes densités volumiques de charge
Dans le cas de faibles densités volumiques de charge on obtient:
(
)
f (ρ , σ ) ≈ 1 − β 2 .σ 0 = const
(4.54)
Et en conséquence l'équation 4.50 devient:
0 = − D0 Δρ +
(1 − β ).σ
2
ε
0
(
ρ + 1+ β 2
) ∂∂ρt
(4.55)
Nous allons à présent utiliser les mêmes grandeurs choisies dans le chapitre trois pour
rendre adimensionnelle l'équation 4.55. Les grandeurs de référence choisies sont:
La conductivité du liquide: σ0
La constante diélectrique du liquide: ε
98
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
Le coefficient de diffusion moyen des ions: D0
Et la densité volumique de charge pour une double couche électrique
complètement développée: ρwd
L'équation devient alors:
(
)
(
) ∂∂ρt
0 = − Δ+ ρ + + 1 − β 2 ρ + + 1 + β 2
+
(4.56)
+
et puisque le problème est au repos unidimensionnel dans l'espace,
0=−
x+ = x
t+ = t
∂2 ρ+
∂x +
2
(
)
(
+ 1 − β 2 ρ+ + 1 + β 2
) ∂∂ρt
+
(4.57)
+
coordonnée normale à l'interface, adimensionnelle.
δ0
=t⋅
τr
ρ+ = ρ ρ
wd
σ0
ε
temps adimensionnel et τr le temps de relaxation de la DCE.
densité volumique de charge, adimensionnelle.
4.3.1. Première méthode de solution: établissement instantané
Cette analyse s'appuie sur les travaux de Touchard et al. [1]. Elle consiste à supposer
que la solution est à tout instant proportionnelle à celle du stationnaire, où la dérivée par
rapport au temps est nulle:
0=−
∂ 2 ρ+
∂x +
2
La solution à cette équation différentielle est:
(
(
)
+ 1 − β 2 ρ+
)
(4.58)
(
ρ + ( x + ) = C1 sinh 1 − β 2 .x + + C 2 cosh 1 − β 2 .x +
)
(4.59)
Pour une couche diffuse entre deux plaques parallèles infinies à une distance 2a on
obtient:
ρ + (x+ ) =
cosh( 1 − β 2 .x+ )
cosh( 1 − β 2 .a+ )
(4.60)
avec la condition aux limites ρ + ( x + = ± a + ) = 1 .
a+ = a
δ0
est la demi distance entre les plaques, adimensionnelle.
Ainsi, à un instant t+ donné, nous supposerons que la solution est:
ρ + (x+ , t+ ) = f (t+ )
cosh( 1 − β 2 .x+ )
cosh( 1 − β 2 .a+ )
(4.61)
Dans la plupart de cas, les coefficients de diffusion des cations et des anions ne sont
pas très différents. Ainsi, le terme 1 − β 2 ≈ 1 . Cette expression est celle utilisée dans le
99
Chapitre 4
chapitre 3 (éq. 3.3), où la fonction f, et donc ρ, sont fonctions aussi de la coordonnée axiale
de la conduite dû au phénomène convectif.
Maintenant, si lors de la mise en contacte du solide et du liquide, il apparaît un courant
de paroi (ici adimensionnel) de la forme:
i w+ =
i wτ r
ρ wd δ 0
=
τr
K .[1 − ρ w+ ] = K + [1 − ρ + (a + , t + )]
δ0
(4.62)
τr
K , le taux de réaction adimensionnel.
δ0
Nous analysons ici le développement au repos, dans ce cas, la concentration surfacique
des charges est faible et nous considérons que la désorption est négligeable. L'utilisation de
l'équation 4.62 est alors justifiée.
L'équation de conservation en forme intégrale s'écrit:
avec K + =
2.i w+ dA+ =
a+
∫
− a+
∂ρ +
dx + dA+
∂t +
(4.63)
Après avoir introduit dans l'équation 4.63 les expressions 4.61 et 4.62, et en intégrant
l'équation différentielle on obtient:
⎛
1 − β 2 .K + t + ⎞⎟
⎜
f (t + ) = 1 − exp −
⎜ tanh( 1 − β 2 .a ) ⎟
+ ⎠
⎝
(4.64)
La condition initiale pour cette solution est f(0+)=0, qui correspond à une densité
volumique de charge nulle dans le liquide à t=0. Finalement,
⎡
⎞⎤ cosh( 1 − β 2 .x )
+
⎟⎥
⎜ tanh( 1 − β 2 .a ) ⎟⎥ cosh( 1 − β 2 .a )
+ ⎠⎦
+
⎝
⎛
1 − β 2 .K + t +
ρ + ( x + , t + ) = ⎢1 − exp⎜ −
⎢
⎣
(4.65)
Enfin, si la distance entre les plaques est très grande (a+>>1), le problème peut être
ramené à l'étude d'une seule plaque (avec cette fois-ci, l'origine de la coordonnée x à
l'interface):
[
)] (
(
ρ + ( x + , t + ) = 1 − exp − 1 − β 2 .K + t + . exp − 1 − β 2 .x +
)
(4.66)
Dans le chapitre 3, nous avons fait une étude paramétrique dont une des variables est
la distance entre plaques. Pour cette raison l'expression utilisée dans ces calculs est analogue
à l'équation 4.65. Elle permet d'obtenir la solution pour n'importe quelle distance entre les
plaques. Dans le chapitre présent, nous allons montrer que pour les dimensions et les
propriétés du liquide choisies, les deux solutions (4.65 et 4.66) sont équivalentes.
4.3.2. Deuxième méthode de solution: établissement progressif
Afin de résoudre l'équation 4.57 nous allons appliquer la transformée de Laplace. Si la
transformée de Laplace de la densité volumique de charge adimensionnelle est:
L[ρ + (x + , t + )] = θ ( x + , s )
Alors, l'équation 4.57 peut s'écrire, dans le domaine transformé, comme suit [18]:
100
(4.67)
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
0=−
∂ 2θ ( x + , s )
∂x +
2
(
)
(
)
+ 1 − β 2 .θ ( x + , s ) + 1 + β 2 .[s.θ ( x + , s ) − ρ + ( x + , t + = 0 )]
(4.68)
La condition initiale est à nouveau ρ + ( x + , t + = 0 ) = 0 (densité volumique de charge
nulle à t=0), alors on obtient:
0=−
∂ 2θ ( x + , s )
∂x +
2
[(
)]
) (
+ 1 − β 2 + 1 + β 2 .s .θ ( x + , s )
La solution à cette équation est, dans le domaine transformé:
(
θ + ( x + , s ) = Φ 1 (s )sinh (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) .x +
(
)
+Φ 2 (s ) cosh (1 − β ) + s.(1 + β ) .x +
2
2
(4.69)
)
(4.70)
Encore une fois, si les plaques sont suffisamment éloignées (a+>>1), alors on peut
poser comme condition aux limites ρ + ( x + = ∞ ) = 0 (x+=0 à l'interface; la distance entre le
centre et l'interface peut être considérée comme infinie). On obtient ainsi la solution pour
une seule plaque:
(
θ + ( x + , s ) = Φ 2 (s ) exp − (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) .x +
)
(4.71)
De la même façon que nous l'avons fait pour la méthode précédente: si lors de la mise
en contacte du solide et du liquide, il apparaît un courant de paroi de la forme:
i w+ =
i wτ r
=
ρ wd δ 0
τr
K [1 − ρ w+ ] = K + [1 − ρ + (a + , t + )]
δ0
(4.72)
L'équation de conservation en forme intégrale s'écrit:
∞
i w+ dA+ =
∂ρ
∫0 ∂t ++ dx+ dA+
(4.73)
Soit, dans le domaine transformé:
∞
∫0 [s.θ (x+ , s ) − ρ + (x+ , t + = 0)].dx+ =
K+
− K +Φ 2 (s )
s
(4.74)
Après intégration on obtient:
Φ 2 (s ) =
K + (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 )
s 2 + s.K + (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 )
(4.75)
En faisant plusieurs opérations algébriques (présentés dans l'annexe du chapitre 4), et
en se servant du théorème de convolution [18] nous obtenons l'anti-transformée de
Laplace de θ + ( x + , s ) :
ρ + ( x + , t + ) = L−1 [θ ( x + , s )]
1 K+d+
ρ + (x+ , t + ) =
2 s 2 − s1
t+ ⎧
2
2
⎫
⎡
(4.76)
x+ d + ⎤
⎪ x+ d +
⎪
(
)
−
−
−
exp
c
ξ
.
F
t
ξ
d
ξ
⎢
⎥
⎨
⎬
+
+
3
4ξ ⎦⎥
2
⎢⎣
⎪⎭
0⎪
⎩ π .ξ
∫
101
Chapitre 4
où:
c+ =
s1 =
s2 =
1− β 2
1+ β 2
d+ = 1+ β 2
K + 2 d + 2 + K + 4 d + 4 + 4K + 2 d + 2 c+
(4.77)
2
K + 2 d + 2 − K + 4 d + 4 + 4 K + 2 d + 2 c+
2
et
[ (c
− ξ )].erf [ (c
F (t + − ξ ) = c + + s 2 exp[s 2 .(t + − ξ )].erf
− c + + s1 exp[s1 .(t +
]
− ξ )]
+
+ s 2 )(
. t+ − ξ )
+
+ s1 )(
. t+
⎡ c .(s − s )
⎛c
⎞
+ K + d + .⎢− + 2 1 + exp[s1 .(t + − ξ )].⎜⎜ + + 1⎟⎟
s 2 .s1
⎝ s1
⎠
⎣
⎛c
⎞⎤
− exp[s 2 .(t + − ξ )].⎜⎜ + + 1⎟⎟⎥
⎝ s2
⎠⎦
(4.78)
L'équation 4.76 qui donne la densité volumique de charge adimensionnelle en fonction
de la distance à l'interface et du temps, est calculée numériquement à l'aide d'un programme
écrit sur Scilab®.
4.3.3. Comparaison des résultats:
Considérons un liquide diélectrique (huile de transformateur) aux propriétés électriques
suivantes:
σ0 = 5 10-13 S/m
D0 = 4 10-11 m2/s
ε = 1.95 10-11 F/m
Nous avons supposé pour ces calculs que le coefficient de diffusion des cations est égal
à celui des anions, ce qui donne:
β =0
Ces valeurs donnent une épaisseur de double couche δ0 = 39.49 μm. Pour une distance
entre les plaques de 3 mm, la valeur de a+ est:
a+ = 37.98
Dans la figure 4.10 on peut observer qu'à une distance x+=6 de l'interface la densité
volumique de charge est déjà pratiquement nulle. L'hypothèse de deux plaques lointaines
est donc tout à fait satisfaisante. De plus, les deux solutions (pour une seule plaque:
Rho+exp, et pour deux plaques à une distance 2a: Rho+cosh) obtenues avec la première
méthode (établissement "instantané" du profil de la densité volumique de charge) sont
complètement superposées dans ces conditions.
102
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
1
0.8
t+=0.4
Rho+exp
Rho+cosh
Rho+
0.6
0.4
0.2
0
0
1
2
3
4
5
6
X+
1
0.8
t+=0.88
Rho+exp
Rho+cosh
Rho+
0.6
0.4
0.2
0
0
1
2
3
4
5
6
X+
Figure 4.10 Solutions pour une seule plaque (Rho+exp) et deux plaques (Rho+cosh), à deux instants
de temps différents. Etablissement instantané, a+ = 37.98
Dans les figures 4.11, 4.12 et 4.13 sont présentées les solutions pour deux plaques
lointaines obtenues avec les deux méthodes: établissement instantané, et établissement
progressif.
Les valeurs de K utilisés sont, respectivement: 1 10-6 m/s, 1 10-7 m/s et 1 10-8 m/s.
Ces valeurs donnent:
0.987 (figure 4.11)
K+ =
τr
K
δ0
0.0987 (figure 4.12)
0.00987 (figure 4.13)
103
Chapitre 4
Dans les trois cas, on peut observer que les DCE établies calculées par les deux
méthodes, coïncident. C'est-à-dire que la solution à t=infini de la méthode d'établissement
progressif est égal à la solution stationnaire, et c'est normal puisque à t=infini la dérivée de
la densité volumique de charge par rapport au temps s'annule.
Cependant, dans la figure 4.11 et un peu moins dans la figure 4.12, les deux méthodes
ne donnent pas le même résultat pendant l'établissement de la DCE. Dans ces deux cas, la
production de charges à l'interface est beaucoup trop rapide, et ne donne pas suffisamment
de temps à ces charges pour se relaxer. Elles forment un profil collé à la paroi, avec des
densités de charges plus fortes que celles données par la première méthode. La DCE n'est
donc pas en équilibre diffusion/migration à tout instant. En conclusion, pour ces réactions
l'hypothèse d'établissement instantané n'est pas valable.
Dans la figure 4.13, en revanche, la vitesse de production de charges est suffisamment
lente pour que les charges forment un profil en équilibre à tout instant. La solution
d'établissement instantané est donc adaptée et peut être utilisé sans introduire des erreurs
importantes dans un calcul.
Dans la première partie de ce chapitre nous avons étudié le développement au repos de
la DCE en mesurant la valeur pic du courant d'écoulement en fonction du temps au repos
entre deux séries de mesures consécutives. En ce qui concerne le couple huile-carton, la
constante de temps du développement au repos, obtenue en interpolant la figure 4.2 avec
une fonction exponentielle, est τrepos≅ 4300 sec. Cette constante de temps permet d'estimer
K:
K≈
δ0
−9 m
τ repos ≈ 9 10
s
Compte tenu des résultats de l'étude précédente, cette valeur permettrait à priori pour
ce couple d'utiliser l'hypothèse d'établissement instantané pour étudier le développement au
repos (en régime statique) de la DCE.
Cependant, nous avons aussi estimé les valeurs de K pour trois couples différents en
fonction de la vitesse de l'écoulement. Les valeurs trouvées sont alors de l'ordre de 10-6
m/s. Par conséquent, l'hypothèse d'établissement instantané ne semble pas satisfaisante en
régime dynamique, pour les couples étudiés.
104
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
1
1
0.8
0.8
t+=0.017
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=0.035
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=0.070
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=0.163
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=0.366
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=0.858
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=2.711
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=8
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
X+
1
2
3
4
5
6
X+
Figure 4.11 Solutions pour deux plaques lointaines, à différents instants de temps. Etablissement
instantané (Rho +exp) et progressif (Rho+). K+ =0.987
105
Chapitre 4
1
1
0.8
0.8
t+=0.158
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=0.318
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=0.642
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=1.485
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=3.318
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=7.784
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=24.57
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=72.52
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
X+
1
2
3
4
5
6
X+
Figure 4.12 Solutions pour deux plaques lointaines, à différents instants de temps. Etablissement
instantané (Rho +exp) et progressif (Rho+). K+ =0.0987
106
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
1
1
0.8
0.8
t+=1.582
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=3.181
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=6.428
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=14.85
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=33.18
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=77.84
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
1
2
3
X+
4
5
6
X+
1
1
0.8
0.8
t+=245.7
Rho+
Rho+exp
Rho+
0.6
Rho+
0.6
t+=725.2
Rho+
Rho+exp
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
0
1
2
3
4
5
6
0
X+
1
2
3
4
5
6
X+
Figure 4.13 Solutions pour deux plaques lointaines, à différents instants de temps. Etablissement
instantané (Rho +exp) et progressif (Rho+). K+ =0.00987
107
Chapitre 4
En complément des figures 4.11 à 4.13, nous présentons dans les figures 4.14 à 4.15 la
densité volumique de charge à la paroi (adimensionnelle) en fonction du temps
adimensionnel, obtenue avec (ρw+exp) et sans (ρw+) l'hypothèse d'établissement instantané.
On peut observer que les plus grandes différences entre les deux méthodes se trouvent à
des temps t+<1. C'est-à-dire à des temps inférieurs au temps de relaxation de la DCE, et
cela pour les trois valeurs de K utilisées. Cependant, plus la réaction sera lente, plus le
temps de relaxation sera négligeable face au temps d'équilibre, et plus l'erreur commise avec
l'hypothèse d'établissement instantané sera acceptable
Si on extrapole ce comportement au développement de la DCE perturbée par un
écoulement (laminaire) le long d'une conduite d'une longueur L telle que la DCE n'est que
partiellement développée à la sortie, plus la réaction sera lente, plus la longueur sur laquelle
on commet des erreurs sur le profil de la densité volumique de charge sera petite.
1
ρw+
0.1
K+=0.987
0.01
ρw+
ρw+exp
1E-3
0.01
0.1
1
10
t+
Figure 4.14 Densité volumique de charge à la paroi, établissement progressif et instantané de la
DCE. K+=0.987
1
ρw+
0.1
K+=0.0987
0.01
ρw+
ρw+exp
1E-3
0.1
1
10
100
t+
Figure 4.15 Densité volumique de charge à la paroi, établissement progressif et instantané de la
DCE. K+=0.0987
108
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
1
ρw+
0.1
K+=0.00987
0.01
ρw+
ρw+exp
1E-3
1
10
100
1000
t+
Figure 4.16 Densité volumique de charge à la paroi, établissement progressif et instantané de la
DCE. K+=0.00987
Finalement, on peut observer dans la figure 4.17 les valeurs de la densité volumique de
charge à la paroi et dans la figure 4.18 la densité de courant de paroi, en fonction du temps,
pour les trois constantes de réaction utilisées et dans le cas d'établissement progressif. Ces
courbes seront comparées aux résultats du chapitre 5.
1
1
K+=0.987
K+=0.0987
K+=0.00987
0.1
iw+
ρw+
0.1
0.01
K+=0.987
0.01
K+=0.0987
1E-3
K+=0.00987
1E-3
0.01
0.1
1
10
100
1E-4
0.01
1000
t+
0.1
1
10
100
1000
10000
t+
Figure 4.17 Densité volumique de charge à la
paroi, établissement progressif.
109
Figure 4.18 Courant de paroi, établissement
progressif.
Chapitre 4
4.4. Conclusion
Dans ce chapitre nous avons analysé la validité de deux hypothèses souvent utilisées
dans la modélisation de la double couche électrique. La première hypothèse établit que la
constante de proportionnalité "K "entre le courant de paroi et la différence de densités
volumiques de charge (ρwd-ρw) est indépendante des conditions de l'écoulement. Puisque ce
paramètre était auparavant déterminé conjointement avec la densité volumique de charge
d'une DCE totalement développée, il était toujours supposé constant.
Nous avons établi un protocole qui permet de déterminer ρwd sans la connaissance de
K. Une fois ρwd déterminé, l'exploitation des résultats expérimentaux en fonction du débit,
pour une hypothèse "d'établissement instantané" du profil de la densité volumique de
charge, montre que K est directement proportionnel à la vitesse moyenne, et donc à la
contrainte pariétale. Pour le couple huile-carton étudié, les valeurs ainsi trouvées pour K
sont de l'ordre de 10-6 m/s. Nous avons tenté d'expliquer cette dépendance en faisant
l'hypothèse que la concentration des ions du solide disponibles pour les réactions à
l'interface, même si elle reste très élevée par rapport à la concentration des ions du liquide,
serait en effet fonction de la contrainte pariétale.
Ainsi, pour modéliser plus correctement le développement de la DCE avec le modèle
macroscopique, il faudrait utiliser des valeurs de K proportionnelles à la vitesse.
Dans la deuxième partie de ce chapitre l'hypothèse dite "d'établissement instantané" de
la DCE a été étudiée. Bien que cette hypothèse ait été utilisée pour la détermination des
valeurs de K, nous avons montré qu'elle ne peut pas être utilisée de façon systématique.
Seules les réactions suffisamment lentes (K+ ≤0.01) sont "en harmonie" avec cette
hypothèse. Or, les valeurs trouvées pour K en régime dynamique sont de l'ordre de K+ =1.
On peut alors se poser les questions suivantes:
1) La linéarité observée entre K et la contrainte pariétale est-elle une conséquence de
l'hypothèse erronée d'établissement instantané?
Si l'hypothèse d'établissement instantané n'est pas utilisée pour la détermination de K
(en supposant que l'on connaît la distribution des charges dans le liquide le long de la veine,
ce qui est une information incontournable en régime laminaire),
2) Trouverait-on des valeurs de K de l'ordre de 10-6 m/s ou des valeurs plus proches à
ceux du développement de la DCE en régime statique (K ≅ 10-8 m/s)?
Dans le chapitre suivant, nous allons étudier numériquement (par la méthode de
volumes finis) l'établissement de la DCE au repos, puis l'établissement d'une DCE
perturbée par un écoulement laminaire. Lors de cette étude, nous ne ferons pas
d'hypothèse par rapport au temps d'établissement de le DCE, l'amplitude ou la distribution
des charges.
110
Analyse des hypothèses du modèle macroscopique
4.5. Bibliographie
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electrification in low-conductivity liquids in contact with a corroding wall" IEEE
Trans. Ind. App., vol. 32, No. 5, pp. 1051-1057, 1996.
[2] P. Fracz et D. Zmarzly, "Analytical modeling of streaming electrification", Proceedings
of the 2006 International Symposium on Electrohydrodynamics, Buenos Aires, 2006.
[3] T. Paillat, E. Moreau et G. Touchard, "Space charge density at the wall in the case of
heptane flowing through an insulating pipe", Journal of Electrostatics, Vol. 53, pp. 171182, 2001.
[4] E. Moreau, T. Paillat et G. Touchard, "Space charge density in dielectric and
conductive liquids flowing through a glass pipe", Journal of Electrostatics, Vol. 51-52,
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[5] H. Walmsley et G Woodford, "The generation of electric currents by laminar flow of
dielectric liquids", J. Phys. D: Appl. Phys., 14, 1761-1782, 1981.
[6] H. Walmsley "The Generation of Electric Currents by Turbulent Flow of Dielectric
Liquids : I Long Pipes" J. of Phys. D : Appl. Phys. vol 15 pp 1907.1934 1982
[7] H. Walmsley "The Generation of Electric Currents by Turbulent Flow of Dielectric
Liquids : II Pipes of Finite Length" J. of Phys. D : Appl. Phys. vol 16 pp 553.572 1983
[8] A. P. Washabaugh et M. Zhan, "A Chemical Reaction-Based Boundary Condition For
Flow Electrification", IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, vol.
4, No. 6, pp. 688–709, 1997.
[9] G. Touchard et P. Dumargue,"Transport de charges électriques par convection d'un
liquide diélectrique dans une conduite cylindrique métallique: la couche diffuse dans
une conduite circulaire et entre deux plans parallèles", Electrichim. Acta, vol. 20,
pp.125-135, 1975.
[10]S. Saleh, J.F. Thovert, P.M. Adler, "Flow along porous media by partical image
velocimetry", AIChE Journal, V. 13-11, 1765-1776, (1993).
[11]S. Saleh, "Etude expérimentale d'écoulements à l'intérieur et autour de milieux poreux
par Vélocimétrie par Images de Particules", Thèse Université Pierre et Marie Curie,
Paris 6, 1993.
[12]H. Chen, G. Touchard et C. Radke, "A Linearized Corrosion Double-Layer Model for
Laminar Flow Electrification of Hydrocarbon Liquids in Metal Pipes", Ind. Eng.
Chem. Res, Nro 35, pp. 3195-3202, 1996.
[13]P. Fung, H. Chen, G. Touchard et C. Radke, "A Nonlinear Corrosion Double-Layer
Model for Laminar Flow Electrification of Hydrocarbon Liquids in Long Metal Pipes",
Journal of Electrostatics, Nro. 40-41, pp. 45-53, 1997.
111
Chapitre 4
[14]J. Harnanto, J. Buera, G. Touchard et C. Radke, "A Nonlinear Corrosion Model for
the Entrance Region in Laminar Flow Electrification of Hydrocarbon Liquids", Journal
of Electrostatics, Nro. 46, pp. 247-257, 1999.
[15]O. Moreau,"Contribution à l'étude du phénomène d'électrisation par écoulement dans
les transformateurs de puissance", Thèse Université de Poitiers, 2003.
[16]T. Harvey, R. Wood, G. Denuault et H Powrie, "Effect of oil quality in electrostatic
generation and transport", Journal of Electrostatics, Nro. 55, pp. 1-23, 2002.
[17]G. Touchard, "Etude du Transport de Charges dans les Liquides Diélectriques", Thèse
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[18] J. Hladik,"La transformation de Laplace à plusieurs variables", Masson-Armand Colin,
1969.
[19]H. Romat, "Etude de la Formation de la couche Diffuse dans un Liquide Dielectrique
s'écoulant dans un Tube Capillaire : Application à la Mise au Point d'un Générateur
Haute Tension" Thèse Université Poitiers, 1980.
[20]P. Dumargue, "Etude de l'action d'un écoulement liquide turbulent sur la couche
double électrique d'une électrode métallique. Application à la mesure des fluctuations
de vitesse et de pression en hydrodynamique", Thèse d'Etat Université de Poitiers,
1970.
112
Chapitre 5:
Modèle microscopique du développement d'une
DCE
Chapitre 5
5.1. Introduction
Le chapitre 3 a établi un modèle "macroscopique" basée sur un système d’équations
différentielles qui permet de décrire le développement de la double couche électrique pour
les hypothèses suivantes:
Géométrie bidimensionnelle.
Courant de paroi permettant la désorption des charges.
Etablissement "instantané" du profil de la couche diffuse.
Migration et diffusion dans la direction axiale (la direction de l'écoulement)
négligeables face à la convection.
Composante axiale du gradient du champ électrique négligeable face à la
composante normale à la paroi.
Réaction surfacique, pas de courant de conduction vers l'intérieur du carton-Téflon.
Taux de réaction constants.
Ce système a été résolu analytiquement dans le chapitre 4, pour un liquide au repos et
en absence de réactions dans le liquide. Cette solution a notamment mis en évidence que
l'hypothèse d'établissement "instantané" de la DCE ne peut pas être utilisée pour toutes les
interfaces solide/liquide étudiées expérimentalement: notamment pour les couples huile de
transformateur-solide isolant.
De plus, les modèles de réaction que nous avons utilisé partent de l'existence
d’impuretés dans le liquide que se dissocieraient partiellement pour créer des espèces
chargées, qui à leur tour réagiraient avec le solide. Le système d'équations devient ainsi
couplé et non linéaire, ne présentant pas de solution analytique dans le cas général
Afin de s'affranchir de ces hypothèses, il a été décidé de privilégier la modélisation
numérique du phénomène. Pour cela, la prise en compte du transport d’espèces réactives
chargées a été implantée dans le code de mécanique des fluides d’EDF R&D "SATURNE"
[1,2]. Cet environnement (formulation discrète des équations en volumes finis) a permis
d’étudier des modèles physico-chimiques comportementaux du phénomène sans
hypothèses restrictives sur les lois physiques envisagées. Toutefois le fait que des grandeurs
locales doivent être identifiés à partir de grandeurs globales, la validation des lois et
modélisations locales retenues reste un problème inverse difficile.
5.2. Modélisation numérique du phénomène
Comme nous l’avons déjà mentionné précédemment, le liquide acquiert une charge
lorsqu'il est mis en contacte avec un solide, une contre charge s’accumulant dans ce dernier.
Cependant, l’origine de cette polarisation n’a toujours pas été expliquée. Plusieurs scénarios
sont possibles.
5.2.1. Approche physico-chimique
L’hypothèse la plus souvent adoptée, vient des investigations menées sur les conduites
métalliques par l’industrie pétrolière [3]. Elle considère que la charge d’espace dans le
liquide et du solide résulte de l’adsorption préférentielle d’ions, présents dans le liquide en
équilibre chimique et à l’état de trace (impuretés, additifs) [4-6]. Nous explorerons ici cette
approche, appliquée au cas particulier ou le liquide est de l'huile de transformateur et le
114
Modèle microscopique du développement d'une DCE
solide du carton (figure 5.1). L'expérience montre que dans ce cas, l'huile se charge en
général positivement et le carton négativement.
-
+
+
-
+
-
- +
+
+ - +
+ - +
+ -
- -
-
-
-
+
+
+ +
++ + +
-
-
Figure 5.1 Transfert des anions de l'huile vers le carton
5.2.2. Equations générales du phénomène
La plupart des travaux sur le sujet [7-9] ont concerné des fluides diélectriques s’écoulant
dans des canalisations métalliques dont le comportement est très différent de celui d’une
paroi poreuse et non conductrice telle que le carton. Dans ce cas, le phénomène physicochimique peut être considéré comme non plus localisé à l’interface mais dans le volume du
carton, conduisant à une double couche non seulement dans l’huile mais aussi dans le
carton (figure 5.1).
carton
huile
couche compacte
ρ
Figure 5.2 DCE dans le cas d'un couple carton-huile.
Nous allons d'abord traiter le problème d'un liquide diélectrique (huile: milieu fluide 1)
en contact avec un solide poreux (carton: milieu 2), ce dernier ayant sa surface extérieure en
vis-à-vis d’une région équipotentielle isolée (électrode) (figure 5.3 ). Le carton imprégné
d’huile se comporte vis-à-vis de la couche diffuse comme un milieu fluide immobile dans
lequel les espèces chimiques réagissent, diffusent et migrent avec des constantes propres à
ce milieu.
115
Chapitre 5
Electrode
zone2
carton
ε2
n
ε1
huile
zone 1
Figure 5.3 Modélisation de l'interface
Considérons que l’huile ne contienne qu’un seul type d’impureté, se dissociant de la
façon suivante :
K d1
⎯⎯⎯→
+
−
AL BL ←
⎯⎯⎯ AL + BL
(5.1)
K r1
où γ est l'ordre de la réaction chimique.
Les densités de flux de ces trois espèces chimiques s’écrivent alors selon les milieux :
huile :
ΓP =
ΓN
e0 .z P .D1P
∇ϕ + n P .u
kT
e0 .z N .D1N
1
= − D N ∇n N + n N
∇ϕ + n N .u
kT
− D1P
∇n P − n P
(5.2)
Γ neut = − D1neut ∇nneut + nneut .u
carton :
ΓP =
ΓN
e0 .z P .D P2
∇ϕ
kT
e . z .D 2
= − D 2N ∇n N + n N 0 N N ∇ϕ
kT
− D P2
∇n P − n P
(5.3)
2
Γ neut = − D neut
∇nneut
avec :
Γ P, N
vecteur densité de flux ionique
Γ neut
vecteur densité d'espèce neutre
DiP/N/neut
coefficient de diffusion des ions Positifs/Négatifs et des espèces
neutres dans le milieu i (m2/s)
nP/N/neut
concentration des ions Positifs/Négatifs et des espèces neutres
(1/m3)
e0
charge élémentaire (1.6022 x 10-19 C)
116
Modèle microscopique du développement d'une DCE
zP/N
valence des ions Positifs/Négatifs, égal à 1 pour l'équation (5.1)
k
constate de Boltzmann (1.38 x 10-23 J/K)
T
température absolue (K)
ϕ
potentiel électrique (V)
u
vecteur vitesse (m/s)
5.2.3. Modèle générique d’interaction chimique huile-carton
Le carton étant poreux, il semble légitime de considérer une réaction chimique entre
des espèces de l’huile avec des constituants du carton dans tout le volume du carton et non
plus seulement à l’interface milieu 1-milieu 2 comme dans le cas des parois solides non
poreuses. L’interaction entre des composants de huile et du carton sera modélisée par les
réactions chimiques génériques suivantes :
RN +
K fN
⎯→
− ⎯⎯ ⎯
B L ←⎯⎯ ⎯ RBL −
K rN
RP +
K fP
+ ⎯⎯ ⎯→
AL ←⎯⎯⎯ RAL +
K rP
(5.4)
avec :
RN, RP
RBL-, RAL+
radicaux actifs libre de la cellulose
radicaux actifs occupés de la cellulose
Les équations de conservation de chacune des espèces s’écrivent alors :
Dans l'huile
∂n P
γ
+ ∇ ⋅ Γ P = K d 1nneut
− K r1 n P n N
∂t
∂n N
γ
+ ∇ ⋅ Γ N = K d 1nneut
− K r1 n P n N
∂t
∂nneut
γ
+ ∇ ⋅ Γ neut = −γ K d 1nneut
− K r1 n P n N
∂t
[
(5.5)
]
Dans le carton
∂n P
γ
+ ∇ ⋅ Γ P = K d 2 nneut
− K r 2 n P n N + K rP n + − K fP n P n RP
RA
∂t
∂n N
γ
+ ∇ ⋅ Γ N = K d 2 nneut
− K r 2 n P n N + K rN n − − K fN n N n RN
RB
∂t
∂nneut
γ
+ ∇ ⋅ Γ neut = −γ K d 2 nneut
− K r 2 nP nN
∂t
∂n +
RA
= − K rP n + + K fP n P n RP
avec
n + + n RP = N P
RA
RA
∂t
∂n −
RB
= − K rN n − + K fN n N n RN
avec
n − + n RN = N N
RB
RB
∂t
[
]
117
(5.6)
Chapitre 5
avec :
Kdi
coefficient de dissociation dans le milieu i de la réaction 5.1
Kri
coefficient de recombinaison dans le milieu i de la réaction 5.1
KfP/N
coefficient d'adsorption des ions positifs ou négatifs
KrP/N
coefficient de désorption des ions positifs ou négatifs
nRA+/RB-
concentration de sites occupés par des ions positifs et négatifs.
nRP/RN
concentration de sites libres susceptibles de réagir avec des ions positifs et
négatifs.
NP, NM
concentration de radicaux actifs disponibles de la cellulose
L’équation de Poisson s’écrit alors :
Dans huile
(
Dans le carton
(
)
∇ ⋅ ε 1 ∇ϕ = −e0 z p n P − z N n N
(
)
)
− zN n
(
∇ ⋅ ε 2 ∇ϕ = −e0 z p n P − z N n N + z p n
RA+
(5.7)
RB −
)
(5.8)
avec :
εi
permitivité diélectrique du milieu i
Enfin, dans le milieu 1, les espèces présentes étant transportées par convection, les
équations précédentes sont alors couplées aux équations de Navier-Stokes pour un fluide
incompressible Newtonien de viscosité dynamique constante :
ρm
(
)
Du
= −∇P + ρ m g + μΔu − e0 z p n P − z N n N ∇ϕ
Dt
(5.9)
avec :
ρm
P
μ
masse volumique
pression
viscosité dynamique
Dans le milieu poreux, nous avons ajouté un terme source à l'équation de NavierStokes:
ρm
Du
μ
= −∇P + ρ m g + μΔu − e0 z p nP − z N n N ∇ϕ − u
Dt
κ
(
)
(5.10)
où κ est la perméabilité du milieu.
Puisque le terme μ/κ est très grand, cela revient à résoudre l'équation de Darcy (5.11)
dans le carton, avec une zone d'accordement entre les deux écoulements.
U carton = −
118
κ
∇P
μ
(5.11)
Modèle microscopique du développement d'une DCE
Le traitement des équations précédentes a donc été implanté dans le code de calcul
SATURNE®. Ce code est un système de résolution des équations de Navier-Stokes pour
des écoulements 2D, 2D axisymétriques ou 3D, stationnaires ou instationnaires, laminaires
ou turbulents, incompressibles ou dilatables, isothermes ou non, avec prise en compte de
scalaires et de fluctuations de scalaires. Le code comprend un module lagrangien, un
module de rayonnement semi-transparent, un module "combustion gaz", un module
"charbon pulvérisé", un module "électrique" (effet Joule et arc électrique) et un module
compressible. Nous avons travaillé avec le module électrique, en mettant en place une
option "conduction ionique". Un arbre simplifié des routines utilisées est présenté dans
l'annexe du chapitre 5, ainsi qu'une description des routines le plus importantes.
La discrétisation est de type volume finis, et permet l’utilisation d’une large gamme de
maillages non structurés, qu’ils soient hybrides (contenant des éléments de différents types)
ou qu’ils présentent des non conformités.
Afin de séparer le phénomène chimique, et l’influence de la convection, la simulation
sera décomposée en deux phases : recherche d’un équilibre statique puis à partir de cette
équilibre statique, le calcul d’un équilibre dynamique (avec convection) est conduit. Cette
façon de procéder nous permet de contrôler le modèle vis-à-vis de chacune de ces
composantes (influence du régime chimique, de la convection). De plus, cela reflète la
réalité de nos expériences.
Ce modèle à été appliqué pour des raisons de facilité d’interprétation et de réglage à une
seule espèce chimique réactive avec la cellulose: les ions négatifs BL-. Les valeurs des
constantes des espèces ioniques dans l'huile (milieu 1) à 20 °C, données dans le tableau 1,
sont issues de [10, 11]
Tableau 1 Constantes physiques.
Constantes
Symboles
Valeurs
Permittivité de l'huile
εh
2.2ε0
Permittivité du carton
εc
4ε0
Viscosité dynamique
η
0.0146 kg/(m.s)
Masse volumique de l'huile
ρmh
836.9 kg/m3
Masse volumique du carton
ρmc
1190 kg/m3
Viscosité cinématique
ν
1.74 10-5 m2/s
Mobilité ion positif dans l'huile
μP
10-9 m2/(V.s)
Mobilité ion négatif dans l'huile
μN
10-9 m2/(V.s)
Valence des ions
Z
1
Charge des ions
q=Ze
1.6 10-19 C
Coefficient diffusion ion positif dans l'huile
DP=μP kT/|q|
2.5 10-11 m2/s
Coefficient diffusion ion négatif dans l'huile
DN=μN kT/|q|
2.5 10-11 m2/s
119
Chapitre 5
5.2.4. Estimation des constantes chimiques et des concentrations initiales
Le coefficient de recombinaison est lié à la permittivité et aux mobilités par la relation
de Langevin, établie pour les gaz, et vérifiée pour les liquides [11]:
K ri =
(μ
e0
εi
i
P
+ μ Ni
)
(5.12)
Soit n0 la concentration initiale des ions positifs et négatifs (initialement la densité
volumique de charge est nulle, les ions positifs et négatifs existent en concentration égale),
si l'on suppose les espèces chimiques en équilibre on a :
K di .nneutr 0 γ = K ri .n0 2
(5.13)
c'est-à-dire:
K di =
(μ
e0
εi
+ μ Ni
i
P
)
n02
(5.14)
nneutr 0 γ
On définit un facteur d'ionisation p en posant:
n0
p=
(5.15)
nneutr 0
que l'on relie à la fraction ionisée θ par la relation:
p=
θ
(5.16)
1−θ
alors il vient:
K di =
e0
εi
(μ
i
P
)
+ μ Ni .n02−γ p γ
(5.17)
Un ordre de grandeur de n0 peut être obtenue d'une mesure de conductivité moyenne
du fluide :
(
σ 0i = e0 n0 μ Pi + μ Ni
)
(5.18)
En se donnant les paramètres chimiques suivants (tableau 2):
Tableau 2. Paramètres chimiques et conductivités
Paramètres
Symboles
Valeurs
Fraction ionisée
θ
0.1
Ordre de la réaction chimique
γ
1
Conductivité globale de l'huile
σ01
0.5 10-12 S/m
Conductivité globale du carton
σ02
0.5 10-13 S/m
La différence de conductivité entre l'huile et le carton imprégné, sera attribuée à la
différence de mobilité (donc de coefficient de diffusion) des espèces ioniques dans les deux
milieux. Les concentrations initiales seront, supposées identiques dans les deux milieux. On
obtient alors (tableau 3) :
120
Modèle microscopique du développement d'une DCE
Tableau 3. Constantes chimiques
Paramètres
Symboles
Valeurs
Concentrations ioniques initiales huile
n01
1.56 1015 ions/m3
Concentration espèce neutre initiale huile
nneutr01
1.4 1016 moléc./m3
Concentrations ioniques initiales carton
n02
1.56 1015 ions/m3
Concentration espèce neutre initiale carton
nneutr02
1.4 1016 moléc./m3
Coefficient de recombinaison huile
Kr1
1.65 10-17 m3.s-1
Coefficient de dissociation huile
Kd1
2.85 10-3 s-1
Coefficient de recombinaison carton
Kr2
9.05 10-19 m3.s-1
Coefficient de dissociation carton
Kd2
1.57 10-4 s-1
Constantes de désorption d'ions négatifs
KrN
1.28 10-3 s-1
Constantes d'adsorption d'ions négatifs
KfN
1.28 10-26 m3.s-1
En ce qui concerne le nombre de radicaux actifs disponibles du carton (NP et NN), ils
sont très difficiles à déterminer. D'après les travaux de Bourgeois le nombre total de
groupements carboxyle (RCOOH) contenu dans le carton est 11 10-3 mol/100 gr de carton.
C'est-à-dire 7.88 1025 m-3. La présence de ces groupements semble indispensable pour que
les réactions chimiques huile-cellulose aient lieu. Cependant, le nombre de sites susceptibles
de réagir serait beaucoup plus petit [12]. Nous avons néanmoins pris, comme ordre de
grandeur NP = NN = 1025 sites.m-3.
L'ordre de grandeur des constantes de dissociation et de recombinaison des sites
négatifs a été estimé en se servant d'abord de l'expression 4.34, adaptée aux équations de ce
chapitre:
K=
K fN .n N 0
vol
n RN
A 2.(n N 0 − n Neq )
(5.19)
En faisant l’hypothèse qu'à l'équilibre pratiquement tous les ions négatifs ont réagi, la
constante d'adsorption des ions négatifs devient :
K fN ≈
A 2K
vol n RN
(5.20)
Pour un taux global des constantes de dissociation et de recombinaison des sites
négatifs estimé à K=2 10-6 m.s-1 (c'est l'ordre de grandeur de ce taux "global" déterminé
expérimentalement dans la première partie du 4ème chapitre) et en supposant le ratio
aire/volume à 1/δ0 on obtient KfN = 1.28 10-26 m3.s-1.
A l'équilibre on a:
K rN n
RB − eq
= K fN n Neq n RNeq
(5.21)
Soit:
K rN = K fN N N
121
n Neq
n
RB − eq
(5.22)
Chapitre 5
Avec n RNeq ≈ N N
Enfin, comme le nombre de site occupé augmente d'autant que le nombre d'ions
négatifs diminue, nous ferons comme hypothèse qu'a équilibre le rapport est de 100. Ce qui
conduit à KrN = 1.28 10-3 s-1. Ce choix fera l'objet d'une analyse dans les paragraphes
suivants.
5.3. Equilibre statique
L'équilibre statique à été étudié avec un maillage orthogonal, non uniforme, de 240 x 1
x 4 cellules (suivant X, Y et Z). Nous avons choisi de garder le repère cartésien utilisé dans
les chapitres précédents (figure 5.4). L'origine se situe à la moitié de la conduite et
l'interface, à X =1 mm. Pour des raisons de symétrie, seulement la moitié du canal a été
modélisé. Le liquide se situe entre 0 < X < 1 mm et le carton entre 1 mm < X < 2 mm.
Le maillage est raffiné autour de l'interface. La taille des mailles suivant X est:
ΔXmin=1.1 10-7m
ΔXmax=5 10-5m
Avec 50 cellules dans une distance δ0 à partir de l'interface et 75 cellules dans une
distance de 3 δ0.
Tous les résultats présentés dans ce chapitre sont bidimensionnels. Nous imposerons
donc, dans tous les cas, des conditions aux limites de symétrie (Neumann homogène) en
direction Y. Dans la direction X, en X=0 nous posons aussi des conditions de symétrie
(milieu de la conduite) et en X = 2 mm des conditions de paroi: Neumann homogène pour
les variables scalaires sauf pour le potentiel électrique, auquel nous imposons une condition
de Dirichlet (ϕ = 0 V). Enfin spécifiquement pour le calcul de l'équilibre statique, nous
poserons aussi en direction Z des conditions de symétrie en entrée (Z = 0 mm) comme en
sortie (Z = 1 mm).
Y
Z
0
X
0.0005
X (m)
Huile
Carton
0.001
0.0015
0.002
0.0004
Y ( 0.0002
m)
0
0
0.001
0.0008
0.0006
0.0004
)
0.0002
(m
Z
Figure 5.4 Maillage pour l'équilibre statique
A la mise en contact du solide et du liquide, nous supposerons que la concentration des
charges (ions positifs, négatifs et espèces neutres) est homogène sur tout le domaine et
qu’aucun site n’est occupé.
122
Modèle microscopique du développement d'une DCE
5.3.1. Description générale des résultats jusqu'à l'équilibre statique
La figure 5.5 fournit le calcul de l'évolution de la densité de courant J_x à travers
l'interface (iw) en fonction du temps. Le pas de temps utilisé est de 1 s. Des calculs tests
avec des pas des temps de 0.1 s et 0.5 s montrent un résultat quasiment identique.
La densité de courant montre dans ce cas un comportement strictement décroissant
dans le temps. L’équilibre statique est atteint vers t = 8500 s ce qui correspond à
l’annulation de la densité de courant. A partir de cet instant, le courant dû à la diffusion des
espèces chargées est égal et opposé au courant dû à la migration. En d'autres mots, le
champ électrique devient suffisamment fort pour empêcher la diffusion.
-11
-8.0x10
-11
2
J_x (A/m )
-6.0x10
-11
-4.0x10
-11
-2.0x10
0.0
0
2000
4000
6000
8000
10000
12000
Temps (s)
Figure 5.5 Densité de courant à l'interface le long du temps.
La densité volumique de charge le long de l’interface dans le plan XZ est représentée
par la figure 5.6. Cette densité est constante en direction Z ce qui est cohérent avec les
conditions de symétrie imposées suivant cet axe. Les conditions de symétrie choisies
suivant la direction Y conduisent aux mêmes comportements. L’ensemble des résultats
extraits des calculs sera donc analysé à partir de profils extraits dans un plan fixe (Z = 0.5
mm et Y = 0 mm) pour X variable.
0
Charge
Huile
X (m)
0.0005
1.250x10
-03
8.500x10
-04
4.500x10
-04
5.000x10-05
-3.500x10
-04
-7.500x10
-04
-1.150x10
-03
-1.550x10
-03
-1.950x10-03
0.001
-2.350x10
Carton
0.0015
0.002
-0.0002
0
0.0002
0.0004
0.0006
Z (m)
0.0008
0.001
0.0012
Figure 5.6 Densité volumique de charge (C/m3). t = 8500 s
123
-03
Temps=25 s
Temps=300 s
3.5x10+16
3.5x10+16
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
2.5x10
+16
2.0x10
+16
1.5x10+16
Huile
1.0x10+16
5.0x10
+15
0.0x10
+00
0
0.0005
Carton
0.001
0.0015
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
3.0x10+16
Concentration (m-3)
Concentration (m-3)
3.0x10+16
2.5x10
+16
2.0x10
+16
1.5x10+16
Huile
1.0x10+16
5.0x10
+15
0.0x10
+00
0.002
0
0.0005
X (m)
-0.001
Carton
-0.003
-0.004
-0.005
-0.006
0
0.0005
0.001
0.0015
0
-0.001
Huile
-0.002
-0.004
-0.005
-0.006
0.002
0
0.0005
1200
1200
1000
1000
Ex (V.m-1)
Ex (V.m-1)
1400
Carton
600
800
400
200
200
0
0
0
0.0005
0.001
0.0015
-200
0.002
Huile
0
0.0005
X (m)
Carton
0.001
1.4x10
-1
Conductivité (S.m )
-1
Conductivité (S.m )
-12
1.2x10-12
-12
Huile
Carton
8.0x10-13
6.0x10
-13
1.0x10
-12
Huile
6.0x10
-13
4.0x10-13
2.0x10-13
2.0x10-13
+00
0
0.0005
0.001
X (m)
0.0015
0.002
Carton
8.0x10-13
4.0x10-13
0.0x10
0.002
Temps=300 s
-12
1.2x10-12
1.0x10
0.0015
X (m)
Temps=25 s
1.4x10
0.002
600
400
-200
0.0015
Temps=300 s
1600
1400
Huile
0.001
X (m)
Temps=25 s
800
Carton
-0.003
X (m)
1600
0.002
0.001
Densité volumique de charge (C.m-3)
Densité volumique de charge (C.m-3)
0
Huile
0.0015
Temps=300 s
0.002
0.001
-0.002
0.001
X (m)
Temps=25 s
0.002
Carton
0.0x10
+00
0
0.0005
0.001
0.0015
X (m)
Figure 5.7 Concentration des espèces, densité volumique de charge, champ électrique et
conductivité électrique aux instants t = 25 s et t = 300 s
0.002
Temps=1000 s
Temps=8500 s
3.5x10+16
3.5x10+16
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
2.5x10
+16
2.0x10
+16
1.5x10+16
Huile
1.0x10+16
5.0x10
+15
0.0x10
+00
0
0.0005
Carton
0.001
0.0015
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
3.0x10+16
Concentration (m-3)
Concentration (m-3)
3.0x10+16
2.5x10
+16
2.0x10
+16
1.5x10+16
Huile
1.0x10+16
5.0x10
+15
0.0x10
+00
0.002
0
0.0005
X (m)
0
-0.001
Huile
Carton
-0.003
-0.004
-0.005
-0.006
0
0.0005
0.001
0.0015
0
-0.001
Huile
-0.002
-0.004
-0.005
-0.006
0.002
0
0.0005
1200
1000
1000
Ex (V.m-1)
Ex (V.m-1)
1200
Carton
600
800
400
200
200
0
0
0.0005
0.001
0.0015
-200
0.002
Huile
0
0.0005
X (m)
Carton
0.001
1.4x10
-1
Conductivité (S.m )
-1
Conductivité (S.m )
-12
1.2x10-12
-12
Huile
Carton
8.0x10-13
6.0x10
-13
1.0x10
-12
Huile
6.0x10
-13
4.0x10-13
2.0x10-13
2.0x10-13
+00
0
0.0005
0.001
X (m)
0.0015
0.002
Carton
8.0x10-13
4.0x10-13
0.0x10
0.002
Temps=8500 s
-12
1.2x10-12
1.0x10
0.0015
X (m)
Temps=1000 s
1.4x10
0.002
600
400
0
0.0015
Temps=8500 s
1600
1400
-200
0.001
X (m)
1400
Huile
Carton
-0.003
Temps=1000 s
800
0.002
0.001
X (m)
1600
0.0015
Temps=8500 s
0.002
Densité volumique de charge (C.m-3)
Densité volumique de charge (C.m-3)
0.001
-0.002
0.001
X (m)
Temps=1000 s
0.002
Carton
0.0x10
+00
0
0.0005
0.001
0.0015
0.002
X (m)
Figure 5.7-bis Concentration des espèces, densité volumique de charge, champ électrique et
conductivité électrique aux instants t = 1000 s et t = 8500 s
Chapitre 5
Les figures 5.7 et 5.7-bis présentent, pour 4 valeurs différentes du temps (à la mise en
contacte du solide et du liquide ; deux valeurs intermédiaires du temps et à l'équilibre)
l’évolution suivant X des grandeurs suivantes.
1. Les concentrations des espèces (en m-3): nP (concentration de cations), nN
(concentration d'anions), nneut (concentration d'espèces neutres), nRA+
(concentration de sites occupés par des cations) et nRB-(concentration de sites
occupés par des anions).
2. La densité volumique de charges en C/m3.
3. Le champ électrique en V/m.
4. La conductivité électrique en S/m.
Le modèle à été appliqué à une seule espèce chimique réactive avec la cellulose: les ions
négatifs BL-. En d'autres mots, les constantes de dissociation et recombinaison des sites
positifs sont nulles. Ainsi, la concentration initiale de sites positifs est nulle aussi et reste
inchangée.
On peut aussi observer que les ions négatifs sont très vite adsorbés dans le carton, et
leur concentration devient pratiquement nulle après 30 s. La charge développée est
cependant très faible à ce stade. Le manque d'ions négatifs dans le solide produit un
déséquilibre dans la réaction de dissociation des impuretés de l'huile dans le carton. Les
molécules neutres vont donc se dissocier pour palier ce déséquilibre, créant des nouveaux
ions positifs et négatifs, ces derniers étant adsorbés instantanément, et ainsi de suite.
Puisque la concentration des espèces neutres diminue dans le carton, il y a un flux
diffusif de cette espèce du liquide vers le carton. Il en est de même pour les ions négatifs.
L'augmentation des ions positifs dans le carton produit un flux diffusif de cette espèce
vers l'huile, tout en augmentant la densité volumique de charge et le champ électrique à
l'interface.
La conductivité augmente près de l'interface, des deux cotés.
Cependant, on peut observer qu’elle ne présente pas une évolution monotone dans le
volume du liquide (surtout aux instants t = 1000 et t = 8500 s). Elle diminue avant
d'augmenter en s'approchant de l'interface. Ce comportement est en relation avec la
fraction ionisée et sera discuté plus en détail ultérieurement.
Une étude paramétrique n’a pas été conduite dans ce chapitre. Cependant, quelques
paramètres ont été étudiés afin de mieux comprendre leur rôle et leur poids dans la
résolution du système d'équations différentielles.
5.3.2. Effet du taux de désorption
Il est intéressant de remarquer que la valeur maximale du nombre de sites (nRB-)
occupés n'évolue pas de façon monotone. Les figures 5.7 et 5.7-bis montrent que cette
valeur augmente pour les premiers temps illustrés avant de diminuer. Pour mieux discuter
ce comportement, la figure 5.8 fournit les valeurs de la concentration de sites occupés et
d'ions négatifs dans le temps, calculées dans la première cellule du carton près de l'interface.
Le maximum pour la concentration de sites occupés se trouve à t=1500 s.
126
Modèle microscopique du développement d'une DCE
nNint
15
2.0x10
16
4.0x10
nRB-int
15
16
1.8x10
3.6x10
15
3.2x10
16
15
2.8x10
15
2.4x10
15
2.0x10
14
1.6x10
14
1.2x10
14
8.0x10
14
4.0x10
1.6x10
-3
-3
nN à l'interface (m )
nRB- à l'interface (m )
16
1.4x10
16
1.2x10
16
1.0x10
16
8.0x10
16
6.0x10
15
4.0x10
15
2.0x10
0.0
0.0
0
2000
4000
6000
8000
10000
12000
Temps (s)
Figure 5.8 Concentration des ions négatifs et des sites occupés près de l'interface, dans le carton, le
long du temps. Echelles différentes. KrN = 1.28 10-3 s-1.
Le terme source de l'équation de conservation des sites occupés (nRB-) par des ions
négatifs peut être alors déterminé à chaque instant (figure 5.9). A partir de t=1500 le terme
source devient négatif ce qui justifie une diminution dans le temps de la concentration des
sites occupés. En valeur absolue le terme source diminue passe par un maximum pour
tendre vers zéro. La concentration des sites occupés diminue donc de moins en mois vers
une valeur asymptotique.
14
-3 -1
Terme source pour nRB- (m s )
2.0x10
14
1.5x10
14
1.0x10
13
5.0x10
0.0
0
2000
4000
6000
8000
10000
12000
Temps (s)
Figure 5.9 Terme source de l'équation de conservation de sites occupés par des ions négatifs (nRB-)
le long du temps. KrN = 1.28 10-3 s-1.
Ce comportement est probablement induit par la valeur choisie pour le taux de
désorption des ions négatifs, KrN=1.28 10-3 s-1, qui s'avère être non négligeable. Nous avons
alors réalisé le calcul avec KrN=1.28 10-4 s-1, KrN=1.28 10-5 s-1 et KrN=0 s-1. La figure 5.10
montre que plus le taux de désorption est petit, plus la concentration d'anions diminue et la
concentration de sites occupés augmente.
Quant au terme source, on peut observer (figure 5.11) qu'il ne s'annule pas pour les
deux valeurs plus petites du taux de désorption. Dans le cas asymptotique où KrN = 0 s-1, ce
terme source ne peut s'annuler que lorsque la concentration en anions s'annule, ou lorsque
le nombre de sites libres s'annule. C'est-à-dire lorsque la réaction s’arrête par manque de
réactif. Numériquement, le nombre de sites libres utilisé est infiniment grand par rapport
au reste des concentrations, il reste donc sensiblement constant. Par conséquent la
127
Chapitre 5
concentration d'anions diminue plus vite lorsqu'il n'y a pas ou lorsque il y a peu de
désorption.
Pour KrN=1.28 10-4 s-1, la courbe de concentration de sites occupés présente un léger
maximum entre t=6000 et 8000 s. Ainsi on peut supposer que le terme source s'annulerait
sans devenir négatif pour un taux de désorption compris entre 1.28 10-4 s-1 et 1.28 10-5 s-1.
15
17
2.0x10
-3
15
KrN=1.2810 s
15
KrN=1.2810 s
1.8x10
1.6x10
1.4x10
-5
-1
2.0x10
nRB- à l'interface (m )
-1
15
-3
15
1.0x10
14
8.0x10
14
6.0x10
14
4.0x10
-1
-5
-1
17
17
KrN=1.2810 s
1.6x10
1.2x10
-1
-4
KrN=1.2810 s
1.8x10
KrN= 0 s
-3
nN à l'interface (m )
-1
-3
KrN=1.2810 s
17
-4
KrN=1.2810 s
15
2.2x10
-1
KrN= 0 s
17
1.4x10
-1
17
1.2x10
17
1.0x10
16
8.0x10
16
6.0x10
16
4.0x10
16
2.0x10
14
2.0x10
0.0
0.0
16
-2.0x10
0
2000
4000
6000
8000
10000
0
12000
2000
4000
6000
8000
10000
12000
Temps (s)
Temps (s)
Figure 5.10 Concentration des ions négatifs et de sites occupés près de l'interface, dans le carton, le
long du temps.
1E-10
14
-3
-1
-4
-1
-5
-1
KrN=1.2810 s
KrN=1.2810 s
14
1.5x10
KrN=1.2810 s
-1
-iw_x (A/m )
KrN= 0 s
1E-11
2
-3 -1
Terme source pour nRB- (m s )
2.0x10
14
1.0x10
13
5.0x10
-3
-1
-4
-1
-5
-1
KrN=1.2810 s
KrN=1.2810 s
1E-12
KrN=1.2810 s
KrN= 0 s
-1
0.0
0
2000
4000
6000
8000
10000
1E-13
12000
1
Temps (s)
10
100
1000
10000
Temps (s)
Figure 5.11 Terme source de l'équation de conservation de sites occupés par des anions (nRB-) et
densité de courant à l'interface le long du temps
Enfin, la densité de courant à l'interface (figure 5.11) ne s'annule pas et même augmente
au contraire à partir de t=6000 s pour les taux de désorption le plus petits. Ce
comportement est probablement lié au fait qu'à partir de cet instant, la concentration
d'espèces neutres a tellement diminué dans le carton, qu'elle n'arrive pas à fournir
suffisamment d'anions pour la réaction d'adsorption. La concentration d'anions chute, et le
gradient de concentration devient plus fort ce qui augmente le flux diffusif à partir du
liquide.
5.3.3. Effet du taux d'adsorption et du ratio taux d'adsorption/taux de
désorption
Les analyses précédentes ont mis en évidence également que le ratio taux
d'adsorption/taux de désorption détermine la valeur d'équilibre de la densité volumique de
charge à l'interface. Cependant, la dynamique pour atteindre l'équilibre varie en fonction
des valeurs des taux, à ratio constant. Comparons les trois cas suivants:
1) KfN = 1.28 10-25 m3.s-1 et KrN = 1.28 10-3 s-1. Ratio= 10-22 m3.
2) KfN = 1.28 10-26 m3.s-1 et KrN = 1.28 10-4 s-1. Ratio= 10-22 m3.
3) KfN = 1.28 10-26 m3.s-1 et KrN = 1.28 10-3 s-1 (valeurs de base). Ratio= 10-23 m3.
128
Modèle microscopique du développement d'une DCE
La figure 5.12 montre d'une part, qu’à ratio constant la densité volumique de charge à
l'équilibre est constante, et d'autre part, qu’elle augmente quand le ratio augmente.
Le nombre de sites occupés est très faible au début et ne limite pas la réaction. Ainsi, à
ratio égal, une constante d'adsorption plus forte produit des densités volumiques de charge
plus fortes dès le début de la réaction. On peut conduire une analyse identique avec les
courbes au taux d’adsorption égaux. Elles se superposent dans les premières secondes puis
divergent vers 300 s où l’influence de désorption devient plus importante.
0.01
-3
ρw (C.m )
1E-3
1E-4
1E-5
1
10
KfN=1.28 10
-25
m .s , KrN=1.28 10 s
KfN=1.28 10
-26
m .s , KrN=1.28 10 s
KfN=1.28 10
-26
100
3
-1
-3
-1
3
-1
-4
-1
3
-1
-3
-1
m .s , KrN=1.28 10 s
1000
10000
Temps (s)
Figure 5.12 Densité volumique de charge à l'interface en fonction du temps. Trois groupes de taux
d'adsorption et de désorption, dont deux avec le même ratio KfN /KrN
La figure 5.12 montre également que les taux d'adsorption et désorption agissent sur le
temps nécessaire pour atteindre l'équilibre de la DCE. Pour conduire une analyse plus
pertinente les calculs précédents ont été reconduits avec des taux d'adsorption et de
désorption augmentés puis diminués significativement autour des valeurs de base, à ratio
constant:
4) KfN = 1.28 10-25 m3.s-1 et KrN = 1.28 10-2 s-1 (le pas de temps utilisé est dix fois plus
petit: dt = 0.1 s). Ratio= 10-23 m3.
5) KfN = 1.28 10-27 m3.s-1 et KrN = 1.28 10-4 s-1. Ratio= 10-23 m3.
Afin de comparer la dynamique de ces résultats avec ceux obtenus à la fin du chapitre 4,
la densité volumique de charge et le temps ont été adimensionnés:
t+ = t
σ0
τr = t ⋅ ε
ρ w+ = ρ w ρ
est le temps adimensionnel et τr le temps de relaxation de la
DCE.
est
la
densité
volumique
de
charge
à
l'interface,
wd
adimensionnelle.
Les figures 5.13 à 5.15 fournissent l'évolution de la densité volumique de charge
adimensionnelle en fonction du temps adimensionnel, calculée avec les différents taux.
Ainsi, la figure 5.13 rappelle les résultats du chapitre 4 où ρw+ est calculée avec des
différents taux globaux (K+=0.987, 0.0987 et 0.00987). Les figures 5.14 et 5.15 présentent
l'évolution de ρw+ calculée pour respectivement un ratio de 10-23 m3 et un ratio de 10-22 m3.
129
Chapitre 5
1.0
K+=0.987
0.8
K+=0.0987
K+=0.00987
ρw+
0.6
0.4
0.2
0.0
0.01
0.1
1
10
100
1000
t+
Figure 5.13 Densité volumique de charge adimensionnelle à l'interface en fonction du temps
adimensionnel pour les trois cas étudies dans le chapitre 4: iw+ =K+ (1 - ρw+)
1.0
KfN=1.28 10
-25
m .s , KrN=1.28 10 s
3
-1
-2
-1
KfN=1.28 10
-26
m .s , KrN=1.28 10 s
KfN=1.28 10
-27
3
-1
-3
-1
3
-1
-4
-1
m .s , KrN=1.28 10 s
0.8
ρw+
0.6
0.4
0.2
0.0
0.01
0.1
1
10
100
1000
t+
Figure 5.14 Densité volumique de charge adimensionnelle à l'interface en fonction du temps
adimensionnel. Trois groupes de taux d'adsorption et de désorption avec un même ratio
KfN /KrN=10-23 m3
1.0
KfN=1.28 10
-25
m .s , KrN=1.28 10 s
3
-1
-3
-1
KfN=1.28 10
-26
m .s , KrN=1.28 10 s
3
-1
-4
-1
0.8
ρw+
0.6
0.4
0.2
0.0
0.01
0.1
1
10
t+
100
1000
Figure 5.15 Densité volumique de charge adimensionnelle à l'interface en fonction du temps
adimensionnel. Deux groupes de taux d'adsorption et de désorption avec un même ratio
KfN /KrN=10-22 m3
130
Modèle microscopique du développement d'une DCE
L'allure des courbes des figures 5.13 et 5.14 est à la fois semblable et différente.
Qualitativement, on voit dans les deux cas que des constantes de réaction plus grandes
permettent d'atteindre l'équilibre plus rapidement.
Cependant, on peut observer dans la figure 5.13 les comportements de la densité
volumique de charge adimensionnelle aux taux les plus faibles sont quasi-parallèles alors
que celle au taux le plus élevé est légèrement différent. Cette dernière courbe présente une
dérivée à ρw+ constant, plus faible. Ce changement de pente sur la courbe de ρw+ se produit
vers t+=1. C'est-à-dire lorsque le temps de réaction est du même ordre ou plus petit que le
temps de relaxation de la DCE. A partir de cette valeur, diminuer les temps des réactions
ne diminue plus le temps nécessaire pour arriver à l'équilibre (contrôlé désormais par le
temps de relaxation).
Ce même comportement est observé sur la figure 5.14, mais le changement de pente est
plus tardif (entre 10 et 50 fois le temps de relaxation). Il semble donc qu'un autre
phénomène, pour ces conditions de calcul, contrôle la formation temporelle de la DCE.
De plus, les résultats présentés sous forme adimensionnelle dans la figure 5.15
montrent que, contrairement à ce qu'on pourrait penser, le temps pour atteindre l'équilibre
est plus long à des ratios plus grands. Le temps minimum pour atteindre l'équilibre semble
donc fonction du ratio KfN /KrN.
5.3.4. Analyse du profil de conductivité
Le profil de la conductivité électrique (figures 5.7 et 5.7-bis), présente une augmentation
prés de l’interface que ce soit dans le solide ou dans le liquide. Avec toute fois, dans le
liquide la présence d’un minima particulièrement marquée sur les planches t=1000s et
t=8500s.
L’augmentation significative de la conductivité électrique localisée à l’interface, dans le
liquide, modifie l’épaisseur de DCE qui est proportionnelle à l'inverse de la racine carrée de
la conductivité. Ainsi, une augmentation de la conductivité entraîne une DCE plus
compacte.
La distribution des charges dans le liquide à l'équilibre en fonction de la distance à
l'interface, calculée avec le code saturne est comparée (figure 5.16) avec une distribution
exponentielle classique où l'épaisseur δ0 est calculée avec la conductivité initiale du liquide
(σ0):
ρ ( x ) = ρ wd exp⎛⎜ − x δ ⎞⎟
0⎠
⎝
131
(5.23)
Chapitre 5
1.5
0.9
0.6
0.3
Sigma (pS/m)
1.2
0.0
0.0014
0.0012
-3
ρ (C.m )
0.0010
Résultat Code_Saturne
Distribution exponentiel
0.0008
0.0006
0.0004
0.0002
0.0000
-0.0002
0
1
2
3
4
5
6
7
X/δ0 à partir de la paroi
Figure 5.16 Conductivité du liquide en fonction de la distance à la paroi (courbe supérieure).
Densité volumique de charge dans le liquide, à partir de la paroi: résultat du Code_Saturne et
distribution exponentiel avec δ0 constant (courbes inférieures).
Le résultat fourni par le code, qui tient compte de la conductivité locale (plus forte à
l'interface) conduit à une distribution des charges plus accolée à la paroi.
La valeur de la fraction ionisée (θ = 10 %) semble particulièrement agir sur la présence
ou non du minimum local observé sur la conductivité électrique du liquide (figure 5.7-bis).
Dans le cas ou la dissociation des espèces neutres est plus faible (θ = 0.01), les valeurs
obtenues pour les constantes de dissociation et recombinaison dans les deux milieux ainsi
que les concentrations initiales sont, pour les mêmes conductivités et mobilités utilisées
précédemment, présentés dans le tableau 4 (les valeurs qui sont modifiés sont surlignés).
Avec ces données, la conductivité électrique dans le liquide présente un comportement
quasi-monotone, le minimum local semble aux incertitudes de calcul prés, avoir disparu
(figure 5.17).
Tableau 4. Constantes chimiques, faible dissociation
Paramètres
Symboles
Valeurs
Concentrations ioniques initiales huile
n01
1.56 1015 ions/m3
Concentration espèce neutre initiale huile
nneutr01
1.54 1017 moléc./m3
Concentrations ioniques initiales carton
n02
1.56 1015 ions/m3
Concentration espèce neutre initiale carton
nneutr02
1.54 1017 moléc./m3
Coefficient de recombinaison huile
Kr1
1.65 10-17 m3.s-1
Coefficient de dissociation huile
Kd1
2.59 10-5 s-1
Coefficient de recombinaison carton
Kr2
9.05 10-19 m3.s-1
Coefficient de dissociation carton
Kd2
1.43 10-5 s-1
Constantes de désorption d'ions négatifs
KrN
1.28 10-3 s-1
Constantes d'adsorption d'ions négatifs
KfN
1.28 10-26 m3.s-1
132
Modèle microscopique du développement d'une DCE
Conductivité (S.m-1 )
Temps=8500s
1.5x10
-12
1.0x10
-12
Huile
Carton
5.0x10-13
0.0x10+00
0
0.0005
0.001
0.0015
0.002
X (m)
Figure 5.17 Conductivité à l'équilibre pour le cas de faible dissociation (θ=0.01).
L’influence des données initiales: concentration nulle des espèces dans le carton à t=0 s,
et de paramètres comme les coefficients de diffusion et mobilités des espèces dans le
carton a été étudiée. Les résultats sont proposés dans l’annexe du chapitre 5.
5.4. Equilibre dynamique
Le maillage utilisé pour l'étude de la perturbation de la DCE par un écoulement
laminaire est basé sur la géométrie du capteur de la petite boucle (figure 5.18). Deux
configurations ont été étudiées. Dans le premier modèle de conduite proposé, les surfaces
extérieures du carton sont en contacte avec une électrode métallique plane. Dans le second
modèle, les surfaces extérieures du carton sont séparées de l’électrode métallique par un
diélectrique parfait (Téflon).
Premier modèle
Huile
Carton
Métal
Téflon
Deuxième modèle
Figure 5.18 Modélisation de la veine de la petite boucle avec et sans isolation entre le carton et les
électrodes métalliques
133
Chapitre 5
Le maillage utilisé est le même (figure 5.19) pour les deux modèles. Il représente la
moitié de la conduite. La partie inférieure (0.0015<X<0.003), sera divisée en deux
(0.0015<X<0.0027: carton, 0.0027<X<0.003: Téflon) pour le deuxième modèle.
Afin de limiter le nombre de mailles, les dimensions de la conduite ont été réduites: elle
fait pour les calculs 10 cm de long (suivant Z) et non pas 30 cm comme dans le montage
expérimental. Les dimensions du canal, en revanche, ont été respectées (3 mm d'épaisseur
entre les plaques). Le maillage ainsi constitué comporte 19000 mailles (100x1x100: partie
supérieure, et 90x1x100: partie inférieure). La longueur caractéristique de la DCE, δ0, est
beaucoup plus petite que la distance entre plaques de la conduite. Le maillage est donc
raffiné autour de l'interface, où les gradients sont plus forts.
La taille des mailles suivant X est:
ΔXmin=4 10-9 m
ΔXmax=1.5 10-4 m
Avec 64 cellules dans une distance δ0 à partir de l'interface et 75 cellules dans une
distance de 3 δ0.
Avec les constantes des tableaux 1 et 3, l'équilibre statique (pas de temps =1 s, 12000
pas de temps) est calculé pour ce nouveau maillage. De cet équilibre statique, l’écoulement
du liquide est imposé en entrée par un profil de Poiseuille. Le pas de temps choisi est de
0.01 s et le calcul est mené sur 2000 pas de temps. Les grandeurs caractéristiques de la
DCE en écoulement ont ainsi été calculées pour quatre vitesses moyennes (0.1, 0.2, 0.4 et
0.6 m/s).
Y
Z
0
X
0.0005
Huile
X (m)
0.001
0.0015
0.002
Carton
0.1
0.0025
0.08
0.06
0.003
0.0004
0.0002
Y
(m
)
0.04
0.02
0
)
Z (m
0
Figure 5.19 Maillage pour l'équilibre dynamique.
134
Modèle microscopique du développement d'une DCE
Les conditions aux limites imposées sont (figure 5.20):
Sur les surfaces 4, 5 et 6: parois, potentiel électrique nul.
Sur la surface 1: symétrie en statique, puis entrée (profil de poiseuille
imposé pour la vitesse uz(X)) en dynamique.
Sur la surface 3: symétrie en statique, puis sortie en dynamique.
Sur la surface 2, ainsi que sur les surfaces Y=0 et Y=0.0005: symétrie.
2
1
3
Domaine de calcul
6
4
5
Figure 5.20 Conditions aux limites du domaine de calcul
La figure 5.21 montre qu'à l'équilibre statique, la solution calculée ressemble
sensiblement à celle trouvée avec le maillage réduit. Quelques différences mineures existent
aux extrémités de l'interface carton-huile où des effets de bord sont observés.
Huile
Carton
Figure 5.21 Densité volumique de charge (C/m3) le long de la veine à l'équilibre statique
Pour modéliser l'écoulement, le carton a été assimilé à un milieu poreux. Nous avons
donc utilisé l'équation de Darcy pour calculer le terme source à ajouter à l'équation de
Navier-Stokes. Il faut pour cela connaître la valeur de la perméabilité du carton. Ce
paramètre est difficile à déterminer pour un milieu poreux comme les cartons. Les travaux
de Moreau et al. [13] montrent que la perméabilité est de l'ordre de 10-16 m2.
Des tests réalisés avec des valeurs de perméabilité différentes (10-20 m2<κ<10-8 m2)
montrent que plus la perméabilité est grande, plus l'écoulement rentre dans le carton.
Les valeurs utilisées dans les calculs présentés par la suite sont κ = 2 10-10 m2 et κ = 2
-16
10 m2.
135
Chapitre 5
5.4.1. Premier modèle de veine
La figure 5.22 fourni le champ de vitesses (Um = 0.1 m/s) à t=5 s. L’écoulement du
liquide présente globalement un écoulement de Poiseuille. Cependant, près de l'interface
dans le milieu poreux, l'écoulement est plus complexe comme le montrent les lignes de
courant de la figure 5.23. Le liquide semble pénétrer dans le carton juste après l'expansion,
et en ressortir vers la fin de la plaque. Les vitesses à l'intérieur du carton sont néanmoins
très faibles.
0
0.0005
X (m)
0.001
0.0015
0.002
0.0025
0.003
0
0.02
0.04
0.06
0.08
0.1
Z (m)
Figure 5.22 Champ de vitesses. Vitesse moyenne à l'entrée: 0.1m/s, κ = 2 10-10 m2
0
0.0005
X (m)
0.001
0.0015
0.002
0.0025
0.003
0
0.02
0.04
0.06
0.08
0.1
Z (m)
Figure 5.23 Lignes de courant. Vitesse moyenne à l'entrée: 0.1m/s, κ = 2 10-10 m2
Le profil de l’écoulement près de l'interface est très important puisqu’il contrôle la
formation dynamique de la DCE. La figure 5.24 présente l'évolution de la densité
volumique de charge le long de la veine, pendant 10 secondes d'écoulement à partir de
l'équilibre. L'échelle est adaptée pour favoriser l'interface (0.0014<X<0.0016).
136
Modèle microscopique du développement d'une DCE
t=0 s
t= 5
s
t=1 s
t= 6
s
t=2 s
t= 7
s
t=3 s
t= 8
s
t=4 s
t= 10 s
Figure 5.24 Densité volumique de charge (C/m3) autour de l'interface. Vitesse moyenne à l'entrée:
0.1m/s, κ = 2 10-10 m2
137
Chapitre 5
La densité volumique de charge (figure 5.24) initialement homogène sur toute la
longueur de la conduite, est balayée par l’écoulement. Elle tend vers un régime établi dans
le temps où la densité volumique de charge augmente progressivement le long du canal.
Dans le carton (la figure 5.25), la densité volumique de charge est homogène et de signe
contraire à celle du liquide avant l’écoulement. Elle croit progressivement dans le temps en
chaque point de la conduite, avec notamment une zone de forte accumulation de charge en
entrée. Contrairement à la densité volumique de charge dans le liquide, la densité
volumique de charge dans le solide diminue en s’éloignant de l’entrée de la conduite. Ces
comportements nous semblent tout à fait cohérents.
t=0 s
t= 6 s
t=2 s
t= 10 s
Figure 5.25 Densité volumique de charge (C/m3) dans le carton, près de l'interface. Vitesse
moyenne dans le liquide: 0.1m/s, κ = 2 10-10 m2
Cette zone d'accumulation à l'entrée du carton, ainsi que l'augmentation de densité
volumique de charge dans le liquide juste en aval de la fin de la plaque, traduisent la forte
influence de l'écoulement dans le carton sur la DCE.
Les lignes de courant de la figure 5.23 montrent que l'écoulement à l'intérieur du carton,
en avale de la conduite, présente des oscillations pour le moins suspectes. Nous avons
observé que les composantes verticales (suivant X) des vecteurs de vitesse augmentent en
valeur absolue avec le temps. En fonction de la vitesse moyenne, à un certain temps
(inversement proportionnel à la vitesse) ces composantes deviennent suffisamment élevées
et provoquent la divergence du calcul.
Pour une perméabilité du carton plus faible (κ = 2 10-16 m2), le champ des vitesses dans
le liquide et les lignes de courant sont pratiquement identiques à celles obtenus avec la
perméabilité de κ = 2 10-10 m2. Les vitesses dans le carton sont beaucoup plus faibles (de 4
ordres de grandeur) et les lignes de courant ne présentent pas d’oscillation.
La densité volumique de charge calculée avec cette très faible perméabilité est présentée
dans la figure 5.26. L’accumulation de charges négatives dans le carton, au début du canal
est beaucoup moins marquée. L'augmentation de la densité volumique de charge dans le
liquide en aval de la plaque a pratiquement disparue.
138
Modèle microscopique du développement d'une DCE
t=0 s
t= 8 s
t=2 s
t=11 s
t=5 s
t= 14 s
Figure 5.26 Densité volumique de charge (C/m3) dans le carton, près de l'interface. Vitesse
moyenne dans le liquide: 0.1m/s, κ = 2 10-16 m2
Le potentiel électrique (figure 5.27) donne une image des zones d’accumulation des
charges: près de l'interface au début de la conduite. Cette zone progresse avec le temps vers
la sortie de la conduite tout en augmentant en amplitude.
Le potentiel obtenu avec une perméabilité plus faible est légèrement plus faible, mais ne
présente pas de différence marquée.
A l’interface, dans le liquide, à une profondeur correspondant à X=1.5 mm, les profils
de densité volumique de charge et du potentiel électrique dans le liquide le long de la veine
ont été extraits pour les deux perméabilités étudiées. Ils sont présentés dans les figures 5.28
et 5.29 en fonction de la longueur du canal pour différentes vitesses. Elles confirment,
d'une part, que le potentiel est plus faible, et que l'accumulation de charge dans le solide en
entrée est moins importante (absence de pic sur le potentiel en entrée) pour le cas de faible
perméabilité. Et d'autre part, que l'écoulement produit une diminution de la densité
volumique de charge en entrée puis une augmentation en sortie pour le cas de perméabilité
la plus forte. C'est effet n'est pas observé avec une faible perméabilité.
139
Chapitre 5
t= 2 s
t= 7 s
t= 4 s
t= 10 s
Figure 5.27 Evolution du potentiel électrique, Um=0.1 m/s, κ = 2 10-10 m2
-2.5
0.0016
X=0.0015 m, t=5 s
Um= 0.1 m/s
0.0014
-2.0
Um= 0.2 m/s
Um= 0.4 m/s
Potentiel (V)
-3
ρ (C.m )
0.0012
0.0010
0.0008
0.0006
-1.0
X=0.0015 m, t=5 s
Um= 0.1 m/s
0.0004
0.0002
Um= 0.2 m/s
0.0000
Um= 0.4 m/s
-0.0002
0.00
Um= 0.6 m/s
-1.5
-0.5
Um= 0.6 m/s
0.0
0.02
0.04
0.06
0.08
0.10
0.00
Z (m)
0.02
0.04
0.06
0.08
0.10
Z (m)
Figure 5.28 Densité volumique de charge et potentiel le long de la conduite, dans le liquide près de
l'interface. t =5 s ;κ = 2 10-10 m2
-2.5
0.0016
0.0014
X=0.0015 m, t=5 s
Um= 0.1 m/s
-2.0
Um= 0.2 m/s
Potentiel (V)
-3
ρ (C.m )
0.0012
0.0010
0.0008
0.0006
X=0.0015 m, t=5 s
Um= 0.1 m/s
0.0004
Um= 0.6 m/s
-1.0
Um= 0.2 m/s
0.0002
-0.5
Um= 0.4 m/s
Um= 0.6 m/s
0.0000
-0.0002
0.00
Um= 0.4 m/s
-1.5
0.0
0.02
0.04
0.06
0.08
0.10
0.00
Z (m)
0.02
0.04
0.06
0.08
0.10
Z (m)
Figure 5.29 Densité volumique de charge et potentiel le long de la conduite, dans le liquide près de
l'interface. t =5 s ;κ = 2 10-16 m2
D'autres profils de densité volumique de charge ont été extraits tout au long de la veine
(pour neuf positions axiales différentes: 0.01 m<Z<0.09 m) après 10 secondes
d’écoulement. Ces profils sont comparés au profil d’une double couche totalement
développée. Ainsi, en progressant dans la conduite, la densité volumique de charge tend
140
Modèle microscopique du développement d'une DCE
vers un profil développé en amplitude. Concernant la distribution, les charges s’éloignent
de la paroi dans la longueur de la conduite mais pas suffisamment rapidement. En effet
l’évolution du profil des charges tout au long de veine n’est pas "parallèle" au profil de la
densité volumique de charge établie. Ainsi, même à faible vitesse, l'hypothèse
d'établissement instantané du profil de charge (par rapport au temps de séjour d'une
particule en en convection dans la conduite) est pour le moins discutable pour un liquide
diélectrique comme l'huile de transformateur.
0.0014
Um=0.1 m/s, t=10 s
0.0012
Z=0.01 m
Z=0.02 m
Z=0.03 m
Z=0.04 m
Z=0.05 m
Z=0.06 m
Z=0.07 m
Z=0.08 m
Z=0.09 m
Equilibre statique
0.0010
-3
ρ (C.m )
0.0008
0.0006
0.0004
0.0002
0.0000
-0.0002
0
1
2
3
4
5
6
X/δ0 à partir de la paroi
Figure 5.30 Profils de densité volumique de charge dans le liquide le long de la conduite, t =10 s;
κ = 2 10-10 m2
Ces profils montrent également que l’hypothèse opposée, à savoir, formation
instantanée de toutes les charge puis diffusion de celles-ci n’est également pas satisfaisante
(pour ces cinétiques de réaction) puisque la densité volumique de charge totale augmente le
long de la conduite. Les résultats se trouvent probablement entre ces deux cas
asymptotiques.
Finalement, la densité de courant à la sortie de la conduite a été intégrée suivant X pour
calculer le courant d'écoulement, afin de comparer ces résultats avec ceux obtenus
expérimentalement dans la petite boucle. La figure 5.31 présente donc le courant
d'écoulement en fonction du temps, pour les quatre vitesses simulées.
60
50
Um=0.1 m/s
Um=0.2 m/s
Um=0.4 m/s
Um=0.6 m/s
Iec (pA)
40
30
20
10
0
0
2
4
6
8
10
temps (s)
Figure 5.31 Courant d'écoulement en fonction du temps, pour les quatre vitesses moyennes: 0.1,
0.2, 0.4 et 0.6 m/s.
141
Chapitre 5
Les courbes expérimentales du courant d'écoulement atteignent leur valeur maximale
après 5 s environ de la mise en route de la pompe. Dans la simulation, le maximum se
produit plus vite. Plusieurs raisons expliquent cette différence. D'abord la longueur de la
veine, plus courte dans la simulation. Puis le fait que le profil de vitesses est imposé
instantanément pour la simulation, alors que pour les écoulements dans la petite boucle
l'observation du débitmètre montre qu'il existe un délai d'approximativement 2 secondes
avant l'établissement de l'écoulement. Finalement, le filtrage par les pico-ampèremètres
contribue également à retarder le signal. Mis à part ce décalage temporel, la ressemblance
entre les résultats numériques et expérimentaux est très encourageante, tant pour la
dynamique, que pour les ordres de grandeur. Toutefois, une différence fondamentale doit
être remarquée. Comme le montrent la figure 5.31 et plus clairement la figure 5.32 (où le
courant d'écoulement est présenté en fonction de la vitesse moyenne, à chaque instant 1
s<t<10 s), le courant d'écoulement augmente avec la vitesse entre 0.1 et 0.2 m/s, puis à
partir d'un certain temps (environ 5 s) il diminue légèrement pour les deux vitesses les plus
élevées. Ce comportement n'a pas été observé expérimentalement. En effet, comme le
montre les résultats du chapitre 2 de ce mémoire, le courant d'écoulement augmente avec la
vitesse pour la plage des vitesses étudiées.
t=1 s
t=2 s
t=3 s
t=4 s
t=5 s
t=6 s
t=7 s
t=8 s
t=9 s
t=10 s
60
50
Iec (pA)
40
30
20
10
0
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
Um (m/s)
Figure 5.32 Courant d'écoulement en fonction de la vitesse moyenne
5.4.2. Deuxième modèle de veine
La densité volumique de charge et le potentiel sont présentés respectivement sur les
figures 5.33 et 5.34, côte à côte avec les mêmes résultats obtenus sans téflon. Les figures
correspondent à une vitesse moyenne de 0.1 m/s et t= 5 s.
Le diélectrique conduit seulement à modifier la quantité de charge et le potentiel en tout
point de la conduite en valeur absolue. On remarque des potentiels plus forts en valeur
absolue lorsqu'un isolant parfait, d'une permittivité plus faible que celle du carton, est
intercalé entre celui-ci et l'électrode. Cependant, ces résultats doivent être pris avec
précaution: nous avons annulé le flux de diffusion et de migration à l'interface cartonTéflon pour la modélisation de l'isolant parfait, mais nous n'avons pas annulé la vitesse. Le
terme source de Darcy introduit dans l'équation de Navier-Stokes est le même dans les
deux zones (carton et Téflon). Cela n'est pas réel physiquement, d'autant plus que nous
avons observé que les flux convectifs dans le carton (et le Téflon dans ce cas) sont
importantes comparés aux flux de diffusion et migration.
142
Modèle microscopique du développement d'une DCE
Avec Téflon
Sans Téflon
Figure 5.33 Densité volumique de charge (C/m3), t = 20 s, Um=0.1 m/s
Avec Téflon
Sans Téflon
Figure 5.34 Potentiel électrique (V), t = 20 s, Um=0.1 m/s
Il serait préférable, pour modéliser correctement la présence d'un isolant imperméable,
d'annuler complètement la vitesse dans la zone où cet isolant est placé. Cela fait partie des
évolutions possibles du module électrique dans Code_Saturne.
143
Chapitre 5
5.5. Conclusion
Dans ce Chapitre nous avons modélisé, à l'aide du Code_Saturne, la formation d'une
DCE lors du contacte solide liquide, et dans le cas où des ions du liquide sont adsorbés
préférentiellement dans le solide. Ce dernier a été modélisé comme un milieu poreux (il
s'agit dans notre étude du carton de transformateurs de puissance). Les ions du liquide
peuvent donc être adsorbés/désorbés dans tout le volume du solide. Le calcul a dans tous
les cas été mené en deux étapes. Une première étape de recherche de l'équilibre "statique",
puis une deuxième où la DCE est perturbé par un écoulement laminaire. Le fait que les
équations qui contrôlent ce problème soient couplées et non linéaires complique
l'interprétation des résultats. Cependant, certains comportements ont pu être identifiés.
En statique:
Le ratio du taux d'adsorption/taux de désorption détermine la valeur de la densité
volumique de charge à l'équilibre.
A taux d'adsorption constant, un taux d'adsorption plus élevé permet une
augmentation de la densité volumique de charge plus rapide au début.
La valeur du taux d'adsorption/taux de désorption semble aussi contrôler le temps
minimum pour que le système atteigne l'équilibre.
En dynamique:
Le flux convectif à l'intérieur du solide semble important comparé aux flux diffusif
et de migration, même avec des perméabilités très faibles (≈10-16).
La distribution des charges le long de la veine montre que, pour ces cinétiques de
réaction et pour le temps de relaxation de l'huile, ni l'hypothèse d'établissement
instantané du profil (en direction normale à la paroi) ni l'hypothèse de formation
instantané des charges à la paroi puis sa diffusion ne soient applicables. La solution
se trouvant entre ces deux comportements asymptotiques.
La ressemblance entre les résultats numériques et expérimentaux concernant le
courant d'écoulement en fonction du temps et néanmoins très encourageant pour
l'avenir.
Une évolution future permettant d'annuler totalement la vitesse dans le solide est
envisagée. Elle devrait permettre une meilleure modélisation lorsque le solide est
imperméable.
144
Modèle microscopique du développement d'une DCE
5.6. Bibliographie
[1] Equipe de développement de Code_Saturne, "Documentation théorique et
informatique du noyau de Code_Saturne version 1.2", EDF R&D, 2006.
[2] M. Sakiz, F. Archambeau, "Guide pratique d'utilisation de Code_Saturne version 1.2",
EDF R&D, 2005.
[3] A. Klinkerberg, J.L. Van der Minne, "Electrostatics in Petroleum Industry" Elsevier
Amsterdam 1958.
[4] G. Touchard, "Flow electrification of liquids", J. of Electrostatics, No. 51-52, pp. 440447, 2001.
[5] H. Walmsley et G Woodford, "The generation of electric currents by laminar flow of
dielectric liquids", J. Phys. D: Appl. Phys., 14, 1761-1782, 1981.
[6] A. P. Washabaugh et M. Zhan, "A Chemical Reaction-Based Boundary Condition For
Flow Electrification", IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, Vol.
4, No. 6, pp. 688–709, 1997.
[7] B. Abedian "Electric Charging of Low Conductivity Liquids in Turbulent Flows
through Pipes" PhD Thesis M.I.T. 1979.
[8] A. A. Boumans, "Streaming current in turbulent flows and metal capillaries", Physica
XXIII, pp. 1007-1055, 1957.
[9] S. Andriamitanjo, "Electrisation d'un hydrocarbure s'écoulant dans un tube métallique
en régime laminaire", Thèse de l'INP de Grenoble, 1981.
[10]O. Moreau, "Contribution à l'étude du phénomène d'électrisation par écoulement dans
les transformateurs de puissance", Thèse de l'Université de Poitiers, 2003.
[11]R. Tobazéon, "Conduction électrique dans les liquides", Techniques de l'Ingénieur, D 2
430.
[12]A. Bourgeois, "Etude du phénomène d'électrisation par écoulement sur les cartons des
transformateurs de puissance", Thèse de l'INP de Grenoble, 2007.
[13]E. Moreau, T. Paillat et G. Touchard, "Flow electrification in high power transformers:
BTA effect on pressboard degraded by electrical discharges", IEEE Transactions on
Dielectrics and Electrical Insulation, Vol. 10, No. 1, pp. 15-21, 2003.
145
Conclusion générale
Conclusion générale
Bien que le phénomène d’électrisation par écoulement soit identifié depuis plus d'un
siècle, le monde industriel s'est souvent intéressé à la recherche des paramètres influents
tels que la vitesse et la géométrie de l'écoulement, la nature chimique et diélectrique des
matériaux… Les aspects fondamentaux n'ont que très rarement été abordés. Différents
modèles ont été proposés dans le passé en s'appuyant sur des hypothèses fortes concernant
la distribution de charges d'espace, les phénomènes physicochimiques à l'origine du
problème ou le comportement dynamique. De plus, ces travaux se sont particulièrement
concentrés sur le régime établi.
Le travail présenté dans ce mémoire s'est fixé comme objectif principal d'apporter des
informations sur l'origine de la double couche électrique à travers l'étude du processus
transitoire existant lors de la mise en contact d'un solide et d'un liquide, ou lors de la mise
en écoulement d'un liquide en contact avec une paroi solide.
Des outils numériques et expérimentaux ont été développés dans le but de répondre à
cet objectif.
L'observation expérimentale du régime transitoire a permis de mettre au point un
protocole expérimental basé sur le contrôle du temps entre deux écoulements consécutifs
du liquide dans la conduite. Ces expériences originales permettent de calculer la densité
volumique de charge près de la paroi d'une double couche électrique (DCE) totalement
développée (ρwd) sans aucune hypothèse sur la dynamique de l’établissement de la double
couche électrique. En effet, ce protocole ne dépendant pas des phénomènes
physicochimiques à l'origine de la DCE, les taux de réactions ne sont pas nécessaires pour
déterminer ρwd.
Les expériences ont montré, de plus, une évolution linéaire avec la vitesse du courant
d'écoulement à l'équilibre dynamique, et ce bien que la double couche électrique soit
partiellement développée. Ce comportement a été observé pour trois couples solide-liquide.
Un premier modèle, tenant compte des grandeurs macroscopiques du liquide et du
solide comme leur conductivité, ou leur constante diélectrique, a été développé. Il permet
d'analyser le processus transitoire existant lors de la mise en écoulement d'un liquide dans
une conduite rectangulaire. Ce modèle dit "macroscopique", a permis notamment de
mettre en évidence, suite à une étude paramétrique, le poids et le rôle de paramètres
comme les taux globaux d'adsorption et de désorption, la vitesse moyenne, etc.
Deux hypothèses fortes sur lesquelles ce modèle s'appuie ont ensuite été analysées.
Elles concernent d'une part, le taux global d'adsorption, et d'autre part le temps
d'établissement du profil de charge en direction normale à la paroi.
En connaissant la valeur de ρwd, il est possible de remonter aux taux globaux des
réactions. Cette grandeur est caractéristique des cinétiques chimiques à l’origine des charges
à l’interface, elle est donc cruciale pour la modélisation et l’identification des phénomènes
physicochimiques ayant lieu à l'interface. Les taux globaux d'adsorption ont été alors
calculés dans l’hypothèse d’un établissement instantané de la DCE. Ils se sont avérés
proportionnels à la vitesse. Cependant, l’utilisation de cette hypothèse est discutable.
La dynamique du transport des charges et donc la formation temporelle de la double
couche électrique sont le plus souvent étudiées, avec l’une de ces deux hypothèses
opposées :
Formation instantanée des charges à l'interface, puis leur diffusion dans le liquide
jusqu'à l'équilibre diffusion-migration.
Réactions lentes à l'interface, et équilibre diffusion-migration instantané.
148
Conclusion générale
L’analyse théorique de la formation de la DCE au repos, et les résultats expérimentaux
semblent confirmer que pour le cas des liquides diélectriques avec les caractéristiques des
huiles de transformateur, le deuxième mécanisme s'accorde mieux aux expériences. Le
temps de relaxation de l’ordre de 30 à 40 s peut être considéré comme plus petit que le
temps nécessaire à la création des charges à l’interface.
En régime dynamique, cependant, le temps de séjour d'une particule dans la conduite
durant la convection rentre en jeu. Pour la plage de vitesse étudiée, ce temps semble être du
même ordre que le temps de relaxation de la couche diffuse. Dans ce cas, si le courant
d'écoulement (en régime stationnaire) est mesuré expérimentalement, l’hypothèse de
diffusion instantanée conduit à sous-estimer la densité volumique à la paroi. L'ordre de
grandeur de cette erreur sera d'autant plus important que la vitesse sera grande. Cette
remarque n'est valable que pour les cas étudiés dans cette thèse, où la DCE est
partiellement développée. Dans le cas d'une DCE totalement développée, le temps de
séjour des particules en écoulement sera bien supérieur au temps de relaxation. Même si
l'hypothèse n'est pas applicable dans la région de la conduite où la DCE se développe, le
profil des charges à la sortie de la conduite est celui de l'équilibre diffusion-migration. Le
calcul de la densité volumique de charge à la paroi se conduit alors sans aucune
considération des temps caractéristiques de formation de la DCE.
Suite à l'obtention de ces résultats, un modèle dit "microscopique" qui n’a été
développé qu’à partir de grandeurs locales et sans hypothèse sur la distribution ou sur
l'amplitude de la charge d'espace, a été implanté sur "Code_SATURNE" de la R&D
d’EDF. Ce modèle conduit à reproduire l’établissement au repos d’une double couche
électrique, puis à la perturbation de la distribution par un écoulement. On obtient ainsi une
évolution temporelle, à partir de l'équilibre au repos, vers l’équilibre dynamique. La
distribution des charges est homogène au repos sur toute la longueur de la conduite aussi
bien dans le liquide que dans le solide. La convection balaye progressivement de l’amont
vers l’aval les charges en favorisant le processus de séparation des charges à l’interface en
amont de l’écoulement. A l’équilibre dynamique, la densité volumique de charge dans le
liquide présente une évolution croissante en suivant l’écoulement, alors que dans le solide,
la charge accumulée est plus importante en amont de l’écoulement. La distribution des
potentiels ainsi que leur comportement dans le temps sont tout aussi cohérents.
Ces résultats montrent aussi que même pour de faibles vitesses, le temps de séjour est
plus court (pour la longueur de conduite modélisée) que le temps de relaxation de la DCE.
Cela confirme que l'hypothèse d'établissement instantané en régime dynamique doit être
utilisée avec précaution.
La comparaison entre les modèles macroscopique, microscopique et les résultats
expérimentaux se fait à travers le courant d'écoulement. Pour une vitesse donnée, la
dynamique du courant d'écoulement est mieux reproduite par le modèle microscopique.
Le courant d'écoulement à l'équilibre dynamique calculé avec le modèle macroscopique
n'est pas proportionnel à la vitesse. Il augmente de moins en moins pour la plage des
vitesses étudiées.
Quant au modèle microscopique, en s'approchant de l'équilibre dynamique, il présente
des évolutions du courant d’écoulement non monotones par rapport à la vitesse. Le
courant d'écoulement croit avant de diminuer. Ces valeurs du courant d'écoulement sont,
cependant, peu différentes les unes des autres.
Dans ces deux modèles, la cinétique des réactions à l'interface à été supposée
indépendante de la vitesse (les valeurs des taux d'adsorption et de désorption ont été
maintenues constants). Le fait qu'une simple augmentation de la vitesse ne produise pas
une augmentation du courant d'écoulement aussi importante que les relevés expérimentaux
149
Conclusion générale
semble indiquer que l'effet de la vitesse ne concerne pas seulement le transport des charges,
mais aussi sa génération à l'interface. La cinétique des réactions à l’interface est
probablement liée à la vitesse.
La modélisation dite microscopique de la formation d'une double couche électrique, et
sa perturbation par un champ convectif soulève beaucoup de questions. Etant donné le
couplage complexe existant entre les équations du problème, un adimensionnement des
équations serait nécessaire afin d’identifier les groupements adimensionnels indépendants
qui gouvernent le problème. Une étude paramétrique pourrait alors être conduite afin de
mieux comprendre leur poids et leur rôle. Quelques paramètres ont toutefois été étudiés.
L'analyse de l'influence des taux de réactions pourrait aider à éclaircir le ou les
phénomènes à l’origine des charges à l’interface (adsorption spécifique, corrosion ou autre).
Il ressort alors que le ratio taux d'adsorption/taux de désorption détermine d'une part la
valeur de la densité volumique de charge à l'équilibre (qui augmente avec des ratios plus
importants), et d'autre part le temps minimum nécessaire pour atteindre cet équilibre. A
ratio constant, l'augmentation des taux d'adsorption (qui accélère les réactions au début) ne
peut diminuer le temps nécessaire pour atteindre l'équilibre au-delà d'un temps qui est
fonction du ratio. Une diminution du ratio diminue aussi ce temps caractéristique.
Concernant les propriétés du solide, ce modèle montre que la porosité modifie
également les propriétés d’une DCE. Ainsi, les simulations conduites pour différentes
porosités montrent que plus le milieu est poreux, plus le courant d'écoulement et le
potentiel sont grands (en valeur absolue). En effet, l'écoulement est plus important à
l'intérieur des milieux plus poreux, permettant des volumes (en réalité des surfaces) plus
grands pour les réactions. Les propriétés électriques des solides (capacité, résistivité)
semblent également agir sur la DCE. L'ajout d’un isolant parfait de permittivité plus faible
que celle du carton sur les surfaces externes de celui-ci conduit, d'une part, à une plus forte
accumulation des charges, et d'autre part à une diminution de la capacité. Le potentiel est
alors augmenté.
Enfin le modèle microscopique a permis d'affirmer et de confirmer que la distribution
des charges dans le liquide en fonction de la distance à la paroi s'étend sur une épaisseur
entre 3 et 6 δ0 de l’interface où δ0 est la longueur de Debye.
Nous avons choisi pour ce modèle d'assimiler la "génération" des charges à l'adsorption
spécifique des ions. D'autres mécanismes peuvent cependant être utilisés. L'ajout
d'équations d'oxydoréduction permettrait par exemple de modéliser la corrosion du solide.
De plus, contrairement au modèle "macroscopique" (conçu spécialement pour la
modélisation de l'électrisation par écoulement dans une conduite rectangulaire), le modèle
microscopique peut être utilisé pour étudier le phénomène dans une géométrie beaucoup
plus complexe, et à échelle industrielle, comme les transformateurs de puissance à
convection forcée. Précisément, lors de nos études expérimentales, certains couples solide
liquide ont conduit à des décharges électriques autour des brides en téflon de la petite
boucle. Ce comportement nous a mené à la conception de la grande boucle. L'objectif de
ce dispositif est de permettre, par une meilleure isolation et une échelle plus importante,
des montées du potentiel suffisamment grandes qui pourrait se traduire par l'apparition de
décharges électriques dans l'huile ou à l'interface huile-carton. Malgré une meilleure
isolation par un volume d'huile et une veine de 1.5 m de long, les potentiels atteints n'ont
pas été assez grands pour conduire à ce phénomène. Le faible niveau de génération a été
identifié comme étant le responsable. La modélisation de l'écoulement dans cette
configuration pourrait permettre d'estimer le compromis génération/conductivité
nécessaire pour atteindre les potentiels nécessaires pour l'apparition des décharges.
150
Annexes
Annexe du chapitre 2
Protocole expérimental pour la vidange de petite boucle
Le phénomène d’Electrisation par écoulement étant très sensible aux impuretés dans les
phases liquides et solides, un protocole expérimental rigoureux a été systématiquement
appliqué afin d’éviter toute pollution extérieure et de contrôler le taux d’humidité. Une
caractérisation stable et reproductible d’une isolation carton/huile vis à vis des paramètres
vitesse et température ont donc conduit à définir les protocoles de mise en œuvre et de
mesure ci-après.
Mise en oeuvre
La mise en œuvre expérimentale se décompose ainsi :
1. Vidange complète sous azote de la boucle en partie basse afin d’apporter un
minimum d’humidité dans la boucle.
2. Après isolement par le jeux des vannes, la veine de courant capacitif et la cellule
de mesure de conductivité du carton sont séparés de la boucle au niveau des
raccords Téflon.
3. Après nettoyage à l’heptane de la veine de courant capacitif, changement des
cartons (ou autre solide) puis remontage.
4. Balayage à l’azote de l’ensemble de la boucle expérimentale.
5. Pompage sous vide de la boucle pendant 2 heures.
6. Isolement par le jeux des vannes de la veine de courant capacitif pour limiter le
volume de pompage, puis pompage pendant 22 h. Le vide réalisé est ainsi de
meilleure qualité.
7. Circulation de l’huile pendant 2 à 3 heures.
8. Application d’une période de relaxation de 24 heures nécessaire à l’équilibre
électrique statique de la boucle.
9. Campagne de mesure
Protocole expérimental pour la mesure "en ligne"de l'humidité de l'huile
Cette mesure est faite pour chaque température d'huile.
1. vidange complète sous azote puis séchage sous courant d'azote des tuyauteries
et du capteur jusqu'à ce que la mesure soit inférieure à 2 ppm.
2. l'ensemble du capteur est ensuite rebranché a la boucle en minimisant le
contacte avec l'air ambiant.
3. Remplissage des tuyauteries et du capteur. On laisse couler environ 10 cl de
liquide.
4. Puis fermeture de by-pass et écoulement de 25 cl d’huile.
5. Fermeture des robinets et prise de la valeur d'humidité après 15 min.
Protocole expérimental pour la mesure de la conductivité "en ligne" de l'huile
De même que la mesure d'humidité, cette mesure est faite pour chaque température de
l'huile.
152
Annexe du chapitre 2
1.
La cellule de conductivité, remplie d'huile au préalable, est rincé par circulation
d'huile (un by-pass est prévu à cet effet) pendant environ 10 secondes.
2. Puis la circulation est arrêtée et le courant continu est mesuré pour quatre
tensions différentes: 5, 10, 15 et 20 volts. La distance inter électrode est fixée à
1 cm.
3. La courbe tension courant est tracée pour vérifier la linéarité, puis sa pente sert
à calculer la résistance du volume d'huile.
4. Avec la constante géométrique de la cellule, on obtient la résistivité et son
inverse, la conductivité.
153
Annexe du chapitre 4
Lors de l'étude du développement au repos d'une DCE entre deux plaques on est
confronté à résoudre l'équation différentielle suivante:
0=−
∂2 ρ+
∂x +
2
(
)
(
+ 1 − β 2 ρ+ + 1 + β 2
) ∂∂ρt
+
+
Afin de la résoudre nous appliquons la transformée de Laplace:
L[ρ + (x + , t + )] = θ ( x + , s )
Alors, l'équation différentielle s'écrit, dans le domaine transformé, comme suit:
0=−
∂ 2θ ( x + , s )
∂x +
2
(
)
(
)
+ 1 − β 2 .θ ( x + , s ) + 1 + β 2 .[s.θ ( x + , s ) − ρ + ( x + , t + = 0 )]
En utilisant la condition initiale ρ + ( x + , t + = 0 ) = 0 (densité volumique de charge nulle
à t=0), on obtient:
0=−
∂ 2θ ( x + , s )
∂x +
2
[(
)]
) (
+ 1 − β 2 + 1 + β 2 .s .θ ( x + , s )
La solution à cette équation est, dans le domaine transformé:
(
θ + ( x + , s ) = Φ 1 (s )sinh (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) .x +
(
)
+Φ 2 (s ) cosh (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) .x +
)
Si les plaques sont suffisamment éloignées (a+>>1), on peut poser comme condition
aux limites ρ + ( x + = ∞ ) = 0 . On obtient ainsi la solution pour une seule plaque:
(
θ + ( x + , s ) = Φ 2 (s ) exp − (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) .x +
)
Considérant que lors de la mise en contacte solide-liquide il apparaît un courant de
paroi de la forme:
i w+ =
i wτ r
ρ wd δ 0
=
τr
K [1 − ρ w+ ] = K + [1 − ρ + (a + , t + )]
δ0
L'équation de conservation en forme intégrale s'écrit:
∞
i w+ dA+ =
∂ρ +
dx + dA+
∂
t
+
0
∫
Et dans le domaine transformé il vient:
∞
∫ [s.θ (x+ , s ) − ρ + (x+ , t +
= 0)].dx + =
0
154
K+
− K +Φ 2 (s )
s
Annexe du chapitre 4
Après intégration on obtient:
Φ 2 (s ) =
K + (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 )
s 2 + s.K + (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 )
Finalement, dans le domaine transformé on a:
θ + (x+ , s ) =
K + (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 )
s + s.K + (1 − β ) + s.(1 + β )
2
2
2
)
(
. exp − (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) .x +
Soient:
Φ (s ) = L(F (t + )) , et Σ (s ) = L(S (t + ))
Alors selon le théorème de convolution on a:
t+
L [Φ (s ).Σ (s )] = F (t + − ξ ).S (ξ )dξ
∫0
−1
Afin d'utiliser ce théorème on fait, d'une part:
[ (
S (x+ , t+ ) = L−1 (Σ ( x+ , s )) = L−1 exp − (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) .x+
S (x+ , t+ ) =
avec: c+ =
x+ d +
2 π .t+
3
2
)]
⎡
x+ 2 d + 2 ⎤
exp ⎢− c+t+ −
⎥
4t+ ⎦⎥
⎣⎢
1− β 2
et d + = 1 + β 2
2
1+ β
Puis,
⎡ K (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) ⎤
+
⎥
F2 (t + ) = L (Φ 2 (s )) = L ⎢
2
⎢⎣ s + s.K + (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 ) ⎥⎦
−1
−1
Cette transformée inverse est plus complexe. La fonction Φ2(s) a été récrite sous une
forme plus simple qui permet de l'obtenir:
Φ 2 (s ) =
K + (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 )
s 2 + s.K + (1 − β 2 ) + s.(1 + β 2 )
=
(
K + d + c+ + s s − K + d + c+ + s
s (s − s1 )(s − s 2 )
)
avec:
2
2
4
4
2
2
K d − K + d + + 4K + d + c+
K + d + + K + d + + 4 K + d + c+
et s 2 = + +
s1 =
2
2
2
On obtient alors:
155
2
4
4
2
2
Annexe du chapitre 4
⎧
F2 (t + ) = ⎨ c + + s 2 exp(s 2 .t + ).erf
⎩
− c + + s1 exp(s1 .t + ).erf
[ (c
[ (c
+
+
+ s 2 ).t +
+ s1 ).t +
]
]
⎡ c .(s − s ) ⎛ c
⎤ ⎫⎪ K d
⎞
⎛c
⎞
+ K + d + .⎢− + 2 1 + ⎜⎜ + + 1⎟⎟ exp(s1 .t + )− ⎜⎜ + + 1⎟⎟ exp(s 2 .t + )⎥ ⎬ + +
s 2 .s1
⎝ s1
⎠
⎝ s2
⎠
⎣
⎦ ⎪⎭ (s 2 − s1 )
La solution dans le domaine temporel est alors:
t+
ρ + ( x + , t + ) = L [θ ( x + , s )] = L [Φ 2 (s ).Σ (x + , s )] = ∫ F2 (t + − ξ ).S ( x+ , ξ )dξ
−1
−1
0
1
ρ + (x+ , t + ) =
2
t+ ⎧
⎫
⎡
x+ 2 d + 2 ⎤
⎪ x+ d +
⎪
(
)
exp
c
ξ
.
F
t
ξ
−
−
−
⎢
⎥
⎨
⎬dξ
+
2 +
3
4
ξ
2
⎢
⎥
⎪
⎪⎭
⎣
⎦
0 ⎩ π .ξ
∫
Cette intégrale, qui donne la densité volumique de charge adimensionnelle en fonction
de la distance à l'interface et du temps, est calculée numériquement à l'aide d'un programme
écrit en Scilab®.
156
Annexe du chapitre 5
Arbre simplifié des routines du module électrique
Dans la structure du Code_Saturne il existe plusieurs modules pour l'étude des
physiques dites "particulières". Parmi ces modules se trouve le module électrique. Ce
module permet la modélisation des problèmes d'arc électrique et d'effet Joule. L'option
conduction ionique était prévue mais pas encore développée.
A continuation est présenté un arbre simplifié des routines qu'ont été modifiés à cet
effet. Cet arbre est divisé en trois parties: les routines appelées par le programme initi1, les
routines appelées par le programme inivar et les routines appelées par le programme tridim.
Les routines sur lesquelles une modification quelconque à été introduite sont en gras.
iniini
ppinii
iniusi
varpos
pplecd
ellecd
ppcsca
ppvarp
elvarp
ppprop
elprop
usppmo
usini1
ppini1
elini1
useli1
elveri
Initialisation par défaut des commons
Initialisation des commons des physiques
particulières
Routine appelant les routines utilisateur pour l'entrée
des paramètres de calcul. On passe ici pour tout
calcul.
Positionnement des variables
Branchement des physiques particulières pour la
lecture de fichier de données
Lecture du _chier de données pour la conduction
ionique dp_CIO
Calcul automatique du nombre de variables
transportées
Branchement des physiques particulières
pour le positionnement des inconnues
Positionnement des inconnues (enthalpie, potentiels,
espèces transportées et du carton)
Branchement des physiques particulières
pour le positionnement des propriétés
Positionnement des propriétés (température, effet
Joule, forces de Laplace, conduction ionique)
Définition du module de physique
particulière employée
Initialisation des mots-clés utilisateur généraux et
positionnement des variables
Branchement des physiques particulières pour
l'initialisation des mots-clés spécifiques
Initialisation des mots-clés pour le module
électrique
Initialisation des mots-clés utilisateur pour le module
électrique
Vérification des mots-clés pour le module
électrique
Tableau 1 Sous-programme initi1: initialisation des mots-clés et positionnement des
variables
157
Annexe du chapitre 5
ppiniv
eliniv
useliv
Branchement des physiques particulières pour
l'initialisation des variables
Initialisation des variables spécifiques au
module électrique et décodage des zones fluides.
Initialisation des variables par l'utilisateur
Tableau 2 Sous-programme inivar : initialisation des variables
phyvar
Calcul des propriétés physiques variables
ppphyv
Branchement des physiques particulières pour le
calcul des propriétés physiques variables
elphyv
Calcul des propriétés physiques variables pour le
module électrique.
uselph
Calcul par l'utilisateur des propriétés physiques
variables pour le module électrique. Les propriétés
doivent être fournies ici sous forme de loi.
usthht Transformation température-enthalpie et enthalpietempérature fournie par l'utilisateur
Tableau 3 Sous-programme tridim : partie 1 (propriétés physiques)
ppclim
uselcl
navsto
preduv
``turb''
scalai
covofi
eltssc
divflu
covofi
eltssc
divflu
elflux
elreca
Branchement des physiques particulières pour les
conditions aux limites
Intervention de l'utilisateur pour les conditions aux
limites (en lieu et place de usclim, même pour les
variables qui ne sont pas spécifiques au module
électrique).
Résolution des équations de Navier-Stokes.
Prédiction de la vitesse.
Turbulence: résolution des équations pour les
modèles nécessitant des équations de convectiondiffusion.
Résolution des équations portant sur les scalaires
associés aux physiques particulières et des scalaires
"utilisateur".
Résolution successive de l'enthalpie et des
concentrations des espèces transportées et du carton.
calcul des termes sources de la conduction ionique.
premier passage: calcul de la charge une fois les
concentrations des espèces chargées calculées.
Résolution du potentiel réel
calcul des termes sources de l'équation de Poisson.
deuxième passage: calcul des termes de migration
Calcul du champ électrique, de la densité de courant
et de l'effet Joule (premier de deux appels au cours
du pas de temps courant)
Recalage automatique éventuel de la densité de
courant, de l'effet Joule, des potentiels et des
coefficients DPOT et COEJOU. Ce recalage, s'il a
158
Annexe du chapitre 5
été demandé par l'utilisateur (IELCOR=1), est
effectué à partir du deuxième pas de temps.
Résolution des scalaires "utilisateur"
covofi
Tableau 4 Sous-programme tridim : partie 2 (conditions aux limites, Navier-Stokes,
turbulence et scalaires)
postlc
Post-traitement
Ecriture des variables à post-traiter
Ajout au post-traitement de variables calculées par
l'utilisateur (on calcule ici la conductivité).
ecrevo
uselen
Tableau 5 Sous-programme tridim : partie 3 (post-traitement)
Commentaires sur les particularités de la modélisation
Les termes de migration électrique sont calculés dans la routine "divflu", après le calcul
du champ électrique dans "elflux". Puis ils sont ajoutés en forme de terme source explicite
dans la routine "eltssc".
Pour la modélisation du milieu poreux, des termes sources implicites qui tiennent
compte de la perméabilité du milieu doivent être ajoutés aux équations de Navier-Stokes.
Une routine appelée ustsns existe à tel effet. Cependant, les termes sources introduits à
travers cette routine ne sont pas tenus en compte par le code lors de la phase de correction
de pression. Cela n'introduit pas des erreurs significatifs si les termes sources ne sont pas
importants. Dans notre cas, ils sont très grands et par conséquent ils doivent être pris en
compte dans cette phase de correction. La routine uskpdc permet d'introduire des pertes de
charge. Nous avons donc calculé le terme source de Darcy comme une perte de charge
isotrope où le coefficient de perte vaut:
CKUPDC=viscosité/perméabilité
Mathématiquement cela revient au même que l'introduire comme terme source dans
ustsns, mais le Code tient compte des pertes de charge isotropes lors de la phase correction
de pression.
Points à traiter:
Les termes sources de migration devraient pouvoir se calculer de façon implicite en les
ajoutant aux vitesses. Cela donne pour les ions positifs, par exemple:
ΓP =
− D1P
∇n P − n P
e0 .z P .D1P
kT
∇ϕ + n P .u =
− D1P
⎛
⎞
e0 .z P .D1P
⎜
∇n P + n P . u −
∇ϕ ⎟
⎜
⎟
kT
⎝
⎠
Puisque le champ de vitesse est calculé avant le calcul des scalaires, elle pourrait être
modifié avant le calcul de sa divergence. C'est-à-dire que le terme de migration pourrait être
calculé comme une modification du terme de convection dans l'équation de transport du
scalaire concerné.
L'annulation totale de la vitesse devrait être envisagé pour permettre la modélisation de
l'électrisation par écoulement dans le cas où le solide serait totalement imperméable. Pour
ce faire, il faudrait annuler le flux de masse sur la facette des cellules de part et d'autre de
l'interface solide-liquide.
159
Annexe du chapitre 5
Résultats du calcul d'équilibre statique avec concentrations initiales des espèces du liquide nulles dans le
carton
Temps=25 s
3.5x10
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
3.0x10+16
Concentration (m-3)
Temps=300 s
+16
2.5x10
+16
2.0x10
+16
1.5x10+16
1.0x10
+16
5.0x10
+15
Huile
+16
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
3.0x10+16
Concentration (m-3)
3.5x10
Carton
0.0x10+00
2.5x10
+16
2.0x10
+16
1.5x10+16
1.0x10
+16
5.0x10
+15
Huile
Carton
0.0x10+00
0
0.0005
0.001
0.0015
0.002
0
0.0005
X (m)
0.001
Temps=2500 s
3.5x10
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
Concentration (m-3)
3.0x10+16
2.5x10
+16
2.0x10
+16
Huile
+16
5.0x10
+15
+16
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
3.0x10+16
Carton
1.5x10+16
1.0x10
0.002
Temps=8500 s
+16
Concentration (m-3)
3.5x10
0.0015
X (m)
0.0x10+00
2.5x10
+16
2.0x10
+16
Huile
Carton
1.5x10+16
1.0x10
+16
5.0x10
+15
0.0x10+00
0
0.0005
0.001
0.0015
0.002
0
0.0005
X (m)
0.001
0.0015
0.002
X (m)
Evolution dans le temps des concentrations pour le cas où il n'y a pas d'espèces du liquide dans le
carton au début.
Temps=8500 s
Temps=8500 s
0.002
0.001
1.2x10-12
0
Conductivité (S.m-1)
-3
Densité volumique de charge (C.m )
1.4x10
-12
-0.001
-0.002
-0.003
8.0x10-13
6.0x10
-13
4.0x10-13
-0.004
2.0x10-13
-0.005
-0.006
1.0x10-12
0
0.0005
0.001
0.0015
0.0x10+00
0.002
X (m)
0
0.0005
0.001
0.0015
X (m)
Densité volumique de charge et conductivité à l'équilibre statique pour le cas où il n'y a pas
d'espèces du liquide dans le carton au début.
160
0.002
Annexe du chapitre 5
Résultats du calcul d'équilibre statique avec différents coefficients de diffusion (et mobilités) dans le
carton
4.5x10
Temps=1000 s
+16
4.5x10
4.0x10+16
4.0x10+16
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
+16
2.5x10+16
Huile
2.0x10+16
1.5x10
Carton
+16
3.0x10
+16
2.5x10+16
1.5x10
5.0x10+15
5.0x10+15
0.0x10
0
0.0005
0.001
0.0015
Carton
+16
1.0x10+16
+00
Huile
2.0x10+16
1.0x10+16
0.0x10
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
3.5x10+16
Concentration (m-3)
Concentration (m-3)
3.5x10+16
3.0x10
Temps=10000 s
+16
+00
0.002
0
0.0005
X (m)
0.001
0.0015
0.002
X (m)
Diffusion "rapide" dans le carton
4.5x10
Temps=1000 s
+16
4.5x10
4.0x10+16
4.0x10+16
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
+16
2.5x10+16
Huile
2.0x10+16
Carton
3.0x10
+16
2.5x10+16
1.5x10
1.0x10
+16
1.0x10+16
5.0x10+15
5.0x10+15
+00
1.5x10
0.0x10
0
0.0005
0.001
0.0015
Huile
2.0x10+16
+16
0.0x10
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
3.5x10+16
Concentration (m-3)
Concentration (m-3)
3.5x10+16
3.0x10
Temps=8500 s
+16
Carton
+16
+00
0.002
0
0.0005
X (m)
0.001
0.0015
0.002
X (m)
8.0x10
+16
7.0x10
+16
6.0x10
+16
5.0x10
+16
Temps=1000 s
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
Huile
4.0x10+16
3.0x10
Concentration (m-3)
Concentration (m-3)
Diffusion "moyenne" dans le carton
Carton
+16
8.0x10
+16
7.0x10
+16
6.0x10
+16
5.0x10
+16
3.0x10
1.0x10+16
1.0x10+16
0.0x10
0
0.0005
0.001
0.0015
0.002
Huile
Carton
+16
2.0x10+16
+00
nP
nN
nneut
nRA+
nRB-
4.0x10+16
2.0x10+16
0.0x10
Temps=9000 s
+00
0
0.0005
X (m)
0.001
0.0015
0.002
X (m)
Diffusion "lente" dans le carton
Evolution dans le temps des concentrations pour différents coefficients de diffusion dans le carton
(Remarque: les échelles sont différentes pour le dernier cas).
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Publications et communications relatives à la
thèse
Publications
T. Paillat, O. Moreau, J. M. Cabaleiro, F. Perisse et G. Touchard, "Electrisation par
écoulement: Modélisation Electrique", J. of Electrostatics, special issue for SFE, No 64, pp.
485-491, 2006.
J. M. Cabaleiro, Thierry Paillat, Olivier Moreau et Gerard Touchard, "Flow
electrification of dielectric liquids in insulating channels: Limits to the application of the
classical wall current expression", Journal of Electrostatics, In Press, Uncorrected Proof,
disponible en ligne depuis le 24 September 2007.
J. M. Cabaleiro, Thierry Paillat, Olivier Moreau et Gérard Touchard, "Electrical Double
Layer's Development Analysis: Application to Flow Electrification in Power
Transformers", IEEE Transactions on Industry Applications, accepté pour publication, 2007.
Communications
J. M. Cabaleiro, T. Paillat and G. Touchard, "Flow electrification in power
transformers: electrical modelling", In Proc. 2005 Conference on Electrical Insulation and
Dielectric Phenomena, Nashville, Etats-Unis, 2005.
J. M. Cabaleiro, Thierry Paillat, Olivier Moreau et Gérard Touchard, "Parametric Study
by Electrical Analogy: Application to Flow Electrification in Power Transformers", In Proc.
Electrostatics Society of America, Berkeley, Etats-Unis, 2006.
J. M. Cabaleiro, Thierry Paillat, Olivier Moreau et Gérard Touchard, "Analyse du
Développement de la Double Couche Electrique: Application à l'Electrisation par
Ecoulement dans les Transformateurs de Puissance", In Proc. Societé Française d'Electrostatique,
Grenoble, France, 2006.
J. M. Cabaleiro, Thierry Paillat, Olivier Moreau et Gerard Touchard, "Flow
electrification of dielectric liquids in insulating channels: Limits to the application of the
classical wall current expression", In Proc. International Symposium on Electrohydrodynamics,
Buenos Aires, Argentine, 2006.
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