Thermomécanique des procédés de transformation et de

Transcription

Thermomécanique des procédés de
transformation et de mise en forme
1. Matériaux et procédés
Les travaux concernent l’analyse thermomécanique des procédés d’élaboration et de mise en forme
des polymères. Les matériaux sont principalement les polymères thermoplastiques, mais aussi les
polymères thermodurcissables et les élastomères. Les tendances vont à l’étude de matériaux
complexes comportant des charges ou des fibres de taille micrométrique ou nanométrique.
Le premier couplage étudié est le couplage entre les équations de l’écoulement et l’équation de la
chaleur. Cette dernière est bien établie dans sa configuration classique (échange par conduction, terme
de dissipation visqueuse), la difficulté concerne les conditions aux limites, dans les écoulements au
contact d’outillage, mais surtout dans les procédés à surface libre. L’équation de la chaleur peut
comporter un autre terme de source, qui s’écrit formellement de façon similaire avec une enthalpie de
cristallisation ou de réaction chimique. On a alors besoin d’un deuxième couplage avec une équation
cinétique.
Dans les écoulements dans les outillages, un comportement purement visqueux est souvent suffisant
car le cisaillement est dominant. La viscoélasticité devrait tout de même être prise en compte lorsque
les termes élongationnels sont non négligeables (voir pour cela les études dans le volet
« Rhéophysique » sur les écoulements dans les contractions). La viscoélasticité est dominante dans les
procédés comportant un étirage (fils, films) et dans les écoulements à surface libre. Les équations de
l’écoulement requièrent des conditions aux limites. Un contact collant avec les parois est souvent
pertinent, mais il peut être mis en défaut dans le cas des suspensions concentrées ou même dans des
conditions d’écoulement sévères.
Un troisième couplage devient nécessaire pour les écoulements de matériaux dont la microstructure
évolue et modifie le comportement global.
Les équations obtenues sont résolues numériquement en raison des géométries complexes et des
couplages susmentionnés. Les méthodes numériques sont adaptées au problème, mais la méthode des
éléments finis est en général utilisée pour les géométries complexes. Les développements sont alors
réalisés en collaboration avec les numériciens du CEMEF. Certains codes obtenus sont
commercialisés par des éditeurs de logiciels : Transvalor (Rem3D© pour l’injection) et SCC (Ludovic©
pour l’extrusion bivis et Ximex© pour les écoulements complexes en 3D).
Les travaux réalisés dans ce domaine ont conduit entre autres à l’écriture d’un livre, Mise en Forme
des Polymères, dont la 4ème édition est sortie en 2014.
J.-F. Agassant, B. Vergnes, M. Vincent, General principles of polymer processing modeling,
Makromol. Chem. - Macromol. Symp., 68, 153-167 (1993).
B. Vergnes, M. Vincent, Y. Demay, T. Coupez, N. Billon, J.F. Agassant, Present challenges in the
numerical modeling of polymer forming processes, Can. J. Chem. Eng., 80, 1143-1152 (2002).
J.F. Agassant, P. Avenas, J.Ph. Sergent, B. Vergnes, M. Vincent. Mise en Forme des polymères.
Approche thermomécanique de la plasturgie. Lavoisier Tec & Doc (2014)
J.F. Agassant , M.R. Mackley, A personal perspective on the use of modelling simulation for polymer
melt processing. Int. Polym. Proc., 30, 121- 140 (2015)
1
2. Les moyens d'étude
Les études s’appuient sur un certain nombre de dispositifs expérimentaux :





Des machines de transformations instrumentées de différentes tailles, permettant de transformer
des quantités allant du gramme à la dizaine de kilos :
o Extrudeuses monovis
o Extrudeuses bivis
o Presses à injecter
o Lignes de laboratoire en soufflage de gaine et cast-film
o Ligne de coextrusion de laboratoire équipée d’une filière transparente
Des filières transparentes équipées de dispositifs d’anémométrie laser Doppler et de biréfringence
Un moule à fenêtre
Des rhéomètres rotatifs et capillaires dont le RhéoArt©, rhéomètre à pré-cisaillement développé
initialement au CEMEF
Des appareils de physique : DSC, rayons X, microscopie optique et électronique, rugosimétrie,
AFM, essais mécanique…
Comme indiqué plus haut, les études requièrent parfois des moyens de calculs conséquents.
T. Coupez, H. Digonnet, P. Laure, L. Silva, R. Valette. Calculs éléments finis multidomaines :
applications aux problèmes multi-phasiques. Dans : Interaction fluide-structure : modélisation et
simulation numérique. M Souli et J.-F. Sigrist, Eds., Lavoisier, 2009.
T. Coupez, H. Digonnet, P. Laure, L. Silva, R. Valette. Multidomain finite elements computations for
multiphasic problems . Dans : Arbitrary Lagrangian- Eulerian and Fluid-Structure Interaction. M.
Souli et D.J. Benson, Eds., Wiley, 2010.
3. Les procédés étudiés
Les études concernent aussi bien l’expérimentation que la simulation numérique. Elles portent sur la
compréhension des mécanismes mis en jeu, leur modélisation et l’optimisation des procédés. Les
différents procédés, certains abordés depuis plus de trente ans, sont les suivants :
-
Extrusion monovis et écoulements en filières,
-
Extrusion bivis et compoundage
-
injection,
-
Calandrage et couchage,
-
Fabrication de corps creux, thermoformage
-
Fabrication de films,
-
Soudage de tubes
3.1. Extrusion monovis et écoulements en filières
L’étude du procédé d’extrusion monovis s’articule autour de plusieurs axes :
-
l’extrusion monovis
-
les écoulements en filière
-
la coextrusion
-
les contraintes résiduelles en extrusion de tubes
2
3.1.1. Extrusion monovis
L’extrusion monovis a été très largement étudiée aux tous débuts du CEMEF, avec la mise au point
d’un code de calcul global (Cemextrud) et l’application spécifique aux élastomères et aux pâtes
alimentaires. Ce procédé est actuellement « revisité », soit à travers des applications particulières
(extrusion de pâtes argileuses ou carbonées, extrusion de mélanges d’élastomères), soit à travers la
simulation 3D grâce au code d’éléments finis Ximex© (Figure 1)
Figure 1 : Valeurs des taux de cisaillement sur un plan de coupe horizontal, obtenues par un calcul
3D (Foudrinier, Thèse de Doctorat, 2007)
B. Vergnes, E. Wey, J.F. Agassant, Modélisation de l'extrusion des polymères: une aide à la
conception des vis, Caoutchoucs et Plastiques, 633, 81 (1983)
B. Vergnes, N. Bennani, C. Guichard, Experimental and theoretical approach to the extrusion of
rubber compounds with a two-stage screw, Int. Polym. Proc., 1, 19 (1986)
D. Le Roux, B. Vergnes, M. Chaurand, J. Abecassis, A thermomechanical approach to pasta extrusion,
J. Food Eng., 26, 351-368 (1995)
J.F. Agassant, B. Vergnes, E. Wey, Modeling and optimization of single screw extrusion for
thermoplastics, in: Rheological Fundamentals of Polymer Processing, J.A. Covas, J.F. Agassant,
A.C. Diogo, J. Vlachopoulos, K. Walters Eds., Nato Asi series, Kluwer, Dordrecht (1995)
E. Gamache, P.G. Lafleur, C. Peiti, B. Vergnes, Coefficients of dynamic friction measured at
extrusion processing conditions, Polym. Eng. Sci., 39, 1604-1613 (1999)
B. Vergnes, S. Puissant, L’extrusion monovis (partie 1), Techniques de l’Ingénieur, AM3 650, 1-16
(2002)
B. Vergnes, S. Puissant, L’extrusion monovis (partie 2), Techniques de l’Ingénieur, AM3 651, 1-10
(2003)
A. Crié, L. Sardo, C. Baritaud, M. Portigliatti, R. Valette, B. Vergnes, Single screw extrusion of SBR
compounds: Experimental study and numerical simulation, Rubber Fibers Polym., 10 (1), 29-33
(2015)
N. Bennani - Approche expérimentale et théorique de l’extrusion des mélanges de caoutchouc - Thèse
de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1987)
D. Le Roux - Etude expérimentale et modélisation de l’extrusion des pâtes alimentaires - Thèse de
Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1993).
M. Koscher - Etude de l'extrusion monovis de mélanges d'élastomères; approche expérimentale et
simulation numérique - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2003).
E. Foudrinier - Etude numérique et expérimentale du procédé d’extrusion de pâtes argileuses - Thèse
de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2007).
A. Crié - Caractérisation et lois rhéologiques d’élastomères chargés à basse température pour la
simulation du procédé d’extrusion - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2014)
3
Extrusion monovis et écoulements en filières
3.1.2. Ecoulements en filières
Le premier rôle d’une filière d’extrusion est de répartir le polymère fondu provenant de l’extrudeuse
au sein de l’outillage, pour obtenir à la sortie de celui-ci un écoulement parfaitement homogène en
vitesse, température, dimensions… Pour effectuer la conception d’un outillage ou l’optimiser, la
modélisation est un outil de choix. Après les premiers modèles, d’abord en 1D, puis en 2D et 2,5D
(écoulements de type Hele-Shaw), on en est arrivé lorsque cela est nécessaire à la simulation 3D, la
seule réellement licite dans le cas complexe des filières de profilés (Figure 2).
Figure 2 : Calcul 3D de l’écoulement dans une filière de profilés. Valeurs des vitesses en sortie,
montrant le déséquilibre de la filière
Un moyen d’augmenter les propriétés mécaniques des tubes de transport d’eau ou de gaz est d’ajouter
des fibres de renfort. Afin de résister à une forte pression de fluide transporté, il est souhaitable que les
fibres soient orientées de façon significative selon la circonférence. Or la partie finale d’une filière de
tube est le siège de cisaillement, qui oriente les fibres dans le sens de l’écoulement, donc dans l’axe du
tube. Nous avons donc modifié une filière de tube en introduisant une partie finale divergente, pour
créer une orientation selon la circonférence des fibres au cœur du tube. Cependant, en surface, le
cisaillement laisse subsister une orientation parallèle à l'axe du tube. Pour annihiler son effet, nous
avons effectué une deuxième modification consistant à injecter en paroi un lubrifiant. Cette technique
élégante, car ne nécessitant qu'une modification simple de l'outillage, a fait l'objet d'une prise de brevet
par l'Institut Français du Pétrole avec lequel ce travail a été mené. La compréhension des phénomènes
et l’optimisation ont été appuyées par une simulation numérique par éléments finis couplant
écoulement et orientation.
B. Vergnes, Etude de l'écoulement d'un polymère fondu dans une filière de câblerie téléphonique,
Matériaux et Techniques, 6-7, 187 (1981)
B. Vergnes, P. Saillard, J.F. Agassant, Non-isothermal flow of a molten polymer in a coat-hanger die,
Polym. Eng. Sci., 24, 980 (1984)
P. Saillard, B. Vergnes, J.F. Agassant, Study of the wall thickness defects encountered in PVC pipe
extrusion, Polym. Proc. Eng., 2, 53 (1984)
B. Vergnes, J.F. Agassant, Die flow computations: a method to solve industrial problems in polymer
processing, Adv. Polym. Techn., 6, 441 (1986)
B. Arpin, P. G. Lafleur, B. Vergnes, Simulation of polymer flow through acoat-hanger die: a
comparison between two numerical approaches, Polym. Eng. Sci., 32, 206 (1992)
B. Vergnes, J.F. Agassant, Modélisation des écoulements dans les filières d'extrusion, Techniques de
l'Ingénieur, traité Matériaux non métalliques, A 3655, Paris (1993)
4
G. Ausias, J.F. Agassant, M. Vincent, Flow and fiber orientation calculations in reinforced
thermoplastic extruded tubes. International Polymer Processing, 9, 51 (1994)
G. Ausias, J. Jarrin, M. Vincent, Optimization of the extrusion process for glass fiber reinforced tubes.
J. Thermoplastic Composite Materials, 8, 435 (1995)
G. Ausias, J. Jarrin, M. Vincent, Optimization of the tube-extrusion die for short fiber filled polymers.
Compos. Sci. and Technology, 56, 719 (1996)
B. Vergnes, J.-F. Agassant, Modélisation des écoulements dans les filières d’extrusion, Techniques de
l’Ingénieur, AM 3655, Paris (2008).
J.M Haudin, M. Vincent, B. Vergnes, Pipe forming tools, in: Design of Extrusion Forming Tools, O.S.
Carneiro, J.M. Nobrega Eds., Smither Rapra, Shawbur (2012).
Production of tubes of thermoplastic material reinforced by fibres of controlled orientation and
equipment for preparation, J. Jarrin, G. Ausias, M. Vincent, E. Vinciguerra et F. Dawans, Brevet
européen n° EP 0503364, Année de publication : 1992, Date d”application 26/02/92, Accesion
number : 199703-E2-D-0039, brevet également publié au Japon (JP 0 4 320 824 A) et au Canada
(CA 2 062 283 A).
Extrusion of tubes of fiber-reinforced thermoplastics, J. Jarrin, E. Vinciguerra, G. Ausias, M. Vincent
et F. Dawans, Brevet USA n° US 5307843, Date de publication : 03/05/94, date d”application :
09/03/92, Classification E2 Working (forming) Engineered Materials Abstracts / composites,
Accession number : 199406-E2-D-0288
S. d’Halewyn - Etude de l’écoulement d’un mélange d’élastomères dans une filière de profilés - Thèse
de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1992).
J.-F. Gobeau - Etude expérimentale et simulation numérique 3D par éléments finis de l’écoulement
dans les filières d’extrusion de profilés PVC - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1996).
G. Ausias - Etude de l'extrusion de tubes en polymères thermoplastiques chargés de fibres courtes".
Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1991)
Retour§3.1:extrusion_monovis
3.1.3 La coextrusion
Le procédé de coextrusion consiste à extruder simultanément dans une même filière plusieurs fluides à
partir de plusieurs extrudeuses : on réalise ainsi un écoulement multi-matière stratifié et le produit
obtenu en sortie de filière est dit multicouches.
Etude des écoulements et de l’enrobage en coextrusion : Les études ont concerné la distribution des
polymères dans une filière plate et les phénomènes d’enrobage du polymère le plus visqueux par le
polymère moins visqueux (Figure 3), grâce à une démarche expérimentale et à la modélisation
numérique.
5
Figure 3 : Exemple d’enrobage le long de l’écoulement dans un canal de section rectangulaire
Etude de l’adhésion dans des structures coextrudées : Les études ont porté sur l’influence des
conditions de coextrusion et de calandrage sur l’adhésion de structures polypropylène
maléisé/polyamide (voir paragraphe calandrage et couchage).
Etudes des instabilités du procédé de coextrusion : Un défaut d’irrégularité d’interface (Figure 4), qui
présente un aspect allant du périodique au chaotique, peut apparaître pour certains matériaux sous
certaines conditions opératoires.
Figure 4 : Vue de dessus d’extrudats obtenus par coextrusion : écoulement stable (a) et
écoulement instable (b) (Valette et al., J. Non-Newt. Fluid Mech., 121, 2004)
L’origine viscoélastique et la nature convective de cette instabilité interfaciale ont été montrées. Une
étude théorique de stabilité permet de donner le taux d’amplification spatial de perturbations en
fonction de leur nombre d’onde et a été validée par des mesures en dispositif transparent.
Une modélisation directe par éléments finis de l’instabilité a été réalisée dans le cas de la coextrusion
de deux polyesters de rhéologies différentes. L’influence des rapports de débits et de la géométrie de la
filière a été testée (Figure 5).
Figure 5 : Propagation d’une perturbation le long de la filière dans des conditions instables
(Mahdaoui et al., J. Non-Newt. Fluid Mech., 195, 2013)
6
G. Sornberger, B. Vergnes, J.F. Agassant, Coextrusion flow of two molten polymers between parallel
plates; non-isothermal computation and experimental study, Polym. Eng. Sci., 26, 682 (1986)
G. Sornberger, B. Vergnes, J.F. Agassant, Two directional coextrusion flow of two molten polymers
in flat dies, Polym. Eng. Sci., 26, 451 (1986)
S. Puissant, B. Vergnes, Y. Demay, J.F. Agassant, A general non-isothermal model for onedimensional multilayer coextrusion flows, Polym. Eng. Sci., 32, 213 (1992)
S. Puissant, Y. Demay, B. Vergnes, J.F. Agassant, Two-dimensional multilayer coextrusion flow in a
flat coat-hanger die. Part 1: Modelling, Polym. Eng. Sci., 34, 201-208 (1994)
S. Puissant, B. Vergnes, Y. Demay, J.F. Agassant, J.J. Labaig, Two-dimensional
multilayer
coextrusion flow in a flat coat-hanger die. Part 2: Experimentation and theoretical validation, Polym.
Eng. Sci., 36, 936-942 (1996)
J. Mauffrey, J. Teixeira-Pirès, J.F. Agassant, Y. Demay, D. Silagy, B. Vergnes, Etude expérimentale
du phénomène d'enrobage dans les écoulements de coextrusion, Les Cahiers de Rhéologie, 16, 1,
236-241 (1998)
R. Valette, L. Gavrus, P. Laure, B. Vergnes, Y. Demay, J.-F. Agassant. Etude de la stabilité du
procédé de coextrusion . Dans : Surfaces, tribologie et formage des matériaux. Presses de l’Ecole
des Mines (2000)
Valette, R., Laure, P., Demay, Y. & Fortin, A. Convective instabilities in the coextrusion process,
International Polymer Processing 16, 192-197 (2001)
Valette, R., Laure, P., Demay, Y. & Agassant, J. F. Investigation of the interfacial instabilities in the
coextrusion flow of PE and PS, Int. Polymer Proc. 18, 171-178 (2003)
Valette, R., Laure, P., Demay, Y. & Agassant, J. F. Experimental investigation of the development of
interfacial instabilities in two layer coextrusion dies, International Polymer Processing 19, 118-128
(2004)
Valette, R., Laure, P., Demay, Y. & Agassant, J. F. Convective linear stability analysis of two-layer
coextrusion flow for molten polymers, J. Non Newtonian Fluid Mech. 121, 41-53 (2004)
Mahdaoui, O., Agassant, J. F., Laure, P., Valette, R., Silva, L. Numerical simulation of polyester
coextrusion: Influence of the thermal parameters and the die geometry on interfacial instabilities,
AIP Conf. Proc. 907, 873-878 (2007)
R. Valette, Instabilités d’interfaces dans le procédé de coextrusion de polymères, Techniques de
l’Ingénieur, AM 3661, Paris (2010)
O. Mahdaoui, P. Laure, J.F. Agassant, Numerical investigations of polyester coextrusion instabilities,
J. Non-Newt. Fluid Mech.., 195, 67-73 (2013)
G. Sornberger - La coextrusion en filière plate: étude théorique et expérimentale de l’écoulement
bimatière - Thèse de Docteur-Ingénieur Ecole des Mines de Paris (1985).
S. Puissant - Etude numérique et expérimentale de la coextrusion des polymères dans une filière plate
- Thèse de Doctorat Ecole des Mines de Paris (1992).
J. Teixeira Pirès - Etude expérimentale et numérique du phénomène d’enrobage en coextrusion - Thèse
de Doctorat Ecole des Mines de Paris (1996).
J. Mauffrey - Etude numérique et expérimentale du phénomène d’enrobage dans les écoulements de
coextrusion - Thèse de Doctorat Ecole des Mines de Paris (2000).
R. Valette - Etude de la stabilité de l’écoulement de Poiseuille de fluides viscoélastiques. Application
au procédé de coextrusion des polymères - Thèse de Doctorat Ecole des Mines de Paris, 2001
O. Mahdaoui - Etude numérique des instabilités dans le procédé de coextrusion de polyesters - Thèse
de Doctorat Ecole des Mines de Paris, 2008
7
3.1.4 Les contraintes résiduelles en extrusion de tubes
Le mécanisme principal est le refroidissement. Dans le cas des tubes, il est très dissymétrique,
puisqu’il intervient pratiquement uniquement par l’extérieur (immersion dans l’eau dans une chambre
en dépression). De plus, le produit extrudé n’est pas exempt de chargement pendant son
refroidissement, puisque le tube est plaqué contre un conformateur sous l’influence d’une dépression
dans un bac étanche. Enfin, les tubes subissent une traction dans le sens machine. On se rapproche
donc dans une certaine mesure du refroidissement sous contrainte de pression de compactage de
l’injection.
< 0
> 0
Figure 6 : Mise en évidence des contraintes résiduelles
L’effet des contraintes dans un tube mince se visualise très facilement par découpe selon une
génératrice. On observe soit une ouverture, soit une fermeture, selon le niveau de dépression (Figure
6). Nous avons estimé le profil de contraintes à partir de la mesure de l’angle . Le paramètre le plus
important est la dépression dans le bac de conformation. Plus celle-ci est grande, plus le tube a
tendance à s’ouvrir.
Nous avons mis au point un calcul de refroidissement tenant compte de la cristallisation, et un calcul
de contraintes, d’abord avec une loi de comportement élastique puis viscoélastique de Maxwell
multimode. Le volume spécifique et la transition fluide – solide sont directement basés sur l’évolution
du taux de cristallinité, paramètre du premier ordre pour le comportement physique du matériau. Les
modèles permettent de comprendre l’importance de la dépression et l’influence du frottement entre le
polymère et le tube de calibrage. Dans le cas de l’extrusion de tubes, nous avons également relié les
conditions de mise en forme de tubes en polyamide 12, et en particulier de calibrage, aux propriétés
mécaniques. Une forte orientation des tubes en peau a été observée par diffraction des rayons X et par
biréfringence. Les propriétés macroscopiques des tubes peuvent donc être reliées à la microstructure
de la zone de peau par l’intermédiaire du taux d’étirage subi par le tube dans le calibre.
M. Vincent, J.F. Agassant, F.X. de Charentenay, A. Oualha Calcul des contraintes résiduelles dans le
gainage en polymère d'un câble de télécommunication sous-marin. J. Mec. Théorique Appl., 6, 843859 (1984)
A. Carin, J.M. Haudin, M. Vincent, B. Monasse, G. Bellet, D. Silagy External calibration in PA12
Tube Extrusion. Part I. On-line draw ratio measurement and lubrication estimate for determination
of tensile properties Intern. Polym. Proc. 20, 296-304 (2005)
A. Carin, J.M. Haudin, M. Vincent, B. Monasse, G. Bellet, N. Amouroux External calibration in PA12
Tube Extrusion Part II Relations between molecular orientation, tensile properties and polymer
drawing during calibration Intern. Polym. Proc. 20, 305-311 (2005)
A. Carin, J.-M. Haudin, M. Vincent, B. Monasse, G. Bellet and N. Amouroux External calibration in
PA12 tube extrusion Understand the influence of calibration on microstructure and surface state to
improve mechanical properties Intern. Polym. Proc. 21, 70-80 (2006)
O. Parant Etude expérimentale et calcul des contraintes résiduelles dans des tubes extrudés en
polyéthylène. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2002)
8
A. Carin Etude expérimentale et modélisation thermomécanique de l’étape de calibration dans le
procédé d’extrusion de tubes en polyamide 12. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2005)
3.2. Extrusion bivis et compoundage
L’extrusion bi-vis est l’un des procédés les plus étudiés, et ce pour différentes applications :
-
mise au point de logiciels de simulation ;
-
cuisson-extrusion de produits alimentaires ;
-
réalisation de mélanges de polymères ;
-
extrusion réactive ;
-
réalisation de composites et de nanocomposites
Mise au point de logiciels de simulation : l’expérience accumulée depuis plus de vingt ans dans le
domaine de l’extrusion bi-vis a conduit le CEMEF, en collaboration avec l’INRA, à développer le
logiciel Ludovic©. Ce modèle global 1D permet de calculer l’évolution le long des vis des principaux
paramètres thermomécaniques de l’écoulement (Figure 7). Il est commercialisé par la société SCC
(Saint Etienne) et compte plus d’une trentaine de licences dans le monde entier.
Température (°C)
160
151
142
133
124
115
106
97
88
79
70
-130
153
436
719
1000
1280
L1 P1
90 Kg/h
1560
1850
BC72 100° cas 16.xml - Température moyenne polymère fondu
BC72 100° cas 16.xml - Pression
Pression (Bars)
45
40
36
31
27
22
18
13
9
4.5
0
2130
2410
2700
360Tr/min
100°C 100°C
100°C
100°C
100°C
100°C
100°C
100°C
60°C
40°C
Figure 9 : Exemple de résultats obtenus avec Ludovic© : évolution des pressions et températures le
long du profil de vis
Plus récemment, le logiciel Ximex© a été mis au point en collaboration avec le groupe CIM et est
commercialisé par la même société. Il s’agit ici d’une approche éléments finis 3D, permettant de
calculer l’écoulement local sans aucune approximation sur la géométrie ou la cinématique (Figure 8).
Dans le cadre de la simulation des outils de compoundage, nous avons récemment développé un
modèle éléments finis 2,5D de l’écoulement dans un co-malaxeur Buss. Ce modèle prend en compte la
cinématique complexe de l’écoulement (mouvement alternatif de la vis, présence des doigts de
malaxage).
9
Figure 8 : Exemple de résultats obtenus avec Ximex© : évolution des pressions et des vitesses
dans une portion de l’extrudeuse bi-vis
Plus généralement, ces différents outils de simulation visent à quantifier la qualité de mélange
distributif, à partir de suivi de particules et de calculs d’indices de mélange (allongement moyen,
entropie de Reyni…) (Figure 9).
Figure 9 : Exemple de résultats obtenus avec Ximex© : suivi de particules au cours du temps dans
une portion de l’extrudeuse bi-vis
B. Vergnes, G. Della Valle, L. Delamare, A global computer software for polymer flows in corotating
twin screw extruders, Polym. Eng. Sci., 38, 1781-1792 (1998)
O.S. Carneiro, J.A. Covas, B. Vergnes, Experimental and theoretical study of the twin screw extrusion
of polypropylene, J. Appl. Polym. Sci., 78, 1419-1430 (2000)
B. Vergnes, G. Souveton, M. L. Delacour, A. Ainser, Experimental and theoretical study of polymer
melting in a co-rotating twin screw extruder, Intern. Polym. Proc., 16, 351-362 (2001)
B. Vergnes, M. Chapet, Les procédes d’extrusion bivis, Techniques de l’Ingénieur, AM 3 653, 1-23
(2001)
A. Poulesquen, B. Vergnes, P. Cassagnau, A. Michel, A new approach for modelling residence time
distribution in a co-rotating twin screw extruder, Chimia, 55, 247-248 (2001)
A. Gaspa-Cunha, A. Poulesquen, B. Vergnes, J. A. Covas, Optimization of processing conditions for
polymer twin-screw extrusion, Intern. Polym. Proc., 17, 201-213 (2002).
O.S. Carneiro, A. Poulesquen, J.A. Covas, B. Vergnes, Visualisation and analysis of the flow along
the kneading block of a twin screw extruder, Intern. Polym. Proc., 17, 301-308 (2002).
A. Poulesquen, B. Vergnes, A study of residence time distribution in co-rotating twin screw extruders;
Part I: theoretical modelling, Polym. Eng. Sci., 43, 1841-1848 (2003)
A. Poulesquen, B. Vergnes, P. Cassagnau, A. Michel, O. S. Carneiro, J. A. Covas, A study of
residence time distribution in co-rotating twin screw extruders; Part II: Experimental validation,
Polym. Eng. Sci. , 43, 1849-1862 (2003).
10
A. Gaspar-Cunha, B. Vergnes, J.A. Covas, Defining the configuration of co-rotating twin-screw
extruders with multi-objective evolutionary algorithms, Polym. Eng. Sci., 45, 1169-1173 (2005)
R. Valette, J. Bruchon, H. Digonnet, P. Laure, M. Leboeuf, L. Silva, B. Vergnes, T. Coupez, Méthodes
d’interaction fluide-structure pour la simulation multi-échelles des procédés de mélange, Méca.
Indus., 8, 251-258 (2007)
R. Valette, T. Coupez, C. David, B. Vergnes, A direct 3D numerical simulation code for extrusion and
mixing processes, Intern. Polym. Proc., 24, 141-147 (2009)
J.-F. Agassant, A. Poitou, R. Valette. A kinematic approach to distributive mixing. Dans: Mixing and
Compouding of Polymers : Theory and Practice. I. Manas-Zloczower, Ed., Hanser (2009)
B. Vergnes, Calculation of average residence time in a Ko-kneader, Intern. Polym. Proc., 26, 587-589
(2011)
E. Fel, V. Massardier, F. Melis, B. Vergnes, P. Cassagnau, Residence time distribution in a high shear
twin screw extruder, Intern. Polym. Proc., 29, 71-80 (2014)
A. Durin, P. De Micheli, H.-C. Nguyen, C. David, R. Valette, B. Vergnes, Comparison between 1D
and 3D approaches for twin-screw extrusion simulation, Intern. Polym. Proc., 29, 641-648 (2014)
I. Noé - Etude des écoulements de polymère dans une extrudeuse bivis corotative - Thèse de
Retour§3.2:extrusion bivis
Cuisson-extrusion de produits alimentaires : c’est par cette application au tout début des années 80
qu’a débuté au CEMEF l’étude du procédé d’extrusion bi-vis. Elle a permis de développer les
premiers modèles théoriques et d’avancer dans la compréhension du comportement rhéologique des
produits amylacés. Nous avons poursuivi ensuite par l’extrusion de gluten pour des applications en
emballage. Cette thématique revient aujourd’hui d’actualité avec la mise au point de matériaux
biodégradables ou issus de la biomasse, souvent réalisés à partir de mélanges incluant de fortes
proportions d’amidons ou de farines.
P. Colonna, J.P. Melcion, B. Vergnes, C. Mercier, Flow, mixing and residence time distribution of
maize starch in a twin-screw extruder with an horizontally split barrel, J.Cereal Sci., 1, 115 (1983)
J. Tayeb, B. Vergnes, G. Della Valle, Theoretical computation of the isothermal flow through the
reverse screw element of a twin-screw extrusion cooker, J. Food Sci., 53, 616 (1988)
J. Tayeb, B. Vergnes, G. Della Valle, A basic model for a twin-screw extruder, J. Food Sci., 54, 1047
(1989)
C. Barrès, B. Vergnes, J. Tayeb, G. Della Valle, Transformation of wheat flour by extrusion-cooking:
influence of screw configuration and operating conditions, Cereal Chem., 67, 427 (1990)
C. Barrès, B. Vergnes, J. Tayeb, An improved thermal model for the solid conveying section of a
twin-screw cooker-extruder, J. Food Eng., 15, 167 (1991)
B. Vergnes, C. Barrès, J. Tayeb, Computation of residence time and energy distribution in the reverse
screw element of a twin-screw cooker-extruder, J. Food Eng., 16, 215 (1992)
J. Tayeb, G. Della Valle, C. Barrès, B. Vergnes, Simulation of transport phenomena in twin-screw
extruders, in: Food Extrusion: Science and Technology, J.L. Kokini, C.T. Ho, M.V. Karwe Eds.,
Marcel Dekker, New York (1992).
G. Della Valle, C. Barres, J. Plewa, J. Tayeb, B. Vergnes, Computer simulation of starchy products
transformation by twin-screw extrusion, J. Food Eng., 19, 1-31 (1993)
11
G. Della Valle, Y. Boché, P. Colonna, B. Vergnes, The extrusion behavior of potato starch,
Carbohydr. Polymers, 28, 255-264 (1995)
A. Redl, M.H. Morel, J. Bonicel, B. Vergnes, S. Guilbert, Extrusion of wheat gluten plasticized with
glycerol : influence of process conditions on flow behaviour, rheological properties and molecular
size distribution, Cereal Chem., 76, 361-370 (1999)
B. Vergnes, G. Della Valle, P. Colonna, Rheological Properties of Biopolymers and Application to
Cereal Processing, in: Characterization of Cereal and Flours: Properties, Analysis and Applications,
G. Kaletunc, K.J. Breslauer Eds., Marcel Dekker, New York (2003).
F. Berzin, A. Tara, L. Tighzert, B. Vergnes, Importance of coupling between specific energy and
viscosity in the modeling of twin screw extrusion of starchy products, Polym. Eng. Sci., 50, 17581766 (2010)
G. Della Valle, F. Berzin, B. Vergnes, Modelling of twin screw extrusion process for food products
design and process optimization, in: Advances in Food Extrusion Technology, M. Maskan, A. Altan
Eds., CRC Press, Boca Raton, 327-354 (2011).
J. Tayeb - Approche théorique et expérimentale de la cuisson-extrusion de l’amidon - Thèse de
C. Barrès - Transformation de produits céréaliers par cuisson-extrusion : approche expérimentale et
modélisation - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1990).
Réalisation de mélanges de polymères : il s’agit ici de comprendre les mécanismes d’établissement
d’une morphologie lors du mélange par extrusion de deux polymères incompatibles. Aux calculs
d’écoulement déjà évoqués, il faut ajouter des modèles permettant de décrire les mécanismes mis en
jeu (fibrillation, rupture de filaments, coalescence…) lors du procédé. Ces travaux ont ensuite évolué
vers les mélanges réactifs, où les polymères peuvent être soit compatibilisés in situ, soit stabilisés par
la réticulation de la phase dispersée, et les mélanges de polymères biosourcés.
A. De Loor, P. Cassagnau, A. Michel, B. Vergnes, Morphological changes of a polymer blend into a
twin screw extruder, Int. Polym. Proc., 9, 211-218 (1994)
A. De Loor, P. Cassagnau, A. Michel, B. Vergnes, Development and control of a blend morphology
by in-situ crosslinking of the dispersed phase, J. Appl. Polym. Sci., 53, 1675-1686 (1994)
L. Delamare, B. Vergnes, Computation of the morphological changes of a polymer blend along a twin
screw extruder, Polym. Eng. Sci., 36, 1685-1693 (1996)
A. De Loor, P. Cassagnau, A. Michel, L. Delamare, B. Vergnes, Reactive blending in a twin-screw
extruder: experimental and theoretical approaches, Int. Polym. Proc., 11, 139-146 (1996)
L. Delamare - Evolution morphologique d’un mélange de polymères incompatibles dans une
extrudeuse bi-vis corotative - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1995).
I. Hénaut - Etude de mélanges non-compatibles de polyoléfines; application au recyclage - Thèse de
V. Chaffrey - Etude de l'extrusion du polyéthylène térephtalate et de ses mélanges non-compatibilisés
avec le polyéthylène haute densité; application au recyclage - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines
de Paris (2002).
F. Démé - Réalisation de mélanges farine plastifiée/polyester thermoplastique par extrusion bi-vis
pour des applications films - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2010)
Retour§3.2:extrusionbivis
12
Extrusion réactive : ce procédé consiste à utiliser l’extrudeuse bi-vis comme un réacteur chimique
continu, pour y mener des opérations de greffage, de dégradation, de polymérisation, de modifications
chimiques… La difficulté réside dans les temps de séjour généralement courts, associés à des histoires
thermiques parfois complexe et à des changements importants de propriétés rhéologiques. A côté de
nombreuses études expérimentales, nous avons développé à partir du logiciel Ludovic© une approche
théorique permettant de calculer l’évolution d’une réaction en cours d’extrusion, couplée ou non à des
lois rhéo-cinétiques (Figure 10). Ces études démarrées sur les polymères synthétiques ont été ensuite
étendues à la cationisation d’amidons de blé (en collaboration avec le LEMPE, ESIEC, Reims) et à la
synthèse in situ de charges nanométriques par un procédé sol-gel (en collaboration avec l’IMP Université Claude Bernard, Lyon).
Figure 10 : Evolution de la masse moléculaire le long de l’extrudeuse pendant une opération de
dégradation contrôlée d’un polypropylène. Comparaison entre calcul (traits) et expérience (symboles),
pour deux taux de peroxyde (Vergnes et Berzin, Plast., Rubber, Comp.: Macr. Eng., 33, 409, 2004)
A. De Loor, P. Cassagnau, A. Michel, B. Vergnes, Development and control of a blend morphology
by in-situ crosslinking of the dispersed phase, J. Appl. Polym. Sci., 53, 1675-1686 (1994)
A. De Loor, P. Cassagnau, A. Michel, L. Delamare, B. Vergnes, Reactive blending in a twin-screw
extruder: experimental and theoretical approaches, Int. Polym. Proc., 11, 139-146 (1996)
A. De Loor, P. Cassagnau, A. Michel, B. Vergnes, Mechanical properties of a polymer blend obtained
through in-situ crosslinking of the dispersed phase, J. Appl. Polym. Sci., 63, 1385-1390 (1997)
F. Berzin, B. Vergnes, Transesterification of ethylene acetate copolymer in a twin screw extruder,
Intern. Polym. Proc., 13, 13-22 (1998)
F. Berzin, B. Vergnes, P. Dufossé, L. Delamare, Modelling of peroxide initiated controlled
degradation of polypropylene in a twin screw extruder, Polym. Eng. Sci., 40, 344-356 (2000)
Y. Chalamet, M. Taha, B. Vergnes, Carboxyl terminated polyamide 12 chain extension by reactive
extrusion using a dioxazoline coupling agent; Part 1: extrusion parameters analysis, Polym. Eng.
Sci., 40, 263-274 (2000).
B. Vergnes, F. Berzin, Peroxide-controlled degradation of polypropylene: rheological behaviour and
process modelling, Macromol. Sympos., 158, 77-90 (2000).
A. Poulesquen, B. Vergnes, P. Cassagnau, J. Gimenez, A. Michel, Polymerization of -caprolactone in
a twin screw extruder: experimental study and modelling, Intern. Polym. Proc., 16, 31-38 (2001)
13
Y. Chalamet, M. Taha, F. Berzin, B. Vergnes, Carboxyl terminated polyamide 12 chain extension by
reactive extrusion using a dioxazoline coupling agent Part II : Extrusion conditions effects, Polym.
Eng. Sci., 42, 2317-2327 (2002).
A. Tara, F. Berzin, L. Tighzert, B. Vergnes, Preparation of cationic wheat starch by twin-screw
reactive extrusion, J. Appl. Polym. Sci., 93, 201-208 (2004).
B. Vergnes, F. Berzin, Modelling of flow and chemistry in twin screw extruders, Plast., Rubber,
Comp.: Macromol. Eng., 33, 409-415 (2004)
F. Berzin, B. Vergnes, S.V. Canevarolo, A. V. Machado, J.A. Covas,, Evolution of peroxide-induced
degradation of polypropylene along a twin-screw extruder: experimental data and theoretical
predictions, J. Appl. Polym. Sci., 99, 2082-2090 (2006)
B. Vergnes, F. Berzin, Modelling of reactive systems in twin screw extrusion: challenges and
applications, C. R. Chimie, 9, 1409-1418 (2006)
F. Berzin, A. Tara, L. Tighzert, B. Vergnes, Computation of starch cationization performances by twin
screw extrusion, Polym. Eng. Sci. 47, 112-119 (2007)
F. Berzin, A. Tara, B. Vergnes, Optimization and scale-up of thermoplastic wheat starch cationization
in a twin screw extruder, Polym. Eng. Sci., 47, 814-823 (2007).
C. Teixeira, J.A. Covas, F. Berzin, B. Vergnes, A. Gaspar-Cunha, Application of evolutionnary
algorithms for the definition of optimal twin screw extruder configuration for starch cationization,
Polym. Eng. Sci., 51, 330-340 (2011)
A. Gaspar-Cunha, J.A. Covas, B. Vergnes, F. Berzin, Reactive extrusion-Optimization of
representative processes, in: Optimization of Polymer Processing, A. Gaspar-Cunha, J.A. Covas
Eds., Nova Science Publishers, New York, 115-143 (2011).
W. Bahloul, O. Oddes, V. Bounor-Legaré, F. Mélis, P. Cassagnau, B. Vergnes, Reactive extrusion
processing of polypropylene/TiO2 nanocomposites by in-situ synthesis of the nanofillers, A.I.Ch.E.
J., 57, 2174-2184 (2011).
F. Berzin, J.J. Flat, B. Vergnes, Grafting of maleic anhydride on polypropylene by reactive extrusion:
effect of maleic anhydride and peroxide concentrations on reaction yield and products
characteristics, J. Polym. Eng., 33, 673-682 (2013)
F. Berzin - Etude expérimentale et modélisation d’une opération d’extrusion réactive - Thèse de
A. Poulesquen - Contributions à la modélisation de l'extrusion réactive en machine bivis - Thèse de
Retour§3.2:extrusionbivis
Réalisation de composites et de nanocomposites : il s’agit ici de disperser de manière homogène au
sein d’une matrice polymère une charge (carbonate de calcium, oxyde de titane, noir de carbone, argile
organophile, fibre de verre…) qui va conférer au matériau de nouvelles propriétés. Dans ce domaine
également, l’étude se fait en parallèle au niveau expérimental, par des observations et des
caractérisations à tous les stades du procédé, et au niveau de la simulation, où l’on s’appuie sur les
codes Ludovic© ou Ximex©. Ces derniers temps, nous nous sommes principalement intéressés à la
réalisation de nanocomposites polypropylène/argile, où le point majeur est le contrôle de l’exfoliation
de l’argile pendant l’extrusion (Figure 11). Nous avons montré que l’énergie spécifique est un
paramètre clé de l’exfoliation, mais que l’histoire thermique jouait aussi un rôle majeur. Nous avons
également travaillé, en collaboration avec l’Université Claude Bernard-Lyon 1, sur la réalisation de
nanocomposites où la charge est créée in situ par un procédé sol-gel.
14
Figure11 : Opération d’arrêt-démontage pour prélèvement d’échantillons lors de la réalisation de
nanocomposites et exemple de quantification correspondante du niveau d’exfoliation (traduit ici en
terme de seuil d’écoulement) (Lertwimolnun et Vergnes, Polym. Eng. Sci., 47, 2100, 2007)
W. Lertwimolnun, B. Vergnes, Influence of compatibilizer and processing conditions on the
dispersion of nanoclay in a polypropylene matrix, Polymer, 46, 3462-3471 (2005)
W. Lertwimolnun, B. Vergnes, Effect of processing conditions on the formation of
polypropylene/organoclay nanocomposites in a twin screw extruder, Polym. Eng. Sci., 46, 314-323
(2006)
W. Lertwimolnun, B. Vergnes, Influence of screw profile and extrusion conditions on the
microstructure of polypropylene/organoclay nanocomposites, Polym. Eng. Sci., 47, 2100-2109
(2007)
B. Vergnes, W. Lertwimolnun, Impact of processing conditions on the morphology, structure and
properties of polymer-organoclay nanocomposites, in: Polymer Nanocomposite Research Advances,
T. Sabu, Z. Gennady Eds., Nova Science Publishers, New York (2008).
T. Domenech, S. Bonny, E. Peuvrel-Disdier, B. Vergnes, Influence of twin screw processing
conditions on structure and properties of polypropylene-organoclay nanocomposites, Intern. Polym.
Proc., 27, 517-526 (2012)
T. Domenech, E. Peuvrel-Disdier, B. Vergnes, The importance of specific mechanical energy during
twin screw extrusion of organoclay based polypropylene nanocomposites, Compos. Sci. Technol.,
75, 7-14 (2013)
M. Yousfi, J. Soulestin, B. Vergnes, M.F. Lacrampe, P. Krawczak, Morphology and mechanical
properties of PET/PE blends compatibilized by nanoclays: effect of thermal stability of nanofiller
organic modifier, J. Appl. Polym. Sci., 128, 2766-2778 (2013).
M. Yousfi, S. Leprêtre, J. Soulestin, B. Vergnes, M.F. Lacrampe, P. Krawczak, Processing-induced
degradation of nanoclay organic modifier in melt-mixed PET/PE blends during twin screw
extrusion: effect on morphology and mechanical behaviour, J. Appl. Polym. Sci., 131, 39712 (2014)
Yousfi M., Soulestin J., Vergnes B., Lacrampe M.-F., Krawczak P., Compatibilization of immiscible
polymer blends by organoclay: effect of nanofiller or organo-modifier?, Macromol. Mat. Eng., 298,
757-770 (2013)
W. Lertwimolnun - Réalisation de nanocomposites polypropylène/argile par extrusion bivis - Thèse de
T. Domenech - Structure et propriétés de nanocomposites polypropylène/argile lamellaire préparés par
mélange à l’état fondu - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2012)
15
Dans le domaine des composites à fibres courtes, nous travaillons au développement de modèles
prédictifs de la casse des fibres pendant l’opération de mélange avec la matrice. Pour les fibres rigides
(fibres de verre), nous avons mis au point un modèle mécanique complet, permettant de prédire la
distribution de longueur des fibres en fonction des conditions du procédé (profil de vis, vitesse,
débit…). Pour les fibres souples (fibres lignocellulosiques, par exemple), nous étudions les
mécanismes de casse par des techniques rhéo-optiques couplées à des expérimentations en mélangeur
interne et extrudeuse (Figure 12).
a)
b)
Figure 125 : Observation de la rupture d’une fibre de lin sous écoulement (Le Duc et al., Compos.
Part A. Sci., 42, 1717, 2011)
F. Berzin, B. Vergnes, P.G. Lafleur, M. Grmela, A theoretical approach of solid filler dispersion in a
twin screw extruder, Polym. Eng. Sci., 42, 473-481 (2002)
T. Lozano, P.G. Lafleur, M. Grmela, B. Vergnes, Modeling filler dispersion along a twin screw
extruder, Intern. Polym. Proc, 18, 12-19 (2003)
A. Le Duc, T. Budtova, B. Vergnes, Polypropylene/natural fibres composites: analysis of fibre
dimensions after compounding and observations of fibre rupture by rheo-optics, Compos. Part A.,
42, 1727-1737 (2011)
F. Inceoglu, J. Ville, N. Ghamri, J.L Pradel, A. Durin, R. Valette, B. Vergnes, Correlation between
processing conditions and fiber breakage during compounding of glass fiber-reinforced polyamide,
Polym. Comp., 32, 1842-1850 (2011).
J. Ville, F. Inceoglu, N. Ghamri, A. Durin, R. Valette, B. Vergnes, A study of fiber breakage during
compounding in a Buss kneader, Intern. Polym. Proc., 27, 245-251 (2012).
J. Ville, F. Inceoglu, N. Ghamri, J.L. Pradel, A. Durin, R. Valette, B. Vergnes, Influence of extrusion
conditions on fiber breakage along the screw profile during twin screw compounding of glass fiberreinforced polyamide, Intern. Polym. Proc., 28, 49-57 (2013)
A. Durin, P. de Micheli, J. Ville, F. Inceoglu, R. Valette, B. Vergnes, A matricial approach of fibre
breakage in twin-screw extrusion of glass fibres reinforced thermoplastics, Compos. Part A., 48, 4756 (2013)
F. Berzin, B.Vergnes, J. Beaugrand, Evolution of lignocellulosic fibre length along the screw profile
during twin screw compounding with polycaprolactone, Compos. Part A, 59, 30-36 (2014)
A. Durin - Modélisation du mélange de polymères chargés et de la casse de fibres rigides en extrusion
bivis - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2012)
A. Le Duc - Comportement et rupture de fibres cellulosiques lors de leur compoundage avec une
matrice polymère - Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2013)
Retour§3.2:extrusion bivis
Retour §3:procédés
16
3.3. Injection
Les matériaux étudiés sont les thermoplastiques, les thermoplastiques renforcés de fibres, les
élastomères et les thermodurcissables. Le procédé standard a été étudié, mais aussi l’injection
bimatière, l’injection assistée eau et la micro-injection. Les points suivants sont détaillés plus loin :
-
modélisation du procédé d’injection
réalisation d’un moule à fenêtre ;
injection de composites ;
matériaux réactifs ;
procédés particuliers ;
contraintes résiduelles ;
défauts d’aspect.
3.3.1 Modélisation du procédé d’injection
Les premiers modèles thermomécaniques de remplissage de moules d’injection ont débuté il y a plus
de trente ans par des approches très simples, fondées sur le découpage du moule en éléments simples
et l’utilisation de modèles 1D ou 2D. Depuis, les logiciels de simulation du procédé d’injection se
sont largement développés, pénétrant très efficacement le milieu industriel. Le CEMEF a participé à
cette aventure, essentiellement à travers le développement du code REM3D© en collaboration avec le
groupe CIM, actuellement commercialisé par la société Transvalor. La Figure 13 montre un exemple
de résultats obtenus avec dans le cas du remplissage d’une pièce de géométrie complexe.
Figure 13 : Visualisation sur une coupe du champ de température pendant le remplissage et le
post-remplissage (Silva et al., 2009).
Agassant J.F., Alles H., Philipon S., Vincent M., Experimental and theoretical study of the injection
molding of thermoplastic materials. Polym. Eng. Sci., 28, 460-468 (1988).
Silva L., Gruau C., Agassant J.F., Coupez T., Mauffrey J., Advanced finite element 3D injection
molding. Intern. Polym. Process., 20, 265-273 (2005).
Silva L., Agassant J.F., Coupez T., Three dimensional injection molding simulation. In : Kamal MR,
Isayev A, Liu SJ. Injection molding. Technology and fundamentals. Hanser, Munich, 599-651
(2009).
L. Silva, R. Valette, P. Laure, T. Coupez, A new three-dimensional mixed finite element for direct
simulation of compressible viscoelastic flows with moving free surfaces, Int. J. Mat. Form., 5, 55-72
(2012)
Alles H., Etude expérimentale et théorique de l’injection des thermoplastiques, Thèse de Doctorat,
Ecole des Mines de Paris (1986)
17
Philipon S., Injection de polymère fondu dans les moules : étude numérique des phénomènes
thermomécaniques durant la phase de remplissage, Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris
(1989).
Willien J.L., Modélisation surfacique du remplissage de moules en injection des thermoplastiques.
Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1992).
Magnin B., Modélisation du remplissage des moules d’injection pour polymères thermoplastiques par
une méthode Eulerienne-Lagrangienne arbitraire. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris
(1994).
Retour§3.3:injection
3.3.2 Réalisation d’un moule à fenêtre
Nous avons réalisé un moule de plaque de 5 cm de large, de 20 cm de long, injectée par un côté. Il
comporte des parois transparentes permettant l’observation simultanée par deux caméras vidéos en vue
de dessus et de côté. Son épaisseur peut être très importante (10 mm) pour pouvoir, à l’aide d’inserts,
créer des accidents géométriques 3D. Les buts sont d’une part pédagogiques (un moule est une boite
noire et il est instructif de visualiser l’écoulement), d’autre part de valider les calculs 3D mis au point
dans le cadre du projet Rem3D (Figure 14), et enfin de visualiser la formation de défauts dus à des
instabilités d’écoulement.
(a)
(b)
Figure 14 : Visualisation de la formation d’une resoudure de flux en aval d’un insert (a), et calcul
par Rem3D© (b). L’écoulement est de haut en bas.
3.3.3 Injection de composites
Injection de composites à fibres courtes : Les qualités d’une pièce injectée avec ce type de matériau
dépendent de la concentration, de la longueur et de l’orientation des fibres. Les quelques mesures
réalisées pour les deux premiers points ont montré une concentration assez homogène dans une
plaque avec des nervures de différents tailles et dans une pièce de grande dimension pour
l’automobile. La longueur des fibres diminue un peu avec l’écoulement. Mais c’est essentiellement
sur l’orientation qu’ont porté nos efforts. L’orientation est fonction des déformations de cisaillement
ou d’élongation dans le fluide environnant.
Dans une pièce injectée, on a souvent une structure cœur-peau dans l’épaisseur. La Figure 15 montre
une coupe polie d’une pièce injectée. Le côté vertical représente l’épaisseur de la pièce, le côté
horizontal est parallèle à la direction de l’écoulement. Nous distinguons une orientation plutôt
parallèle à cette direction près des surfaces (les fibres apparaissent comme des bâtonnets), et
perpendiculaire à cœur (les fibres apparaissent comme des points).
18
Figure 15 : Vue sur toute l’épaisseur
Agrandissement
Nous avons développé des techniques de mesure d’orientation de fibres par analyse d’image basée sur
la mesure de l’orientation et de l’allongement des ellipses, traces des fibres dans le plan de coupe.
Nous avons comparé ce type de mesure à la microscopie confocale et à la microtomographie par
rayons X. Nous avons étudié l’incidence des paramètres du procédé sur l’orientation. Différents types
de matériaux ont été étudiés : polyamide, polyarylamide, polypropylène renforcés de fibres de verre,
PEEK, PES renforcés de fibres de carbone.
Nous avons caractérisé la rhéologie des polymères renforcés, en tenant compte de l’orientation. Cela
nous a amené à développer une loi de comportement tenant compte du comportement rhéofluidifiant
des thermoplastiques à l’état fluide.
Nous avons participé à l’implémentation de modèles d’écoulement dans le code de simulation
numérique de l’injection Rem3D©.
M. Vincent, J.F. Agassant Experimental and theoretical study of short fiber orientation in diverging
flows. Rheol. Acta, 24, 603-610 (1985)
M. Vincent, J.F. Agassant Experimental Study and Calculations of Short Glass Fiber orientation in a
Center Gated Molded Disc. Polym. Comp., 7, 76-83 (1986)
M. Vincent, Y. Germain, J.F. Agassant Numerical and experimental study of the fiber motion in
reinforced thermoplatic flows, Rheol. Acta, 26, 144 (1988).
G. Monge, M. Vincent, J.M. Haudin Determination of mineral filler orientation in reinforced
thermoplastics by X-ray diffraction. Makrom. Chem., 9, 1-8 (1987)
M.Vincent, J.F. Agassant, Predicting fiber orientation in injection molding. In: "Two-phase polymer
system", L.A. Utracki Ed., Hanser, Munich (1991)
M. Vincent, E. Devilers, J.-F. Agassant Fibre orientation calculation in injection moulding of
reinforced thermoplastics, J. Non-Newt. Fluid Mech., 73, 317-326 (1997)
M. Vincent Modelling of short fibre-reinforced thermoplastics flows in polymer processing in :
Structure development during polymer processing, A.M. Cunha, S. Fakirov (eds), Kluwer Academic
Publishers, Dordrecht (2000)
C. Eberhardt, A. Clarke, M. Vincent, T. Giroud, S. Flouret, Fibre orientation measurements in short
glass fibre composites II. A quantitative error estimate of the 2D Image Analysis Technique, Comp.
Sci. Tech., 61, 1961-1974 (2001)
19
M. Vincent, Orientation des fibres courtes dans les pièces en thermoplastique renforcé, Les
Techniques de l’Ingénieur, AM 3 729 (2003)
M. Vincent, T. Giroud, A. Clarke, C. Eberhardt Description and modeling of fiber orientation in
injection molding of fiber reinforced thermoplastics, Polymer, 46, p.6719-6725 (2005)
H. Miled, L. Silva, T. Coupez, J.F. Agassant, Injection molding of fibre reinforced thermoplastics:
integration of fibre orientation and mechanical properties computations. Intern. Polym. Proc ., 27,
547-55 (2012)
E. Devilers, Etude de l'orientation des fibres lors de l'injection de PEEK renforcé de fibres de carbone.
B. Souloumiac, Etude rhéologique, modélisation et simulation numérique de l'écoulement des
thermoplastiques chargés de fibres courtes. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1996)
A. Megally, Mise au point de lois d’orientation et d’écoulement en injection de polymères
thermoplastiques renforcés de fibres. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2005)
A. Redjeb, Simulation numérique de l’orientation de fibres en injection de thermoplastiques renforcés.
H.E. Miled, Modélisation de l’orientation de fibres induite par l’écoulement et comportement thermoélastique anisotrope à l’état solide, Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2010)
Injection de composite par le procédé RTM : Une résine thermodurcissable est injectée dans un
moule dans lequel est placé au préalable un renfort constitué de mats (fibres continues orientées
aléatoirement) ou de tissus de fibres. La résine imprègne le renfort, puis réticule. On obtient ainsi des
pièces en composite ayant de bonnes propriétés mécaniques. Deux axes de recherche ont été suivis.
Perméabilité : La perméabilité est une donnée fondamentale dans les calculs de remplissage de
moule. Celle-ci a été déterminée à partir d'une analyse locale de l'écoulement au niveau d'un volume
élémentaire représentatif (VER) de l'arrangement des fibres. Par homogénéisation, on remonte à la
donnée globale que constitue la perméabilité. Les équations de Stokes ont été résolues de façon
analytique dans des cas simples, ou numérique en 2D puis en 3D. Dans le cas des tissus,
l’arrangement périodique des fibres facilite le choix du VER (Figure 16). Les perméabilités dans les
deux directions du plan sont très similaires, tandis que la perméabilité transverse est plus faible.
(a)
(b)
Figure 16 : Empilement de tissus aligné (a), ou décalé (b)
Dans le cas des mats, les fibres sont disposées aléatoirement, principalement parallèlement au plan de
la pièce (Figure 17). La construction du VER est donc plus délicate. Nous avons construit un
générateur aléatoire de « domaine fibre ». Le maillage est adapté pour définir au mieux l’interface
fibres – fluide. Avec un taux volumique de 19 %, les deux perméabilités dans le plan sont très
20
similaires, ce qui montre que l’isotropie a été respectée. La perméabilité transverse est trois fois plus
faible. Ces valeurs sont du même ordre que celles obtenues par des mesures.
(a)
(b)
Figure17 : Micrographie d’un mat (a) et représentation d’une cellule élémentaire (b)
Nous avons également étudié l’effet d’une déformation du tissu liée au fait qu’il doit épouser les
formes 3D du moule ou bien l’effet d’un angle. Nous avons également tenu compte du fait que les
fibres sont en fait constituées de plusieurs milliers de filaments d’environ 15 µm de diamètres.
L’imprégnation se fait donc entre les fibres, où les équations de Stokes sont résolues, et en leurs seins,
en supposant une loi de Darcy. L’effet de l’écoulement au sein des fibres ne se fait sentir que lorsque
l’écoulement est très lent, et le taux de fibres élevé.
Détermination de la conductivité thermique : La présence des fibres perturbe le transfert
thermique et l’équation de la chaleur utilisée dans le procédé RTM doit tenir compte d’une
conductivité thermique modifiée, et d’une dispersion thermique en présence d’écoulement liée à la
tortuosité du chemin emprunté par la résine. La loi de Fourier a formellement la même forme que
l’équation de Darcy. Nous utilisons le solveur thermique de Rem3D© dans un VER, où une différence
de température est imposée sur deux faces opposées. Pour l’empilement aligné de tissus de la (a)
1.1.1
(b)
Figure, la conductivité dans le plan est de 0,44 W.K-1.m-1, et à travers l’épaisseur de 0,24 W.K-1.m1, montrant une grande anisotropie.
R. Fournier, T. Coupez, M. Vincent, Calcul de la conductivité thermique par homogénéisation pour les
écoulements de renforts fibreux Revue des Composites et des Matériaux Avancés, 12, 447-460
(2002)
R. Fournier, T. Coupez, M. Vincent, Numerical determination of the permeability of fibre
reinforcement for the RTM process Revue Européenne de Mécanique Numérique vol 14/6-7, p.803818 (2005)
C. Hoareau, Injection sur renfort : étude du remplissage de moule, et détermination théorique de la
perméabilité de tissus. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1994)
R. Fournier, Analyse de la perméabilité de renfort en injection RTM. Thèse de Doctorat, Ecole des
Mines de Paris (2003)
3.3.4 Matériaux réactifs
Injection de thermodurcissables BMC : Il s’agit d’un mélange composé de résine polyester
insaturée, de fibres de verre (renfort mécanique), de résine thermoplastique (agent anti-retrait), de
charges minérales. La réaction chimique de réticulation est activée par la chaleur transmise par
l'outillage régulé vers 180°C. De fortes cadences de fabrication nécessitent une cinétique rapide, mais
elle doit être contrôlée pour ne pas intervenir avant la fin du remplissage.
21
Des campagnes d'injection ont été menées sur un moule de grande dimension équipé de capteurs.
Nous avons montré que la réticulation a une signature pendant la phase de remplissage de la cavité.
Nous avons développé une simulation numérique du remplissage de moule, selon les approches
simples dites "1,5 D" avec une loi de viscosité dépendant du taux d'avancement de la réaction, celuici étant calculé par résolution d'équations décrivant les différentes réactions chimiques. Les résultats
du calcul montrent qu'une injection conduite à faible débit (ou dans un moule très chaud), entraîne, du
fait de la réticulation, des pressions supérieures à celles obtenues à des débits plus importants (ou à
des températures de moule plus basses), résultats en très bon accord avec les mesures.
Une approche similaire a été développée pour l’injection de polyuréthane.
R. Blanc, S. Philipon, M. Vincent, H. Alglave, R. Muller, D. Froelich, Injection molding of reinforced
thermosets. Int. Polym. Proc., 2, 1 (1987).
R. Blanc, J.F. Agassant, M. Vincent, Injection moulding of unsaturated polyester compounds. Polym.
Eng. Sci., 32, 1440 (1992)
J.L Caillaud, S. Deguillaume, M. Vincent, J.C. Giannotta, J.M. Widmaier, Influence of a metallic
filler on polyurethane formation, Polym. Int., 40, 1, 1-7 (1996)
R. Blanc, Etude de l'injection des composites polyesters thermodurcissables. Thèse de Doctorat, Ecole
des Mines de Paris (1988)
F. Dimier, Caractérisation rhéologique et cinétique d’élastomères et de polyuréthane. Application à
l’injection. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2003)
Elastomères : Les mélanges à base d'élastomères comprennent des charges, des huiles, catalyseurs et
accélérateurs. La matière est injectée aux environs de 50°C dans un moule chaud, aux environs de
180°C. La réaction de vulcanisation est activée, et ne doit pas se développer de façon trop importante
pendant le remplissage, sous peine d'apparition de défauts "de grillage".
Nous avons réalisé des campagnes d'acquisition de données (pression, température) très complètes
dans un moule spirale avec différents types de mélanges.
Nous avons déterminé les viscosité, vitesse de glissement à la paroi, compressibilité, cinétique de
vulcanisation. Compte tenu de la géométrie simple du moule, nous sommes partis d'une approche "1,5
D", compressible, incluant cinétique de vulcanisation globale et glissement à la paroi. L'introduction
de la compressibilité permet d'obtenir des résultats en accord avec les mesures pour les mélanges peu
réactifs. Dans le cas où la réaction chimique de vulcanisation est rapide, le calcul permet de prévoir
l'apparition de défauts liés à une vulcanisation prématurée (grillage).
Par la suite, différents modèles cinétiques ont été implémentés dans le code de calcul Rem3D©. La
Figure 18 montre les isovaleurs d’avancée de la réaction de vulcanisation lors du remplissage d’un
canal de section carrée. La matière crue est injectée à droite, elle se transforme progressivement selon
le temps de séjour dans le canal. L’évolution des pressions calculées est proche de celle obtenue
expérimentalement.
Front de
matière
Injection de
matière crue
Figure 18 : Champ de conversion lors du remplissage (coupe d’un quart de canal)
22
J.L. Leblanc, R. Pollet, S. Andrietti, M.Vincent, J.F. Agassant, Comparison between the predictions of
a simulation software and the injection moulding behaviour of rubber compounds as measured with
an instrumented machine. Kautsc. Gummi Kunst., 44, 690 (1991)
S. Karam, M. Vincent, Y de Zelicourt, Injection moulding of rubber compounds. Experimental and
theoretical study, Intern. Polym. Proc., 13, 209-217 (1998)
S. Karam, Modélisation de l'injection des élastomères chargés : approche expérimentale et théorique.
F. Dimier, Caractérisation rhéologique et cinétique d’élastomères et de polyuréthane. Application à
l’injection. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2003)
Injection de mousses de polyuréthane : Il s’agit d’une situation d’injection avec un couplage fort entre
les équations de l’écoulement, les équations de cinétiques chimiques (2 cinétiques différentes, l’une
pour la création de gaz et l’autre pour la réaction de polymérisation) et les équations de bilan
thermique où le terme source n’est pas la dissipation visqueuse, mais l’enthalpie des différentes
réactions chimiques. Un moule instrumenté cylindrique équipé de plusieurs capteurs de pression, de
température et de positionnement du front de matière a été mis au point et a permis de valider les
résultats du calcul numérique.
J. Bikard, Fabrication des mousses polyuréthane, Techniques de l’Ingénieur, AM3714
R. Bouayad, J. Bikard, J.F. Agassant , Injection of thermoset foam : Comparison between simulation
and experiment, Int. J. Mat. Forming, suppl. 1, 683-686 (2008)
Injection de polymère allégé: The commercial and industrial interest in polymeric structural foams
has been increasing in the last years, due to the combination of good mechanical properties and
weight reduction. The injection foaming process leads to core-shell foamed structures with closed
outer skins and a foamed core, leading to correct surface quality of molded parts. In the chemical
blowing agents (CBA) processes, the foaming agent is added in the form of pellets to the feeder of the
injection machine, in a proportion between 1 and 2 % in weight. After mold filling and a short
packing step the mold is accurately opened to quickly increase the cavity volume and rapidly reduce
pressure. The sudden pressure drop enhances bubble nucleation and achieves a fine cell structure
within the polymer foam (core-back technique).
Morphology : Three different impact polypropylenes were employed: a pure polypropylene (PP-1),
the same PP filled with 7 wt. % talc (PP-2) and (PP-3) is filled with 12 wt. % mineral charges. Two
different endothermic chemical blowing agents referred as CBA-1 and CBA-2 have been used.
Polymer pellets were introduced in the hopper with 2 wt. % of CBA. Rectangular plaques were
molded, with 95 mm width and 165 mm long. The gate is located close to the middle of the plaque
width. The initial plaque thickness h0 during mold filling is then suddenly increased due to core-back
opening, reaching a final thickness of 2.5 mm after foaming. Figure 19 presents two SEM
micrographs of samples injected at different injection times (0.5 s and 1.4 s).
(a)
(b)
Figure 19: Influence of the injection time in the cellular morphology (a) 0.5 s ; (b) 1.4 s
23
The skin thickness remains almost constant but the cell shape becomes less spherical and their size
increases when the injection time increases. Cell size varies along the sample thickness, with values
between 30 µm near the skin, and 150 µm in the core. Increasing injection time results in lower
injection rates and subsequently lower pressures. This reduction in the pressure and in the time
allowed for foaming initiation could lead to bigger cells and eventually the rupture of some cell walls.
The influence of PP formulation and CBA type has also been studied.
Adding fibers to PP formulation results in inhomogeneous cellular structures, with larger cells in the
core. On the other hand, adding talc charges did not induce any morphological changes respect to
samples obtained with pure PP. The type of CBA has a great influence on the cell radius. Samples
injected with CBA-2 present a lower cell radius than samples injected with CBA-1.
Bubble growth modeling : A single bubble growth model coupled with the thermal history experienced
by the polymer during and after core back was build. Figure 20 presents the predicted radius evolution
and gas bubble pressure at four selected points along the plaque thickness. Experimental bubble radii
are higher than predicted values in all the cases, with differences between 10 % and 15 %.
45
5,00E+05
40
35
T
3,00E+05
30
25
Pgas
Pext +2Y/R
Point D
Point C
Point B
Point A
2,00E+05
20
R (m)
Pressure (Pa)
4,00E+05
15
10
1,00E+05
5
0
0,00E+00
0
0,5
1
1,5
2
2,5
3
3,5
4
Time (s)
Figure 20 : Bubble radius and bubble gas pressure evolution
J.A. Reglero Ruiz, J.F. Agassant, M. Vincent, C. Carrot, T. Sadik, C. Pillot., Polymer foaming with
Chemical Blowing Agents: Experiment and modeling, Accepté, Polym. Eng. Sci., 2015, PES-141046.
J.A. Reglero Ruiz, J.F. Agassant, M. Vincent., Morphological analysis of microcellular PP produced
in a core-back injection process using chemical blowing agents and gas counter pressure. Accepté,
Polym. Eng. Sci., 2015.
J.A. Reglero Ruiz, M. Vincent, N. Billon., Plane-compression properties of microcellular injected
polypropylene using gas counter pressure and core-back expansion process. Accepté, Intern. J. Mat.
Form., 2015.
3.3.5 Procédés particuliers
Injection bimatière : Le principe de ce procédé est d'injecter d'abord un certain volume, inférieur au
volume de la cavité, d'un polymère A, puis de finir le remplissage en injectant un polymère B. Celuici repousse alors en paroi le polymère A. On obtient une structure sandwich dans l’épaisseur A-B-A,
qui permet d'allier les caractéristiques de plusieurs polymères3. Nous avons mis en œuvre une
approche "2,5 D" ou couche mince. Nous avons montré expérimentalement que les paramètres ayant
la plus grande incidence sur la répartition de matière de cœur et de peau sont le rapport de viscosité et
le débit d'injection. D’autre part, un calcul direct bidimensionnel et pour un écoulement dans un tube
montre que les approximations de la lubrification hydrodynamique sont généralement licites, et que le
24
gradient de pression dans l'épaisseur commence à ne plus être négligeable pour des rapports de
consistance supérieurs à 5.
G. Schlatter, M.Vincent, J.F. Agassant, Unsteady flow of two viscous fluids in a tubular cavity.
Application to co-injection molding of thermoplastic polymers, Europ. J. Mech., B/Fluids, 16, 693704 (1997)
G. Schlatter, J.-F. Agassant, A. Davidoff, M. Vincent, An unsteady multifluid flow model. Application
to sandwich injection molding process, Polym. Eng. Sci., 39, 78-88 (1999)
G. Schlatter Injection bimatière sandwich des thermoplastiques : simulation numérique, et étude
expérimentale de la phase de remplissage de moule. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris
(1995)
Injection Assistée Eau (IAE) : Le procédé d’injection assisté eau permet de réaliser des pièces
creuses avec des épaisseurs de parois de polymère de l’ordre de quelques millimètres. On injecte
d’abord le polymère dans la cavité, puis l’eau qui s’insère au centre et repousse le fluide jusqu’au
bout de la cavité. Une des difficultés est de contrôler l’épaisseur de polymère, et d’éviter qu’elle ne
soit trop forte, ou trop faible, voire nulle (percement par l’eau).
A l’aide d’un moule instrumenté de capteurs de pression nous avons testé trois variantes, l’injection
avec masselotte, l’injection partielle et la co-injection polymère – eau. Différents paramètres
d’injection ont été étudiés avec un polypropylène pour déterminer leur influence sur le volume de la
cavité, l’épaisseur de paroi, le taux de cristallinité, la structure cristalline. Le procédé avec masselotte
s’est avéré le plus efficace au niveau macroscopique, alors que les deux autres procédés ont présenté
des irrégularités au niveau des épaisseurs de parois, pouvant entraîner des défaillances mécaniques
(Figure 21). Cependant les procédés d’injection partielle et de co-injection sont intéressants, puisque la
taille de la cavité créée par l’injection de l’eau est 20% supérieure à celle du procédé avec masselotte.
Ce comportement provient essentiellement du temps de refroidissement qui est plus court de trois
secondes. Il agit ainsi, sur l’épaisseur de la membrane de polymère solidifiée autour de l’injecteur
d’eau qui est plus faible de 60% et sur le polymère qui est plus facilement repoussé par l’eau. Une
modélisation du procédé a été effectuée en collaboration avec le groupe CIM.
(a)
(b)
Figure 21 : Coupe d’une pièce correcte (a) et présentant des défauts de double paroi (b)
W. Zerguine, Simulation numérique du procédé d’injection assistée eau, Thèse de Doctorat, Ecole des
Mines de Paris (2010)
Micro-injection : Un des objectifs était de réaliser une presse de micro-injection selon un principe
novateur. Nous avons réalisé des calculs thermomécaniques pour aider à la conception. La machine a
été opérationnelle en mars 2010. Le second objectif était de déterminer le comportement rhéologique
à haut taux de cisaillement que l’on trouve en injection en paroi fine. De plus, le rapport
25
surface/volume des cavités est beaucoup plus grand qu’en injection classique et l’on peut attendre un
comportement en écoulement différent, avec par exemple du glissement à la paroi.
Nous avons injecté PEHD et PMMA dans le moule représenté à la Figure 22. Ce moule est équipé de
capteurs de pression et température. Nous avons confronté les enregistrements avec un calcul réalisé à
l’aide du code Rem3D©, couplant les équations de l’écoulement visqueux généralisé compressible et
de la chaleur. Les valeurs de pression calculées sont plus proches des valeurs expérimentales avec une
loi de Carreau-Yasuda « apparente », le code de calcul ne prenant pas en compte le glissement (Figure
23). Pour le PMMA, le calcul surestime la pression en fin de remplissage, montrant que les données
rhéologiques ou certaines conditions aux limites du calcul ne sont pas valides.
Figure 22 : Pièce injectée. La plaque fait 12 mm de large et 21 mm de long, avec trois épaisseurs
0,5, 0,3, 0,2 mm.
Figure 23 : Evolution au cours du temps de la pression mesurée et calculée sur les trois capteurs
de pression pour le PEBD avec la loi de Carreau Yasuda « apparente ».
C. Mnekbi, Rhéologie des polymères fondus à haut taux de cisaillement ; Application à la microinjection, Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2012)
Micro-injection de polymères renforcés de nanotubes de carbone : Ce travail a été mené dans le
cadre du projet Inter Carnot Micropol entre le CEMEF et le PIMM d’Arts et Métier ParisTech.
L’objectif était d’étudier la micro-injection de nanocomposites polyamide – nanotubes de carbone. Il
est donc en relation avec le projet présenté au paragraphe précédent.
Plusieurs composites avec différents taux de nanotube (jusqu’à 4 % en poids) ont été réalisés par
mélange en extrudeuse bivis de polyamide et d’un mélange maître.
26
Dans un premier temps, nous avons fait des mesures diélectriques au repos, hors déformation, au-delà
de la température de fusion du polyamide. Nous constatons une évolution avec le temps qui montre
une réorganisation de la microstructure initiale (agrégation probable). Nous observons un saut en
permittivité et conductivité de l’ordre de deux ou trois décades entre 0,67 et 2 %. Ce saut lié à la
percolation est plus modeste que celui qui est observé habituellement à température ambiante.
Les pièces micro-injectées présentent une faible conductivité par rapport à celles pressées à chaud. Le
seuil de percolation se trouve donc à des taux de charge plus élevés. Les pièces micro-injectées
présentent un comportement typique d'isolant dans toutes les directions perpendiculaires à l'injection.
Avec 2 % et 4 %, les pièces présentent un caractère semi-conducteur dans le sens d'injection, indiquant
une orientation préférentielle des nanotubes dans la direction d'écoulement.
La Figure 24 représente les évolutions couplées de la viscosité apparente, ηapp, et de σ’, partie réelle de
la conductivité complexe. Le couplage des tests rhéologiques et électriques, à faible taux de
cisaillement, présente une évolution du réseau de nanotubes, surtout remarquable d’un point vue
mécanique. En effet, nous obtenons des informations plus précises par la mesure de ηapp. Par contre,
l’augmentation du taux de cisaillement a un effet non négligeable sur l’état de conduction du
composite PA12/nanotubes de carbone.
Le seuil de percolation est estimé à 1,5%. Les mesures diélectriques couplées avec la rhéologie ont
permis de montrer que le temps de relaxation de la microstructure à l’état fondu était relativement
long, entre 1 et 10 min suivant les conditions de mise en forme. Le cisaillement du matériau à l’état
fondu entraîne une perte brutale des propriétés électriques qui sont recouvertes partiellement au bout
d’une minute environ. On comprend alors que la mise en forme par écoulement suivie d’un
refroidissement rapide (cas de la micro-injection) entraîne la perte complète des propriétés électriques
perpendiculairement à la direction d’injection et une baisse significative dans la direction d’injection
dans laquelle les nanotubes sont orientés et percolent encore.
(a)
(b)
(c)
(d)
Figure 24 : Evolutions de ηapp (a), (b) et de σ’ (c), (d) enregistrées pour les composites à teneur :
0,67 %, 1,33 % et 2 % en masse de MWNT. Les essais sont réalisés à différents taux de cisaillement :
0,02 s-1 (a), (c) et 1 s-1 (b), (d)
Ces faits suggèrent un arrangement en forme d’agrégats faiblement orientés dans le plan
d’écoulement, qui est corroboré par la très large distribution d’orientation déterminé par l’analyse en
spectroscopie Raman des pièces micro-injectées. Lors du procédé de micro-injection, les agrégats de
nanotubes de carbone seraient alors cassés dans des agrégats plus petits, mais fortement déconnectés
27
les uns des autres expliquant ainsi la chute des propriétés électriques mais aussi l’enregistrement d’une
microstructure quasi isotrope à l’échelle macro et micro.
S. Versavaud, G. Regnier, M. Vincent. Influence of temperature on dielectric properties of PA12/CNT composites. 10th IEEE International Conference on Solid Dielectrics, 4th-9th July,
Potsdam, Germany (2010), ISBN: 978-142447944-3, Article n° 5568058.
S. Versavaud, G. Regnier, M. Vincent. Evolution des propriétés électriques d’un PA12 renforcé de
NTC dans un écoulement en cisaillement. 45ème congrès annuel du Groupe Français de Rhéologie,
Lyon, 3-5 novembre 2010
3.3.6 Contraintes résiduelles
La genèse des contraintes résiduelles est classiquement associée au retrait thermique inhomogène au
cours du refroidissement associé à une variation des propriétés rhéologiques à l’état solide (module
d’Young en élasticité). En injection, il faut tenir compte en plus de la pression figée au moment de la
solidification. La combinaison de ces deux effets conduit à des profils dans l’épaisseur de type traction
à cœur et compression en peau, avec éventuellement une couche en surface à nouveau en traction.
Ces phénomènes globaux sont compliqués par :

le caractère viscoélastique du polymère solide, en relation avec l’orientation moléculaire due au
remplissage-compactage, l’éventuelle cristallisation (polymères semi-cristallins) ;

les possibilités de mouvement du polymère dans le moule (frottement, blocage géométrique) ;

les transferts thermiques, souvent dissymétriques et hétérogènes, et pouvant évoluer lorsque le
polymère se sépare de l’acier sous l’influence du retrait.
Mesure : Nous avons mis au point une méthode basée sur l’enlèvement successif de fines couches
dans un échantillon initialement plan. Celui-ci se courbe, car l’équilibre des contraintes est rompu, et
nous mesurons la force nécessaire pour le remettre à plat (Figure 25). Une analyse mécanique permet
de déterminer la contrainte dans la couche enlevée, sans nécessiter les données élastiques
P (N)
2N
displacement
(d)
(Ps , ds)
LVDT
d (m)
d0
ds
d0
ds
L/2
Figure 25 : Principe de la mesure du moment de flexion
Nous avons appliqué cette technique à de nombreux polymères : polypropylène, ABS, polycarbonate,
polyamide, produits renforcés de fibres… Nous obtenons par exemple les profils indiqués sur la
Figure 26.
28
0 .2
0 .4
0 .6
0 .8
Stress (MPa)
Stress (MPa)
8
6
4
2
0
-2
-4
1
-6
-8
-1 0
-1 2
-1 4
10
8
6
4
2
0
-2 0
-4
-6
-8
-1 0
-1 2
-1 4
-1 6
-1 8
0 .2
0 .4
0 .6
0 .8
1
H a lf T h ic k n e s s
H a lf T h ic k n e s s
(b) PP
(a) ABS
Figure 26 : Profils de contraintes mesurées dans un échantillon extrait d’une plaque injectée en
ABS et en polypropylène, par la technique des moments () et de Treuting et Read ()
Calcul : Nous avons construit un modèle basé sur une description surfacique des pièces. Nous nous
intéressons essentiellement au calcul des contraintes lorsque la pièce est dans le moule, l'évolution
hors du moule pouvant être traitée à l'aide d'un code de structure. La carte de température est obtenue à
partir d'un logiciel de remplissage-compactage existant. On a de plus introduit de façon simple la
déformation de l'outillage, la possibilité pour la pièce de glisser (loi de glissement de Coulomb) et une
loi de comportement viscoélastique de type Maxwell généralisé. Ces calculs ont été nourris à partir de
données rhéologiques à l'état solide et dans la zone de transition liquide - solide, et confrontés à des
mesures de retrait et de déformées.
O. Denizart, M. Vincent, J.F. Agassant, Thermal stresses and strains in injection moulding:
experiments and computations. J. of Material Science, 30, 552-560 (1995)
F. Boitout, J.F. Agassant, M. Vincent, Elastic calculation of residual stresses in injection moulding :
influence of mold deformation and pressure in the liquid, Intern. Polym. Proc., 10, 237 (1995)
Vincent, M., Giroud,T., Residual stresses in injection molded thermoplastics in: Proceedings of the 6th
European Conference on Residual Stresses, 2002, 404-4, 587-596, Trans Tech Publications Ltd,
Zurich-Uetikon, Switzerland
O. Denizart, Contraintes résiduelles dans les pièces injectées en thermoplastique : approche
expérimentale et modélisation. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1990)
F. Boitout, Calcul des contraintes résiduelles dans les pièces injectées en thermoplastiques en utilisant
une description surfacique de la géométrie. Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (1993)
3.3.7 Défauts d’aspect
Nous avons étudié quelques défauts de surface des pièces injectées, comme ceux qui sont liés à une
resoudure de fronts de matière, des défauts proches du seuil (ondulations), le changement de brillance
au niveau des veines de gaz en injection assistée par gaz et le défaut de vague. Celui-ci se manifeste
par une alternance de bandes brillantes et mates plus ou moins perpendiculaires à la direction de
l’écoulement. Ces bandes présentent une rugosité différente, expliquant en partie la réflexion
différente de la lumière. Nous avons relié l’apparition de ce défaut à une instabilité d’écoulement au
front de matière (Figure 27). Dans cette région, la matière provenant du centre de l’écoulement se
dirige progressivement vers les parois et, lorsque tout va bien, de façon symétrique par rapport au plan
médian. L’instabilité se manifeste par une rupture alternée de symétrie. L’origine de cette instabilité
est encore mal connue.
29
Epaisseur
Ecoulement
Figure 27 : Profils observés sur des remplissages interrompus du front de matière à différents
instants. A droite : front symétrique. A gauche : front dissymétrique.
L. Mathieu, L. Stockman, J.-M. Haudin, B. Monasse, M. Vincent, J.-M. Barthez, J.-Y. Charmeau, V.
Durand, J.-P. Gazonnet, D. Roux, Flow marks in injection moulding of PP, Intern. Polym. Proc., 16,
404-411 (2001)
D’excellents états de surface avec une bonne réplication de la topographie du moule sont obtenus par
injection dans un moule chaud, avec un dispositif de chauffage local et rapide, suivi d’un
refroidissement conventionnel par canaux. Nous collaborons avec l’équipe Computational Mechanics
and Physics du CEMEF pour simuler l’écoulement du polymère au niveau de micro-rugosités tracées
sur le moule, afin de conférer à la pièce en polymère des propriétés tribologique particulières.
R. Nakkoul, P. Laure, L. Silva, M. Vincent. Modeling the injection of textured molds. Congrès
Français de Mécanique, Lyon, 24-28 août 2015
Retour§3:les procédés
3.4. Calandrage et couchage
Dans ce domaine, nous nous sommes focalisés sur :
- la modélisation du calandrage ;
- l’étude des procédés de couchage.
3.4.1. Modélisation du calandrage
Les travaux initiaux sur la modélisation du calandrage du PVC ont été appliqués au calandrage de
formulations à base de polyoléfines pour lesquelles il est nécessaire d’introduire un différentiel de
vitesse important entre les cylindres de la calandre.
La modélisation du « calandrage de finition » a été abordée. Le procédé permet de parfaire la planéité
d’une feuille de polymère fabriquée par extrusion filière plate ou (et) d’améliorer l’adhésion entre
différents polymères coextrudés. Une méthode d’éléments finis lagrangienne 2D incrémentale basée
sur le logiciel Forge 2 permet de calculer le profil de température et de pression dans l’entrefer (Figure
28).
30
Figure 28 : Champ de température entre les cylindres (de 66°C (bleu) à 220°C (rouge) (entrefer =
0,8 mm ; dimension du bourrelet = 2 mm ; vitesse des cylindres = 3,3 m.mn-1 ; viscosité newtonienne
 = 476 Pa.s)
J.F. Agassant, P. Avenas, Calendering of P.V.C., Prediction of stress and torque, J. Macromol.
Sci.Phys., B 14 (3), 345-365 (1977)
J.L. Bourgeois, J.F. Agassant, Calendering of P.V.C., Defects in calendered films and sheets, J.
Macromol.Sci. Phys., B 14 (3), 376-385 (1977)
J.F. Agassant, A. Philippe, Interrelations between processing conditions and defects in calendered
sheets. In Interrelation between Processing, Structure and Properties of Polymeric Materials,
Editeurs J.C.Siferis, P.S. Theocaris , Elsevier, Amsterdam, (1984)
J.F. Agassant, M. Espy, Theoretical and experimental study of the molten polymer flow in the
calender bank, Polym. Eng. Sci., 25, 118-121 (1985)
J.F. Agassant, R. Hinault, Calandrage. LesTechniques de l’Ingénieur, Article AM 3663 (2001)
R. Magnier, J.F. Agassant, P. Bastin, Experiments and modelling of calender processing for shear
thinning thermoplastics between counter rotating rolls with differential velocities, Intern. Polym.
Proc.,28,437-446 (2013)
Retour§3.4:calandrage
3.4.2. Etude des procédés de couchage
Le couchage de polymère sur des substrats métalliques obéit à des mécanismes différents selon le type
de substrat.
- Dans le cas de l’aluminium, l’adhésion est gouvernée par les réactions chimiques entre le
polymère et l’aluminium, ce qui a nécessité de développer un calcul thermique très précis de
l’évolution de la température entre les cylindres successifs du dispositif de couchage (Figure 29).
(a)
(b)
Figure 29 : Ligne de calandrage-couchage (a) et calcul de l’évolution de la température du film
couché près de l’interface avec l’aluminium pour plusieurs conditions de calandrage (b)
- Dans le cas de l’acier, c’est l’accrochage mécanique du polymère sur les aspérités de la tôle qui
détermine la qualité de l’adhésion, ce qui a amené le développement d’un modèle thermomécanique à
deux échelles: une échelle macroscopique pour calculer l’écoulement du polymère entre un cylindre
« souple » qui supporte la tôle chauffée et un cylindre rigide refroidi, et une échelle mésoscopique
pour calculer l’écoulement du polymère dans les aspérités de la tôle.
Un procédé de couchage grande vitesse (20m/s) d’une colle « hot melt » sur un substrat polymère a été
étudié. L’originalité du procédé réside dans le taux d’étirage très élevé sur une distance très courte ce
qui rend caduque l’utilisation des modèles membranes utilisés classiquement en extrusion de films.
31
Le couchage de formulations de plastisol sur des substrats de type tissu de verre pour la réalisation de
revêtements de sols a été étudié. Un procédé de « dépôt à la racle » a été utilisé (Figure 30).
Figure 30 : Procédé de dépôt de plastisol « à la racle »
Une modélisation de l’écoulement du plastisol entre la racle et le cylindre, couplée à une étude du
comportement rhéologique des plastisols, a été entreprise pour comprendre le développement d’un
dépôt de plastisol sur la partie aval de la racle, à l’origine d’un relargage de gouttes de plastisol sur le
revêtement de sol.
Les procédés de dépôt de résine acrylique sur substrat papier (pour la fabrication de post-it) ont été
étudiés dans le but de comprendre la relation entre le type de procédé utilisé (« reverse gravure » ou
dépôt en rideau), ses paramètres de mise en œuvre, la rhéologie de la résine acrylique et les défauts
observés sur le produit final.
S. Devisme, J.M. Haudin, J.F. Agassant, D. Rauline, F. Chopinez, Numerical simulation of extrusion
coating. Intern. Polym. Proc., 22, 90-104 (2007)
C. Sollogoub, E. Felder, Y. Demay, J.F. Agassant, P. Deparis, N. Mikler, Thermomechanical analysis
and modelling of the extrusion coating process. Polym. Eng. Sci., 48, 1634-1648 (2008)
S. Devisme, J.M. Haudin, J.F. Agassant, R. Combarieu, D. Rauline, F. Chopinez, Adhesion in
polypropylene/aluminium laminates made by extrusion coating. J. Appl. Polym. Sci., 112, 26092624 (2009)
C. Sollogoub, P. Montmitonnet, Y. Demay, J.F. Agassant, P. Deparis, Origin of the bubble defect in
the extrusion coating process. Polym. Eng. Sci., 51, 547-557 (2010)
M.C. Serrat, J.F. Agassant, J. Bikard, S. Devisme, Influence of the calendering step on the adhesion
properties of coextrded structures . Intern. Polym. Proc., 27, 318-327 (2012)
A. Kallel, E. Hachem, F. Rapetti, Y. Demay, J. F. Agassant, Stability analysis of a polymer film
casting problem, Int. J. Numer. Meth. Fluids; 78:436–454 (2015)
C. Sollogoub – Etude du Procédé d’extrusion couchage de films polymère sur tôle d’acier Thèse de
doctorat, Ecole des Mines de Paris (2003)
S. Devisme – Contribution à l’étude de l’extrusion couchage du polypropylene sur l’aluminium, Thèse
de Doctorat, Ecole des Mines de Paris, (2006)
Retour§3.4:calandrage
32
3.5. Fabrication de corps creux, thermoformage
Moyens disponibles

Un prototype de soufflage bi-étirage libre entièrement instrumenté (température, pressions,
déplacement, force) équipé de moyen vidéo rapide. Cet équipement permet de reproduire la
phase de pré soufflage de l’injection soufflage en l’absence de moule. Il admet des préformes
« classiques » et est muni d’un four infrarouge semi industriel réglable. Il permet des études
d’aptitude au soufflage bi étirage des résines et une étude in situ des cinématiques de formage
en fonction des conditions de transformation ;

Une machine de bi-étirage de films ou plaques à chaud qui permet d’appliquer à la matière des
cycles de chargement bi axiaux (proportionnels ou non) dans la gamme de température du
soufflage ou du thermoformage éventuellement suivi d’une trempe pour reproduire en partie
les procédés ;

Un accès à tous les équipements d’analyses mécaniques et de microstructure du laboratoire
(coopération avec le groupe SP2) pour les études des relations mise en œuvre – structure –
propriétés.
Sur ce thème notre équipe développe, soit de manière conjointe soit de manière séparée, des études
numériques et des études expérimentales. L’intérêt se porte à la fois sur le procédé lui-même et sur la
matière pendant et après le formage.
Les études concernent :
- l’extrusion soufflage,
- l’injection soufflage
- le thermoformage.
Les polymères envisagés sont, soit semi-cristallins (PEhd, PP), soit amorphes (PS, HIPS, PMMA,
PVC) soit sujet à une cristallisation induite (PET). Chacune de ces classes à sa gamme, ses difficultés
et sa rhéologie propres.
Dans de récents développements, les résines nanochargées sont envisagées. Si il est possible de
«souffler » ou de thermoformer de tels matériaux, il convient de prendre des précautions
supplémentaires.
3.5.1 Extrusion-soufflage
Dans le cas de l’extrusion-soufflage du polyéthylène, le polymère a un comportement visqueux ou
viscoélastique.
Le point clef est de définir un comportement pertinent en biétirage et d’en identifier les paramètres ce
que nous avons réalisé grâce à un dispositif de soufflage transparent et à une caméra rapide. Une
approche éléments finis de type membrane a été développée en collaboration avec le groupe TMP. La
principale difficulté a été de mettre en place une procédure de remaillage adaptatif en fonction de la
courbure locale de la paraison et de sa distance au moule (Figure 31).
Au préalable, il faut produire par extrusion une paraison dont les dimensions (diamètre, épaisseur)
permettent de réaliser le corps creux désiré. L’influence des paramètres géométriques de la filière sur
les dimensions de la paraison a été étudiée.
33
Figure 31 : Soufflage d’un corps creux. Remaillages successifs de la paraison au cours du
gonflage
A. Rodriguez-Villa, J.F. Agassant, M. Bellet, Finite element simulation of the extrusion blow molding
process, in: Simulation of material processing, theory methods and applications, S.F. Shen and P.
Dawson eds.,Balkema (Rotterdam), p 1053 (1995)
F.M. Schmidt, J.F. Agassant, M. Bellet , L. Desoutter, Viscoelastic simulation of PET stretch Blowmolding process, J.Non Newt.Fluid Mech.64,19 (1996)
A. Rodriguez-Villa, M. Bellet, J.F. Agassant, R. Jacquemet, D. Lebouvier, Rheological
characterisation of molten polyetylene with respect to the blow molding process , in: Proc.12th Int.
Congress on rheology, A. Ait Khadi, J.M. Dealy, D.F. James, M.C. Williams eds., ISBN 2-98051090-4 (1996)
F.M. Schmidt, J.F. Agassant, M. Bellet, Experimental study and numerical simulation of the injection
stretch/blow molding process , Polym.Eng.Sci. 38, 1399-1412 (1998)
A. Rodriguez-Villa, T. Nguyen-Ngoc, M. Bellet, J.F. Agassant, D. Lebouvier, R. Jacquemet, Inverse
method for the characterization of molten polymers in biaxial extension, in: Progress and Trends in
Rheology, I. Emri, R. Cvelbar eds. 303-304 (1998)
M. Bellet, J.F. Agassant, A. Rodriguez-Villa, Finite element and automatic remeshing methods for the
simulation of complex blow molded polymer components , in: Numiform 98, Simulation of materials
processing: Theory, Methods and applications, J. Huetink, F.T.P. Baaijens eds., Balkema (Rotterdam),
489-494 (1998)
M. Bellet, J.F. Agassant, B. Monasse, A. Rodriguez-Villa, D. Lebouvier, O. Fontaine De Ghelin, P.
Wouters, Finite element simulation of thermoforming and extrusion blow-molding processes, in:
Numisheet’99, 4th international conference on Numerical Simulation of 3D Sheet Forming
Processes, Besançon (France), 555-560 (1999)
F.M. Schmidt, A. Rodriguez-Villa, J.F. Agassant, M. Bellet, Analytical models for the inflation of a
polymeric tube, European Journal of Mechanics A/solids19, 89-104 (2000)
C. Champin, M. Bellet, F. Schmidt, J.F. Agassant, Y. Le Maoult, 3D finite element modelling of the
blow-molding process, 8th Esaform Conference on Material Forming, D. Banabic Ed. Publishing
House of Romanian Academy, Vol.2, 905-908 (2005)
A. Rodriguez-Villa, Etude théorique et expérimentale de l’extrusion-soufflage de corps creux en
polymère, Thèse de doctorat, Ecole des Mines de Paris (1997)
Retour§3.5:fabrication_corps_creux
34
3.5.3 Injection-soufflage, thermoformage
Ces procédés ne peuvent pas être traités complètement comme l’extrusion-soufflage. Trois différences
essentielles existent :

Les sollicitations, combinant un étirage suivi ou accompagné d’un soufflage, sont plus
variables ; Les « leviers » de réglages technologiques sont donc plus nombreux et de ce fait
l’analyse du procédé est plus complexe ;

La gamme de formage est ici très différente de l’extrusion soufflage. Le matériau n’est plus,
formé à l’état fondu au sortir d’une extrudeuse mais dans son état caoutchoutique si il est
amorphe ou en cours de fusion si il est semi cristallin, après réchauffage à partir de l’état
solide ;

Le chauffage des préformes est non homogène et guide la déformation.
De ce fait, ce type de procédés est très demandeur de rhéologies très pertinentes alors que la rhéologie
du matériau atteint un niveau haut de complexité.
D’un point de vue numérique, dans le cas du soufflage-biétirage de bouteilles en PET, des modèles
successifs ont été développés en collaboration avec le groupe TMP.
-
Tout d’abord une approche volumique axisymétrique, utilisant une loi de comportement
newtonienne ou viscoélastique.
Ensuite une approche volumique 3D, en utilisant des lois hyperélastiques puis des lois
élastoviscoplastiques (de type G’sell).
Ces réalisations ont clairement démontré les limites de ces lois rhéologiques simplifiées. De fait, le
comportement du PET dans cette gamme présente des aspects hyperélastiques, viscoélastiques,
visqueux. Le matériau est, de plus, le siège d’une évolution microstructurale conduisant à anélasticité.
D’un point de vue pragmatique, une bonne rhéologie pour le PET devrait reproduire :

Son hyperélasticité ;

Sa dépendance combinée en vitesse et température aux alentours de la transition ;

Son durcissement structural, souvent associé à la cristallisation, dans des sollicitations
multiaxiales. Les lois de comportement spécifiques sont développées (voir l’axe « Modèle
de comportement solide et caoutchoutique »).
Depuis 1997 au fil d’une dizaine de projets Mastère et de 4 thèses, nos études ont permis de dégager
un protocole de caractérisation de l’aptitude au soufflage ou au thermoformage de résines polymères,
en particulier PET et PS. Ce protocole combine des analyses de laboratoires et des essais semi
industriels. Il a permis de montrer la grande sensibilité du procédé de soufflage bi étirage à des détails
de l’architecture moléculaire (Figure 32) du PET.
Figure32 : Exemples de corps creux obtenus en soufflage libre à partir d’une même géométrie de
préforme et pour des conditions de température et de pression identiques. Comparaison entre 6
résines PET.
35
Les cinématiques locales de déformations ont pu être mesurées qui mettent en évidence un
« séquencement » type (Figure 33) :

Déformation uni axiale longitudinale de quelques s-1 ; Déformation uni axiale transverse de
quelques s-1 ; Déformation bi axiale non équilibrée de plusieurs dizaine de s-1 et enfin
Déformation uni axiale transverse de quelques s-1 dans le cas du soufflage bi étirage ;

Déformation uni axiale longitudinale de 20 s-1 ; Déformation transverse de 30 s-1 sur les flancs
d’un pot thermoformé avec assistance poinçon. Le fond voyant une sollicitation bi axiale soit
durant le soufflage soit pendant le poinçonnage en fonction des conditions (thermique et
tribologique) de contact poinçon - matière.
Une attention particulière a été portée à la fois à la nature et à la cinétique de transformation de phases
lors de l’étirage du PET. Couramment considéré comme étant le siège d’une cristallisation induite par
la déformation le PET soufflé est volontiers caractérisé par sa densité ou son taux de cristallinité
apparent. Il apparaît que la situation est plus complexe que cela. Le PET voit bien sa texture évoluer
mais de manière très progressive, laissant apparaître des phases intermédiaires texturées et non
uniformes dans l’enveloppe. Une analyse plus précise montre aussi une grande hétérogénéité de
texture dans l’épaisseur de l’enveloppe. Ce type de mesures éclaire d’un jour nouveau les tentatives de
corrélation entre le procédé et les propriétés induites.
Figure33 : Séquences types de formage en soufflage bi étirage et en thermoformage assisté par
poinçon.
Dans le cas du thermoformage assisté on peut mettre en évidence l’effet des conditions de contact entre
le poinçon et la matière sur les déformations. Ces conditions combinent contact thermique, qui refroidit
la feuille, et frottement, qui la laisse plus ou moins libre de glisser. Les coefficients de frottement étant,
bien sûr, très fonctions de la température et de la vitesse de glissement, introduisant un couplage
tribologie - thermique - vitesse assez complexe (Figure 34).
36
(a)
(b)
Figure 34 : Mise en évidence d’effets de frottement sur un poinçon. (a) effet de la température
(froid en haut, frottement faible ; chaud en bas frottement élevé). (b) effet de vitesse (rapide à gauche,
frottement faible ; lent à droite frottement élevé)
N. Billon, H. Kappel, S. Crozet, F. Bay, J-F. Agassant, J-M. Haudin., Relations anisotropie-propriétés
mécaniques de tubes PVC biorientés, La Revue de Métallurgie-CIT / Science et Génie des
Matériaux, 12, 1517-1522 (1999)
E. Gorlier, J-F. Agassant, J-M. Haudin, N. Billon, Experimental and theoretical study of uniaxial
deformation of amorphous poly(ethylene terephthalate) above glass transition temperature, Plastics,
Rubber and Composites, 30, 2, 48-55 (2001)
E. Gorlier, J-M. Haudin, N. Billon, Strain-induced crystallization in bulk amorphous PET under uniaxial loading, Polymer, 42, 23, 9541-9549 (2001)
E. Gorlier, J-M. Haudin, J-F. Agassant, J-L. Lepage, G. Perez, D. Darras, N. Billon, Instrumented
prototype for stretch-blow moulding of PET : a tool for understanding properties – processing
relationships, proc. the 4th Int. Esaform Conf. on Material Forming, Liège, 345-348 (2001)
A. Erner, N. Billon, Thermal and friction effects during plug assisted thermoforming; Experimental
approaches, Int. J. of Forming Processes, 5/8, 265-280 (2005)
M. Picard, N. Billon, Microstructural evolution of PET under stretching and during stretch blow
moulding, proc. The 10th Int. Esaform Conf. on Material forming, Zaragoza (2007)
G. H. Menary, C.W. Tan, M. Picard, N. Billon, C.G. Amastrong, E.M.A. Harkin-Jones, Numerical
simulation of injection stretch blow moulding: comparison with experimental free blow trials, proc.
The 10th Int. Esaform Conf. on Material forming, Zaragoza (2007)
F.M. Schmidt : Etude expérimentale et modélisation du procédé d’injection/soufflage biorientation en
cycle froid de bouteilles en PET, Thèse de doctorat, Ecole des Mines de Paris (1995)
E. Gorlier, Caractérisation rhéologique et structurale d’un PET. Application au procédé de bi-étirage
soufflage de bouteilles, Thèse de doctorat, Ecole des mines de Paris (2001)
A. Erner, Etude expérimentale du thermoformage assisté par poinçon d’un mélange de polystyrènes,
Thèse de doctorat, Ecole des mines de Paris (2005)
E. Deloye, Effet de l’architecture de chaîne sur le comportement en injection soufflage de copolyesters
PET – Etude expérimentale, Thèse de doctorat, Ecole des mines de Paris (2006)
C. Champin, Modélisation 3D du soufflage de bouteilles PET, Thèse de doctorat, Ecole des mines de
Paris (2007)
M. Picard, Evolution microstructurale du PET lors du soufflage étirage de bouteille, Ecole des mines
de Paris (2008)
Retour§3.5:fabrication_corps_creux
37
3.6. Fabrication de films
Les études ont porté à la fois sur le procédé de cast-film et sur le procédé de soufflage de gaine.
3.6.1 Procédé de cast-film
Les études ont porté sur la modélisation de l’étirage d’un film visqueux ou viscoélastique dans des
conditions anisothermes. Nous avons ainsi rendu compte à la fois du phénomène de rétrécissement
latéral (necking) et du développement de surépaisseurs latérales sur le film (défaut dit en « os de
chien ») (Figure 35). Nous avons proposé des solutions permettant de limiter ces phénomènes.
(a)
(b)
Figure 35 : Evolution de l’épaisseur et de la largeur du film entre la filière et le cylindre d’appel ; le
phénomène de « necking », de même que le défaut en « os de chien », sont clairement visibles ; (a)
sans refroidissement latéral ; (b) le refroidissement latéral (localisé en haut et à droite, en sortie de
filière) permet de diminuer l’importance du phénomène
Dans le cas de l’étirage sur une très courte distance (de l’ordre de l’épaisseur de la filière) de
formulations de colle « hot melt » à des taux d’étirage très importants (supérieurs à 100), l’approche
membrane utilisée précédemment n’est plus licite et nous avons développé un modèle 2D intégrant à
la fois l’écoulement dans la filière et l’étirage dans l’air sur une très courte distance (Figure 36)
Figure 36 : Champ de vitesse entre la filière et le dispositif d’étirage dans le cas où une dépression
est appliquée sur la partie inférieure du film
L’apparition d’instabilités d’étirage est une limitation importante de ces procédés. Elle se traduit par
des variations importantes de largeur et d’épaisseur dans le cas des procédés « cast film » traditionnels
Figure 37a) et par des surépaisseurs en forme de « veine de chêne » dans le cas des procédés d’étirage
sur une courte distance (Figure 37b).
Pour des distances classiques d’étirage (supérieures au cm pour une épaisseur initiale du film
inférieure au mm), on observe le développement de l’instabilité pour des taux d’étirage de l’ordre de
20. Pour des distances d’étirage très courtes on réussit à produire des films stables à des taux d’étirage
supérieurs à 100. Par ailleurs, l’application d’un différentiel de pression entre les deux faces du film
38
contribue encore à stabiliser le procédé dans le cas d’une faible distance d’étirage alors qu’elle est sans
importance pour des distances d’étirage plus fortes.
(a)
(b)
Figure 37 : Variation périodique d’épaisseur observée dans un film de polyester au-delà d’un taux
d’étirage critique (a) ; défaut en « veine de chêne » observé dans le cas du couchage/étirage de colle
« hot melt » (b)
Des modèles de stabilité linéaire ont permis d’expliquer ce paradoxe : Lorsque la partie réelle de la
plus grande valeur propre est positive, toute instabilité initiale est amplifiée au cours de l’étirage et
donne lieu à une solution périodique du type de celle observée Figure 37a. Lorsque la partie réelle est
négative toute instabilité initiale va s’évanouir dans le temps et ce d’autant plus rapidement que la
valeur négative est importante. Sur la Figure 38a, on observe l’effet stabilisant de la diminution de la
distance d’étirage pour un différentiel de pression nul : pour un taux d’étirage de 100, la solution est
fortement instable pour une distance d’étirage A = 4, alors qu’elle est stable pour A = 2. La Figure 38b
analyse l’évolution de la valeur propre dans le cas où l’on applique un différentiel de pression entre les
deux faces du film : on observe que, pour de faibles distances d’étirage (A = 2), l’augmentation du
taux d’étirage a un effet stabilisant (la partie réelle de la valeur propre décroît).
3
0
Re()
1
A=2
0
‐1
A=3
0
50
100
‐2
‐3
Dr
150
A=4
2
1
0
‐1
‐2
‐3
‐4
‐5
50
100
150
A=2
A=3
A=5
Re()
2
(a)
Dr
(b)
Figure 38 : Evolution de la partie réelle de la plus grande valeur propre en fonction du taux
d’étirage Dr ; (a) pour un différentiel de pression nul ; (b) pour un différentiel de pression non nul. A est
le rapport entre la distance d’étirage et l’épaisseur initiale du film.
Ph. Barq J.M. Haudin, J.F. Agassant, P. Bourgin, Stationary and dynamic analysis of film casting
process, a viscoelastic approach , Int. Polym. Proc. 9, 350 (1994)
D. Silagy, Y. Demay, J.F. Agassant, Stationary and stability analysis of the film casting process, J.
Non Newt. Fluid Mech. 79,563-583 (1998)
D. Silagy, Y. Demay, J.F. Agassant, Numerical simulation of the film casting process, Int. J. Num.
Meth. Fluids 30, 1-18 (1999)
C. Sollogoub, Y. Demay, J.F. Agassant, Cast film problem, a non-isothermal investigation, Int. Polym.
Proc. 18, 80-86 (2003)
39
J.F. Agassant, Y. Demay, C. Sollogoub, D. Silagy, Cast film extrusion, Int. Polym. Proc. 20, 136-148
(2005)
C. Sollogoub, Y. Demay, J.F. Agassant, Non-isothermal viscoelastic numerical model of the cast-film
process, J.non Newt. Fluid Mech.138, 76-86 (2006)
A. Kallel, E. Hachem, F. Rapetti, Y. Demay, J. F. Agassant, Stability analysis of a polymer film
casting problem, Int. J. Numer. Meth. Fluids; 78:436–454 (2015)
Ph. Barq, Etude théorique et expérimentale de l’extrusion de film à plat ; application au polyéthylène
téréphtalate, Thèse de doctorat, Ecole des Mines de Paris (1992)
D. Silagy, Modélisation de l’extrusion de film à plat de polymère, Thèse de doctorat, Ecole des Mines
de Paris (1996)
A.Kallel, Etude d’un procédé innovant de contre-collage d’emballages flexibles par des colles
thermofusibles, Thèse de Doctorat, Ecole des Mines de Paris (2015)
Retour§3.6:fabrication_films
3.6.2 Le soufflage de gaine
Dans le cas du procédé de soufflage de gaine, le problème le plus important est de gouverner la
cinétique de gonflage de la bulle, en jouant à la fois sur le taux d’étirage, le taux de gonflage, et les
conditions de refroidissement pour obtenir un film présentant les propriétés requises (transparence,
module, isotropie). A cet effet, plusieurs types de modèles ont été développés, soit en utilisant
l’approche membrane, classique aujourd’hui dans la littérature, soit en utilisant une approche
axisymétrique ou même 3D (Figure 39). La généralisation au cas de films soufflés coextrudés a
également été faite.
4 ,5
1 ,2
radius
ra y o n
1
0 ,8
3
2 ,5
0 ,6
2
y
dimensionless radius
3 ,5
0 ,4
1 ,5
0 ,5
0 ,2
thickness
é p a is s e u r
1
0
2
4
6
8
dimensionless
c o t e a distance
d im e n s io n n e lle
dimensionless thickness
4
10
0
Figure 39 : Calcul de la forme de la bulle et de l’évolution de l’épaisseur du film entre la filière à
gauche) et la ligne de figeage (à droite).
On rencontre également deux types d’instabilités : une instabilité axisymétrique du même type que
celle observée dans le procédé cast-film, mais également une instabilité hélicoïdale (Figure 40).
40
Figure 40 : Instabilité hélicoïdale observée en soufflage de gaine
Ces deux types d’instabilités peuvent être modélisés par une approche de stabilité linéaire du type de
celle développée dans le procédé cast-film. La perte de symétrie rend évidemment cette analyse plus
délicate.
J.M. André, Y. Demay, J.F. Agassant, Modélisation du soufflage de gaine, C.R. Acad. Sci. Paris,
t.325, série 2b, 621-629 (1997)
J.M. André, J.F. Agassant, Y. Demay, J.M. Haudin, B. Monasse, Numerical modelling of the polymer
film blowing process, Int. J. Forming Proc., 197-210 (1998)
J.M. Andre, Y. Demay, J.M. Haudin, B. Monasse, J.F. Agassant, Numerical modelling of the film
blowing process, in: Numiform98, Simulation of materials processing, Theory, Methods and
Applications, J. Huetink, F.T.P. Baaijens eds., Balkema, Rotterdam 495-500 (1998)
E. Gamache, J.F. Agassant, Y. Demay, P.G. Lafleur, Evaluation of stresses in a two-layer coextruded
LDPE melt blowing film, J.of plastic Film and Sheeting 21, 127-144 (2005)
E. Gamache, J.F. Agassant, Y. Demay, P.G. Lafleur, Multilayer film-blowing process; numerical and
experimental results, 8th Esaform conference on Material forming, D. Banabic ed., Publishing
House of Romanian Academy, Vol.2, 901-904, Bucarest (2005)
J. Laffargue, Y. Demay, J.F. Agassant, Investigation of polymer stretching instabilities: application to
film blowing. Intern. Polym. Proc., 25, 356-371 (2010)
Y. Demay, J.F. Agassant, An overview of molten polymer drawing instabilities, Int. Polym. Proc. 29,
128-139 (2014)
J.M. André, Modélisation thermomécanique et structurale du soufflage de gaine de polyéthylène,
Thèse de doctorat, Ecole des Mines de Paris (1999)
J. Laffargue, Etude et modélisation des instabilités du procédé de soufflage de gaine, Thèse de
doctorat, Ecole des Mines de Paris (2003)
E. Gamache, Evaluation de la biréfringence en ligne et modélisation du procédé de soufflage de gaine
multicouches, Thèse en cotutelle entre l’Ecole des Mines de Paris et l’Ecole Polytechnique de
Montréal (2004)
Retour§3.6:fabrication_films
41
3.7 Soudage de tubes
Nous avons d’abord travaillé sur la technique de soudage bout à bout (fusion des extrémités au contact
d’un plan chaud, puis soudage).
Nous avons ensuite étudié l’électro-soudage. Dans le cas de la jonction de deux tubes, un manchon
comportant des spires est chauffé en faisant passer un courant électrique dans les spires. Après un
temps de chauffage à une température dépassant la température de fusion, l’ensemble se refroidit
naturellement. Le but du travail est principalement de mettre en place une simulation numérique des
phénomènes thermomécaniques, afin de prédire la qualité de la soudure (via le calcul d’un paramètre
de diffusion des macromolécules). En parallèle, nous avons conçu et réalisé un système de soudage et
de mesure de la tenue mécanique d’un assemblage plan.
Simulation numérique de l’electro-soudage : La simulation numérique est basée sur le logiciel
Forge©. On résout l’équation de la chaleur en tenant compte des enthalpies de fusion et de
cristallisation. Il faut donc résoudre en parallèle l’équation cinétique. Au niveau du fil chauffant, on
impose une densité de flux, fonction des intensités et tensions électriques imposées par la machine de
soudage. Des résistances thermiques de contact sont introduites aux interfaces fil – polymère et
polymère – polymère. Le calcul est mené en 3D. La Figure 41 donne une idée de la complexité des
maillages à générer dans une situation simple (les fils sont dans un plan). Le maillage est inhomogène
et anisotrope, et conforme aux interfaces.
Plan de coupe
Plaque supérieure
Fil chauffant
Plaque Inférieure
Figure 41 : Maillage de calcul 3D
La qualité de la soudure a été déterminée en calculant un taux d’interdiffusion, basé sur la température
minimale à atteindre pour une vitesse de chauffage donnée et sur la durée pendant laquelle le matériau
doit être chauffé.
Réalisation d’un essai de soudage instrumenté et de tenue mécanique : Nous avons conçu et réalisé
un essai plan. Nous avons réalisé un moule, surmoulé le fil, assemblé la plaque comportant le fil avec
une autre plaque injectée représentant le tube, implanté des thermocouples en différents points. Des
soudures ont été réalisées dans différents conditions et les assemblages testés mécaniquement. La
localisation de la rupture permet de définir la qualité de la soudure.
Confrontation calcul-mesures : La confrontation entre calculs et mesure pour différents
thermocouples montre un excellent accord. Le calcul reproduit bien le plateau au refroidissement lié à
l’enthalpie de cristallisation, ainsi que la sensibilité à la variation des puissances électriques et temps
de chauffage.
L’essai d’arrachement visualisé à la Figure 42 montre selon les conditions de soudage une rupture à la
surface des plaques à souder (mauvaise soudure) ou dans le plan du fil (bonne soudure).
42
Figure 42 : Essai mécanique de tenue de la soudure
On peut confronter la surface de soudure avec le critère de soudure, et l’accord est très correct. Le
calcul s’avère efficace pour déterminer les conditions opératoires (intensité et tension électriques,
temps de chauffage) optimales.
Z. Chebbo, M. Vincent, A. Boujlal, D. Gueugnaut, Y. Tillier. Numerical and experimental study of the
electrofusion welding process of polyethylene pipes. Polym. Eng. Sci. 55, 123–131 (2014).
Y. Tillier, Z. Chebbo, M. Vincent, A. Boujlal, D. Gueugnaut. Electrofusion welding process
optimization using a coupled numerical and experimental approach. Soumis à Inter. Polym. Proc.
(2015)
Z. Chebbo, Etude numérique et expérimentale du soudage par électrofusion de tubes en polyéthylène.
Thèse de doctorat, Ecole des Mines de Paris (2013)
Retour §3:les procédés
43

Thermomécanique des procédés de transformation et de

Transcription

Documents pareils

Création d`un escalier en colimaçon avec Pro/ENGINEER Wildfire

Certification ISO 16949

arden plast - Le Savoir Faire Industriel Ardennais

remplacement tube teflon ultimaker 2+

10 Fabrication d`articles médicaux en plastique 723000 12

Certification ISO 14001

Saint-Elix-le

Ordre : Tricholomatales Famille : Tricholomataceae Synonyme

l`extrusion

Extrusion