La diffraction cohérente des rayons X - CGE-2016

5ème école de cristallographie
"Cristallographie et Grands Équipements”
Soleil, Octobre 2016
David Le Bolloc’h
LPS Orsay
Diffraction cohérente des rayons X
Faisceau
cohérent
Faisceau
cohérent
1. Optique:
a. Comment se propage un faisceau cohérent ?
b. Comment se propage un faisceau partiellement
cohérent ?
2. Les applications: fluctuations/Holographie/
Tomographie/Reconstruction
Lumière cohérente: le laser
Inversion de population dans une cavité
Conséquences:
1. Faisceau « parfaitement » monochromatique
2. Propagation du faisceau sans divergence
1/L
2p/a
eiqr/r
a
Onde plane
0
l
q ~2p/l
-2p/a
!
x
q
z
Résolution:
Q
kf
ki
Q
ki
kf
Diffraction par une fente… l
l
La propagation de la lumière
La propagation d’une onde
Hypothèse: le faisceau est cohérent
1. La source est placée suffisamment loin de l’objet
2. La longueur d’onde est suffisamment bien définie
Diffraction par une fente: deuxlregimes
diffraction
d (t)
fente circulaire
fente carrée
1. Résolution
2. Oscillations…
Champ proche/Fresnel
Champ lointain/Fraunhofer
/espace réciproque
Diffraction d’Young (deux trous)…
l
1mm
d
Champ proche
Champ lointain
Comment passer du champ lointain au champ proche ?
espace réel à l’espace réciproque ?
l
a/2
f(x)
a/2
Joseph Fourier,
1768-1830
Champ lointain / espace réciproque
Champ proche/espace réel
Transformée de Fourier
Comment passe t-on du champ lointain au champ proche ?
l
?
Transformée de Fourier
Comment passer du champ lointain au champ proche ?
En première approximation:
l
Source
Champ proche
Champ lointain
Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
l
paramètre: t ou d
Sin(1/x)
I=AA*
A(x)
a/2
x
l
s
s0
z
-a/2
Huygens principle
I~ (Sin x/x)2
With x=qax/z
On retrouve Fourier
Quand la distance z est « grande » !
Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
Champ lointain
Champ proche
Fresnel
espace réel
l
Fraunhofer
réseau réciproque
~
a
t/d
oscillations
ld/a
a
Intensity Profile
Near field/far field
W=ld/a
b=l/2a
Fraunhofer regime
(far field)
From the Fresnel to the Fraunhofer regime
Point sombre= a2/4l
Fresnel regime
(near field)
a=20µm ; E=1 keV: d=8 cm
slit
a/2
a/2
Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
Fraunhofer
(réseau réciproque)
Fresnel
(espace réel)
~
?
a
~
d
ld/a
a
Point « sombre »
Grand prix de l’académie des sciences (1819)
l
François Arago
(Daguerre)
Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
Fresnel
(espace réel)
l
Fraunhofer
(réseau réciproque)
~
~ ld/a
a
d
Distance pas très simple
à calculer:
df ~
a2
2pl
1. Dx=a
ld/a=a -> d=a2/l
2. Incertitude de Heisenberg
le point où l’émittance est minimale
Dx * b ~ l : limite de diffraction
Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
l ~ 0.7µm
Fresnel
(espace réel)
Fraunhofer
(réseau réciproque)
1mm
df~ 23 cm
z
Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: df= 23 cm
Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=1mm: df= 23 *7000=1.6 km !!
Fraunhofer
l ~ 1A°
(réseau réciproque)
1mm
df~ 1.6 km !
Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !
Fresnel
(espace réel)
l ~ 0.7µm
Fraunhofer
(réseau réciproque)
1 mm
df~ 23 cm
l ~ 0.7µm
Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: df= 23 cm
Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1µm: df= 23 cm/10002
(réseau réciproque)
df= 0.23 µm !!!
1µm
df~ 0.2µm
Diffraction (cohérente) d’une fente par les rayons X
Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=2µm: df= 2 cm
l
a=2µm
CCD caméra
(taille de pixel=22µm*22µm)
df=2 cm
2m
Un trou de 2µm… sources de rayons X intenses
synchrotrons
t=0.1s
4 mm
film
Somme sur
1000 images de 0.1s
Pourquoi obtient-on une figure asymétrique ?
l
l
1. Cohérence du faisceau
2. Effet de coupure
2. l ~ 1 A° sensible à des µm
1µm
1 A°
Et le point sombre ? Existe t-il vraiment ?
Fresnel
(espace réel)
l ~ 1 A°
Fraunhofer
(réseau réciproque)
100µm
2m
l ~ 1 A°
RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=100µm:
df= 100m
RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=1µm:
df= 2 mm
1µm
2m
Ligne Cristal Soleil
Résumé:
Fresnel
(espace réel)
Fraunhofer
(réseau réciproque)
a
λ=1Å
a=100 µm
a=20 µm
Fresnel !
La théorie ondulatoire !
From the Fresnel to the Fraunhofer regime
Point sombre
E=7keV
From the Fresnel to the Fraunhofer regime
Using the Gaussian Shell model
b > 90%
V. Jacques et al., PRB 2012
Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui ne l’est pas ?
Définition de la cohérence
Les sources synchrotron ne sont
pas des lasers…
caractérisation
d’un faisceau
sa taille (et de sa forme): s
sa longueur d’onde l
son volume de cohérence (xt, xL)
xt
xL
Pas d’interférence possible entre
deux objets n’appartenant pas à ce
volume
xl
Faisceau cohérent: xt ~ s
Faisceau « incohérent »
Faiblement cohérent: xt << s
?
xt
a. Longueur de cohérence longitudinal xl:
l+Dl
l
Définition:
2xl = l(l/Dl)
xl=l2/(2Dl)
Michelson :
2xl=Nl
I=<E*E> with E(t)= E1+ E2
and E1=E0e- wt
fixed mirror
Pour un faisceau totalement cohérent:
Delay t=2d/c
I = 2E0(1+cos w t)
Mobil
mirror
screen
Interference fringes
Fonction d’Autocorrelation: G(t)= < E*(t) E(t+t)>=I1
e- wt
Degree of coherence g(t) = G(t)/ G(0)
1.
Michelson interferometer
C(t)= |g(t)|
comment mesurer g(t) ?
Contrast C (t) =[Imax (t1) - Imin (t2)]/[Imax (t1) + Imin (t2)]= |g(t)|
with t1< t2
|g(t)| <= 1
tc= µm for white lamps
= km for lasers
1/e
tc
t
xL d’un faisceau X après un onduleur
The relative bandwidth (l/Dl)-1 from the undulator:
Natural width
Due to the divergence
of the electron beam
Energie dispersion
For the n-th harmonic of an undulator with N periods.
(N =40 at the ESRF, N=60 at Soleil)
xL = l(l/Dl) =300 Å (with Dl/l=10-2)
(for the first harmonic of a 35 period undulator at l=1A)
xL petit mais suffisant pour obtenir des taches de Bragg...
Comment augmenter xL? Utiliser un monochromateur
xL =l(l/Dl)
Interférences possibles à partir d’un faisceau peu monochromatique… à petits angles.
La différence de trajet optique entre deux faisceaux diffractés :
Loi de Bragg..
q
q
µ-1 sin q
1. maximum Q available (in coherent illumination) with a Si(111) monochromator
(xL=0.7 µm) at l=1A if m=6mm : qmax=3 A-1
< xL
(1)
Sample surface
Reticular planes
D
2. maximum Q without monochromator (for the third harmonic of a 35 period undulator
at l=1A: (xL=100A) ) at l=1A if m=300 mm: qmax=0.01 A-1
Faisceau
Rose
(2)
dq
Comment mesurer la longueur de cohérence transverse xT ?
R
xt
?
S
dq
Expérience de Young
Transverse coherence length:
lzl/d
2xt
xt=R l /2S
l
dq * S < l/2
Conditions of coherence: xt > a:
d<xt
d>xt
Partial transverse coherence
(Young experiment)
From Born and Wolf
Longueur de cohérence transverse à la sortie d’un onduleur
(à 50m de la source; E=12keV)
High b beamline: divergence (rms)
Source size
12.1*7.3 mrad2 ;
395*9.9 mm2
Low b beamlines : divergence (rms) 88.5*7.2 mrad2 ;
Source size
57*10.3 mm2
xt = 3*125 mm2
xt = 22*125 mm2
to increase the flux and the Longitudinal coherence length: optical elements which destroy the
xt
Propagation d’un faisceau partiellement cohérent
Fonction d’autocorrelation
r1
r’1
z
r’2
0
Helmholtz equation
=0
z
?
r2
z1
2 hypothèses:
Le modèle de Shell
(découple espace/temps)
On suppose le faisceau de forme Gaussienne
T
Propagation d’un faisceau partiellement cohérent
Taille du faisceau s (z):
Cohérence transverse x (z):
1. Si la source est incohérente:
x
0
Le pré-facteur l…
Nous pouvons donc obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui est incohérente ! Du soleil
2. Degré de cohérence
Le degré de cohérence reste constant
au cours de la propagation ….
Effet du degré de cohérence
du faisceau sur la diffraction
D’une fente
Pas de convolution….
Jacques et al. Prb 2012
Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente
E=7keV
x(10m) ~ 5µm
s(10m)~ 205µm
b
0
b=x/s=2%
Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente
x(10m) ~ 5µm
s(10m)~ 10µm
b
0
b=5/10=50% !
Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente
2*2µm
b
l=8keV
0
J. Synchrotron Rad. (2002). 9, 258–265.
Cohérence x? les applications
1.
La dynamique des fluctuations
de la matière
2. Les défauts de phase de la matière
Analyse temporelle des tavelures
3. Reconstruction/tomographie
Nature 23 sept 2010
1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente
Transition ordre/désordre
Diffusion diffuse par diffraction classique
2p/x
T > Tc
T ~ Tc
T > Tc
T <Tc
I1
I2
I3
I4
1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente
Surstructure
(½ ½ ½)
Transition ordre/désordre
Diffusion diffuse par diffraction classique
I (q) = |∑ Ai |2
AuAgZn2 (B2-DO3 à Tc=330°C+5 °C)
T > Tc
Fluctuations
autour des valeurs moyennes
A1
A2
A3
A4
1. Etudes de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente
Transition displacive de SrTiO3
T<Tc
T<Tc
Tc~105K
Sr
O
2p/x
T~Tc
How to measure the autocorrelation function ?
Sigert theorem (for a totally coherent light):
g2(t)=1+|g1(t)|2
with g2(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>2
g1(t)=<E(q,t)E(q,t+t)>/<E(q)>2
For partially coherent beam:
g2(t)=1+b|g1(t)|2
with g2(t)=<I(q,t)I(q,t+ t)>/<I(q)>2
g1(t)=<E(q,t)E(q,t+ t)>/<I(q)>
<I >= lim 1 0T I(t)dt
T T
I(0)I(to) = lim 1 0T I(t)I(t +to)dt
T T
t=nDt
N
I(0)I(to) = lim 1  I j I j+n
N  N j=N
1
Structure of synchrotron radiation
Example: LURE , perimeter = 100m
Dt1
Dt1= 40 ns
Dt2= 80 ns
Dt3= 160 ns
Dt3
temps mort = 150 µs
Dt2
Filling:
Aucune corrélation visible
40 ns
III. Samples driven by diffusion: Fick’s law
Equilibrium is established through thermally activated concentration fluctuations:
dc/dt=-D 2c with D the diffusion
coefficient.

Small deviations in concentration dc return to equilibrium by
g1(q,t)= dc(t,q)/ dc(q,0)= Exp(-Dq2t)
then:
For a diffusion process:
g2(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>2=1+bexp(-2Dq2t)
Where b is the degree of coherence
Decay rate G=Dq2
t
Coherent diffraction
1+b
g2(t)=1+bexp(-2Dq2t)
Q dependence
g2(t)
Why using XPCS to probe kinetics ?
Visible
Brillouin
Scattering
Inelastic
Neutrons
Scattering
XPCS
II. Reconstruction / problème de la phase
Résoudre le problème de la phase grâce à la cohérence du faisceau?
Comment remonter le temps ?
???
. Possible en cristallographie (faisceau non cohérent) à partir d’un cristal
. Object non cristallin ?
A continuous real function
Fourier Transformed:
We get a complex function (continuous)
Imaginons… un détecteur idéal dans un monde de cohérent
Si une expérience de diffraction nous donnait la partie réelle et Imaginaire de F(q)…
Une transformée de Fourier s’inverse exactement:
~
~
T.F.
F.T.-1
F.T.-1
+
I(q)
Jusqu’où faut il mesurer la T.F. ?
Jusqu’ou faut–il mesurer ?
-qmax
F.T.-1
qmax
-qmax
qmax/2
F.T.-1
Le détecteur est trop prêt
Idéal, mais…
Le choix du qmax détermine la résolution de la reconstruction
qmax
dx
Nous travaillons dans un espace discret…
L’échantillonnage ?
Dq=2p/Nmax
Le détecteur est trop loin !
Dq=2*2p/Nmax
T.F.
Cas d’un cristal
T.F.
L
Nyquist Shannon
Toujours échantillonner avec Dq<1/2 (2p/L)
Cliché de diffraction
I=AA*
?
F.T. -1
Diffraction cohérente
avec une référence
Holography
I=AA*
=
I(q)=|A1 exp[if1(q)] + A1 exp[if2(q)] |2
I=I1+I2+(I1*I2)1/2 cos(f1-f2)
Eisebitt Nature(2004)
Reconstruction
CDI
(Electronic density > 0
I=0 outside the support)
…
Coherent diffraction of gold nanocrystal
Reconstruction
Shape factor
Coherent X-ray diffraction
Surrounding the specular (111)
Brag reflection
F.T.
Data filtered by multiplication by a circumar gaussian function
F.T.
-1
I.K. Robinson and al. Prl 2001
GaAs
Nanopillars
Diffraction cohérente
II. Ptychographie 3D: reconstruction d’image (recoupement des zones sondées)
Robuste/objects + large
Nanoscopium beamline at Soleil…
IV. Tomographie en contraste de phase
Faisceau suffisamment cohérent
en champ proche (haute énergie)
ID19ESRF
Deux insectes fossiles dans une ambre
Interférence à deux ondes : études des défauts de phase
Diffraction d’une chaine ordonnée (infinie)
2a
fA

I=


f n Exp (iqrn )
2
=|A1|2
N2(fA+fB)2
N2(fA-fB)2
0
p/a
2p/a
3p/a
4p/a
q
fB
de taille finie…
2a
a
fA
F.T.

I=


f n Exp (iqrn )
2
=|A1|2
N2(fA+fB)2
N2(fA-fB)2
0
p/a
2p/a
3p/a
4p/a
q
fB
Finite linear chain with 1 phase shift :
p
F.T.
Finite linear chain with 1 phase shift (in the middle):
p
A1
A2
F.T.
N2(f
2
A+fB)
I (p/a)=|A1 + A2|2 =0
interférence
destructive
I (p/a)=0
N2(fA-fB)2
0
p/a
2p/a
3p/a
4p/a
q
A coherent beam is very sensitive to any phase shift in hard condensed matter
2a
a
Chaîne 1D
de taille finie
2
I =

f n Exp (iqrn )
=|A1|2
|f(q)|2
Chaîne 1D
contenant un défaut de p
I (p/a)=0
p/a
3p/a
2p/a
A1
4p/a
q
A2
Interférence
destructive
I (p/a)=|A1 + A2|2 =0
F.T.
I (p/a)=0
A1=A2 eip
en q=p/a
Même largeur
p/a
2p/a
3p/a
4p/a
Remains true wathever
The origin of the modulation
(magnetic,
Charge, chemical ordering)
Finite linear chain with 1 phase shift :
p
N1
N2
(fA+fB)2
(fA-fB)2
0
p/a
2p/a
3p/a
4p/a
q
FILM
kx
Modulation définie
par une vecteur d’onde
unidirectionnel
-2p/a
ky
p/2
y
0
f(x,y):
a
2p/a
Modulation définie
par une vecteur d’onde unidirectionnel
contenant une dislocation
kx
ky
p/2
y
r (r) = ro*cos(q.r + f(x,y))
0
f(x,y):
y
x
(110)
a. Boucle de dislocations dans le silicium
35.2°
Surface
(-111)
(220) Bragg peak at ID19 (ESRF)
(-1 1-2)
(-111)
(220)
Boucle de Frank
100µm
Partail dislocation with a stacking fault
b=(a+b+c)/3
Prismatic loops
b suivant < 110 >
I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm
dps=4 cm
5*5µm
200*200µm
silicium
dps=60 m !
200*200µm
QBragg(220)
100µm
100µm
I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm
dps=4 cm
5*5µm
200*200µm
dps=60 m
200*200µm
QBragg(220)
100µm
100µm
b=1/2[110] dislocation developing along a [-112] direction
into two partials – b1=1/6[121] and b2=1/6[21-1].
CCD
(110)
spliting
(220) Bragg peak
Thèse de V. Jacques
Dislocation d’une Onde de densité de charge ODC (CDW)
Blue bronze K0.3MoO3
A une dimension:
a
2kF
Distortion périodique du réseau atomique
+
Modulation de la densité d’électrons
r=na + Dcos[q2kF r]
lF=1/2KF
D<< a
2kF
F.T.
2kF
r(r)
Des ODC (CDW)
dans des réseau bidimensionnels
TbTe3
Tc=337 K
lF
a
~ 2/7 a*
a*
TbTe3
C. Prestipino
O. Hernandez
LSCR Rennes
Ligne Cristal
(4 cercles)
P. Fertey
300K
Coherent X-ray diffraction: observation of a single CDW dislocation
Blue bronze K0.3MoO3
r(r)
b*
r=ro + Dcos[q2kF r]
qc
Mixte dislocation
(between a screw and an edge)
r=ro + Dcos[q2kF r + f (r)]
Dislocation d’une ODC à une dimension:
D=0.01 Å
What about dynamics ?
Is=0.8mA
Contraction of
the CDW:
Phase slippage
2 Smooth curves:
Time average
(v~0.1µm/s)
Des sources X de plus en plus cohérentes
E-XFEL (Hambourg)
2017
Spring 8 (Japon)
LCLS (Stanford)
Synchrotrons de nouvelle génération:
Longueur de coherence transverse
ESRF II
xt=R l /2S
Programme ESRF 2017:
réduire d’un facteur 10 (H et V) la taille de la source